Papers by Nicolas Bérerd

C'est ainsi que se doit de commencer ce mémoire. En effet, rien ne serait arrivé au bout sans un ... more C'est ainsi que se doit de commencer ce mémoire. En effet, rien ne serait arrivé au bout sans un bon paquet de personnes. Je me dois de les remercier. Je voudrais dire à Alain Chevarier, mon premier directeur de thèse, que j'admire ses connaissances scientifiques, et particulièrement dans le domaine expérimental. Je le remercie de m'avoir appris la rigueur, le recul, le vocabulaire et le penser nécessaire à être un scientifique. Je voudrais dire à Nathalie Moncoffre, ma deuxième directrice de thèse, que je la remercie de tout coeur de m'avoir supporté quatre ans, de m'avoir plus souvent qu 'à son tour, tiré, poussé, encouragé, rassuré et plein d'autres choses se terminant en -é ! Merci pour tout. Je voudrais commencer par remercier Herbert Faust, notre contact à l'ILL. C'est grâce à lui que les manip en conditions réacteur ont pu avoir lieu. J'en profite aussi pour louer ses grandes qualités scientifiques, et son caractère hors du commun. Je remercie Jean-Paul Piron d'avoir accepté d'être rapporteur de cette thèse, et pour ses remarques qui ont permis de faire avancer (d'un grand pas) ce travail,et ce grâce à sa rigueur et à ses connaissances scientifiques. Je remercie Emmanuel Balanzat d'avoir été rapporteur de ce travail, ainsi que notre contact scientifique lors de nos mesures au GANIL (et de l'avoir été aussi le week-end et les jours fériés). De plus, je voudrais en profiter pour louer ses grandes qualités de chercheur. Je remercie Olivier Vittori d'avoir accepté de faire partie de mon jury. Je le remercie pour sa sympathie et sa façon de s'occuper de nous, ceux issus du DEA sciences et stratégies Analytiques. Je remercie de tout coeur Jean-Marie Gras d'EDF de m'avoir donné la chance d'être docteur à présent, et donc d'avoir permis la mise en place de cette thèse. Je voudrais remercier Hubert Catalette d'EDF en soulignant le plaisir que j'ai eu de pouvoir avoir avec lui de nombreuses discussions à bâtons rompus sur pleins d'autres sujets que la science (et il y en a quantité). Je voudrais aussi remercier Noëlle Chevarier. Je voudrais lui dire que c'est grâce à elle que j'ai suivi ce cursus. Je la revois entrer dans l'amphi de licence, et projeter au tableau un transparent montrant deux mains. Je me revois me dire : « Ouah ! C'est ce que je veux faire ! ». Je veux aussi dire que je suis impressionné par toutes ses connaissances scientifiques, son enthousiasme et son cerveau fourmillant d'idées qui m' ont permis d'arriver là où ce travail m'a mené. Je voudrais dire qu'il y a des « vous » qui cache un profond respect et un attachement particulier. J'espère ne pas me ramasser une taloche pour ce paragraphe. Je voudrais aussi remercier Nathalie Millard-Pinard pour sa bonne humeur, sa gentillesse, ainsi que ses qualités d'enseignante. Je voudrais la remercier pour les encouragements qu'elle m'a donné en période de rédaction alors qu'elle-même rédigeait son habilitation. Un grand merci à Philippe Sainsot, le dieu de matlab, d'avoir développé les programmes qui ont permis l'obtention de tous les coefficients de diffusion de l'uranium de cette thèse. En parlant d'uranium, je remercie André Plantier, ancien maître des implanteurs de l'Institut. Je le remercie d'avoir implanté, malgré ses réticences, ces 240 échantillons de zirconium et zircone (que j'avais, au passage, passé un mois à polir). Je ne sais pas ce qu'aurait donné cette thèse sans ces échantillons. Je voudrais dire à Jean-Claude Duclot que je suis plus que content qu'il puisse lire ces lignes. Merci pour ces nombreux montages, sa bonne humeur, et le regard perçant et vrai qu'il porte sur le monde et les gens. Je voudrais dire que je porte une profonde admiration à Alain Gardon qui fait tourner d'une main de maître le 4 MeV de l'institut. Et comme il m'a dit : « On est bon !