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30/09/2008

Comportement des matériaux

dans le cœur des REP
par Alain BARBU
CEA DMN, service de recherche en métallurgie physique
et Jean-Paul MASSOUD
EDF R&D, département matériaux et mécanique des composants

1. Structures, composants et matériaux.................................................... BN3760 – 2

1.1 Matériaux de structure .................................................................................... – 2
1.2 Matériaux nucléaires ....................................................................................... – 3
2. Principaux modes de dégradation hors irradiation ............................ – 3
2.1 Vieillissement thermique................................................................................. – 3
2.2 Corrosion sous contrainte ............................................................................... – 4
2.3 Usure................................................................................................................. – 4
3. Principaux modes de dégradation sous irradiation............................ – 4
3.1 Endommagement microscopique : défauts ponctuels ................................. – 5
3.2 Altérations dimensionnelles ........................................................................... – 6
3.3 Évolution des caractéristiques mécaniques sous irradiation....................... – 7
3.4 Corrosion sous contrainte assistée par l’irradiation. IASCC ........................ – 10
3.5 Synergies .......................................................................................................... – 10
4. Prévision de l’évolution des matériaux sous irradiation à l’aide
de modèles à base physique ..................................................................... – 11
4.1 Dommage primaire : dynamique rapide........................................................ – 12
4.2 Recuit du dommage primaire : évolution microstructurale
en cinétique lente............................................................................................. – 12
4.3 Incidence de l’évolution microstructurale sur le comportement
macroscopique................................................................................................. – 13
4.4 Aperçu sur les méthodes de modélisation .................................................... – 14
5. Techniques de caractérisation de l’évolution des matériaux .......... – 15
5.1 Techniques microscopiques : observation directe des défauts ................... – 15
5.2 Techniques nucléaires avec interactions d’un faisceau de particules avec
le matériau........................................................................................................ – 15
5.3 Mesures globales ............................................................................................. – 16
5.4 Caractérisations mécaniques .......................................................................... – 16
6. Perspectives................................................................................................... – 16
Pour en savoir plus ............................................................................................... Doc. BN3760
1 - 2008

omme dans toute installation industrielle, les matériaux des chau-

C dières nucléaires à eau sous pression (REP) sont soumis en service à
des sollicitations de nature mécanique, thermique ou chimique, pour des
durées de fonctionnement particulièrement longues : 40 ans, voire
60 ans. De manière plus spécifique, les matériaux les plus proches du
BN 3 760

combustible nucléaire sont soumis à un intense bombardement de parti-

cules (principalement neutrons) provenant des réactions nucléaires du
cœur.

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Les endommagements qui sont susceptibles d’en résulter sont nombreux

et variés : vieillissement par irradiation (sous l’effet du bombardement neu-
tronique), vieillissement thermique (sous l’effet de la température de
fonctionnement, autour de 300 ˚C), amincissement par usure (sous l’effet des
frottements) ou par corrosion généralisée (sous l’effet du milieu chimique),
ou encore corrosion sous contrainte, etc.
La compréhension du comportement des matériaux du cœur des réacteurs
au cours du fonctionnement dans des conditions parfois agressives, en parti-
culier à cause des phénomènes d’irradiation, est donc une préoccupation
majeure de l’industrie nucléaire et leur prévision sur de très longues périodes
une nécessité.
Les principaux modes de dégradation hors irradiation et sous irradiation de
ces matériaux seront décrits dans la suite du texte ainsi que les moyens de
prévision de leur comportement à l’aide de modèles à base physique.

1. Structures, composants Les aciers inoxydables austénitiques ont, pour les nuances de
base, des caractéristiques de traction faibles, mais une bonne sou-
et matériaux dabilité et une mise en forme aisée. Bien que très résistants à la cor-
rosion généralisée, les aciers inoxydables peuvent être sensibles à
divers phénomènes de corrosion localisée comme la corrosion
intergranulaire, la corrosion sous contrainte ou la corrosion par
Pour la description complète d’un réacteur à eau sous pres- piqûres.
sion, le lecteur est invité à consulter l’article Réacteurs à eau
ordinaire sous pression de 600 à 1 500 W [BN 3 100]. Dans des cas de conditions de corrosion spécifiques (corrosion
sous contrainte en présence de différents milieux...), le choix s’est
porté sur des alliages à base nickel.
Les composants du cœur des réacteurs nucléaires à eau sous
pression (REP) sont essentiellement la cuve, les équipements inter- Enfin, pour la fabrication des tubes de gainage du combustible,
nes, les dispositifs de contrôle de la radioactivité et les crayons du il faut signaler les alliages de zirconium utilisés pour leurs proprié-
combustible nucléaire. Seules les principales caractéristiques de tés neutroniques et leur bonne résistance à la corrosion dans l’eau
ces composants et leurs matériaux constitutifs seront rappelés et au contact des produits de fission.
dans cet article.
Caractéristiques du milieu primaire
Pour plus de détails sur la cuve, les équipements internes et
les dispositifs de contrôle de la radioactivité (notamment leur Le milieu primaire est constitué d’eau additionnée de
description, leur fabrication et le retour d’expérience les 1 000 ppm de bore (sous forme d’acide borique, ralentisseur
concernant), le lecteur est invité à consulter l’article construc- de neutrons) et de 2 ppm de lithium (sous forme de lithine). Le
tion des centrales REP. Équipements primaires [BN 3 270]. pH est voisin de 7,3 à chaud et des conditions réductrices sont
Pour plus de détails sur le combustible, le lecteur est invité imposées à l’aide d’une teneur en hydrogène dissous de 25 à
à se reporter à l’article conception et fabrication de combusti- 50 cm3/kg. La température atteint 325 ˚C en branche chaude et
bles à base d’uranium [BN 3 620]. la pression imposée par le pressuriseur est de 155 bar.

1.1.1 Cuve et couvercle

1.1 Matériaux de structure
La cuve contient le cœur du réacteur. C’est donc l’un des compo-
Les matériaux utilisés dans le cœur des réacteurs nucléaires doi- sants essentiels. L’acier qui la constitue doit présenter :
vent répondre aux spécificités liées aux conditions de fonctionne-
– des caractéristiques mécaniques élevées permettant de
ment de ces réacteurs :
résister à la forte pression interne de l’eau de refroidissement
– effet du bombardement neutronique pour les matériaux de la (155 bar). Cela exclut les aciers inoxydables austénitiques qui
cuve du réacteur ou des structures internes de la cuve ; nécessiteraient des épaisseurs trop importantes ;
– nature chimique du milieu primaire (pour plus de précisions, – une bonne soudabilité, réduisant les risques de défauts de fis-
se référer à l’encadré « Caractéristiques du milieu primaire ») ; suration à froid et au détensionnement ;
– difficulté d’intervention pour réparation en milieu radioactif. – une bonne résistance aux chocs (chocs thermiques par exem-
Les matériaux utilisés sont en majorité des aciers. Les aciers ple), et une ténacité suffisante pour tolérer la présence de défauts
faiblement alliés sont utilisés pour leurs bonnes caractéristiques sans risque de propagation instable ;
dans le domaine des températures de fonctionnement (inférieures – une structure raisonnablement homogène entre la peau et le
à 350 ˚C), par exemple pour des capacités sous pression de fort cœur du composant et limitant la présence de ségrégations ;
diamètre : c’est le cas de la cuve des réacteurs. – une bonne résistance à l’irradiation qui produit un effet de fra-
Le plus souvent, la prise en compte des problèmes de corrosion gilisation se traduisant par une augmentation de la température de
conduit au choix d’aciers inoxydables (aciers avec addition de transition et une baisse du niveau ductile ;
chrome à teneur supérieure à 12 à 13 %). – une bonne tenue à la corrosion généralisée en milieu primaire.

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Ces différents critères conduisent à choisir un acier au car- 1.2.1 Combustible

bone faiblement allié au Mn-Ni-Mo (acier 16MND5 à l’état
trempé-revenu) à teneur en carbone limitée et à teneurs
contrôlées en soufre (pour ne pas dégrader sa ténacité), en cui- Le lecteur est également invité à consulter l’article
conception et fabrication de combustibles à base d’uranium
vre et phosphore (pour préserver une bonne résistance à l’irra-
[BN 3 620].
diation) et en vanadium (pour lui assurer une bonne
soudabilité).
Le matériau combustible est de l’oxyde d’uranium UO 2 [ou
La résistance à la corrosion par l’eau de refroidissement est des oxydes mixtes (U,Pu)O2] fritté sous forme de petits cylin-
assurée par une ou deux couches d’un revêtement en acier inoxy- dres. Il a une structure isotrope stable jusqu’au point de fusion
dable austénitique déposé par soudage. (2 800 ˚C), il est chimiquement stable vis-à-vis de la plupart des
fluides caloporteurs, ce qui est important en cas de rupture de
Les traversées de couvercles (adaptateurs) et de fond de cuve
gaines (ce n’est par exemple pas le cas de l’uranium métal qui
sont fabriquées en alliage de nickel (alliage 600 à 15 % de Cr : est incompatible avec l’eau), il retient la plus grande partie des
NC15Fe, progressivement remplacé par l’alliage 690 à 30 % de Cr : produits de fission, et enfin l’oxygène absorbe très peu les neu-
NC30Fe) dont le coefficient de dilatation thermique est voisin de trons. Le combustible est soumis à une très intense irradiation.
celui de l’acier de cuve. Le temps de sa durée de vie, son dommage d’irradiation atteint
quelques dizaines de milliers de déplacements par atome (pour
la notion de déplacement par atome, voir l’encadré au
1.1.2 Équipements internes paragraphe 3.

Les équipements internes se trouvant à l’intérieur de la

cuve (enveloppe de cœur, planches de cloisonnement, ren- 1.2.2 Absorbants de neutrons
forts et visserie) assurent le support et le maintien des assem-
blages combustibles, des grappes de commande et de Le lecteur est également invité à consulter l’article Maté-
l’instrumentation ainsi que la canalisation de l’écoulement du riaux absorbants neutroniques pour le pilotage des réacteurs
fluide caloporteur. [BN 3 720].
Ils sont fabriqués en aciers inoxydables austénitiques au
chrome nickel (type AlSl-304 et AlSl-316). Pour éviter le risque Les absorbants sont des matériaux contenant des éléments chi-
de corrosion intercristalline, on utilise généralement des nuan- miques pouvant capturer les neutrons selon diverses réactions
nucléaires. Ils sont utilisés pour contrôler la réactivité. L’élément
ces à très basse teneur en carbone (type AlSl-304L et AlSl-316L
absorbant des REP est constitué d’une grappe de 24 crayons
où C < 0,030 %) ou stabilisées (type AlSl-321 et AlSl-347), à l’état absorbants dont le matériau est :
hypertrempé.
– soit l’alliage Ag-In-Cd monophasé (argent 80 %, indium 15 %,
Enfin, pour limiter l’activation des composants en acier inoxyda- cadmium 5 %) ;
ble, les teneurs en tantale et en cobalt sont limitées à des niveaux – soit le carbure de bore (B4C).
très bas. Les pastilles d’absorbant (B4C) sont faiblement densifiées de
manière à laisser une porosité ouverte favorisant la libération des
gaz résultant des réactions nucléaires.
1.1.3 Gaines des éléments combustibles,
grappes de contrôle, mécanismes, broches
de fixation de tubes guides de grappes

■ Pour les tubes de gainage du combustible, les alliages de zirc-

2. Principaux modes
onium (comme le Zircaloy 4, l’alliage M5™ ou le Zirlo) sont utilisés de dégradation hors
pour leurs propriétés neutroniques (« transparence aux neutrons »)
et leur bonne résistance à la corrosion dans l’eau et au contact des irradiation
produits de fission.

