Nom du cours : Interaction matière-rayonnement

Interaction matière-rayonnement
Partie « Processus dissipatifs »

Cursus/option : 2ème année

Date de mise à jour : avril 2016
Année scolaire : 2015/2016 Auteur : Denis Boiron
2
Chapitre 1

Introduction - Modèles déjà étudiés

1.1 Contenu du cours

1.1.1 Buts
Le but de cette partie du cours d’interaction matière-rayonnement est de mo-
déliser l’interaction d’un faisceau lumineux sur un ensemble d’atomes afin de
comprendre comment évoluent les paramètres de la matière et de la lumière. On
fera un traitement quantique de la matière et un traitement classique de la lu-
mière (considérée donc comme une onde et pas comme un ensemble de photons).
Comme le montre les modèles de la section 1.2, on a déjà abordé dans différents
cours (Physique atomique, Electromagnétisme, Laser) ce problème, mais les résul-
tats ne sont pas concordants. On cherche ici une approche quantique qui contient
le « meilleur » de ces modèles : calcul de l’indice d’un milieu, équation d’un laser,
saturation des populations atomiques à forte intensité lumineuse, existence d’une
solution stationnaire...
La modélisation qui sera faite dans ce cours et une première approche, valable
pour des systèmes simples (atomes à deux niveaux). Une approche plus complète
utilise la notion de matrice densité et les équations de Bloch optiques
qui sont décrites dans les parcours M2 nanophysique et LOM, de même qu’un
traitement quantique de la lumière.

1.1.2 Bibliographie
— Mécanique quantique/physique atomique :
— Mécanique Quantique de C. Cohen-Tannoudji, B. Diu et F. Laloe.

1
 — Physique atomique de B. Cagnac et J.-C. Pebay-Peroula.
— Quantum Mechanics de L.I. Schiff.
— Mécanique Quantique de A. Messiah.
— Mécanique Quantique de J. Dalibard et P. Grangier (cours de l’X télé-
chargeable).

— interaction matière-rayonnement :
— Physique atomique de B. Cagnac et J.-C. Pebay-Peroula
— Optique quantique 1 de A. Aspect (cours de l’X téléchargeable) ; contient
tout ce qui est décrit dans ce cours, et bien plus.

1.2 Modélisations déjà étudiées

1.2.1 Mécanique quantique
Résumé cours 1A/2A
— Les cours de Mécanique quantique et Physique atomique nous ont montré
qu’un système est décrit par un état |Ψi dont l’évolution temporelle est
donnée par l’équation de Schrödinger i~ d|Ψi
dt
= Ĥ|Ψi. Le Hamiltonien Ĥ est
un opérateur hermitique dont les valeurs propres sont les énergies (réelles)
et les vecteurs propres les états stationnaires. Si le système est initialement
dans un état stationnaire, il y reste indéfiniment.
— D’autre part, on a également vu que pour l’atome d’hydrogène, l’électron
(ou les électrons pour un atome quelconque) qui gravite autour du noyau
a des énergies quantifiées (valeurs discrètes).
— Finalement, on a montré que l’application d’un champ électromagnétique
permet de faire des transitions entre ces niveaux d’énergie ; en première
approximation ce couplage est de type dipolaire électrique.

Oscillation de Rabi
Le modèle quantique d’interaction lumière-matière qu’on a étudié en Physique
atomique est le modèle de couplage sinusoïdal entre deux niveaux atomiques, dont
on rappelle ici les résultats 1 .

1. On a effectué le calcul dans le cas ω0 = ω. Le cas que l’on traite ici est à peine plus
compliqué.

2
 On considère deux états |f i et |ei d’énergies Ef = 0, Ee = ~ω0 . Ces deux
états sont couplés via un terme dipolaire électrique V̂ = −d.E ˆ 0 cos(ωt) où dˆ =
−eX̂ est la projection de l’opérateur dipôle sur l’axe x pour un champ électrique
d’amplitude E0 dirigé suivant cette direction. Pour des raisons de symétrie, on a
ˆ i = he|d|ei
hf |d|f ˆ = 0 et on note Ω = −d.E0 /~ avec d = hf |d|ei ˆ ; Ω est appelé
pulsation de Rabi.
En injectant |Ψ(t)i = γf (t)|f i + γe (t)e−iω0 t |ei dans l’équation de Schrödinger
on trouve,

dγf
i = Ω cos(ωt)e−iω0 t γe (1.1)
dt
dγe
i = Ω cos(ωt)eiω0 t γf (1.2)
dt
On note δ ≡ ω − ω0 le désaccord et on se place dans la situation |δ|  ω0 pour
pouvoir faire l’approximation des ondes tournantes et trouver 2 ,
 
δ
γf (t) = cos(ΩR t/2) − i sin(ΩR t/2) eiδt/2 (1.3)
ΩR
Ω
γe (t) = −i sin(ΩR t/2)e−iδt/2 (1.4)
ΩR
√
où ΩR = δ 2 + Ω2 est appelé pulsation de Rabi généralisée. La population de
l’état excité vaut alors
Ω2
Πe (t) = |γe (t)e−iω0 t |2 = 2
sin2 (ΩR t/2) (1.5)
ΩR

Cette population (et donc aussi celle de l’état fondamental) oscille indéfiniment
dans le temps (aussi longtemps que l’onde lumineuse est appliquée) : c’est le
phénomène d’oscillation de Rabi illustré sur la figure 1.1. Si on reprend le
vocubulaire du cours de laser, il y a un cycle infini d’absorption-émission stimulée
à la fréquence de Rabi généralisée ΩR .
Dans l’équation 1.5, la fréquence de l’onde lumineuse est cachée dans δ, lui-
même relié à ΩR . La puissance de l’onde est reliée à l’amplitude du champ élec-
trique et est donc compris dans Ω et ΩR .
2. Les calculs sont plus simples si on résout les équations différentielles (indépendantes du
temps) vérifiées par les fonctions auxiliaires γ̃f (t) = γf (t) e−iδt/2 et γ̃e (t) = γe (t) eiδt/2 . On
utilise de plus les conditions initiales γf (0) = 1 et γe (0) = 0.

