Ecole Polytechnique - Ecole Normale Supérieure - Université Pierre et Marie Curie - Université Paris Sud

Master Physique et Applications - seconde année (M2)

Spécialité :

Concepts Fondamentaux de la Physique

Optique non-linéaire
en régimes continu et femtoseconde

Manuel Joffre
Département de Physique de l’Ecole Polytechnique
et
Laboratoire d’Optique et Biosciences
Ecole Polytechnique, CNRS, INSERM
91128 Palaiseau Cedex

Février 2014
2

La photographie de couverture illustre le phénomène de génération de continuum spectral obtenu à l’aide d’impulsions

femtosecondes produites par un oscillateur à dérive de fréquence (Femtosource scientific XL500, Femtolasers, Autriche).

Photographie effectuée au Laboratoire d’Optique et Biosciences par Manuel Joffre, Guillaume Labroille et Philippe

Lavialle (Ecole Polytechnique).

Table des matières

1 Rappels d’optique linéaire 9

1.1 Notations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.2 Réponse linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3 Equation de propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.4 Propagation linéaire d’une impulsion brève . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.5 Approximation paraxiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
1.5.1 Equation de propagation dans le cadre de l’approximation paraxiale . . . . . 19
1.5.2 Diffractions de Fresnel et de Fraunhofer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
1.5.3 Evolution des valeurs moyennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.5.4 Propagation d’un faisceau gaussien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
1.5.5 Faisceaux gaussiens d’ordre multiple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
1.5.6 Propagation d’un faisceau de forme arbitraire . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
1.6 Optique dans les milieux anisotropes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

2 Modèle semi-classique de la réponse non-linéaire 31

2.1 Développement non-linéaire de la polarisation induite . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.2 Principe du calcul de la polarisation non-linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.2.1 Equation de Bloch . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.2.2 Développement perturbatif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.2.3 Expression de la polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3 Détermination des susceptibilités linéaire et non-linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3.1 Résolution au premier ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.3.2 Résolution au deuxième ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
2.3.3 Susceptibilités d’ordre supérieur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
2.4 Modèle à deux niveaux en continu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

3 Quelques phénomènes d’optique non-linéaire 49

3.1 Equation de propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

3
4 TABLE DES MATIÈRES

3.2 Optique non-linéaire du second ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

3.2.1 Importance de la symétrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.2 Inventaire des effets non-linéaires du deuxième ordre . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.3 Doublage de fréquence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.2.4 Différence de fréquences et amplification paramétrique . . . . . . . . . . . . . 55
3.3 Optique non-linéaire du troisième ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.3.1 Un faisceau incident - effet Kerr optique et absorption à deux photons . . . . 59
3.3.2 Deux faisceaux incidents - effet Kerr croisé . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
3.3.3 Trois faisceaux incidents - conjugaison de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
3.3.4 Absorption à deux photons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

4 Des lasers continus aux lasers femtosecondes 65

4.1 Cavité optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.1.1 Modes longitudinaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.1.2 Interprétation impulsionnelle des modes longitudinaux d’une cavité . . . . . . 68
4.1.3 Modes transverses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.2 Amplification optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.2.1 Equation de Bloch en présence de pompage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.2.2 Propagation en régime de faible signal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.2.3 Propagation en régime saturé . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.3 Laser en régime stationnaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.3.1 Condition d’oscillation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.3.2 Condition sur l’amplitude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.3 Condition sur la phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.4 Génération d’impulsions femtosecondes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.4.1 Oscillateur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.4.2 Amplification . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
4.4.3 Génération de nouvelles longueurs d’onde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

5 Caractérisation spatio-temporelle 81
5.1 Détection aux fréquences optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
5.1.1 Détection linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.1.2 Détection quadratique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
5.2 Mesure de l’intensité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2.1 Mesure de l’intensité spatiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2.2 Mesure de l’intensité spectrale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
TABLE DES MATIÈRES 5