… Et ça nous étonne toujours ! ». Et là, de partir d'un bon rire. Bref, je le remercie pour tous les moments passés au 4 MeV ainsi que pour sa botte secrète : un geste d'un grand panache permettant de centrer le faisceau sur le quartz des gamelles du Van de Graaff. Je voudrais aussi en profiter pour remercier son pote, Yves Champelovier, qui travaille au moins autant qu'Alain afin que les machines tournent. Je voudrais remercier P. Delichère ainsi que Henri Jaffrezic. L'un m'ayant permis de faire des mesures de XPS et l'autre des mesures de diffraction X (rasantes ou pas) ainsi que de nombreux conseils et une aide précieuse. Clothilde Gaillard, Gaëlle Carlot, Karine Poulard je vous admire! Pour votre ténacité, votre bonne humeur, vos coups de gueules ! De plus, je ne saurais jamais vous remercier assez pour le temps que vous avez passé à m'apprendre à me servir de la polisseuse, à maniper (c'est comme ça qu'on dit) au 4 MeV, et surtout pour la façon dont vous m'avez accueilli au labo. J'ai souvent essayer de prendre exemple sur vous et sur votre acharnement au travail. J'ai peur de n'avoir été sur ce plan là qu'un piètre simulacre. Cédric Cacioppola, l'homme drôle, qui rit de tout avec un style particulier, avec qui je vis de nombreux moments inoubliables sous une chemise de scout comme sous une cotte de maille, Anne-Claire Ranchoup, la femme de l'ombre, qui arrive à faire faire aux autres ce qu'elle ne veut pas faire. Je sais aussi la gentillesse et la timidité qui se cachent derrière cette façade (ainsi que la sabreuse hors pair), David Seignol, mon grand copain de toujours (pensez vous, de 18 ans ma bonne dame, plus de la moitié de ma vie). Je ne peux pas lister le nombre de moments de délires énormes passés à ses côtés, Virginie Bonmartin, la femme qui écoute, avec qui je parle de moi (et croyez-moi, c'est pas souvent) et qui sait tout de ma vie. Où qu'elle soit, elle est quand même là ! Marie-Constance Cornu, la femme qui voit, celle qui d'un seul regard sait ce que je pense, merci à elle pour le regard qu'elle me porte, il m'a souvent rassuré, Mathilde Vaissade la femme de coeur, celle qui voit avec des yeux de fées (aubergistes). Merci pour tout tes encouragements, et pour ton sourire, Gaëlle Marsal la femme qui gère. Situation de crises ou autres très bons moments, je me suis souvent reposé sur toi, sur ton jugement et sur ton épaule, Cécile Ollagnier, la femme laconique, tout est dit en deux mots, et bien dit ! L'Irlande est bien loin, et la France bien triste sans toi, Nathalie Olivier, la femme tendre, celle qui m'a laissé un Bart dans mon bureau, et des parfums dans ma cave, celle qui corromps et m'emmène en pique-nique, Gaëlle Grenier, la femme discrète, mais qui pourtant est d'une rare fidélité en amitié. En cas de problème, tu es l'une des premières personnes vers qui nous nous tournons tous, Sandrine Lepercq, la femme qui donne.! Je te remercie pour l'amitié que tu me portes, sache que j'admire la façon dont tu t'investis dans les tâches que tu t'es fixée, Sandrine Lapuerta, la femme qui parle. Je suis plus que content d'avoir eu nombre de ces discussions qui m'ont souvent mis en retard, mais qui m'ont considérablement enrichi, détendu, et globalement, senti bien meilleurs que je ne suis en réalité, Alan Maillefaud, l'homme entier, et qui, par principe, à raison. Merci pour ton amitié et ton soutien, Angela Perrat-Mabilon, la femme qui ressent ! Je suis content de t'avoir rencontré, tu as une rare sensibilité, et un don de compréhension énorme ! Malheureusement, il a fallu aller le chercher en enfer (et je sais de quoi je parle). Yves Pipon, mon colloc' ! de bureau… Merci pour tout, pour ta gentillesse et ton aide ! Merci pour le repas d'avant ma soutenance (enfin merci à Cécile), Caroline Pichon, la femme qui rigole, celle avec qui j'ai de bon délires. Je te remercie d'avoir vendu des tup' à ma mère, de m'avoir fait rigolé pendant que je rédigeais, et je te remercie d'être gémeaux. Gabriel Cazorla, mon pote de thèse avec qui j'ai mangé bien souvent à midi, avec qui j'ai déversé tonne de fiel et de venin sur le monde, avec qui j'ai rigolé bien des fois, et que j'ai perdu dans la forêt lors d'un GN. Je vais maintenant remercier plein de gens à la volée, mais la place me manque : Peggy (les pompons) et Peggy (les grelots), Cédric le postier, Loïc, Fabien, Sylvain, Gaëlle la présidente, Marie-Anne, Magaly, Delphine la toulousaine, Christian, Pascal et tous les potes de l'escrime, Rachel, Sandrine, Maître Mouchet, Giacomo, Cyrille et tous ceux que j'oublie… A la femme planquée dans l'ombre et qui regarde, A ma mère, ma soeur et Franck qui ont dû subir stress et doute, qui m'ont aidé, poussé, hébergé, nourri, blanchi et ce, avec amour, Enfin, à mon Père, qui n'est plus là et qui me manque. Puisses tu me regarder avec fierté et bienveillance.