3
Figure 1.1 – Population de l’état excité Πe en fonction du temps. On observe
une oscillation, l’oscillation de Rabi. Son amplitude est maximale et sa fréquence
minimale à résonance δ = 0.

Emission spontanée

Le partie « résumé » indique que si on éteint l’onde lumineuse quand l’électron

est dans l’état excité (par exemple, δ = 0, ωt = π)celui-ci y reste indéfiniment
(état stationnaire). Ceci est faux dans la réalité : l’électron va finir par retomber
dans son état fondamental en émettant de la lumière via un processus qu’on
appelle émission spontanée.
On peut comprendre d’où vient l’émission spontanée en reprenant le concept
de continuum vu dans le cours d’Alain Aspect. On considère comme système non
plus l’électron tout seul mais le système électron + lumière et on quantifie celle-ci
dans un volume de dimension R3 très grand (R  λ). Il existe ainsi un grand
nombre de modes électromagnétiques d’énergies très proches. Comme le couplage
dipolaire électrique est permis entre |f i et |ei, on se trouve donc bien dans le cas
d’un couplage d’un état discret (un électron dans |ei et pas de photon) vers un
continuum (un électron dans |f i et un photon d’énergie ~ω0 mais de direction
aléatoire). Il y aura donc une transition irréversible dont le taux peut être calculé
par la règle d’or de Fermi. On reviendra sur ce point dans le chapitre suivant.

Conclusion : Ce modèle quantique donne toutes les informations sur le sys-

tème atomique mais rien sur la lumière ; aucune information sur un déphasage
ou absorption éventuel. Et comme indiqué précédemment, il ignore totalement
l’émission spontanée.

4
1.2.2 Laser
Le deuxième point de vue est celui adopté dans le cours de laser où ont été
introduites les équations de taux. Ici aussi l’atome est quantifié et la lumière
traitée classiquement. On trouve par exemple dans le cas d’un système à deux
niveaux l’équation de taux suivante,

dΠf σI
= AΠe + (Πe − Πf ) (1.6)
dt ~ω
Le coefficient A traduit des processus de relaxation tels que l’émission spon-
tanée : transfert possible vers un état d’énergie plus basse même en l’absence de
lumière. Les autres termes sont l’éclairement I (en W/m2 ), σ la section efficace
σI
d’absorption et ω la pulsation de la lumière utilisée. On interprète le terme − ~ω Πf
σI
dans eq.(1.6) comme un taux d’absorption et + ~ω Πe comme un taux d’émission
stimulée.
Ces équations de taux sont suffisantes pour trouver les conditions d’appa-
rition d’un laser (sur systèmes à 3 ou 4 niveaux) et contiennent le phénomène de
saturation.

Effet laser : Si on considère une tranche de matière entre z et z+dz et de section

Σ (où Oz est la direction de propagation du laser), la différence de puissance du
laser entre entrée et sortie est de Σ[I(z + dz) − I(z)]. Cette différence provient des
échanges d’énergie dans la tranche de matière, ici σI(Πe − Πf )dN où dN = ρΣdz
est le nombre d’atomes dans la tranche. On en déduit donc que,

dI
= σρ(Πe − Πf )I (1.7)
dz
On retrouve bien un gain, donc un effet laser possible, si Πe > Πf , c’est-à-dire
quand il y a inversion de population 3 .

Evolution temporelle et phénomène de saturation : On peut facilement

résoudre eq.(1.6) si on prend un éclairement I nul pour t < 0 et constant pour
t > 0. Avec Πe + Πf = 1 et Πe (0) = 0 on obtient,
 
−Ãt
Πe = Π(st.)
e 1 − e (1.8)

3. Ce qui n’est pas possible dans notre exemple de système à deux niveaux.

5
 σI (st.) A~ω −1
avec à = A + 2 ~ω et Πe = (2 + σI
) .

La comparaison des équations (1.8) et (1.5) ou de manière équivalente des

figures 1.1 et 1.2 est frappante : alors que la première prévoit une évolution
monotone vers un état stationnaire, la prédiction quantique est une oscillation
perpétuelle ! ! ! !

Figure 1.2 – Population de l’état excité Πe en fonction du temps. On observe

une évolution monotone vers un état d’équilibre, et non une oscillation comme
σI
dans le cas quantique, cf fig.1.1. On a introduit χ = A~ω tel que Πe → 1/2 quand
χ → ∞.

(st.)
De plus, la population stationnaire Πe contient le phénomène de saturation.
(st.)
Quelque soit l’éclairement I, on aura toujours Πe < 1/2. De nouveau cette
saturation de la population de l’état excité est en totale contradiction avec le
résultat quantique car eq.(1.5) prédit qu’une population Πe = 1 est possible ! !

Conclusion : Les équations de taux ont montré toute leur utilité pour traiter les
lasers et tout modèle valable doit contenir la saturation et la possibilité d’avoir du
gain. Cependant, ce modèle ne tient compte que de l’intensité, pas de l’amplitude
des champs électriques, donc pas de phase. On verra dans la suite de ce cours
(partie optique statistique) que la largeur spectrale ultime d’un laser est cepen-
dant donnée par des fluctuations de phase ! De plus les caractéristiques atomiques
sont aussi définis uniquement par leur population et non par leur amplitude de
probabilité (Πf = |γf |2 et pas d’information sur la phase de γf ). Ces équations de
taux sont donc elles aussi insuffisantes.