5.3 Mesure de la phase spatiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92

5.3.1 Interférométrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.3.2 Méthode de Shack - Hartmann . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
5.3.3 Interférométrie à décalage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.4 Mesure de la phase spectrale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.4.1 Spécificités du domaine spectro-temporel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.4.2 Interférométrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
5.4.3 Autocorrélation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
5.4.4 Autocorrélation résolue spectralement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
5.4.5 Interférométrie à décalage spectral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
5.5 Mesure de la phase spatio-temporelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105

6 Applications des impulsions femtosecondes 107

6.1 Spectroscopie femtoseconde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6.2 Spectroscopie multidimensionnelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
6.3 Contrôle cohérent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6.3.1 Population dans l’état excité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
6.3.2 Régimes incohérent et cohérent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
6.3.3 Régime fort . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118

A Transformation de Fourier 119

A.1 Définition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
A.2 Propriétés utiles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
A.3 Transformées de Fourier de fonctions et distributions usuelles . . . . . . . . . . . . . 120
A.4 Valeurs moyennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
A.5 Séries de Fourier . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
A.6 Transformée de Fourier discrète . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128

B Représentations temps-fréquence 133

B.1 Spectrogramme et sonogramme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133
B.2 Représentation de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
B.2.1 Distributions marginales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
B.2.2 Effet d’une modulation temporelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
B.2.3 Effet d’un filtrage spectral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
B.2.4 Lien entre spectrogramme et fonction de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . 136
B.2.5 Effet d’une phase spectrale quadratique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
6 TABLE DES MATIÈRES

B.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137

TABLE DES MATIÈRES 7

Introduction

Ce document est associé à un cours d’optique non-linéaire qui a été dispensé entre 2000 et 2012
dans le cadre du master ”Concepts Fondamentaux de la Physique” (Ecole Normale Supérieure -
Ecole Polytechnique - Université Pierre et Marie Curie - Université Paris Sud).
L’optique non-linéaire concerne les processus apparaissant lorsqu’un milieu matériel est soumis
à un faisceau lumineux suffisamment intense pour modifier la réponse du milieu au champ électro-
magnétique. A l’inverse de l’optique linéaire, il sera donc impossible de caractériser la réponse du
milieu par des coefficients indépendants de la puissance d’excitation comme l’indice de réfraction
ou le coefficient d’absorption. De nouveaux processus vont intervenir, donnant lieu à une grande
richesse de phénomènes comme par exemple la génération de nouvelles fréquences. Ces processus
sont dans certains cas nuisibles, par exemple lorsqu’ils perturbent la propagation de faisceaux
intenses, mais le plus souvent ils sont exploités pour mettre en oeuvre des expériences ou des
dispositifs originaux, en optique classique comme en optique quantique.
L’optique visible correspond à des longueurs d’onde comprises entre 0.4µm (violet) et 0.8µm
(rouge), qui sont directement détectables par l’oeil humain. Cependant, l’optique au sens large
inclut en fait l’ensemble du spectre électromagnétique, de l’infrarouge lointain aux rayons X, et il
en sera de même du domaine d’application de l’optique non-linéaire. L’un des principaux intérêts
de l’optique non-linéaire est précisément de fournir des mécanismes physiques permettant d’accéder
à ce vaste domaine de longueurs d’onde. C’est particulièrement vrai lorsque l’on utilise un laser
femtoseconde, qui permet de disposer aisément d’impulsions de forte puissance rendant les processus
non-linéaires remarquablement efficaces. Pour cette raison, l’objectif de ce cours est d’aborder
l’optique non-linéaire du régime continu jusqu’au régime femtoseconde.
Les propriétés quantiques du champ électromagnétique ne seront pas abordées dans ce cours.
Ce champ se propagera au sein de milieux matériels supposés homogènes. Il pourra s’agir d’une
vapeur atomique, d’un matériau solide comme un cristal, ou d’un matériau amorphe comme un
verre, éventuellement dopé. La réponse du milieu au faisceau lumineux sera traitée dans le cadre
de l’approximation semi-classique (champ classique et matière quantique).
Le cours est divisé en six parties. La première partie, intitulée rappels d’optique linéaire,
aborde la propagation d’un faisceau lumineux dans le cadre de l’optique linéaire, c’est à dire
lorsque l’intensité du faisceau peut être supposée suffisamment faible pour ne pas modifier les
propriétés du matériau traversé. On soulignera l’analogie entre l’étalement d’une impulsion brève
dans un milieu dispersif et la diffraction d’un faisceau lumineux qui sera traitée dans le cadre de
l’approximation paraxiale. On rappellera également quelques notions d’optique dans les milieux
anisotropes. La deuxième partie, intitulée réponse non-linéaire, introduit un modèle semi-classique
de la réponse non-linéaire d’un système à plusieurs niveaux. La troisième partie aborde plus en
8 TABLE DES MATIÈRES

