2 ème Congrès de la Société Ouest Africaine de Physique
(SOAPHY)
Détermination directe des radionucléides naturels et évaluation des
risques radiologiques dans des échantillons de phosphogypse
Mr Ousmane NDOUR
Sous la direction du Pr Coumba THIANDOUME
Laboratoire de Rayonnement Naturel et Artificiel
(UCAD)
Dakar, 26 – 28 novembre 2020
Plan
Introduction Méthodologie
1 2
Conclusion et perspetive 4 3 Résultats et discussions
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 1
Introduction Méthodologie
1 2
Conclusion et perspective 4 3 Résultats et discussion
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 2
Etres humains continuellement exposés à la radioactivité naturelle
Redistribution des radionucléides dans l’environnement entrainée par l’exploitation des ressources minières
Renforcement de la radioactivité dans les sous-produits
Industrie de production d’acide phosphorique implantée au Sénégal depuis 1956
Grande quantité de déchet solide (phosphogypse) générée
Risques pour la santé humaine et l’environnement
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 3
Objectifs
Déterminer directement l’activité spécifique des radionucléides dans le phosphogypse
Evaluer l’état d’équilibre de la série de 238U
Evaluer les paramètres des risques radiologiques
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 4
Introduction Méthodologie
1 2
Conclusion et perspetive 4 3 Résultats et discussions
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 5
Echantillonnage et préparation
Séchage
- Une semaine à température ambiante
- A 105°C à l’aide d’une étuve
Echantillonnage Broyage
Les échantillons ont été collectés dans différent points de Echantillons broyés à l’aide d’un
Préparation
décharge de phosphogypse de l’installation industrielle de pulvérisateur à bille
production d’acide phosphorique et mis ensuite dans des sachets
en plastique. Tamisage
Echantillons tamisés (diamètre des
mailles 250 µm)
Conditionnement
Echantillons conditionnés dans des
géométries de 60 mL (diamètre interne
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 72 mm) 6
Spectrométrie gamma (1/5)
Spectromètres gamma utilisés pour la mesure
• Broad energy gamma-ray detecteur (BEGe);
• Efficacité relative de 50 % à 1332 keV;
• Résolution en énergie de 0.7 keV à 60 keV et 1.8 keV à 1332 keV
gamma-rays pour l’241Am et le 60Co, respectivement;
• Etalonnés en énergie et en efficacité avec un standard de
radionucléides mixtes (241Am, 210
Pb, 139
Ce, 137
Cs, 113
Sn, 109
Cd, 88
Y,
85
Sr, 60Co, 57Co et 51
Cr);
• Mesure des échantillons réalisée avec le logiciel Genie 2000 avec un
Figure 1- Salle de mesure du LMRE (IRSN).
temps de comptage de 80000 s pour les échantillons.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 8
Spectrométrie gamma (2/5)
Radionucléides prospectés:
• 238
U à partir de son descendant 234
Th
(63 keV);
• 226
Ra à partir de sa raie à 186,2 keV
corrigée de son interenfant 235U;
• 210
Pb à partir de sa raie à 46,5 keV;
• 232
Th à partir de l’228Ac (911 keV) et
208
Tl (583,2 keV);
• 40
K à partir de sa raie à 1460 keV.
Figure 2 - Chaine de désintégration de 238U.
Figure 3 - Chaine de désintégration de 232Th.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 9
Spectrométrie gamma (3/5)
Calcul de l’activité spécifique
A: activité spécifique;
N: taux de comptage brut du pic d’absorption totale à l’énergie E;
N B
A( [Link] 1 )
P( E ) ( E ) t m
Ci (1) B: taux de comptage du movement propre;
P(E): probabité d’émission de l’énergie E;
ε(E): rendement de detection;
u A u 2 N net u 2 t u 2 Ci u 2 w
2
2
2
2
(2) t: durée de la messure;
A N net t C i w
m: masse de l’échantillon;
Avec:
Ci: facteurs correctifs (effet d’auto-attenuation, de coincidence à
u w u 2 P Ei u 2 Ei u2 m
(3) sommation vrai, décroissance radioactive).