6
1.2.3 Electromagnétisme
Il existe justement un modèle adapté pour avoir l’influence de la matière
sur la lumière vu en cours 1A Electromagnétisme : le modèle de l’électron
élastiquement lié. Ce modèle consiste à traiter la matière comme un ensemble
d’électrons soumis chacun à une force de rappel −mωr2 x autour de leur noyau
respectif :
mẍ = −mωr2 x − mν ẋ − eE0 cos(ωt) (1.9)
où x est la position de l’électron par rapport au repos, m sa masse, −e sa charge et
E0 est toujours l’amplitude du champ électrique (on a pris une polarisation linéaire
sur l’axe x) 4 . On rajoute dans ce modèle une force de frottement visqueux dont
on verra l’utilité ci-dessous.
Si on allume le champ à t = 0, il apparaît un régime transitoire puis un régime
forcé à la pulsation ω que l’on étudie maintenant. Il est alors pratique d’utiliser
la notation complexe, x = x0 e−iωt , et il vient
1 eE0
x0 = (1.10)
ω2 2
− ωr + iνω m

On observe un phénomène de résonance en ω = ωr , de largeur ν qui rappelle

la résonance du modèle quantique, cf fig.1.1 et eq.(1.5). Le terme de frottement
visqueux permet de supprimer la divergence non réaliste en ω = ωr .
Une fois que x0 est connu, l’artillerie de l’électromagnétisme permet de remon-
ter jusqu’à la valeur de l’indice du milieu. On trouve tout d’abord l’expression
du dipole induit par la lumière, d = d0 e−iωt où d0 = −ex0 , puis la densité vo-
lumique de polarisation P = ρd où ρ est la densité √ de ces électrons, ensuite la
P
susceptibilité χ = 0 E et finalement l’indice n = 1 + χ.
Dans ce modèle, on trouve,

−ρe2 1
χ= (1.11)
m0 ω − ωr2 + iνω
2

Dans la situation que l’on vient de voir, x0 est complexe, ce qui veut dire
qu’en retournant en notation réelle, x(t) et donc d(t) a une composante D1 en
phase avec le champ électrique et une composante D2 en quadrature :

d(t) = D1 cos(ωt) + D2 sin(ωt) (1.12)

4. A priori le champ est en réalité du type E0 cos(kz −ωt) mais l’excursion z est généralement
faible devant la longueur d’onde de la lumière et donc E ≈ E0 cos(ωt)

7
 Si on décompose l’indice en partie réelle et imaginaire, n = n0 + in00 , les
équations de Maxwell dans la matière indiquent alors que l’onde lumineuse se
propage dans le milieu suivant l’expression,
0 00 z
E = E0 e−i(kn z−ωt) e−kn (1.13)

Il y a donc atténuation de l’onde si n00 6= 0. Le cours d’électromagnétisme

montre que cette atténuation correspond à de l’absorption si la susceptibilité à
une partie imaginaire non nulle, ce qui est équivalent à dire D2 6= 0 5 .

Conclusion : On trouve bien ici un calcul sur la milieu (amplitude de l’os-

cillation x0 ) et sur la lumière (calcul de l’indice, ici complexe). Par contre, les
paramètres ωr et ν sont ad-hoc. Il s’agit aussi d’un calcul complètement classique
(pas de population d’état), linéaire (plus le champ est grand, plus le dipôle est
grand) qui a un comportement stationnaire (pas d’équivalent à l’oscillation de
Rabi 6 ). Enfin la partie imaginaire de l’indice est telle que le champ ne peut être
qu’atténué ; pas de gain possible, donc pas d’effet laser.

5. On calcul pour cela la puissance dissipéee par effet Joule Re[~j.E~∗ ]/2 où ~j est la densité
volumique de courant.
6. Ce point s’éclaircira dans la section 2.1.1.

8
Chapitre 2

Modélisation quantique de la
dissipation

2.1 Retour sur le modèle quantique

2.1.1 Préliminaire
On a noté au chapitre précédent que le phénomène d’émission spontanée est
totalement incompatible avec notre approche à deux niveaux de l’oscillation de
Rabi 1 . Un traitement exact de l’émission spontanée dépasse très largement le
cadre de ce cours. On cherche donc un moyen phénoménologique de le faire. Pour
cela on va reformuler les résultats de la section 1.2.1.
On avait trouvé
 
δ
γf (t) = cos(ΩR t/2) − i sin(ΩR t/2) eiδt/2 (2.1)
ΩR
Ω
γe (t) = −i sin(ΩR t/2)e−iδt/2 (2.2)
ΩR
La mécanique quantique permet de calculer la valeur moyenne d’un opéra-
teur 2 , donc en particulier de celui de l’opérateur dipole dˆ : hdi
ˆ = hΨ(t)|d|Ψ(t)i.
ˆ

1. Voir cependant le TD durée de vie du cours de physique atomique pour une autre approche
que celle décrite ci-dessous.
2. On sait que la mesure d’un opérateur a pour résultat une des valeurs propres de l’opérateur
avec une probabilité dépendant du vecteur propre correspondant et de l’état du système. On
imagine être capable de répéter un grand nombre de fois la même mesure ; la moyenne des
résultats correspond à la valeur moyenne de l’opérateur.

9
 Si l’état du système est décrit par son état |Ψ(t)i = γf (t)|f i + γe (t) e−iω0 t |ei,
alors la valeur moyenne de dˆ vaut
ˆ = d(γ ∗ γe e−iω0 t + γf γ ∗ eiω0 t ) = 2d Re γ ∗ γe e−iω0 t
 
hdi f e f (2.3)
   
Ω δ
= 2d Re sin(ΩR t/2) −i cos(ΩR t/2) + sin(ΩR t/2) e−iωt (2.4)
ΩR ΩR

ˆ peut être écrit sous la forme

On voit ainsi que hdi
ˆ = d Re (u + iv)e−iωt = d[u(t) cos(ωt) + v(t) sin(ωt)] où (u, v) ∈ R2 (2.5)
 
hdi

On obtient donc une analogie entre (d u, d v) et (D1 , D2 ) introduit dans le modèle

électromagnétique, cf eq.(1.12). La seule différence par rapport au modèle élec-
tromagnétique est que u et v dépendent du temps contrairement à D1 et D2 (d’où
la terminologie stationnaire utilisée dans le chapitre précédent pour le modèle de
l’électron élastiquement lié).
Notez que la fréquence ω0 dans eq.(2.3) s’est « transformée » en ω dans
eq.(2.5). C’est évidemment ce qu’on attend car le dipôle est induit par le champ
externe et donc « oscille » à la fréquence de celui-ci et pas à la fréquence propre
de l’atome ω0 .