Comparison of Wet Air and Water Radiolysis Effects on Oxidized Zircaloy Corrosion
Materials Research Society Symposium Proceedings, 2008
International audienceAfter spent nuclear fuel processing, the Zircaloy-4 cladding tubes are comp... more International audienceAfter spent nuclear fuel processing, the Zircaloy-4 cladding tubes are compacted in a wafer form, placed into a steel container, and then into a concrete over-pack with a view to being disposed of in geological repository. These wastes are mostly composed of activated oxidized metal pieces which also contain traces of fission, activation products and actinides. In the repository, they are exposed to radioactivity in presence of resaturation water. The water radiolysis may accelerate the oxidised metal corrosion processes. By the way, the wastes degradation is mainly due to corrosion process. A fundamental study has thus been defined on the effects of vapour and liquid water radiolysis on Zircaloy-4 corrosion. Various water vapour pressures have been studied with proton irradiation and an aqueous solution simulating resaturated waste water was used with gamma irradiation. The results obtained on samples irradiated or not have been compared to determine the effect of water radiolysis on the stability of the oxide layer

Surface and Coatings Technology, 2007
In the perspective of long term geological storage, high level nuclear wastes will be overpacked ... more In the perspective of long term geological storage, high level nuclear wastes will be overpacked in low carbon steel containers. In that context, we have studied the influence of oxygen dissolved in water on iron corrosion. Therefore, leaching experiments were performed in desaerated D 2 O and in aerated H 2 O and a kinetic study of iron corrosion under proton irradiation was lead in aqueous media with two different dissolved oxygen concentrations. The leaching experiments underline the major role of dissolved oxygen in oxydoreduction reactions which take place as far as iron is in contact with water. But the kinetic study of iron corrosion under irradiation put in evidence the balance between the oxydoreduction reactions and the corrosion rate induced by radicals species generated by water radiolysis. In addition, to check if, in the atomic % concentration range, hydrogen diffuse from the air/Fe interface through the foil an irradiation experiment was performed in argon. It proved that no hydrogen permeation occurs at a concentration level of the atomic percent.
Incorporation and migration mechanisms of Molybdenum in the stoichiometric and hyper-stoichiometric UO$_2$
International audienc
HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe), Mar 16, 2016
HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific r... more HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific research documents, whether they are published or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L'archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d'enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
Journal of the European Ceramic Society, 2018
HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific r... more HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of scientific research documents, whether they are published or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L'archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d'enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Journal of Nuclear Materials, 2016
Graphite finds widespread use in many areas of nuclear technology based on its excellent moderato... more Graphite finds widespread use in many areas of nuclear technology based on its excellent moderator and reflector qualities as well as its strength and high temperature stability. Thus, it has been used as moderator or reflector in CO 2 cooled nuclear reactors such as UNGG, MAGNOX, and AGR. However, neutron irradiation of graphite results in the production of 14 C (dose determining radionuclide) and 36 Cl (long lived radionuclide), these radionuclides being a key issue regarding the management of the irradiated waste. Whatever the management option (purification, storage, and geological disposal), a previous assessment of the radioactive inventory and the radionuclide's location and speciation has to be made. During reactor operation, the effects of radiolysis are likely to promote the radionuclide release especially at the gas/graphite interface. Radiolysis of the coolant is mainly initiated through g irradiation as well as through Compton electrons in the graphite pores. Radiolysis can be simulated in laboratory using g irradiation or ion irradiation. In this paper, 13 C, 37 Cl and 14 N are implanted into virgin nuclear graphite in order to simulate respectively the presence of 14 C, 36 Cl and nitrogen, a 14 C precursor. Different irradiation experiments were carried out using different irradiation devices on implanted graphite brought into contact with a gas simulating the coolant. The aim was to assess the effects of gas radiolysis and radiolytic corrosion induced by g or He 2þ irradiation at the gas/graphite interface in order to evaluate their role on the radionuclide release. Our results allow inferring that radiolytic corrosion has clearly promoted the release of 14 C, 36 Cl and 14 N located at the graphite brick/gas interfaces and open pores.
Etude des évolutions élémentaires et structurales induites par l’irradiation et la température dans le carbure de Bore B4C
National audienc
Radiation and Temperature Induced, Surface Modification of Nuclear Ceramics and Wastes