■ Les grappes de contrôle et mécanismes sont majoritairement en Les mécanismes de vieillissement des matériaux des réacteurs à
acier inoxydable austénitique. eau sous pression sont identifiés et décrits dans l’article Gestion
de la durée de vie des centrales nucléaires [BN 3 307]. Il ne sera
■ Les broches de fixation des guides de grappes sont en fait état dans le présent paragraphe que des principaux modes de
Inconel X750, alliage de nickel à durcissement structural utilisé dégradation, hors irradiation, affectant les matériaux du cœur des
comme les aciers inoxydables austénitiques pour sa bonne tenue à REP : vieillissement thermique (§ 2.1), corrosion sous contrainte
(§ 2.2) et usure (§ 2.3).
la corrosion sous contrainte.

2.1 Vieillissement thermique

1.2 Matériaux nucléaires
La dénomination de « vieillissement thermique » recouvre toute
une série de mécanismes basés sur la diffusion des éléments chi-
Contrairement aux matériaux de structure qui sont aussi uti- miques et permettant aux « systèmes » métallurgiques de revenir
lisés dans d’autres domaines industriels, il existe des maté- à un état d’équilibre thermodynamique plus stable, sous l’effet de
riaux qui ont été développés spécifiquement en raison de leurs la température de fonctionnement (entre 290 et 350 ˚C dans le
propriétés neutroniques : les combustibles (§ 1.2.1), utilisés cœur des REP). Ce retour à l’équilibre se traduit par une évolution
pour leur possibilité de fission par les neutrons, et les élé- microstructurale et par une évolution des propriétés des maté-
ments absorbants (§ 1.2.2) utilisés pour contrôler la réaction riaux. Les principaux mécanismes de vieillissement thermique sus-
nucléaire. ceptibles d’apparaître sont la précipitation, la mise en ordre, le

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vieillissement dynamique et la ségrégation de certaines espèces – les alliages de nickel des adaptateurs de couvercles de cuves
chimiques. Tous ces mécanismes conduisent plus ou moins à une (alliage 600 et métaux fondus correspondants en alliage 182) et
fragilisation du matériau (avec ou sans durcissement). des broches de tubes guides de grappes de commande
Comme les vitesses de diffusion sont nettement plus élevées (Inconel X750) ;
dans les structures cubiques centrées (aciers ferritiques) que dans – les aciers inoxydables austénitiques.
les structures cubiques à faces centrées (austénitiques), seules les
premières risquent d’être affectées par le risque de vieillissement Exemple : l’alliage 600, bien que très résistant à la corrosion sous
thermique aux températures relativement basses des REP, c’est-à- contrainte en milieu chloruré, s’est révélé sensible à la corrosion sous
dire au voisinage de 300 ˚C. contrainte en milieu primaire (tubes de générateur de vapeur, adapta-
teurs de couvercles de cuves...). Les études de mécanismes ont
Finalement le seul mécanisme de vieillissement pouvant éventuel- conduit à écarter les mécanismes de dissolution – repassivation (pas
lement affecter les aciers ferritiques non alliés ou faiblement alliés d’effet néfaste de la sensibilisation des joints de grains) et de fragili-
des matériaux du cœur des réacteurs REP, sur le long terme et aux sation par l’hydrogène (FPH) (température du milieu primaire nominal
températures inférieures à 350 ˚C, est la ségrégation intergranulaire trop élevée) pour privilégier deux autres mécanismes : le premier sug-
d’espèces chimiques. Cette ségrégation peut conduire à une baisse gère une succession de microclivages provoqués par les interactions
de cohésion des joints de grains, favorisant la rupture intergranulaire. entre la corrosion et la plasticité localisées en pointe de fissure. Le
Nota : le vieillissement thermique de la phase ferritique des aciers inoxydables austé-
second repose sur une oxydation interne de l’alliage aux joints de
noferritiques qui constituent le circuit primaire des REP ne sera pas abordé dans cet grains formant un oxyde fragile en avant du front de fissure. Le pro-
article car les tuyauteries primaires ne sont pas considérées comme faisant partie du cessus itératif de formation puis de rupture de cette phase fragile
cœur des réacteurs (ce problème de vieillissement est traité par ailleurs, se référer à conduit à une fissuration macroscopique.
l’article sur la durée de vie des centrales nucléaires [BN 3 307].

Exemple : la ségrégation du phosphore aux joints de grains est un

problème potentiel pour les aciers ferritiques dont la température de 2.3 Usure
fonctionnement est d’environ 350 ˚C.
L’usure désigne la perte de masse consécutive à un mouvement
Les impuretés qui ont à la fois un rôle fragilisant et une forte ten-
relatif de deux matériaux en contact. On peut dénombrer quatre
dance à la ségrégation intergranulaire sont principalement l’antimoine,
types de mécanisme d’usure :
le phosphore, l’arsenic et l’étain. Parmi celles-ci, le phosphore est le
plus néfaste, son effet fragilisant pouvant devenir notable à partir de – l’usure adhésive où la matière est perdue car des fragments de
concentrations très faibles. Pour les aciers industriels, la prise en matériau viennent se coller sur la surface antagoniste ;
compte de ce seul élément est en général suffisante. Le molybdène – l’usure abrasive où la matière est perdue par labourage de la
joue un rôle de puissant retardateur du phénomène avec une surface du matériau mou ;
concentration optimale de l’ordre de 0,7 %. – l’usure par fatigue où une sollicitation cyclique engendre des
La fragilisation par ce mécanisme se traduit par une augmentation fissures de fatigue ;
de la température de transition lors d’essais de résilience accompa- – l’usure corrosive (ou tribocorrosion) où l’oxyde protecteur
gnée d’un changement du mode de rupture dans le domaine fragile : formé à la surface du matériau est arraché par le frottement, ce qui
on passe d’une rupture par clivage à une rupture intergranulaire fra- accélère la corrosion.
gile. La température de transition augmente linéairement en fonction Les principaux composants du cœur des réacteurs qui présen-
de la teneur des joints de grains en impuretés fragilisantes, sans que tent des usures sont les grappes de commande, les tubes d’instru-
la dureté soit modifiée.
mentation du cœur, les cliquets des mécanismes de commande
La force motrice de la ségrégation intergranulaire d’impuretés est des grappes et le gainage du combustible. Les usures sur tubes
une fonction décroissante de la température : la concentration d’équi- (crayons combustibles ou gaines de grappes de commande) sont
libre dans le joint de grains est d’autant plus élevée que la tempéra- généralement dues à leur mise en contact avec le guidage du fait
ture est basse. Cependant, le temps nécessaire pour obtenir cet des turbulences hydrauliques. Le mécanisme de tribocorrosion a
équilibre dépend directement de la vitesse de diffusion des impure- été observé sur les cliquets des mécanismes de grappes de
tés. Aux basses températures (< 300 ˚C), les conditions de fragilisa- commande.
tion ne sont jamais atteintes car la diffusion est très lente. Ce n’est
que pour les composants en 16MND5 pouvant atteindre localement
des températures plus élevées (de l’ordre de 350 ˚C ou supérieures)
que le risque de fragilisation intergranulaire serait à considérer.
3. Principaux modes
2.2 Corrosion sous contrainte
de dégradation sous
irradiation
Le lecteur est également invité à consulter l’article Chimie
de l’eau et corrosion dans les REP [BN 3 750]. L’irradiation constitue une des contraintes spécifiques pour les
matériaux utilisés dans les réacteurs nucléaires.
La corrosion sous contrainte intervient lorsqu’un matériau est Sous le terme d’irradiation, on peut distinguer trois types d’inte-
soumis simultanément à un milieu chimique et à des sollicitations raction entre les particules incidentes (neutrons, électrons, particu-
mécaniques de traction. Mais il faut qu’il soit également sensible les α, ions, fragments de fission ou rayons γ) et un matériau
au phénomène. On distingue deux familles de mécanismes : (figure 1) :
– les mécanismes faisant appel à la dissolution du matériau dans – les interactions inélastiques pour lesquelles les particules inci-
le milieu, suite à l’endommagement local de l’oxyde protecteur ; dentes pénétrant dans le matériau interagissent avec les électrons
– les mécanismes qui passent par une succession de petites rup- (chocs inélastiques causant des excitations électroniques et des
tures mécaniques rendues possibles par le fait que le milieu ou les ionisations des atomes choqués) ;
produits de corrosion ont pénétré dans le matériau. – les interactions élastiques pour lesquelles les particules inci-
Les principaux matériaux du cœur des REP susceptibles d’être dentes pénétrant dans le matériau interagissent avec les noyaux
soumis à la corrosion sous contrainte en milieu primaire sont : (chocs élastiques avec conservation de l’énergie cinétique) ;

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Interactions
Réactions nucléaires Interactions élastiques
inélastiques

Transmutations Formation de gaz : Création de défauts ponctuels Échauffement γ

État solide (He, Xe, H2...)
Lacunes (v) interstitiels (i)

Agglomération Recombinaisons Éliminations

Diffusion
(v) (i)

Changement Précipitation
Cavités Boucles Sur défauts Sur joints Sur dislocations
de phases de bulles
ponctuels (atomes (biais)
(atomes soluté) soluté) Sursaturation
de lacunes

Figure 1 – Création des différents types de défauts d’irradiation, en fonction de la nature des interactions

Tableau 1 – Classement des défauts d’irradiation

Phénomène
Défaut créé conditions requises conséquences
physique

Paires isolées Très basse température Gonflement par interstitiels

T < 0,1 Tf + accumulation d’énergie
(effet Wigner)

Boucles Flux élevé Durcissement par les boucles

Déplacements
+ basse température Précipitation dirigée des boucles
d’atomes
0,1 Tf < T < 0,3 Tf
ou anisotropie