2.1.2 Equations sur u, v et w

En utilisant eq.(2.5), on trouve les expresssions suivantes pour u et v :

δΩ δΩ
u = 2 2
sin2 (ΩR t/2) = 2 [1 − cos(ΩR t)] (2.6)
ΩR ΩR
Ω Ω
v = −2 sin(ΩR t/2) cos(ΩR t/2) = − sin(ΩR t) (2.7)
ΩR ΩR
Plus important, on est capable de trouver des équations reliant ces deux quantités
à une troisième, traditionnellement notée w qui définit la différence de population
entre les niveaux,
w(t) = Πe (t) − Πf (t) (2.8)
En utilisant les équations (2.1) et (2.2), on trouve

Ω2 2 Ω2
w=2 sin (ΩR t/2) − 1 = [1 − cos(ΩR t)] − 1 (2.9)
Ω2R Ω2R

10
 Par définition on a |γe (t)|2 + |γf (t)|2 = 1 (état |Ψi normé), donc

−1 ≤ w ≤ 1

Quand l’électron est dans son état fondamental, w = −1, quand il est dans son
état excité, w = +1.

On trouve sans difficulté des équations très simples pour le triplet (u, v, w) :
du


 = −δv



 dt


dv

= δu + Ωw (2.10)


 dt


 dw = −Ωv



dt
Ces équations ne comportent aucune approximation et sont équivalentes à la
solution quantique en termes de γe et γf .

2.2 Equations de Bloch avec dissipation

2.2.1 Vecteur de Bloch - équation de Bloch
Il se trouve que le système d’équations 2.10 est adapté pour introduire phé-
noménologiquement les termes d’émission spontanée ou plus généralement tout
terme de relaxation/dissipation.
On appelle équations de Bloch avec dissipation les équations suivantes

du


 = −δv − γd u



 dt


dv

= δu + Ωw − γd v (2.11)


 dt


 dw = −Ωv − γp (w − w0 )



dt
Au lieu d’écrire l’équation différentielle sur w, on peut l’écrire sur Πe car
Πe + Πf = 1,

11
 dΠe Ω γp
= − v − γp Πe + (w0 + 1) (2.12)
dt 2 2
qui a une certaine ressemblance avec l’équation de taux (1.6) du chapitre précé-
dent. On reviendra sur ce point au 2.4.2.

Il est d’usage d’appeler vecteur de Bloch le triplet (u, v, w).

On a introduit 3 quantités :
— w0 est la valeur stationnaire de w en l’absence de lumière,
— γd est le taux de relaxation du dipôle,
— γp est le taux de relaxation de la population ; dans la plupart des cas on a
γp 6= γd et très souvent γp  γd .

Remarques :
— On n’a pas introduit de termes u0 , v0 . C’est normal car sans lumière il n’y
a pas de dipôle induit et donc u0 = v0 = 0.
— C’est le rajout des termes de relaxation qui impliquent l’existence d’un état
stationnaire. Celui-ci correspond à,

ust = −δΩ α







 vst = γd Ω α



(2.13)


 wst = (δ 2 + γd2 ) α


γp w0



 avec α =

γp (δ + γd2 ) + γd Ω2
2

— On retrouve le phénomène de saturation vu au 1.2.2 : si Ω → ∞, alors

α → 0 et donc wst → 0, Πe → 1/2.
— On verra au 2.4 que dans la limite γd  γp , les équations ci-dessus re-
donnent bien les équations de taux de 1.2.2.

Ainsi notre modélisation remplit son contrat : équations reliant l’amplitude

du champ électrique (Ω) aux amplitudes de probabilités atomiques (via le dipole),
équations redonnant la saturation et les équations de taux (cf plus bas), ainsi que
la valeur (réelle et imaginaire) de l’indice. Il reste à trouver des valeurs pour
w0 , γp , γd . C’est l’objet de la prochaine section.

12
2.2.2 γd , γp et w0

Paramètre w0 :
— w0 correspond à la différence de populations entre état excité et fonda-
mental en l’absence de lumière. Ainsi, en l’absence d’un autre processus
comme le pompage, l’état initial sera l’état fondamental et donc w0 = −1.
— Quand on voudra revenir sur le cas d’un laser, il faudra mettre du pom-
page dans le modèle. On retrouvera que pour avoir du gain il faut w0 > 0
c’est-à-dire une inversion de population.

Paramètres de relaxation :
— On étudiera principalement le cas de l’émission spontanée . Un calcul
quantique complet montre qu’alors γp = 2γd = Γ où Γ est appelée largeur
naturelle du niveau |ei. Pour la plupart des niveaux excités accessibles par
laser depuis l’état fondamental, Γ ≈ 108 s−1 .
— Dans la pratique il y a bien d’autres canaux de relaxation : collision dans les
milieux gazeux, vibration dans les milieux solides et de plus ces relaxations
sont souvent inhomogènes : impuretés, contraintes mécaniques dans les
solides ou effet Doppler dans les gaz.
— Il est facile de se convaincre que la phase est une quantité beaucoup plus
fragile que la population et que donc dans la quasi-totalité des cas pratiques
on aura γd  γp (voir section 2.4). L’émission spontanée est de ce point
de vue un cas très particulier.

2.3 Cas de l’émission spontanée

Comme les remarques précédentes l’indiquent, le cas de l’émission spontanée

est un peu atypique ; il correspond cependant assez bien à ce qui se passe dans les
milieux gazeux (cf TD pour l’influence de l’effet Doppler) et permet une première
approche des processus dissipatifs.
On va regarder en détail le cas de l’émission spontanée avec w0 = −1. Les
équations de Bloch et les solutions stationnaires du vecteur de Bloch sont alors

13
 2δ s


 u(st) =

 Ω 1+s
du
 

= −δv − Γu/2
 

 

 dt 
 Γ s

 
 v(st) = −
Ω1+s

 

dv
 
= δu + Ωw − Γv/2 et (2.14)
 dt  1

 
 w(st) = −
1+s

 

 dw = −Ωv − Γ(w + 1)

 

 

 2
dt 

 avec s ≡ δ2Ω+Γ/22 /4


le paramètre de saturation


2.3.1 Evolution vers un état d’équilibre

La figure 2.1 montre l’évolution temporelle de la différence de population w
en fonction du temps en résolvant numériquement les équations 2.14. Cette réso-
lution a été faite pour plusieurs valeurs de Γ afin de montrer l’effet de l’émission
spontanée sur l’oscillation de Rabi (cf fig.1.1). On déduit de ces courbes que celle-
ci ne décrit bien la physique que pour les temps courts, inférieurs à 1/Γ ; à temps
long on retrouve bien une valeur stationnaire des populations. On voit aussi sur
cette exemple de système à deux niveaux le phénomène de saturation ; on a choisi
une fréquence de Rabi Ω élevée, ce qui conduit à une population stationnaire
proche de 1/2 tant que Γ n’est pas trop grand. La courbe Γ = Ω illustre le cas
fréquence de Rabi « faible » et est à rapprocher de la solution équation de taux
(cf fig.1.2).