Journal of Nuclear Materials, 2015
Graphite is used in many types of nuclear reactors due to its ability to slow down fast neutrons ... more Graphite is used in many types of nuclear reactors due to its ability to slow down fast neutrons without capturing them. Whatever the reactor design, the irradiated graphite waste management has to be faced sooner or later regarding the production of long lived or dose determining radioactive species such as 14 C, 3 H or 36 Cl. The first carbon dioxide cooled, graphite moderated nuclear reactors resulted in a huge quantity of irradiated graphite waste for which the management needs a previous assessment of the radioactive inventory and the radionuclide's location and speciation. As the detection limits of usual spectroscopic methods are generally not adequate to detect the low concentration levels (<1 ppm) of the radionuclides, we used an indirect approach based on the implantation of 37 Cl, to simulate the presence of 36 Cl. Our previous studies show that temperature is one of the main factors to be considered regarding the structural evolution of nuclear graphite and chlorine mobility during reactor operation. However, thermal release of chlorine cannot be solely responsible for the depletion of the 36 Cl inventory. We propose in this paper to study the impact of irradiation and its synergetic effects with temperature on chlorine release. Indeed, the collision of the impinging neutrons with the graphite matrix carbon atoms induces mainly ballistic collisions. However, a small part of the recoil carbon atom energy is also transferred to the lattice through electronic excitation. This paper aims at elucidating the effects of the different irradiation regimes (ballistic and electronic) using ion irradiation, on the mobility of implanted 37 Cl, taking into account the initial disorder level of the nuclear graphite.

Thermal- and radiation-enhanced diffusion of uranium in oxidised zirconium
Surface and Coatings Technology, 2005
ABSTRACT This paper is devoted to the study of the defect influence on uranium diffusion in zirco... more ABSTRACT This paper is devoted to the study of the defect influence on uranium diffusion in zirconia in the context of nuclear waste disposal. The experiments in reactor conditions are performed at the Institut Laue Langevin in Grenoble using the Lohengrin spectrometer. A thin UO2 layer in direct contact with a zirconium foil is irradiated in the ILL high-flux reactor. The fission product rate is around 3×1011 ions s−1 and the neutron flux is equal to 5×1014 n cm−2 s−1. The target temperature is controlled by an IR pyrometer and ranges from 470 to 490 °C. In these conditions, a zirconium oxidation is first observed before uranium diffusion. A model is proposed to deduce an apparent uranium diffusion coefficient in zirconia (ZrO2) from the energy distribution broadening of a selected fission product (A=90). It is found to be equal to 10−15 cm2 s−1.The study of thermal diffusion is performed by using ion beam techniques (ion implantation and Rutherford Backscattering). ZrO2 samples are implanted with 800 keV uranium ions at a dose of 1016 ions cm−2 and annealed at a pressure of 7.5×10−1 Pa. No uranium diffusion could be observed up to 800 °C.The influence of irradiation defects mainly due to fission products, both on zirconium oxidation and on uranium diffusion, is clearly demonstrated.
Thermal behavior of deuterium implanted in nuclear graphite studied by NRA
Migration du deuterium dans le graphite nucléaire : conséquences sur le comportement du tritium dans des réacteurs de type UNGG et sur la purification des graphites irradiés
International audienc
Thermal migration of deuterium in nuclear graphite : consequences for the behavior of tritium in CO2 cooled reactors and for purification of irradiated graphite