Cavités Moyenne température Gonflement par lacunes

0,25 Tf < T < 0,5 Tf

Réactions Bulles de gaz Haute température Gonflement par gaz

nucléaires T > 0,4 Tf Fragilisation intergranulaire

Tf : température de fusion (K)

– les réactions nucléaires où le matériau cible change de nature fragilisation), sensibilisation accrue au milieu chimique (corrosion
chimique. Ce mécanisme est particulièrement important dans le sous contrainte assistée par l’irradiation)... L’effet simultané de ces
combustible et les éléments absorbants où les changements de modifications peut dans certains cas conduire à des synergies très
composition peuvent conduire à des changements de phase. néfastes (par exemple dans le cas des interactions pastille de com-
Elle affecte profondément les performances des matériaux au bustible-gaine ou absorbant-gaine).
travers de :
– leurs liaisons chimiques modifiées par les excitations électroni-
ques et les transmutations (figure 1) ; 3.1 Endommagement microscopique :
– leur structure à l’échelle atomique, modifiée par les collisions défauts ponctuels
élastiques ayant pour conséquences la création de défauts ponc-
tuels, lacunes et interstitiels sous forme isolée ou sous forme de Les collisions élastiques ont pour effet de chasser de nombreux
très petits amas dans les cascades de déplacements (figure 1) ; atomes de leur site initial dans le réseau cristallin. Ces atomes se
– leur microstructure, affectée par la migration et l’aggloméra- placent alors en insertion dans le réseau (on les appelle des inters-
tion des défauts créés par les collisions (figure 1 et tableau 1). titiels) et laissent de ce fait des sites vacants appelés lacunes. Il se
Les modifications ainsi créées sous irradiation (tableau 1) peu- forme ce que l’on appelle une paire de Frenkel. Pour que celle-ci
vent entraîner des conséquences à l’échelle du composant : altéra- soit stable (c’est-à-dire ne se recombine pas spontanément),
tions dimensionnelles (gonflement, croissance, fluage...), évolution l’interstitiel doit se trouver suffisamment loin de la lacune (typique-
des caractéristiques mécaniques (notamment durcissement et ment à plus de 3 distances interatomiques).

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Lacunes et interstitiels sont des défauts ponctuels qui peuvent

se déplacer par sauts dans le réseau cristallin si la température est Agglomération Agglomération
suffisamment élevée. On dit que ces défauts diffusent, la vitesse des interstitiels des lacunes
de diffusion augmentant rapidement avec la température. Dans les Cavités
Boucles
métaux, on observe en général les comportements suivants :
de dislocations
– à très basse température (< 0,1 Tf, température de fusion),
lacunes et interstitiels sont immobiles et s’accumulent au fur et à
mesure de l’irradiation jusqu’à la saturation, conséquence des
recombinaisons spontanées (environ 10−3 de défauts ponctuels) ;
– à moyenne température (0,1 Tf < T < 0,3 Tf), les lacunes sont
toujours immobiles, mais les interstitiels sont mobiles ;
– à plus haute température (0,3 Tf < T < 0,5 Tf), les lacunes à leur Atome du réseau
tour deviennent mobiles ;
– à très haute température (T < 0,5 Tf), les défauts sont suffisam-
~ 100n
ment mobiles pour que les effets d’irradiation se guérissent spon-
tanément.
Dans le domaine de fonctionnement des réacteurs, c’est-à-dire
quand les deux types de défaut sont mobiles, un interstitiel et une Figure 2 – Agglomération des interstitiels et des lacunes sous forme
lacune n’appartenant pas à la même paire de Frenkel peuvent se de boucles de dislocations ou de cavités
recombiner. Lacunes et interstitiels peuvent aussi disparaître sur
des « puits » de défauts : dislocations, joints de grains, interfaces, – gonflement (ou au contraire densification) à l’état solide dû à
éventuellement surface..., ou être piégés sur des impuretés. Des des changements de phase (par élévation de température et/ou par
défauts de même type peuvent aussi se rassembler en amas : formation de nouveaux composés résultant de la transmutation à
l’état solide de certains éléments chimiques). Les pastilles de com-
– amas plans (2D) de lacunes ou d’interstitiels qui grossissent
bustibles et les absorbants en AlC peuvent gonfler selon ce
pour former des boucles de dislocations (disques supplémentaires
mécanisme.
d’atomes à partir des interstitiels ou au contraire disques
dépourvus d’atomes dans le cas d’agglomérations de lacunes Exemple 1 : gonflement des aciers inoxydables austénitiques
(figure 2) ; Ce gonflement est provoqué par l’apparition et le développement
– amas tridimensionnels (3D) de lacunes appelés cavités. de cavités. Au cours de l’irradiation, les défauts ponctuels peuvent
s’éliminer sur des « puits fixes ». Dans le cas où les interstitiels s’éli-
Déplacement par atome (dpa) minent préférentiellement sur les dislocations, il peut en résulter un
flux de lacunes excédentaire sur les petits amas de lacunes. Si ces
derniers sont tridimensionnels, le gonflement devient effectif. Il a été
La notion de déplacement par atome (dpa) permet de quan-
montré que la germination des cavités est très fortement stabilisée
tifier les effets structuraux des collisions élastiques en comp-
par la présence de gaz insoluble en leur sein. Il s’agit principalement
tabilisant sur une base conventionnelle et non physique le
d’hélium issu des réactions nucléaires. Lorsque la pression d’hélium à
nombre de fois où les atomes ont été éjectés de leur site sous
l’intérieur des cavité est élevée, on parle plutôt de bulles d’hélium.
l’effet de ces collisions. Elle prend en compte à la fois le flux
de particules incidentes, leur spectre énergétique, le temps Le taux de production d’hélium est donc un paramètre susceptible
d’exposition des matériaux à ce flux et la section efficace de d’affecter de façon très significative le gonflement du matériau.
collisions du matériau bombardé. Par exemple, le dommage La loi d’évolution générale du gonflement est caractérisée par
subi par un acier de cuve après 40 ans de fonctionnement est l’existence de deux phases consécutives :
inférieur à 0,1 dpa, (c’est-à-dire que moins d’un atome sur 10
– dans une première phase, dite d’incubation, des cavités peuvent
du matériau aura été choqué), pour un acier d’équipement
germer au sein de la microstructure ;
interne de cuve, le dommage peut croître jusqu’à 100 dpa
– la deuxième phase consiste en un gonflement à vitesse
(chaque atome aura été choqué 100 fois) et pour la pastille
constante liée à la croissance de ces cavités et à leur coalescence.
combustible, des dommages de quelques dizaines de milliers
de dpa seront atteints. Les phénomènes physiques étant sen- Une température élevée est nécessaire pour que le phénomène se
sibles à la vitesse à laquelle les défauts sont créés, on définit développe, ce qui explique qu’il ait été observé et étudié dans les
également un taux de dommage exprimé en dpa/s. Le princi- aciers des réacteurs à neutrons rapides, mais encore jamais dans
pal avantage de la notion de dpa est de permettre la compa- ceux des REP.
raison entre irradiations effectuées avec des spectres de Exemple 2 : gonflement de l’AlC
neutrons différents ou des particules différentes.
L’alliage Ag-In-Cd (AlC) utilisé comme absorbant neutronique gonfle
sous irradiation et la diminution de sa densité peut atteindre environ
2 % dans les zones les plus irradiées [1]. Le gonflement s’effectue en
3.2 Altérations dimensionnelles trois étapes : la phase initiale de structure cristallographique cubique
faces centrées (cfc) évolue continûment sous irradiation par substitu-
tion d’atomes d’argent et d’indium par respectivement des atomes
3.2.1 Gonflement de cadmium et d’étain ; cela entraîne une variation de son paramètre
de maille et une augmentation de son volume atomique (jusqu’à
Le gonflement (figure 3) se caractérise par une augmentation de
0,8 %). Dès que la proportion d’étain formée atteint 2 %, il apparaît
volume V du matériau sous l’effet de l’irradiation. Deux
une nouvelle phase de structure cristallographique hexagonale com-
mécanismes différents peuvent conduire à un gonflement :
pacte (hc) moins dense qui contribue à amplifier le gonflement. Tant
– gonflement dû à l’agglomération 3D de lacunes et à leur inte- que les deux phases coexistent, leurs compositions respectives res-
raction éventuelle avec l’hélium ou l’hydrogène issu des réactions tent constantes.
nucléaires [réactions (n,α) ou (n,p)] ou avec les gaz issus des pro-
À partir de la disparition complète de la phase initiale (cfc), la com-
duits de fission. Les absorbants en B4C, les gaines de combustible
position de la phase hc évolue elle-même dans le sens d’une aug-
en Zircaloy ainsi que les aciers austénitiques sont susceptibles de
mentation de son volume atomique.
gonfler selon ce mécanisme ;

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mesure où la croissance d’un grain induit des contraintes dans les