2.3.2 Caractéristiques de l’état stationnaire

On a introduit dans les équations précédentes le paramètre de saturation s ;
s > 1 indique un éclairement I « fort ». Comme Πe + Πf = 1, on peut aussi
donner les populations stationnaires et en particulier,
1 s
Π(st)
e = (2.15)
2 1+s
On voit sur eq.(2.12) que ΓΠe peut s’interpréter comme le nombre de photons
spontanés par seconde, appelé taux d’émission spontanée Γsp . On trouve donc
Γ s
Γsp = Γ Π(st)
e = (2.16)
2 1+s

14
Figure 2.1 – Paramètre w = Πe − Πf en fonction du temps pour différentes va-
leurs de la largeur naturelle du niveau excité. On voit que l’oscillation de Rabi vue
au 1.2.1 s’amortit de plus en plus rapidement quand le taux d’émission spontanée
augmente ; il apparaît également une valeur stationnaire à temps long. L’oscilla-
tion disparaît quand Ω ≤ Γ. Courbes tracées avec δ = 0 et Ω = 50γ.

Ce taux est relié à l’absorption du faisceau lumineux car, sans émission spon-
tanée le nombre de photons est conservé (autant d’absorption que d’émission
stimulée) et donc l’intensité du laser reste constante.
La dépendance en δ de ce taux est illustrée sur la figure 2.2 : amplitude et
largeur dépendent de Ω à travers le paramètre de saturation à résonance s(δ =
0) = 2Ω2 /Γ2 . Le comportement observé est naturel. L’interaction d’un laser avec
un atome est très sélective. La largeur en fréquence de cette sélectivité est donnée
à basse puissance lumineuse par la largeur naturelle du niveau excité ; de façon
imagée cette largeur donne un « flou » sur l’écart en énergie entre état fondamental
et excité. A plus haute puissance la sélectivité est moindre ; de nouveau on peut
comprendre qu’à forte puissance, on peut toujours exciter la transition atomique
même hors résonance. Il n’en reste pas moins que cette sélectivité est dans tous
les cas pratiques toujours très bonne : sur une transition dans le visible, le facteur

15
de qualité « fréquence de résonance divisée par largeur de cette résonance » est
de l’ordre de 108 ! D’où l’utilisation de ce phénomène pour asservir des lasers en
fréquence (cf TD absorption saturée).

Figure 2.2 – Taux d’émission spontanée en fonction du désaccord δ pour deux

valeurs de la fréquence de Rabi Ω. Figure de gauche, Ω = 0.1Γ (paramètre de
saturation à résonance s(δ = 0) = 0.02), figure de droite, Ω = 10Γ (s(δ = 0) =
200). Il apparaît clairement
p un élargissement par saturation qui traduit le fait que
Γsp a une largeur de Ω2 + Γ2 /4 en fonction de δ.

2.3.3 Calcul de l’indice

Ayant maintenant une expression pour le dipôle via ses parties réelle (d u) et
imaginaire (d v), on peut reprendre la démarche de la section 1.2.3 pour calculer
l’influence en retour sur le faisceau lumineux en utilisant les valeurs stationnaires
pour le vecteur de Bloch.
En repassant en notation complexe comme au 1.2.3, la susceptibilité χ =
χ + iχ00 vaut alors,
0

ρust d = 0 χ0 E0 (2.17)
ρvst d = 0 χ00 E0 (2.18)

où χ peut se mettre sous la forme χ = χ0 /(1 + s). On fait apparaître χ0

la susceptibilité linéaire (indépendante de l’intensité du faisceau laser), qui, en
utilisant ~Ω = −dE0 , a pour expression :

ρd2 1
χ0 = χ00 + iχ000 = (−δ + iΓ/2) (2.19)
0 ~ δ + Γ2 /4
2

16
 Dans la plupart des cas qui nous intéressent, χ est faible devant
√ 1 et on
0 00
peut donc faire un calcul perturbatif pour l’indice, n = n + in = 1 + χ ≈
1 + (χ0 + iχ00 )/2, d’où
1 χ00
n0 = 1 + (2.20)
21+s
1 χ000
n00 = (2.21)
21+s
Ces résultats appellent plusieurs commentaires :
— On obtient de façon naturelle, un indice non-linéaire via le paramètre de
saturation s qui est lui linéaire avec l’éclairement (effet Kerr).
— Comme attendu (cf relation de Kramers-Kronig dans le cours « Electro-
magnétisme »), n0 − 1 est une fonction impaire du désaccord, alors que n00
est paire et maximale à résonance. Ceci est illustré sur la figure 2.3.
— L’expression de χ0 est identique à celleq trouvée au 1.2.3, eq.(1.11) si on
~
utilise ν = Γ/2 et d = er0 avec r0 = 2mω0
.

Figure 2.3 – Indice du milieu dans le cas linéaire (s  1). La figure de gauche
représente la partie réelle de l’indice, celle de droite la partie imaginaire. Ces
2
courbes ont été tracées dans le cas ρd
0 ~
= Γ/10.

2.3.4 Section efficace d’absorption

Connaissant l’indice on peut s’intéresser à l’absorption du faisceau lumineux.
00
Le champ électrique ayant un facteur d’atténuation en e−kn z , son éclairement
varie comme
00 z
I(z) = I0 e−2kn ≡ I0 e−ρσz où σ est la section efficace d’absorption. (2.22)

17
 d2 ω03
Le calcul quantique de la largeur naturelle donne, Γ = 3π0 ~c3
, ce qui conduit
à une formule très simple pour la section efficace,
σ0 3λ20
σ= où σ 0 = (2.23)
1 + 4δ 2 /Γ2 2π
Ainsi, à résonance, la section efficace est donc de l’ordre de grandeur de la longueur
d’onde au carré.