w P 2
Ei Ei m2
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 9
Spectrométrie gamma (4/5)
Correction d’interférence entre 226Ra et 235U à 186 keV
ARa 226 A186 AU 235 (4)
A( 238U ) M ( 235U ) T1/ 2 ( 235U ) f ( 238U )
A( 235U ) M ( 238U ) T1/ 2 ( 238U ) f ( 235U )
21, 71 (5)
ARa-226: activité de 226Ra;
A: activité;
A186 : activité totale à 186 keV; M: nombre de masse;
AU-235 : activité de 235U. T1/2: durée de demi-vie;
f: abundance isotopique.
• Activité de 235U en utilisant sa raie à 163 keV;
• Activité de 235U en utilisant son rapport isotopique avec 238U.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 10
Spectrométrie gamma (5/5)
Correction de l’auto-atténuation
Source: 133Ba and 109Cd
N N 0 e x (6)
N: taux de comptage après traversé des photons γ dans l’échantillon
+ géométrie;
N0: taux de comptage après traversé des photons γ dans géométrie
seule;
μ: coefficient d’atténuation massique;
ρ: masse volumique;
x: épaisseur de l’échantillon.
1 e x Fattsam
Fatt (7) FCselfatt ( E ) (8)
x Fattref
FCselfatt (E): facteur de correction relatif de l’auto-atténuation
(a) (b)
Fattsam: facteur de correction d’auto-atténuation de l’échantillon
Figure 4 - Banc de transmission: (a) photo; (b) diagramme.
Fattref : facteur de correction d’auto-atténuation de la source d’étalon.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 11
Paramètres des risques radiologiques
ARa, ATh et AK: activités spécifiques ([Link]-1) du 226
Ra, 232
Th et
Activité équivalente de radium (Raeq) 40
K, respectivement;
fd: facteur de dilution;
Raeq ( [Link] 1 ) ARa 1.43 ATh 0.077 AK (9)
te: temps d’exposition ([Link]-1);
Ring: débit d’ingestion (kg.h-1);
Dose efficace annuelle totale
Br: débit d’inhalation (m3.h-1)
H T [Link] 1 H ext H ing H inh (10) Cp: concentration de poussière (kg m-3);
DextRa, DingRa et DinhRa: coefficients de conversion de dose (µSv.h -
H ext f d te DextRa ARa DextTh ATh DextK AK (11) 1
/[Link]-1) de la série du 226Ra;
DextTh, DingTh et DinhTh: coefficients de conversion de dose
H ing f d te Ring DingRa ARa DingTh ATh DingK AK (12) (µSv.h-1/[Link]-1) de la série du 232Th;
DextK, DingK et DinhK: coefficients de conversion de dose
H inh f d te Br C p DinhRa ARa DinhTh ATh DinhK A(µSv.h
K (13)
/[Link] -1 -1
du 40K.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 12
Introduction Méthodologie
1 2
Conclusion et perspective 4 3 Résultats et discussions
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 13
Coefficients d’atténuation et facteurs correctifs de l’auto-atténuation
Tableau 1 – Facteurs de correction relatifs d’auto-atténuation à différentes
énergies d’un échantillon de phosphogypse.
Echantillon Etalon
E µm Fatt µm Fatt FC
(keV) (cm2.g-1) (cm2.g-1)
21,99 3,671 0,181 0,404 0,719 3,980
22,16 4,272 0,156 0,404 0,719 4,621
0,372 2,156
30,63 1,636 0,264 0,803
0,379 2,119
30,97 1,599 0,264 0,803
0,474 1,732
34,95 1,157 0,235 0,822
0,718 1,189
53,16 0,470 0,188 0,854
0,840 1,038
81,00 0,240 0,163 0,871
0,904 1,001
276,40 0,136 0,117 0,905
0,905 1,009
302,85 0,136 0,107 0,913
0,924 0,991
356,02 0,107 0,103 0,916
Figure 5 – Courbe d’interpolation de facteur relatif de correction
d’auto-atténuation en fonction de l’énergie d’un échantillon.