Damage generated by MeV-ion Beams on Titanium Surface in Oxidizing Environment
MRS Proceedings, 2011
ABSTRACTThe study of the irradiation effects on titanium surfaces in oxidizing environment using ... more ABSTRACTThe study of the irradiation effects on titanium surfaces in oxidizing environment using multi-charged Argon ions in the MeV range shed into light the following points:-Significant oxide film thickening for the film grown at 500°C under irradiation at 4 and 9 MeV, by comparison with the TiO2 rutile film grown under same environmental conditions without irradiation;-Formation of large round –shaped craters, of diameter approaching 200 nanometers, at the titanium surface under irradiation at 500°C provided that the environment is enough oxidizing or provided that the metal surface is covered by a sufficiently thick oxide film.Practically, and for the present system, the superficial craterization is observed if the thickness of the superficial oxide is equal to twice that of the native oxide (~3 nm).

MRS Proceedings, 2013
ABSTRACTWe studied the irradiation effects on Ti and Zr surfaces in slightly oxidizing environmen... more ABSTRACTWe studied the irradiation effects on Ti and Zr surfaces in slightly oxidizing environment (rarefied dry air, 500°C) using multi-charged argon ions in the low MeV range (1 – 9 MeV) to the aim of determining the respective role of the electronic and nuclear stopping power in the operating oxidation process under irradiation. We have shown that ballistic collisions contribute significantly to the enhanced Ti and Zr oxidation under MeV argon bombardment. We have also shown that the projectile energy plays a significant role in the overall process.A significant oxide film thickening is visible on titanium under irradiation, taking the form of a well-defined oxidation peak between 1 and 4 MeV, as a result of the Nuclear Backscattering Spectroscopy and Spectroscopic Ellipsometry studies.A significant oxide film thickening is also visible on zirconium under same irradiation conditions, at 4 and 9 MeV, as a result of the NBS study. Work is in progress in order to determine how the m...
Role of electronic excitations on xenon migration in UO2
International audienc
Comparision of Xe migration in UO2 during thermal annealing and under irradiation

MRS Proceedings, 2006
Chlorine is present as an impurity in the UO2 nuclear fuel. 35Cl is activated into 36Cl by therma... more Chlorine is present as an impurity in the UO2 nuclear fuel. 35Cl is activated into 36Cl by thermal neutron capture. In case of interim storage or deep geological disposal of the spent fuel, this isotope is known to be able to contribute significantly to the instant release fraction because of its mobile behavior and its long half life (around 300000 years). It is therefore important to understand its migration behavior within the fuel rod. During reactor operation, chlorine diffusion can be due to thermally activated processes or can be favoured by irradiation defects induced by fission fragments or alpha decay. In order to decouple both phenomena, we performed two distinct experiments to study the effects of thermal annealing on the behaviour of chlorine on one hand and the effects of the irradiation with fission products on the other hand. During in reactor processes, part of the 36Cl may be displaced from its original position, due to recoil or to collisions with fission products...

Surface and Coatings Technology, 2002
Nuclear fuel devices of pressurised water reactors are composed of uranium oxide pellets which ar... more Nuclear fuel devices of pressurised water reactors are composed of uranium oxide pellets which are enclosed in zircaloycylinders. During reactor operation in the contact with the fuel the zircaloy oxidises non-uniformly in depths of the order of some micrometers. Furthermore, energy deposition of fission recoils leads to sputtering of uranium onto the inner surface of the cladding material. Thus, sputtered uranium ions start to migrate outwards. Experiments were performed at Institut Laue Langevin (ILL) on the Lohengrin mass spectrometer in order to simulate the alteration of cladding tubes in contact with the nuclear fuel during irradiation. A thin UO deposition in direct contact with a zirconium foil was put into the ILL high flux reactor (5=10 14 2 neutrons cm s ). The variation of energy loss of selected fission products in the foil put in evidence a zirconium oxidation y2 y1 whose kinetics constant is deduced from these experiments. Following oxidation the fission product mean kinetic energy is stabilised, but still a broadening of the energy distribution is observed, which is characteristic of uranium diffusion inside the zirconia target. Using Fick's model, a uranium diffusion coefficient in zirconia under irradiation is deduced.
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