ᐉ
grains adjacents. Le modèle APIC doit son succès à ce qu’il donne,
σ en assez bon accord avec de nombreuses expériences, un expo-
h V sant de la contrainte égal à l’unité et une très faible dépendance en
température.
V (1+ε) Un autre mécanisme de fluage d’irradiation est associé au
gonflement : en présence de gonflement, l’ensemble des disloca-
tions montent (aux lacunes agglomérées dans les cavités corres-
pond un flux d’interstitiels sur les dislocations quel que soit leur
σ vecteur de Burgers). Les dislocations peuvent alors aisément fran-
V, h=ᐉ
chir les obstacles par montée, puis glisser librement jusqu’au pro-
chain obstacle. Il en résulte un fluage induit par le gonflement
Fluage (fluage I). Il est à noter que le fluage APIC est un fluage de montée
V, h = ᐉ V + ΔV, h = ᐉ V, h = ᐉ Mécanismes pure alors que le fluage I est un fluage de glissement contrôlé par
spécifiques la montée. D’autres mécanismes de fluage qui ne s’excluent nulle-
Gonflement Croissance sous irradiation ment ont été proposés, comme par exemple celui résultant de la
germination orientée par la contrainte des boucles de dislocations
Figure 3 – Représentation schématique des divers mécanismes
conduisant à des variations dimensionnelles sous irradiation formées au cœur des cascades de déplacement. Il existe d’autres
(d’après CEA/SRMP) modèles faisant également intervenir le glissement des disloca-
tions. C’est le cas du modèle de glissement contrôlé par l’APIC. La
façon dont se combinent ces mécanismes de fluage qui ne
3.2.2 Croissance s’excluent pas reste un problème non résolu.
La croissance sous irradiation (figure 3) est un phénomène spé- A priori, de par les mécanismes qui en sont à l’origine, le fluage
cifique des matériaux anisotropes, que l’on rencontre principale- d’irradiation APIC pur ne serait pas endommageant (fluage de type
ment dans le cas des gaines en Zircaloy fortement texturées. Sous newtonien). Il aurait pour principale conséquence une relaxation
l’effet des collisions élastiques, les défauts ponctuels créés s’élimi- des contraintes susceptible d’améliorer le comportement à la cor-
nent partiellement sur les boucles de dislocations situées dans des rosion et le comportement en fatigue sous flux neutronique. On
plans cristallographiques bien définis. Dans le cas de matériaux n’a pas connaissance de données indiquant la possibilité d’une
isotropes tels que les aciers austénitiques ou ferritiques, les direc- rupture par fluage ou relaxation des contraintes sous irradiation.
tions de ces plans se répartissent de façon isotrope. Dans un grain Les principaux cas de fluage d’irradiation rencontrés dans les
de matériau anisotrope la distribution de ces plans n’est plus iso- matériaux de cœur des réacteurs REP concernent le gainage du
trope. Dans le cas du Zircaloy, il s’agit principalement des plans combustible et les structures internes en acier inoxydable austéni-
prismatiques. Si le matériau était équiaxe, cette anisotropie dis- tique.
paraîtrait en moyenne. Dans le cas du Zircaloy qui est fortement
texturé, la répartition en moyenne des plans des boucles n’étant Exemple : fluage d’irradiation des aciers austénitiques
plus isotrope, il peut se produire une modification géométrique du Aux températures de fonctionnement des REP (290 à 350 ˚C), le
matériau à volume constant appelée croissance. fluage thermique des aciers austénitiques est très modéré. Sous flux
neutronique, une déformation élasto-plastique se produit. Au premier
ordre, la déformation de fluage dépend de la sollicitation mécanique
3.2.3 Fluage d’irradiation et de la dose reçue par le matériau pendant la durée de son applica-
Hors irradiation, à température suffisamment élevée, les maté- tion. Il convient de distinguer différents régimes de fluage sous irra-
riaux se déforment lentement lorsqu’ils sont soumis à une diation. Après un régime transitoire de courte durée, le matériau entre
contrainte inférieure à leur limite d’élasticité. C’est le fluage ther- dans un régime établi stationnaire jusqu’à l’apparition éventuelle d’un
mique (figure 3) ; il dépend fortement de la température et pré- gonflement avec accélération de la cinétique de fluage associée :
sente un exposant de la contrainte très élevé (de 3 à des valeurs – fluage transitoire : il est de courte durée (généralement moins
très supérieures). Sous flux neutronique, le phénomène de fluage de 1 dpa) et correspondant à l’établissement d’une microstructure
apparaît à des températures auxquelles le fluage thermique est d’irradiation quasi stationnaire. Du fait de sa faible durée, le fluage pri-
habituellement faible ou négligeable. Il s’agit du fluage d’irradia- maire est assez mal caractérisé ;
tion. Ces caractéristiques sont très différentes de celles du fluage – fluage stationnaire : en l’absence de gonflement, la déformation
thermique : faible dépendance en température et exposant de la de fluage est proportionnelle à la dose et à la contrainte. Le coeffi-
contrainte proche de l’unité. Les mécanismes du fluage d’irradia- cient de proportionnalité entre la déformation et le produit de la dose
tion ne sont pas entièrement établis. On sait que la sursaturation par la contrainte est la compliance de fluage B0, qui apparaît assez
de lacunes sous irradiation n’est pas à l’origine d’un fluage thermi- stable dans le domaine de température 300 à 400 ˚C. Il a toutes les
que accéléré par l’irradiation dans la mesure où celui-ci est caractéristiques du fluage APIC ;
contrôlé par la vitesse d’émission de lacunes par les dislocations – accélération du fluage : elle apparaît en même temps que le
qui n’est pas modifiée par l’irradiation. Le plus classique des gonflement et conduit à une accélération de la cinétique de fluage et
mécanismes de fluage d’irradiation est le fluage APIC (montée des donc à la contribution complémentaire d’un terme proportionnel à la
dislocations par absorption préférentielle induite selon la vitesse instantanée de gonflement. Elle a toutes les caractéristiques
contrainte). Sous l’effet des contraintes, l’absorption préférentielle du fluage I.
des interstitiels par les dislocations est modifiée : elle dépend de
l’orientation relative du vecteur de Burgers des dislocations par
rapport à la contrainte. Celles dont le vecteur de Burgers est 3.3 Évolution des caractéristiques
« bien » orienté par rapport à la contrainte absorbent plus rapide-
ment les interstitiels. Il en résulte une déformation du matériau à mécaniques sous irradiation
volume constant sous contrainte. contrairement à la croissance
(§ 3.2.2) qui provient de l’anisotropie même du matériau, dans le 3.3.1 Durcissement et fragilisation intragranulaire
cas du fluage, c’est la contrainte appliquée qui crée l’anisotropie, si
bien que ce phénomène s’observe aussi bien dans les matériaux Les amas de défauts créés sous irradiation – boucles de disloca-
isotropes qu’anisotropes. Dans le cas des matériaux isotropes tions, cavités, etc. – qui font obstacle au mouvement des disloca-
polycristallins, fluage et croissance sont intimement liés dans la tions, entraînent un durcissement du matériau. La contrainte à

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par ce mécanisme que l’on explique la formation d’amas micros-

Description empirique du fluage d’irradiation des aciers copiques de cuivre dans les aciers ferritiques des cuves de REP
inoxydables austénitiques soumis à l’irradiation. Ce sont autant d’obstacles à la mobilité des
dislocations qui, comme les défauts d’irradiation, induisent un dur-
Différentes descriptions empiriques du fluage fondées sur le cissement et une fragilisation.
retour d’expériences et en assez bon accord qualitatif avec les Nous allons nous intéresser plus particulièrement aux
modèles théoriques ont été proposées. La description actuel- mécanismes spécifiques de durcissement et de fragilisation sous
lement retenue est une loi du type : irradiation des aciers ferritiques (§ 3.3.1.1) puis des aciers inoxyda-
dεF = (B0 + D · dV/dφ) · σ · dφ bles austénitiques (§ 3.3.1.2), des alliages à base nickel (§ 3.3.1.3)
et enfin des alliages de zirconium (§ 3.3.1.4).
avec εF déformation de fluage,
φ fluence, 3.3.1.1 Fragilisation sous irradiation des aciers ferritiques
dV/dφ vitesse instantanée de gonflement du Pour les aciers ferritiques (aciers de cuve REP) [2], qui peuvent
matériau, être soumis à une irradiation neutronique maximale de l’ordre de
B0 et D deux paramètres définissant la loi de fluage 6,5 · 1019 neutrons/cm2 (d’énergie supérieure à 1 MeV), soit un
(B0 est appelé compliance de fluage). dommage inférieur à 0,1 dpa, les éléments résiduels tels que le
Le fluage stationnaire se réduit au terme : cuivre et le phosphore contribuent fortement à la fragilisation.
L’analyse par sonde atomique tomographique (figure 4 et § 5.1)
dεF = B0 · σ · dφ montre que la formation d’amas de solutés (Cu, Ni, Mn, Si, P...)
dont ni la taille (3 à 4 nm), ni la composition chimique (à l’excep-
exercer pour assurer la mobilité des dislocations augmente. Si elle
tion vraisemblable de la teneur en cuivre), ne semblent évoluer
dépasse la contrainte de rupture du réseau cristallin, le matériau
avec la fluence. Seul leur nombre augmente avec la fluence. La
peut se rompre sans que les déformations puissent s’exercer.
solution solide ferritique présente, après irradiation neutronique,
L’allongement à rupture et la résilience sont réduits : on observe
une baisse de la concentration de cuivre jusqu’à 0,03 % at. La
une fragilisation.
concentration en cuivre des amas formés augmente avec la teneur
Il existe d’autres effets indirects pouvant conduire à un nominale de l’acier. Ces amas contribuent, comme les défauts
durcissement : la création d’une sursaturation de défauts ponc- ponctuels et la ségrégation aux joints de grains (§ 3.3.2), à la fragi-
tuels sous irradiation induit une accélération de la diffusion atomi- lisation de l’acier soumis à irradiation neutronique, sans qu’on
que. On peut alors assister sous irradiation à l’apparition de connaisse très précisément la part de leurs contributions respecti-
précipitations, à des démixtions, qui normalement ne devraient se ves (figure 5). Pour des teneurs en cuivre inférieures à 0,1 % (cas
produire qu’à des températures plus élevées. On peut également des aciers de cuve français), il semble que les amas de soluté
assister, pour des raisons essentiellement cinétiques, à l’apparition soient associés à des amas de défauts trop petits pour être obser-
de phases qui n’existent pas dans le diagramme d’équilibre. C’est vés en microscopie électronique à transmission.

Cuve d'un réacteur REP Volume analysé : 15 x 15 x 50 nm3

Fluence : 5,2 x 1019 n/cm2

Silicium Cuivre

Amas
Composition moyenne :
1,5 % Cu – 4,2 % Ni – 3,6 % Mn – 3,8 % Si
Taille moyenne : 3 nm de diamètre

Phosphore Manganèse Nickel

Figure 4 – Analyse par sonde atomique tomographique de la microstructure des aciers ferritiques irradiés (source université de Rouen)

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Avant
Abaissement

Résilience
irradiation
Lacunes du palier
ductile
Après
Cascade de
irradiation
déplacements Fragile
ΔTT Augmentation
Neutron
de la température
Interstitiels de transition
PKA
Choc élastique ΔE

PKA : primary knock-on atom Ductile

Transfert
d'énergie Température

a dommage primaire : formation de lacunes et d'interstitiels b conséquence mécanique : fragilisation

Figure 5 – Fragilisation sous irradiation des aciers ferritiques

Les facteurs déterminant l’amplitude de la fragilisation par irra- apparaître en grande quantité à fortes fluences, les cavités et bul-
diation se traduisant par une augmentation de la température de les d’hélium pourraient induire une dégradation supplémentaire
transition ductile-fragile (ΔTT) sont bien connus. Ce sont les des propriétés de ductilité.
teneurs en éléments résiduels cuivre et phosphore. Certains élé- Par ailleurs, différentes études de laboratoire ont également mis
ments d’alliage (Ni...) peuvent venir renforcer l’effet de ces élé- en évidence que l’irradiation neutronique au-delà d’un seuil rend
ments. À partir de là, des formules empiriques de prévision ont pu les aciers inoxydables austénitiques sensibles à la corrosion sous
être proposées. Ces formules sont du type : contrainte en milieu REP (§ 3.4 : corrosion sous contrainte assistée
ΔTT = f(φ n, %Cu, %P, %Ni...) par l’irradiation).