2.4 Lien avec les équations de taux et l’amplifica-

tion laser
2.4.1 Amplification laser
Pour modéliser un effet laser, il faut pouvoir décrire une situation de gain. Il
faut donc aussi une source extérieure d’énergie, qui dans ce cas est réalisée par
un pompage. Une façon de modéliser cela dans le cadre de notre théorie est tout
simplement de dire que le pompage fixe la valeur de w0 qui sera donc différente
de −1. Si on reprend les calculs, on voit facilement que les états stationnaires
pour le vecteur de Bloch se déduisent de ceux calculer plus haut avec w0 = −1,
eq.(2.14), en multipliant ces derniers par −w0 .
On en déduit immédiatement que n00 ∝ −w0 et qu’il est donc possible d’avoir
n00 < 0 c’est-à-dire d’avoir du gain si w0 > 0 : on retrouve le critère d’inversion
de population pour avoir une amplification laser.
00
L’amplitude A du champ électrique varie comme A = A(0)e−kn z , donc

dA kχ00
=− A≡gA
dz 2
g0
avec g = le gain et g0 le gain « petits signaux » d’expression
1+s
kρd2 Γw0 /4 3πρ w0
g0 = 2 2
= 2
0 ~ δ + Γ /4 k 1 + (2δ/Γ)2

2.4.2 Lien entre équation de taux et équation de Bloch

Dans le modèle du laser par équation de taux on avait trouvé
dΠf dΠe σI
=− = AΠe + (Πe − Πf ) (2.24)
dt dt ~ω

18
C’est une équation sans pompage, donc pour la retrouver on prend les équations
de Bloch avec dissipation, eq.(2.12), avec w0 = −1.
Dans le cas de l’émission spontanée, les taux de relaxation du dipôle et de la
population ont le même ordre de grandeur, mais comme on l’a déjà signalé, dans
la pratique le dipôle relaxe beaucoup plus vite que la population, γd  γp ; on
utilise cette condition dans la suite.
Cela veut dire que le dipôle atteindra son état (quasi-)stationnaire beaucoup
plus vite que la population, ce qui conduit à faire l’approximation dudt
= dv
dt
=0
dans eq.(2.11) 3 .
On en déduit une expression de v en fonction de w que l’on peut réinjecter
dans eq.(2.12) pour trouver

dΠe γd Ω2
= −γp Πe − (Πe − Πf ) (2.25)
dt 2(γd2 + δ 2 )

Cette équation a exactement la même forme que l’équation de taux réécrite ci-
dessus et en plus permet de trouver une expression pour la section efficace d’ab-
σI γd Ω2
sorption = (cf. eq.(2.23) et I ∝ E02 ).
~ω 2(γd2 + δ 2 )

3. Cela revient à dire que u, v et w évoluent dans le temps, mais que u et v s’adaptent
instantanément alors que w a un temps de réponse long.

19
20
Chapitre 3

Refroidissement d’atomes par laser

Jusqu’à présent on n’a envisagé l’effet de la lumière que sur les états internes
de l’atome (en fait plutôt ceux de l’électron). On va voir dans ce chapitre que
l’absorption et l’émission de lumière s’accompagnent aussi d’effets mécaniques
c’est-à-dire d’effet sur la position et la vitesse de l’atome. On en déduira une
méthode simple pour piéger et refroidir des atomes par laser. En cours de route
on croisera des forces de Langevin vues dans le cours précédent.

3.1 Effet mécanique de la lumière sur la matière

3.1.1 Forces réactive et dissipative
Si on reprend le cadre de l’électron élastiquement lié, section 1.2.3, l’oscillation
de l’électron autour de sa position initiale était considérée comme d’amplitude
faible devant la longueur d’onde et en conséquence le champ électrique E(x, t)
était pris indépendant de la position de l’électron, E(0, t). Cela revient à prendre
comme origine la position de l’atome.
Si l’on revient à un cadre plus général, ce champ dépendrait de R, ~ la position
de l’atome (à ne surtout pas confondre avec la position relative de l’électron
autour du noyau atomique) et l’interaction dipolaire électrique s’écrit alors

V = −~d.E( ~ t)
~ R,

Ce terme dépendant de R~ peut être interprété comme une énergie potentielle et

en conséquence on peut définir une force agissant sur l’atome
~ ~V
~ = −grad
F R

21
 On se place dans la suite du cours dans le cas où le champ est polarisé linéai-
rement, monochromatique, mais pas nécessairement une onde plane. On l’écrit
sous la forme
~ t) = E0 (R)
~ R,
E( ~ cos[ωt − φ(R)]
~ ~ex
La force s’écrit alors
n o
~ = dx . cos[ωt − φ(R)]
F ~ ~ E0 + E0 sin[ωt − φ(R)]
~ grad ~ ~φ
~ grad
R R

On va admettre que la version quantique de ce calcul 1 donne

n o
~ = hdˆx i. cos[ωt − φ(R)]
F ~ ~ E0 + E0 sin[ωt − φ(R)]
~ grad ~ ~φ
~ grad (3.1)
R R
n o
ˆ ~ ~
où hdx i = dx . u cos[ωt − φ(R)] + v sin[ωt − φ(R)] avec u et v les paramètres
du vecteur de Bloch dépendant a priori de R ~ et du temps 2 . Si on remplace cette
expression du dipole moyen dans eq.(3.1) il apparaît des termes en cos2 , sin2 et
sin cos qui oscillent tous très vite avec le temps (ω ≈ 1015 s−1 ). Comme l’atome est
massif, il ne peut pas être sensible à des échelles de temps aussi courtes et donc on
peut légitimement remplacer les termes en cos2 et sin2 par 1/2 et sin cos par 0 3 .
Dans les cas que nous allons traiter le mouvement de l’atome sera toujours lent
par rapport à la dynamique sur les états excité et fondamental (voir section 3.2)
et on remplacera alors u et v par leur valeur stationnaire respective, dépendante
de la position R.~ On aboutit alors à

~ =F
 F
 ~ reac. + F
~ dissip.
~ reac. =
F dx ~ 0
ust gradE (3.2)
2
 ~ dissip. =
 F dx ~
vst E0 gradφ
2

La force F ~ reac. est proportionnelle à u et est appelée force réactive ; la force

~ dissip. est proportionnelle à v et est appelée force dissipative.
F
1. Pour cela on quantifie position et impulsion. Le Hamiltonien Ĥ est alors la somme de
l’énergie cinétique de l’atome, du couplage V̂ et du Hamiltonien interne de l’atome (dont |f i et
~
~ = h dP̂ i qui se
|ei sont vecteurs propres d’énergie 0 et ~ω0 ). La force est alors définie comme F dt
~ ~
calcule en utilisant l’équation de Heisenberg ddtP̂ = ~i [Ĥ, P̂].
2. La quantité dx est ici l’élément de matrice de l’opérateur dˆx entre les vecteurs propres
des états |f i et |ei. Il s’agit donc d’un nombre, indépendant du temps et de l’espace.
3. Une telle procédure est équivalente à « l’approximation des ondes tournantes » utilisée
pour le calcul des oscillations de Rabi par exemple.