14
Activités spécifiques et activité équivalente de radium
Tableau 2 – Activités spécifiques ([Link]-1) de radionucléides naturels et • Activités spécifiques du 226
Ra et 210
Pb ont été trouvées
concentration équivalente de radium dans les échantillons de
phosphogypse. largement supérieure à la moyenne mondiale de 50
Series U-238 Raeq Bq/kg donnée dans UNSCEAR (1993);
232
Th 40
K
U
238
Ra
226
Pb
210
• Activités spécifiques de 232
Th et 40
K ont été trouvées
Minimum 47.2 ± 6.7 831.3 ± 85.0 695.5 ± 63.8 3.9 ± 1.5 - 838.6
faibles;
Maximum 158.6 ± 945.3 ± 91.0 788.7 ± 77.8 5.8 ± 1.7 - 953.2
15.6
Moyenne ± SD 88.5 ± 879.6 ± 20.3 755.4 ± 17.1 4.5 ± 0.3 - 887.6 ± 18.2 • Activité équivalent de radium (Raeq) évaluée a été
19.5
inférieure à la limite recommandée de 2200 Bq/kg pour
une utilisation sûre du phosphogypse dans la
construction de routes, des ponts, etc.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 15
Etat d’équilibre de la chaine de 238U
Déséquilibre observé entre 238
U et ses descendants
(226Ra et 210
Pb) ce qui peut être dû à l’attaque de la
roche par de l’acide sulfurique concentré qui
entraine une migration:
• 238
U dans l’acide phosphorique;
• 226
Ra et 210Pb reste dans le phosphogypse.
Figure 6 – Rapports des activités spécifiques entre les
parents et ses descendants.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 16
Doses efficaces annuelles totales reçues par les travailleurs et les
membres du public
Tableau 3 – Doses efficaces annuelles totales reçues Tableau 4 – Doses efficaces annuelles totales reçues
par les travailleurs. par les membres du public.
Scénarios d’exposition Scénarios d’exposition
Stockage de Construction Construction de Maison construite avec Lieu public/
grande quantité de route bâtiment avec des des matériaux contenant terrain de sport
de phosphogypse matériaux du phosphogypse avec des additifs
contenant du de phosphogypse
phosphogypse
Minimum 975,9 138,5
Minimum 52,5 462,5 252,9
Maximum 1109,3 157,5
Maximum 59,7 525,6 287,4
Moyenne 1032,9 146,6
Moyenne 55,6 489,5 267,7
Les doses efficaces annuelles totales reçues par les travailleurs et les membres du public étaient seulement supérieures à limite
annuelle permise de 1 [Link]-1 pour une personne vivant dans une maison construite avec des matériaux contenant du
phosphogypse.
17
Dakar, 26 – 28 novembre 2020
Introduction 1 2 Méthodologie
Conclusion et perspective 4 2 Résultats et discussions
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 17
Conclusion
• Activités spécifiques de 238U, 226Ra, 210Pb, 232Th et 40K determinées par spectrométrie gamma;
• Plus grandes valeurs de radioactivité présentées par 226Ra et 210Pb;
• Déséquilibrium de la série de 238U observé dans les échantillons de phosphogypse;
• Raeq inférieure à la limite recommandée pour l’utilisation du phosphogypse comme matériau de construction de
routes, ponds etc…
• HT inférieure à la limite permise pour tous les scénarios, excepté pour les membres du public vivant dans un
bâtiment construit avec des matériaux contenant du phosphogypse;
• Phophogypse peut être utilisé comme matière première mais avec précaution pour les matériaux de construction
de lieux d’habitation.
Dakar, 26 – 28 novembre 2020 18
Perspective
Evaluer la concentration de 222Rn émanant des dépôts de phosphogypse en utilisant un ALPHAGUARD DF2000
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Remerciements
Dakar, 26 – 28 novembre 2020
Merci de votre aimable attention !!!