avec φ fluence en neutrons/cm2. 3.3.1.3 Durcissement sous irradiation des alliages à base
Par ailleurs, afin de suivre l’évolution sous irradiation de la cuve, nickel
un programme de surveillance a été mis en place. Il consiste à pla- Sous irradiation neutronique à 295 ˚C et à des fluences supérieu-
cer, dans des capsules, en des endroits appropriés dans la cuve, res à 3 · 1019 n/cm2 (E > 1 MeV), les alliages de nickel (du type
des éprouvettes représentatives des matériaux employés. Ces alliage 690) sont susceptibles de durcir par mise en ordre à longue
éprouvettes sont extraites et examinées à intervalles réguliers distance. La mise en ordre à longue distance consiste en un arran-
selon un programme permettant de surveiller l’évolution des prin- gement régulier d’atomes d’espèces chimiques différentes initiale-
cipales propriétés de ces matériaux durant la durée de vie de la ment répartis au hasard. Ce mécanisme, très durcissant, existe
cuve [2]. dans les alliages contenant du nickel et du chrome, où ces
réarrangements tendent à former le composé Ni2Cr. Ce phéno-
3.3.1.2 Durcissement et fragilisation intragranulaire sous mène est susceptible d’apparaître par vieillissement thermique aux
irradiation des aciers austénitiques températures supérieures à 450 ˚C. Toutefois, sous l’effet de l’irra-
Pour les aciers inoxydables austénitiques (comme les structures diation, il peut apparaître à des températures inférieures [3].
internes de cuves REP), aux températures comprises entre 300 et
350 ˚C, l’irradiation neutronique provoque d’importantes modifica- 3.3.1.4 Durcissement sous irradiation des alliages
tions de la microstructure. Le dommage d’irradiation peut attein- de zirconium
dre 80 dpa dans les zones les plus irradiées après 40 ans de Comme pour les aciers, l’augmentation de la concentration en
fonctionnement. Selon la température d’irradiation, les obstacles défauts (ici principalement les boucles de dislocations localisées
microstructuraux intragranulaires suivants sont observés : dans les plans prismatiques de la structure hexagonale) se traduit
– boucles de dislocations interstitielles, fautées, sessiles. Il sem- par un durcissement important sous irradiation des alliages de
ble que leur évolution soit de type asymptotique, avec une satura- zirconium (gainage du combustible) [4]. Quelle que soit leur struc-
tion atteinte vers 5 à 15 dpa selon la température. À mesure que la ture initiale, détendue ou recristallisée, leur limite d’élasticité aug-
température s’élève, la densité de boucles diminue tandis que leur mente sous irradiation jusqu’à une valeur de saturation d’environ
dimension s’accroît ; 600 MPa. Comme les aciers austénitiques, ces alliages présentent
– formation de cavités (et/ou de bulles de gaz) éventuellement après irradiation une tendance à un adoucissement par déforma-
durcissantes (§ 3.1) ; tion dû à une interaction entre les boucles prismatiques et les dis-
– ségrégation et éventuellement précipitation induite par l’irra- locations, ce qui se traduit par un allongement uniforme très réduit
diation (notamment γ ′ de type Ni3Si) ; et donc une déformation très localisée.
– déstabilisation éventuelle de la matrice austénitique (formation
de ferrite, martensite...).
3.3.2 Dommage intergranulaire
Cette évolution microstructurale sous irradiation provoque une
importante évolution des propriétés mécaniques des aciers inoxy- Outre que l’irradiation augmentant les mobilités atomiques, via
dables austénitiques. Les limites d’élasticité et résistances les sursaturations de défauts ponctuels, peut accélérer les cinétiques
mécaniques deviennent très voisines et proches de 900 à de ségrégation d’équilibre sur les différents puits, joints de grains
1 000 MPa. Parallèlement, le matériau subit une très forte dégrada- inclus, elle peut également conduire à des ségrégations (ou appau-
tion de sa ductilité qui semble devoir être attribuée à une localisa- vrissements) hors d’équilibre. Dans ce cas, on parle de ségrégation
tion de la déformation dans certaines bandes. L’évolution des induite par l’irradiation. Son origine est purement cinétique. Elle
propriétés mécaniques en fonction de la dose semble de type provient de couplages positifs ou négatifs entre les flux de défauts
asymptotique, comme l’évolution microstructurale. Une saturation allant s’éliminer sur les puits et les flux de soluté. Ce phénomène se
est atteinte vers 5 à 15 dpa selon la température. Si elles devaient produit soit si un élément d’alliage possède un coefficient de

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les zones les plus irradiées de certains de ces composants peuvent

30

Fe (% pondéral)
Cr, Ni, Mo, Si (% pondéral)

être exposées à des doses atteignant 80 dpa environ après 40 ans

Fe
de fonctionnement. Cette irradiation neutronique provoque une
évolution de leur microstructure et de leurs propriétés
60 mécaniques : durcissement, perte de ductilité, perte de ténacité,
25 fluage sous irradiation (§ 3.2), etc. En outre, ces évolutions sem-
Ni blent être à l’origine d’une sensibilisation à la corrosion sous
contrainte (dite assistée par l’irradiation, en anglais IASCC : irradia-
tion assisted stress corrosion cracking) qui a conduit à la fissura-
20 Cr
tion de certaines vis d’équipements internes de REP. L’IASCC est
aujourd’hui le principal mécanisme dont la capacité à provoquer
40 pour les aciers inoxydables irradiés une fissuration avec faciès
intergranulaire a été établie d’une manière reproductible par des
essais de laboratoire.
15
Ni
Cr Il semble que tous les mécanismes qui contribuent à solliciter
fortement les joints de grains des aciers irradiés et à affaiblir leur
résistance contribuent également à rendre ces matériaux sensibles
10
à la fissuration intergranulaire :
20 – durcissement du grain sous irradiation, induisant une plus
forte sollicitation du joint ;
Si
– localisation de la déformation (instabilités plastiques) suscepti-
5 ble de conduire à de très fortes concentrations de contraintes aux
Mo joints de grains ;
– appauvrissement en chrome aux joints de grains induisant une
Si
augmentation locale de la sensibilité à la corrosion ;
– modifications de la composition des joints, amplifiant la diffé-
0 0
– 30 – 20 – 10 0 10 20 30 rence de comportement grains/joints ;
Distance au joint de grain (nm) – précipitation éventuelle de bulles d’hélium aux joints.

Figure 6 – Exemple de ségrégation induite par irradiation aux joints Les très fortes déformations des joints peuvent provoquer la
de grains d’un acier inoxydable austénitique : profils de Fe, Cr, Ni, rupture des couches d’oxydes, favorisant ainsi amorçage et propa-
Si et Mo en fonction de la distance au joint, analysés par microsco- gation de la fissuration intergranulaire. L’effet respectif de ces dif-
pie électronique analytique (doc. Pacific Northwest National Labo- férents mécanismes n’est pas encore complètement quantifié,
ratory – PNNL)
mais le durcissement du grain et la localisation de la déformation
semblent être les plus opérants.
diffusion différent de la matrice (effet Kirkendall inverse) ou si un
soluté en faible concentration interagit fortement avec les défauts À ce jour, compte tenu du peu de travaux expérimentaux sur le
ponctuels. Une caractéristique importante de la ségrégation induite sujet, il n’existe pas d’élément objectif permettant d’incriminer la
par irradiation est que son étendue spatiale est typiquement de fragilisation par l’hydrogène ou les mécanismes susceptibles de
l’ordre de la dizaine de nanomètres alors que les ségrégations modifier localement la chimie habituelle du circuit primaire (radio-
d’équilibre ne dépassent guère quelques distances interatomiques. lyse de l’eau ou existence de zones confinées) comme des
La ségrégation se manifeste non seulement sur les joints de grains, mécanismes du premier ordre de l’IASCC en milieu REP.
mais également sur les boucles de dislocations, les bulles, les cavi- L’existence d’une fluence critique de sensibilité à la fissuration
tés, etc. Ces effets de ségrégation induite par l’irradiation sont maxi- intergranulaire voisine de 1 à 2 · 1021 n · cm−2 (E > 1 MeV), ce qui
maux dans le domaine de température où les sursaturations et flux
correspond approximativement à la dose de 2 à 3 dpa, est mainte-
de défauts ponctuels sont importants. Ils se produisent de plus lors-
nant acquise. L’existence d’une contrainte seuil (environ 40 % de la
que la fluence est suffisamment élevée (au-delà de quelques dpa).
limite d’élasticité) au-dessous de laquelle il n’y a pas d’amorçage
Tout le domaine des températures de fonctionnement des REP est
de la fissuration a été identifiée.
inclus dans le domaine de ségrégation.
Exemple 1 : aciers inoxydables austénitiques
Dans les aciers inoxydables austénitiques, l’irradiation provoque 3.5 Synergies
une forte ségrégation de certains éléments aux puits, et notamment
aux joints de grains. On note un appauvrissement significatif en Les effets simultanés de l’irradiation peuvent dans certains cas
chrome, molybdène et fer et un enrichissement en nickel et silicium conduire à des synergies très néfastes (par exemple dans le cas
(figure 6). Cette ségrégation aux joints de grains peut conduire à un des interactions pastille de combustible-gaine ou absorbant-
affaiblissement des joints, tant du point de vue mécanique que du gaine).
point de vue de la sensibilité à la corrosion.
■ Interaction pastille de combustible-gaine (figure 7) : au cours de
Exemple 2 : aciers ferritiques l’irradiation, la pression de l’eau induit un fluage de la gaine (Zirca-
L’existence d’une ségrégation accélérée, voire induite, par l’irradia- loy-4) qui se plaque sur la pastille, comblant le jeu entre la pastille
tion du phosphore aux joints de grains n’est pas encore solidement et la gaine. Les dilatations thermiques de la pastille sont ainsi
établie. Elle pourrait éventuellement se révéler à forte fluence. transmises à la gaine. Le phénomène de rupture du gainage par
interaction pastille-gaine est dû alors à la conjonction des
contraintes induites par la dilatation de la pastille et d’une attaque
3.4 Corrosion sous contrainte assistée chimique interne de la gaine par l’iode. La maîtrise de ces phéno-
mènes passe par la compréhension des sollicitations imposées par
par l’irradiation. IASCC le combustible à la gaine qui dépendent :
Les composants internes en acier inoxydable austénitique les – des dilatations thermiques différentielles entre les deux
plus proches du cœur sont soumis à un flux neutronique élevé ; matériaux ;

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– des déformations des deux matériaux induites par l’irradiation

Gaine (densification, gonflement dû aux produits de fission...) ;
– de l’oxydation et de l’hydruration de la gaine.