22
3.1.2 Cas de l’émission spontanée - Atome lent
Dans la situation où l’émission spontanée est le seul processus dissipatif, on a

2δ s
ust = (3.3)
Ω 1+s
Γ s
vst = − (3.4)
Ω1+s

~ Ω et s dépendent de la position de l’atome R.

Comme ~Ω = −dx E0 (R), ~ Les forces
s’écrivent alors,

~ ~ ~
 s
F = − ~δ gradΩ = −gradU
 reac. Ω 1+s dip


~δ (3.5)
U = ln(1 + s)
 dip 2


Udip ≈ ~δ
2
s si s  1

et
~ dissip. = ~Γ s gradφ
F ~ ~
= ~Γπe gradφ (3.6)
2 1+s

Remarques :
~ reac. dérive d’un potentiel appelé potentiel dipolaire ; celui-ci est donc
— F
une énergie potentielle pour l’atome. Cette énergie peut être positive ou
négative suivant le signe de δ = ω − ω0 .
~ dissip. , proportionnelle à la population de l’état excité, est dirigée suivant
— F
~
gradφ.
— Si Ω → ∞, F ~ reac. → ∞ mais F ~ dissip. → ~Γ/2 gradφ ~ ; en retrouve l’in-
fluence du phénomène de saturation.
— En l’absence de dissipation (Γ = 0), F ~ dissip. = ~0, mais F
~ reac. 6= ~0.

3.1.3 Exemple 1 : l’onde plane

Dans le cas d’une onde plane, l’amplitude du champ électrique est constante,
donc Ω et s sont constants. De plus la phase est du type φ = ~k.R.
~
Donc,
~ dissip. = Γπe ~~k
~ reac. = 0 et F
F

23
 La force dissipative est aussi appelée force de pression de radiation . Elle est
dirigée suivant le vecteur d’onde ~k de l’onde plane. Cette force conduit à une
accélération (ou décélération) de l’atome. Elle a une interprétation physique très
simple : Γπe est le nombre de photons spontanés par seconde et donc aussi le
nombre de photons absorbés par seconde 4 et ~~k est homogène à une impulsion.
Ainsi F~ dissip. apparaît comme la force résultant d’un transfert d’impulsion de la
lumière vers l’atome.
Pour être plus précis, il y a transfert d’impulsion pour l’absorption, dirigée
suivant ~k, pour l’émission stimulée, dirigée suivant −~k, et pour l’émission spon-
tanée, dirigée suivant la direction opposée à celle du photon spontané. Lors d’un
cycle absorption-émission stimulée, l’impulsion de l’atome ne change donc pas, au
contraire d’un cycle absorption-émission spontanée. Cependant comme la direc-
tion de l’émission spontanée est aléatoire, après un grand nombre de tels cycles,
elle n’induit pas de modifications de la vitesse de l’atome 5 , au contraire de la
partie absorption. La force nette est donc dirigée suivant la direction du faisceau
laser.

Ordre de grandeur : Plutôt que la force, on va caractériser l’accélération,

plus parlante. Celle-ci vaut F~ dissip. /m avec m la masse de l’atome. On obtient
des chiffres de l’ordre de 105 m.s−2 , soit 104 fois l’accélération de pesanteur si
on sature la transition ! ! La force de pression de radiation peut donc être très
importante.

3.1.4 Exemple 2 : le faisceau gaussien

Si on considère un faisceau gaussien se propageant sur z, focalisé en z = 0 et
de col w0 , l’éclairement a pour expression,
2 2
I0 −2 x 2+y
I= e w (z)
1 + (z/zR )2
p
avec w(z) = w0 1 + (z/zR )2 et zR = πw02 /λ la distance de Rayleigh. La force
~ reac. est alors non nulle. L’éclairement est maximal au niveau du col en z = 0.
F
4. En fait le nombre total de photons absorbés moins le nombre de photons émis de façon
stimulée.
5. Ceci en moyenne. Le caractère aléatoire de l’émission spontanée fait que la force fluctue.
Il se trouve qu’il s’agit d’une force de Langevin dont il faudra tenir compte dans le refroidisseur
laser vu au 3.2.1

24
Tel sera le cas aussi pour le module du potentiel dipolaire Udip , cf eq.(3.5). A
faible saturation, le potentiel dipolaire est proportionnel à l’éclairement et a donc
aussi une forme gaussienne.
Ainsi, si δ > 0, les atomes subiront une force qui les expulse du col, alors que si
δ < 0, les atomes y seront attirés. Cette dernière situation permet donc de piéger
des atomes.

Ordre de grandeur : La profondeur du piège, −Udip (0), est toujours très

faible, < 10−24 J, même si on utilise des lasers de plusieurs watts focalisés sur une
dizaine de microns. En unité de température, un peu plus parlante, cela donne une
profondeur < 10−1 K, ce qui montre que seuls les atomes les moins énergétiques
peuvent être piégés.

3.2 Refroidissement d’atomes par laser

Nous allons voir le mécanisme le plus simple pour refroidir (diminuer la largeur
de la distribution de vitesses d’un ensemble d’atomes) et piéger (diminuer la
largeur de la distribution de positions d’un ensemble d’atomes). Ce mécanisme tire
profit de l’effet Doppler. On se place également dans le cas d’une faible saturation,
s  1.
~ ~
On rappelle qu’une onde en ei(k.R−ωt) vue par un atome de vitesse ~v peut
~
s’écrire ei(k.~vt−ωt) . Dans le référentiel de l’atome, cette onde est donc équivalente
à une onde de fréquence ω − ~k.~v : c’est l’effet Doppler qui donne un son aigu
quand on se rapproche d’une source sonore et grave quand on s’en éloigne.