■ Interaction absorbant-gaine : l’alliage Ag-In-Cd (AIC) utilisé

comme absorbant neutronique dans les réacteurs à eau sous pres-
Fracturation de la pastille sion gonfle sous irradiation et la diminution de sa densité peut
atteindre environ 2 % dans les zones les plus irradiées. En gon-
flant, il peut induire des contraintes et déformations sur la gaine
Densification de la pastille en acier inoxydable elle-même fortement irradiée et conduire à la
fissuration par IASCC de la gaine avec risque de relâchement
Déformation de la pastille d’argent dans le circuit primaire.
(« effet diabolo »)

Recristallisation de l'oxyde
4. Prévision de l’évolution
Gonflement de la pastille des matériaux sous
irradiation à l’aide de
Pastille
modèles à base physique
Figure 7 – Mécanismes intervenant dans l’interaction pastille-gaine Les méthodes de simulation numérique (§ 4.4) se développent
du combustible
de plus en plus pour tenter de rendre compte de l’évolution des
propriétés d’usage des matériaux (figure 8) : modélisation de la
– de la fragmentation des pastilles sous l’effet des contraintes liaison chimique (par des calculs de structure électronique), modé-
thermomécaniques ; lisation à l’échelle atomique des collisions nucléaires (par des
– du fluage (thermique et d’irradiation) de la pastille et de la méthodes comme la dynamique moléculaire), modélisation des
gaine ; cinétiques lentes d’évolution microstructurale (par des méthodes
– du relâchement d’espèces corrosives par le combustible (cor- déterministes ou stochastiques), et enfin passage de la microstruc-
rosion de la partie interne de la gaine par l’iode...) ; ture aux propriétés mécaniques.

Homogénéisation/éléments finis (volume élémentaire Taille de système Durée

représentatif)

1 cm3 1 h à 1 année
Modélisation des agrégats (ensemble de grains)

Plasticité cristalline (grain) 1 µm3

Dynamique moléculaire + dynamique des dislocations
(interaction dislocations/défauts d'irradiation)

1 cm3 1 année
Cinétique chimique (cinétiques lentes, long terme)
Monte Carlo sur objet, sur événement (diffusion, cinétiques lentes) 50 nm3 1sà1h

Monte Carlo cinétique (évolution à court terme)

Dynamique moléculaire classique (forces entre atomes données
1 ns
par potentiels empiriques)
Calcul des cascades de déplacements, amas de défauts

Potentiels empiriques (propriétés des défauts plus grands)

1 nm3 0 à 1 ps
Calculs ab initio (propriétés des petits défauts)

Figure 8 – Méthodes utilisées pour modéliser le vieillissement sous irradiation : de l’échelle atomique à laquelle se situe le dommage élémen-
taire, à l’échelle macroscopique à laquelle se situent les conséquences sur le comportement (doc. Ch. Domain, EDF R&D)

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Extension
maximale
de la cascade

0,01 ps 0,05 ps 0,26 ps

Amas lacunaire

1,86 ps 3,86 ps 6,86 ps

: interstitiels Phase de recombinaison des défauts
: lacunes

Figure 9 – Simulation par dynamique moléculaire d’une cascade de déplacements dans le fer produite par une collision ayant cédé 10 keV au
premier atome frappé (doc. Ch. Domain, EDF R&D)

La modélisation du dommage d’irradiation est particulièrement comme des ions. C’est principalement dans les isolants que l’exci-
complexe compte tenu des domaines spatiaux et temporels à tation électronique peut être efficace vis-à-vis de la mobilité des
couvrir : de l’échelle atomique à laquelle se situe le dommage élé- défauts et des espèces chimiques, voire dans certains cas de la
mentaire, à l’échelle macroscopique de la pièce à laquelle se création de défauts (verres d’oxydes, halogénures alcalins). Dans
situent les conséquences sur le comportement, soit une échelle les métaux, l’énergie cédée en excitation électronique est transfor-
des temps allant de la picoseconde (voire de la femtoseconde dans mée en chaleur.
le cas des excitations électroniques) à quelques dizaines d’années Des méthodes propres fondées sur la détermination des structu-
pour couvrir la durée de vie des réacteurs (figure 8). res et densités électroniques des atomes sont en cours d’élabora-
tion. Des potentiels semi-empiriques sont actuellement utilisés car
ils permettent des calculs sur de plus grands volumes.
4.1 Dommage primaire :
dynamique rapide
4.2 Recuit du dommage primaire :
Il se produit sur des durées inférieures à la seconde lors de évolution microstructurale
l’interaction des particules irradiantes avec le matériau. Il ne peut
être traité qu’à l’échelle atomique, voire électronique. en cinétique lente
Associé à la mobilité des défauts créés lors du dommage pri-
4.1.1 Dommage balistique des métaux et isolants maire, ce type de modélisation nécessite :
Il s’agit de la création d’un défaut par choc élastique, résultat d’un – de calculer les mobilités des défauts et la stabilité des amas ;
transfert d’énergie cinétique de la particule incidente vers l’atome – d’utiliser des modèles cinétiques pour décrire l’évolution à
cible. Lorsque ce transfert est suffisant, l’atome choqué peut à son long terme.
tour déplacer d’autres atomes et donner naissance à une cascade de Les outils de modélisation existent, sont testés sur des matériaux
déplacements. La modélisation de ce phénomène repose actuelle- modèles et, moyennant un nombre raisonnable de paramètres
ment sur des codes de dynamique moléculaire. La technique est d’ajustement, peuvent être adaptés pour des matériaux plus com-
éprouvée, les moyens numériques ne cessent d’augmenter en puis- plexes tels que ceux utilisés en réacteurs. À cette échelle, les outils
sance, mais leur qualité dépend fortement des potentiels interatomi- de caractérisation existent (microscopie électronique en transmis-
ques utilisés. Le développement récent des calculs ab initio pour sion, sonde atomique, diffusion des neutrons aux petits angles... :
déterminer ces potentiels est un progrès notable. § 5) et permettent de valider aisément les modélisations.

Exemple : simulation par dynamique moléculaire d’une cascade de

déplacements dans le fer produite par une collision ayant cédé 10 keV
4.2.1 Mobilités et stabilité des amas
au premier atome frappé (figure 9). Ces grandeurs sont obtenues soit par des calculs ab initio, soit
en utilisant des potentiels empiriques. La première méthode est
4.1.2 Excitations électroniques des isolants. très solide mais ne peut s’appliquer qu’à des « objets » de petites
Transmutations dimensions. La seconde vaut ce que valent les potentiels empiri-
ques. Cependant, l’ajustement des potentiels empiriques sur les
L’excitation électronique résulte de l’interaction directe d’un données ab initio qui commencent à être développées permet
rayonnement ionisant avec la matière ou indirecte par les atomes d’augmenter considérablement la confiance que l’on peut avoir en
mis en mouvement dans les chocs élastiques et qui se comportent de tels potentiels.

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4.2.2 Modélisation des cinétiques lentes

Cr (at %) 0 dpa
Il s’agit de décrire l’évolution de la microstructure sur des 0,24
durées allant jusqu’à la fin de vie des réacteurs. Il s’agit donc entre
autres de décrire la germination et la croissance des amas de 0,2
défauts ponctuels, amas d’atomes de solutés, bulles, cavités, etc.
connaissant les interactions entre atomes, et leurs mécanismes 0,01 dpa
de sauts (c’est-à-dire la thermodynamique et la diffusion), il est 0,16
possible de construire des modèles cinétiques d’évolution micros-
tructurale. La méthode de Monte Carlo cinétique sur réseau atomi-
0,12
que rigide est utilisée pour modéliser la formation d’amas
fragilisants de soluté dans les aciers de cuve des REP sous irradia-
tion et la précipitation, aussi bien thermique que sous irradiation. 1 dpa
0,08
Elle permet de prévoir la période d’incubation, la germination, la
croissance et la coalescence des précipités, et rend même compte
de leur forme et de leur évolution. 0,04

Exemple : le cuivre est une impureté qui durcit et fragilise le fer et – 4.10 –9 10 4.10 –9
l’acier de cuve REP sous irradiation. L’évolution au cours du temps Distance au joint de grain (m)
des distributions de tailles de particules prévues par le modèle a été
confirmée expérimentalement de façon spectaculaire, aussi bien pour Figure 10 – Ségrégation induite par irradiation au joint de grain
d’un acier inoxydable austénitique. Profil de concentration en
la précipitation thermique que sous irradiation aux électrons : elle est chrome prédit par le modèle de cinétique chimique sur réseau
analogue à celles observées par sonde atomique tomographique (voir (doc. M. Nastar, CEA/SRMP)
figure 4), qui fait l’analyse spatiale, en 3D, atome par atome, de volu-
mes de matière à la même échelle que celle de la modélisation.
Une des applications est la simulation de la ségrégation aux
Pour traiter des systèmes plus grands et constitués d’objets plus joints des grains des aciers austénitiques (pour structures internes
complexes, il a été développé d’autres codes de Monte Carlo qui de REP) induite par l’irradiation, mécanisme incriminé dans la fis-
consistent non plus à traiter les sauts atomiques en prenant en suration par corrosion sous contrainte induite par irradiation
compte toute l’énergétique du système, mais à considérer unique- (§ 3.4). Le modèle prédit parfaitement les profils complexes de
ment le mouvement des défauts ponctuels et des atomes d’impu- concentration en Fe, Ni, Cr au voisinage des joints de grains, en
retés susceptibles de s’agglomérer. particulier la forme très particulière et complexe du profil de Cr
Les déplacements des espèces mobiles qui sont à l’origine de « en W », et leur évolution en fonction de la dose d’irradiation, en
l’évolution microstructurale sont traités soit de façon discrète, saut accord avec les mesures (figure 10).
par saut, sur un réseau qui pour des raisons évidentes est pris
identique au réseau cristallin du matériau considéré (Monte Carlo
sur objets), soit non plus saut par saut, mais événement par évé- 4.3 Incidence de l’évolution
nement (remaniements successifs des populations de défauts microstructurale sur
mobiles et des objets que sont les amas de tailles et de composi-
tions diverses). Dans ce dernier cas (Monte Carlo sur événements),
le comportement macroscopique
l’ensemble des sauts d’un défaut entre deux événements est ras-
La dernière étape (qui n’est pas spécifique aux matériaux du
semblé dans un macrosaut qui dépend évidemment du coefficient
nucléaire) consiste à prévoir l’influence de l’évolution microstruc-
de diffusion de l’espèce mobile considérée.
turale sur les propriétés des matériaux irradiés : limite d’élasticité,
À une échelle de temps plus grande, pour décrire l’évolution tenue au fluage, à la fatigue, ténacité, tenue à la corrosion et à la
globale des populations de défauts et d’amas de défauts en fonc- corrosion sous contrainte... Si l’incidence sur la limite d’élasticité
tion des conditions d’irradiation, sans limitation d’espace et pen- est assez bien comprise, les instabilités de comportement
dant des durées très longues, on recourt à une méthode comme la mécanique induites par l’irradiation (et en particulier les phénomè-
dynamique d’amas fondée sur la cinétique chimique homogène. nes de localisation) rendent la compréhension des autres
Cette méthode donne la distribution des amas de défauts. Elle est conséquences beaucoup plus délicate et il manque encore à ce
peu coûteuse en termes de temps de calcul, mais c’est au prix de jour les outils conceptuels pour la mener à bien.
la perte des corrélations de position entre objets.
Pour décrire comment cette évolution structurale induite affecte
Exemple : l’évolution des distributions de boucles interstitielles dans le comportement mécanique à l’échelle locale, et les lois de com-
le fer α sous irradiation aux électrons entre 200 et 470 ˚C a été simu- portement plastique, il faut d’abord décrire l’interaction des dislo-
lée et le calcul montre que les interstitiels s’agglomèrent en boucles cations avec les obstacles microstructuraux créés (à l’aide des lois
dont le rayon moyen croît avec le temps ou la dose d’irradiation, classiques de la métallurgie ou de méthodes comme la dynamique
l’inverse de la température et les éléments d’alliage ou impuretés. moléculaire) et déterminer les forces d’obstacle, puis recourir à
Les populations de boucles interstitielles et leur cinétique d’évolution des méthodes plus macroscopiques comme la dynamique des dis-
avec la dose d’irradiation par des électrons prédites par le modèle locations (DD) qui rend compte du comportement collectif de la
pour le fer pur et des alliages ferritiques binaires (Fe-Cu) et comple- population des dislocations et donne accès au comportement
xes (Fe-Mn-Ni-Cu-P) sont très bien confirmées par l’observation en mécanique local à l’échelle du grain, permettant par exemple de
microscopie électronique en transmission. rendre compte de l’écrouissage. La montée des dislocations est
difficile à introduire dans les codes de DDD, c’est pourquoi cette
technique ne permet pas encore de prédire le fluage d’irradiation
4.2.3 Ségrégation et précipitation induites dans toute sa complexité.
par l’irradiation
Pour passer aux échelles supérieures (c’est-à-dire à des volumes
Pour traiter les alliages concentrés, multicomposants, hétérogè- élémentaires représentatifs du composant) et accéder aux lois de
nes, sur de grandes échelles de temps et d’espace, une modélisa- comportement et aux propriétés de rupture, des méthodes par élé-
tion en « champ moyen », fondée sur la même physique des sauts ments finis (EF) utilisant des techniques d’homogénéisation sont
atomiques que le Monte Carlo sur réseau, est utilisée. nécessaires (figure 11).

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Modélisation
Modélisation Dynamique des dislocations : Éléments finis
mécanique
physique plasticité cristalline Agrégat cristallin
Volume élémentaire
Évolution
microstructurale

10 nm 1 mm
5 µm 100 µm

Homogénéisation micro-macro Homogénéisation

Figure 11 – Passage de la simulation physique des défauts d’irradiation en cinétique lente à la modélisation par éléments finis du comporte-
ment mécanique : importance de l’étape intermédiaire de la dynamique des dislocations (doc. G. Monnet, O. Diard, EDF R&D)

4.4 Aperçu sur les méthodes • Monte Carlo sur réseau : la diffusion des atomes par
mécanisme lacunaire est décrite par des sauts atomiques discrets
de modélisation plutôt que par des trajectoires continues comme dans le cas de la
dynamique moléculaire. Les fréquences des sauts des atomes sont
Le lecteur est invité à consulter : déterminées par des calculs ab initio ou par la dynamique molécu-
– Méthodes de la chimie quantique [AF 6 050] ; laire. Cette simulation est relativement lente et ne prend pas en
– Modélisation moléculaire [J 1 011] [J 1 012] [J 1 013] compte les déplacements collectifs.
[J 1 014] [J 1 015]. • Monte Carlo sur objets : les objets concernés sont les défauts
ponctuels et les amas de défauts liés à des sites du réseau cristal-
■ Les méthodes ab initio sont basées sur la résolution approchée lin, les déplacements sont effectués par des sauts élémentaires et
de l’équation de Schrödinger. Elles ne nécessitent pas l’introduc- cette méthode peut prendre en compte les déplacements collectifs
tion de paramètres empiriques et sont en principe les plus proches d’un amas dans son ensemble. Les calculs sont ici aussi ralentis
des réalités physiques étudiées. En raison de leur difficulté de par la prise en compte des sauts élémentaires qui sont l’étape limi-
mise en œuvre, elles sont utilisées pour déterminer les caractéris- tante et l’information sur la structure des défauts est perdue.
tiques physiques statiques de systèmes dans des configurations • Monte Carlo sur événements : les objets concernés sont les
atomiques données. On peut utiliser les méthodes ab initio pour défauts ponctuels et les amas de défauts ponctuels. Cette méthode
calculer des grandeurs comme des énergies de surface, des éner- décrit des évolutions temporelles en utilisant des méthodes statis-
gies de formation de défauts ponctuels ou de petits amas de tiques de Monte Carlo appliquées à des « événements » élémentai-
défauts ponctuels, des barrières d’énergie pour la diffusion des res variés décrivant les différentes possibilités d’évolution des
défauts et par là même des atomes. objets, avec des constantes de temps différentes. Les interactions
Les méthodes statiques fondées sur des potentiels empiriques entre les différents objets sont traitées simultanément à chaque
sont utilisées pour traiter des objets de plus grande taille comme pas de calcul. Il est possible d’atteindre de grandes échelles de
les amas d’interstitiels ou de lacunes contenant plus de quelques temps et de taille mais on perd des informations sur les structures
défauts ponctuels élémentaires (boucles de dislocations, cavités...). atomiques.

■ La dynamique moléculaire utilise la résolution des équations ■ Les méthodes de champ moyen autocohérent : fondées sur la
classiques du mouvement des atomes (de Newton ou de Hamil- même physique que les méthodes de Monte Carlo sur réseau,
ton). Les forces entre atomes sont décrites par des potentiels empi- elles permettent d’obtenir les coefficients de transport sous forme
riques qui, pour être suffisamment sûrs, doivent être validés par analytique. Elles sont particulièrement utiles pour traiter la ségré-
des calculs ab initio. Ces équations différentielles sont résolues en gation sur les joints de grains.
discrétisant le temps et en recalculant les nouvelles positions des
■ Dans les méthodes continues en champ moyen qui s’inspirent
atomes à chaque pas de temps. Les pas en temps doivent être très
de la « cinétique chimique » : le système est décrit par un ensem-
nettement inférieurs à la période de vibration des atomes (10−12 à
ble de variables continues, chaque variable décrivant une
10−13 s). La dynamique moléculaire permet surtout de suivre l’évo-
concentration locale d’un défaut de type donné. L’évolution de ces
lution au cours du temps d’un système : formation de cascades de
variables est décrite en intégrant un système d’équations différen-
déplacements sous irradiation, phénomènes de diffusion des
tielles couplées. Ces méthodes permettent de décrire la compéti-
défauts ponctuels. Le faible temps simulé constitue une sérieuse
tion entre la production de défauts par irradiation et leur
limitation de cette méthode pour traiter des systèmes réels.
élimination par recombinaison, agglomération ou diffusion vers
■ Les méthodes de Monte Carlo décrivent des évolutions temporel- des discontinuités du réseau cristallin. L’échelle de temps et le
les en utilisant des méthodes statistiques dites de « Monte Carlo ». volume concernés par les simulations réalisées par les méthodes
Ces techniques sont beaucoup plus économiques en temps de cal- continues sont importants (on peut simuler des irradiations de
cul que la dynamique moléculaire et permettent de simuler l’évolu- plusieurs années sur des matériaux réels). Cependant, ces métho-
tion d’un système contenant plusieurs millions d’atomes pendant des permettent uniquement le calcul de grandeurs physiques glo-
des temps allant de quelques minutes à quelques heures. bales et ne décrivent pas les distributions spatiales.