3.2.1 Refroidissement Doppler

Dans les calculs de la section 3.1.2, la vitesse de l’atome était considérée
comme « faible » ; on peut quantifier ce point avec l’effet Doppler : il fallait que
|~k.~v|  Γ, δ. Si ces conditions ne sont pas vérifiées il suffit de remplacer ω par
ω − ~k.~v et donc δ par δ − ~k.~v dans les expressions de la section 3.1.2. La force
de pression de radiation s’écrit alors,

~ dissip. = Γs ~~k avec s = Ω2 /2

F
2 (δ − ~k.~v)2 + Γ2 /4
Cette force n’est plus maximale pour δ = 0 mais pour δ − ~k.~v = 0.

25
 Que se passe-t-il si on envoie non plus un mais deux faisceaux lumineux sur
l’atome, les faisceaux étant de même fréquence mais de direction opposée (voir
fig. 3.1) ?

Figure 3.1 – Atome de vitesse ~v soumis à deux faisceaux lasers contra-

propageants de même fréquence.

Chacun des faisceaux exerce une force, mais si l’une dépend de δ − ~k.~v l’autre
dépend de δ + ~k.~v et est de signe opposée. La force totale est donc
!
2 2
~ Dop. = Ω /2 Ω /2 Γ ~
F − ~k (3.7)
(δ − ~k.~v)2 + Γ2 /4 (δ + ~k.~v)2 + Γ2 /4 2
Ω2 δΓ ~k.~v
= ~~k (3.8)
~ 2 2 ~ 2 2
[(δ − k.~v) + Γ /4][(δ + k.~v) + Γ /4]
On a tracé cette force fig. 3.2 dans le cas δ < 0. On voit que la force est toujours
de signe opposée à la vitesse et va donc décélérer l’atome quelle que soit sa vi-
tesse initiale. A la limite t → ∞, la vitesse sera nulle. On parle de mécanisme de
refroidissement Doppler.

Figure 3.2 – Force Doppler (en

unité de Γ~k) en fonction de la
vitesse dans le cas δ = −2Γ et
Ω2 = 0.1Γ2 pour des faisceaux
contra-propageant avec ~k = k~ez .
Cette force est de signe opposée à
la vitesse et est donc une force de
friction (visqueuse pour les vitesses
faibles).

Dans la réalité, c’est un peu plus compliqué. Si la vitesse moyenne tend bien
vers 0, l’atome subissant en permanence des cycles absorption-émission spontanée,

26
la vitesse fluctue à cause de la direction aléatoire des photons spontanés. Un
traitement de type force de Langevin permet de montrer que la distribution de
vitesses d’un ensemble d’atomes tend vers une limite finie à temps long et peut
ainsi être caractérisée par une température. La température minimale, obtenue
pour s  1 et δ = −Γ/2 vaut,

~Γ
TDop = (3.9)
2kB

où kB est la constante de Boltzmann 6 . La température Doppler est de l’ordre de

10 − 100 µK ! !

3.2.2 Piège magnéto-optique

Une petite astuce permet de transformer la force Doppler en force qui réduit
à la fois la vitesse et la position des atomes. Pour cela il faut prendre un atome
un peu plus compliqué qu’un système à deux niveaux.
Prenons le cas d’un niveau fondamental l = 0 et un état excité l = 1 constitué
de 3 niveaux ml = 0, ±1 7 .
Cet atome est soumis à deux ondes contra-propageantes de polarisation cir-
culaire droite et gauche, cf fig. 3.3. Les règles de sélection dipolaire électrique
impose que le faisceau σ + fasse des transitions entre |f i et |e, +1i et le faisceau
σ − entre |f i et |e, −1i.
L’atome est aussi soumis à un gradient de champ magnétique B 0 , qui par effet
Zeeman conduit à une énergie potentielle UB ∝ ml gµB B 0 z 8 .

En plus de l’effet Doppler, il faut maintenant tenir compte du fait que l’énergie
des états |e, +1i et |e, −1i dépend de l’espace, ce qui revient à changer ω0 par
ω0 ± gµB B 0 z pour |e, ±1i, qui se traduit alors par un remplacement δ → δ ∓
gµB B 0 z − kv dans l’expression de la force dissipative.
Pour comprendre l’effet spatial, prenons un atome de vitesse nulle. Le faisceau
+
σ aura un effet maximal en z = z+ (cf figure 3.3), là où l’atome sera à résonance
avec lui. Un tel atome sera donc poussé vers les z positifs quand il absorbera un
photon σ + . Réciproquement, un atome de z positifs aura tendance à absorber un
6. kB = 1.38 10−23 J/K.
7. l et ml sont les valeurs propres de L̂2 , L̂z , cf chapitre moment cinétique du cours de
Physique atomique
8. g est ici le facteur de Landé et µB le magnéton de Bohr, cf cours de Physique atomique.

27
Figure 3.3 – Configuration de piégeage : atome soumis à deux faisceaux laser
(δ < 0) et un gradient de champ magnétique. La pression de radiation est maxi-
male pour un atome de vitesse nulle en z = z+ (resp. z− ) pour le faisceau polarisé
σ + (resp. σ − ).

photon σ − car ce faisceau est plus proche de résonance que le faisceau σ + . La

force sera donc de signe opposée à la position z, ce qui se traduit par une force
de piégeage (force de rappel à z petit).
Ainsi, la force diminue vitesse et position sur l’axe z. L’effet se produit à trois
dimensions tout simplement en mettant 3 paires de faisceaux contra-propageant
dans les trois directions de l’espace. On obtient ainsi un piège magnéto-optique
capable de capturer quelques milliards d’atomes dans un volume de quelques mm3
et à une température de quelques 100 µK. Apparu à la fin des années 1980, il
existe maintenant plusieurs milliers de pièges magnéto-optiques dans le monde
dont quelques-uns dans le milieu industriel.

28