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■ Les simulations de dynamique des dislocations (DD) sont utili- 5.1.1 Microscopie électronique en transmission
sées pour prédire la loi de comportement cristalline nécessaire aux
simulations mécaniques à l’échelle macroscopique. Le réseau de La microscopie électronique en transmission (MET) permet de
dislocations est décomposé en segments et la force sur chaque visualiser les champs de contraintes induits par les précipités,
segment est calculée. amas et boucles de dislocations (d’une taille supérieure au nano-
mètre), de les identifier et de les quantifier en taille et en densité.
Elle permet également de visualiser et de mesurer les densités de
dislocations. Équipée d’un canon à émission de champ (FEG-
5. Techniques de STEM : field emission gun – scanning transmission electron
microscopy), cette technique permet des analyses chimiques avec
caractérisation de une résolution de l’ordre du nanomètre, idéale pour les mesures
locales d’enrichissement ou d’appauvrissement (par exemple aux
l’évolution des matériaux joints de grains). Toutefois, l’analyse est limitée à des zones
réduites (épaisseur des échantillons de l’ordre de 100 nm) et peut
être perturbée par le magnétisme du matériau ou par la formation
La compréhension des mécanismes ainsi que la pertinence et la d’oxyde en surface des échantillons.
robustesse des modèles utilisés passent nécessairement par un
couplage étroit avec l’expérimentation, et notamment par une
caractérisation la plus fine possible des évolutions micro- 5.1.2 Microscopie ionique (ou microscopie
structurales et de leurs conséquences sur les propriétés d’usage à émission de champ) couplée
des matériaux. Ce sont en effet les techniques fines de caractérisa- avec une sonde atomique
tion qui permettent d’identifier les phénomènes physiques à La sonde atomique tridimensionnelle est une technique d’ana-
modéliser et de mesurer leurs caractéristiques, donc de fournir les lyse permettant de caractériser la répartition spatiale des différen-
données empiriques indispensables aux modèles, de caler les tes espèces chimiques au sein d’un matériau conducteur, à
paramètres et de valider les modèles en confrontant leurs pré- l’échelle atomique. Elle repose sur deux principes distincts : l’éva-
visions à l’expérience. poration par effet de champ et la spectrométrie de masse à temps
Avec les nouvelles techniques disponibles, il est possible de vol. L’échantillon à analyser est taillé en forme de pointe de fai-
aujourd’hui d’associer l’irradiation, la modélisation et l’observation ble rayon de courbure (quelques dizaines de nanomètres) et sou-
à la même échelle. Parmi les techniques utilisées comme la mis à un potentiel électrique élevé (quelques kilovolts). Sous l’effet
microscopie électronique analytique en transmission, l’analyse de de ce champ, les atomes constitutifs de l’échantillon sont arrachés
surface par spectroscopie Auger et la diffusion des neutrons aux de la surface sous forme d’ions (évaporation par effet de champ)
petits angles, la sonde atomique tomographique occupe une place et accélérés vers un détecteur sensible à la position des impacts
éminente puisqu’elle permet l’analyse atome par atome, en 3D, ioniques. L’évaporation atome par atome, plan atomique par plan
avec une résolution spatiale qui a pratiquement atteint la résolu- atomique de la pointe permet ainsi de reconstruire le volume ana-
tion atomique vraie, et pour des volumes de matière identiques à lysé dans les trois dimensions de l’espace. La principale limitation
de cette technique réside dans le très faible volume analysé (quel-
ceux des « boîtes » de calcul.
ques dizaines de milliers de nanomètres cubes). Pour cette raison,
Le couplage de la modélisation avec l’expérimentation est indis- elle ne permet de détecter des amas de solutés que si leur densité
pensable également pour assurer la représentativité des irradiations est supérieure à 1023 m−3 et évidemment leur rayon inférieur à
expérimentales et la validité des extrapolations en fonction de la quelques nanomètres. De plus, son rendement en termes d’ato-
durée, de la température, du flux, du débit de dose, de la nature et mes détectés n’étant pas de 100 %, elle est inapte à détecter les
de l’énergie des particules incidentes : en effet, seule la modélisa- lacunes et les interstitiels ainsi que leurs amas (boucles de disloca-
tion permet de déduire avec une certaine vraisemblance le compor- tions, cavités...).
tement sous flux de neutrons à partir du comportement observé
sous flux de particules chargées, d’ions ou d’électrons (voir encadré
« Irradiations expérimentales par des particules chargées »).
5.1.3 Spectroscopie Auger
Les techniques à utiliser pour caractériser l’évolution des maté- Cette technique permet de détecter les électrons de faible éner-
riaux utilisés dans les REP, et tout particulièrement leur évolution gie émis par les atomes de la surface d’un échantillon lorsqu’il est
sous irradiation, doivent permettre : bombardé par un faisceau d’électrons (voir Spectroscopie Auger
[P 2 620] [P 2 621]). L’analyse des surfaces de rupture intergranu-
– d’identifier des petits précipités ou amas dont la taille est de laires par cette méthode permet d’identifier et de quantifier les élé-
l’ordre du nanomètre, d’analyser leur composition chimique, et de ments qui fragilisent les joints de grains (en particulier le
les quantifier en taille et en densité ; phosphore). Elle se limite donc à l’analyse des joints de grains de
– de distinguer les petites boucles de dislocations des microcavi- matériaux sensibles à la fragilisation intergranulaire.
tés et des petites bulles de gaz ;
– d’analyser précisément les éléments en solution dans la
matrice et les éléments ayant ségrégé aux joints de grains ; 5.2 Techniques nucléaires avec
– d’identifier et d’étudier les mécanismes de durcissement.
interactions d’un faisceau
Seule l’association de plusieurs techniques complémentaires de particules avec le matériau
permet d’accéder de manière fiable à toutes les caractéristiques
requises.
5.2.1 Diffusion des neutrons aux petits angles
La méthode DNPA (SANS : small angle neutron scattering) (voir
5.1 Techniques microscopiques : Les faisceaux de neutrons. Comprendre et caractériser la matière
observation directe des défauts [BN 3 017]) consiste à irradier avec un faisceau parallèle de neu-
trons l’échantillon à analyser. Les hétérogénéités chimiques du
Le principal avantage des techniques microscopiques est de per- matériau provoquant une diffusion des neutrons incidents au
mettre une observation directe des défauts (surtout des défauts petits angles, l’analyse de l’intensité diffusée permet de caracté-
résultant des interactions élastiques). riser ces hétérogénéités. Cette méthode est largement utilisée pour

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quantifier (taille et densité) les petits amas de soluté ou les petites restauration, recristallisation, transformations martensitiques... (voir
cavités dans les aciers irradiés. C’est une méthode complé- La mesure du pouvoir thermoélectrique : une technique originale
mentaire de la microscopie électronique en transmission ou de de contrôle des alliages métalliques [RE 39]). Cette méthode pré-
techniques comme la sonde atomique. contrairement à ces deux sente de l’intérêt dans l’étude des mécanismes de vieillissement
techniques précédentes, la DNPA ne permet pas la visualisation du fait de sa sensibilité à la composition des alliages et à leur évo-
directe des hétérogénéités ; cependant, elle est moins locale donc lution structurale. De plus, son utilisation est simple car elle per-
plus statistique que ces dernières. En effet, elle permet d’intégrer met une mesure directe, rapide et en principe indépendante de la
de l’ordre de 1022 atomes alors qu’il n’est possible d’en analyser taille, de la forme et de l’état de surface des échantillons. Comme
tout au plus que 1010 par microscopie électronique en transmis- la résistivité électrique, elle ne donne toutefois pas d’indication sur
sion et quelques milliers par sonde atomique. la nature et la densité des « objets microstructuraux ».
contrairement à la résistivité électrique, elle est difficile à mettre en
5.2.2 Annihilation des positons œuvre aux très basses températures nécessaires pour figer les
interstitiels créés par irradiation afin de les étudier.
Cette méthode permet de mesurer le temps de vie des positons
piégés par tout défaut provoquant une diminution de la densité
électronique locale (voir Caractérisation des défauts lacunaires par 5.4 Caractérisations mécaniques
annihilation de positons [P 2 610]). Elle est donc non seulement
sensible à la présence de lacunes et petites cavités, mais éga- Au-delà des techniques classiques de caractérisation mécanique
lement à celle de certains précipités. Toutefois, l’interprétation des – essais de traction, de résilience, de ténacité et de résistance à la
résultats obtenus par cette technique s’avère parfois délicate. déchirure –, la caractérisation du comportement mécanique
devient aussi possible à l’échelle de la modélisation, grâce à des
5.2.3 Diffraction ou diffusion des rayons X essais plus locaux comme les essais de nano-indentation, qui
affectent une largeur et une profondeur de l’ordre de la centaine
Ces méthodes permettent de mesurer les variations de distances de nanomètres, ou à des essais de small punch test qui sollicitent
interréticulaires, le volume de relaxation d’un défaut et de déte- (par emboutissage) des volumes très faibles de matière.
rminer la configuration des interstitiels (diffusion au pied des pics
de Bragg ou diffusion Huang). Comme pour celles des neutrons à
petits angles (§ 5.2.1), ces méthodes permettent d’étudier précipi-
tés et petites cavités. Enfin, l’EXAFS (extended X-ray absorption
fine structure spectroscopy), fondée sur les détails du spectre
6. Perspectives
d’absorption au voisinage des seuils de discontinuités, permet de
différencier les environnements des différentes espèces d’atomes L’un des principaux défis de la science des matériaux
et d’étudier les interactions impuretés-défauts. d’aujourd’hui est de doter l’industrie électronucléaire d’une modé-
lisation prédictive des performances des matériaux qu’elle utilise.
Nota : pour information, citons également d’autres techniques utilisables dans cer- En effet, l’allongement projeté de la durée de vie du parc nucléaire,
tains cas bien précis comme la spectroscopie Mössbauer (voir l’article [P 2 600]) et la
rétrodiffusion Rutherford en canalisation (voir dans Microsonde nucléaire [P 2 563] le stockage des déchets radioactifs à vie longue, le développement
[P 2 564]). de réacteurs de nouvelle génération, exigent la mise en œuvre de
moyens puissants et robustes de prévision du comportement à
long terme des matériaux. Il est impossible de fonder ces pré-
5.3 Mesures globales visions sur une base exclusivement expérimentale et empirique, et
il faut développer des modèles prédictifs très fiables. Pour être
Les mesures globales sont particulièrement utiles quand les dif- robustes, ces modèles doivent être fondés sur une base physique,
férents types de défauts ne sont pas discernables et quand leur autant que possible celle où la physique est la plus sûre, qui est
contribution est additive. souvent mais pas exclusivement l’échelle atomique, et cette modé-
lisation doit être étroitement couplée avec l’expérimentation.
5.3.1 Résistivité électrique Les perspectives qui s’ouvrent pour les années à venir vont dans
le sens de méthodes de caractérisation de plus en plus précises et
Les défauts cristallins, diffusant les électrons de conduction, d’outils de modélisation prenant en compte de mieux en mieux la
contribuent avec la vibration de réseau (phonons) à la résistivité complexité des matériaux et des sollicitations réelles.
électrique. Les mesures de résistivité effectuées à très basse tem-
pérature de façon à s’affranchir de la composante de phonons per-
mettent de quantifier les taux de création des défauts sous Irradiations expérimentales par des particules chargées
irradiation, de déterminer les énergies seuils de déplacement ainsi
que les volumes de relaxation. Cette technique permet également L’étude des effets de l’irradiation aux neutrons est rendue
de quantifier la mobilité des défauts. Elle est particulièrement inté- difficile, longue et coûteuse à cause des problèmes posés par
ressante pour valider les calculs numériques de propriétés des l’activation et la nécessité de travailler en « laboratoire de
défauts. haute activité ». C’est pourquoi on cherche à utiliser d’autres
moyens d’irradiation [5] : accélérateurs d’ions et d’électrons,
microscope électronique à haute tension..., pour étudier plus
5.3.2 Pouvoir thermoélectrique facilement les mécanismes et pour les accélérer. Le problème
principal qui se pose est la représentativité de telles irradia-
Comme la résistivité électrique, le pouvoir thermoélectrique
tions. Le couplage de la modélisation avec l’expérimentation
trouve son origine dans la diffusion des électrons de conduction
par les défauts. Le principe de la mesure consiste à réaliser deux est alors indispensable pour valider les extrapolations en fonc-
jonctions entre l’échantillon et un métal de référence à des tempé- tion de la durée, de la température, du flux, du débit de dose,
de la nature et de l’énergie des particules incidentes : seule la
ratures différentes. Une différence de potentiel d’origine thermoé-
modélisation permet de déduire avec une certaine vraisem-
lectrique est ainsi créée par effet Seebeck. Les applications du
blance le comportement sous flux de neutrons à partir du
pouvoir thermoélectrique en métallurgie sont le dosage d’élé-
ments en solution solide, l’étude des cinétiques de précipitation et comportement observé de particules chargées comme les
de dissolution, l’étude des transformations structurales : écrouissage, ions ou les électrons.

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