détails la propagation de faisceaux lumineux dans le cas de non-linéarités optiques du deuxième et

du troisième ordre. La quatrième partie couvre le LASER, ce qui comprendra ici la cavité optique,
le phénomène d’amplification optique, le fonctionnement d’un laser en régime stationnaire, puis
la génération d’impulsions femtosecondes. La cinquième partie concerne la caractérisation d’un
faisceau laser, dans le domaine spatial comme dans le domaine temporel. Enfin, la sixième partie
est une brève introduction aux applications des lasers femtosecondes.

Je tiens à remercier les nombreux collègues avec lesquels j’ai eu la chance d’interagir ces
dernières années dans le domaine de l’optique non-linéaire, notamment :

• Claude Fabre, dont le cours dispensé jusqu’en 1999 dans cette même option du DEA de
physique quantique a largement inspiré certaines parties des chapitres 3 et 4 de ce document,

• François Hache, qui a assuré les travaux dirigés associés à ce cours avant de reprendre la
responsabilité du cours en 2013,

• mes collègues du Laboratoire d’Optique et Biosciences, en particulier Antigoni Alexandrou,

Laura Antonucci, Emmanuel Beaurepaire, Nadia Belabas, Adeline Bonvalet, Delphine Débarre,
James Fraser, Kevin Lee, Kevin Kubarych, Guillaume Labroille, Jean-Louis Martin, Patrick
Nürnberger, Jennifer Ogilvie et Cathie Ventalon, dont les travaux ont de plus souvent inspiré
certaines parties de ce cours,

• Arnold Migus, qui fut le premier à m’initier à l’optique non-linéaire en régime femtoseconde,

• ainsi qu’Alain Aspect, Michel Brune et Philippe Grangier, pour les discussions fort instruc-
tives que nous avons eu dans le cadre de l’enseignement d’optique quantique à l’Ecole Poly-
technique.

Je remercie également pour leurs nombreuses questions et remarques les élèves auxquels ce cours a
été dispensé ces dernières années, ainsi que les autres lecteurs qui y ont eu accès via Internet. Je
remercie notamment Rémi Blandino, Cédric Roux, Daniel Suchet et Gatien Verley pour m’avoir
signalé des erreurs présentes dans des versions antérieures de ce document. Toute remarque sur le
présent document sera naturellement vivement appréciée.

Une version régulièrement mise à jour de ce cours, avec illustrations en couleur, est disponible à
l’adresse ci-dessous :

[Link]
Chapitre 1

Rappels d’optique linéaire

La propagation d’un faisceau lumineux dans un milieu matériel fait intervenir deux problèmes :

1. D’une part la réponse du milieu à l’onde. Dans le cas d’un matériau diélectrique, les charges
liées du milieu se mettent en mouvement sous l’action du champ électrique oscillant associé
au faisceau lumineux. Il s’agit donc d’un problème de mécanique, qui doit le plus souvent
être traité dans le cadre de la mécanique quantique.

2. D’autre part, l’oscillation de ces charges rayonne un champ électromagnétique qui vient
s’ajouter à l’onde incidente. C’est donc un problème de propagation d’onde électromagnétique,
que l’on doit traiter à l’aide des équations de Maxwell.

Il faut en fait résoudre ces deux problèmes simultanément, le champ rayonné induisant lui-même
une polarisation du milieu diélectrique, qui rayonne un nouveau champ et ainsi de suite. On aboutit
alors à un système d’équations couplées.
Le domaine de l’optique linéaire, qui fait l’objet de ce chapitre, correspond au cas où la réponse
du milieu peut être considérée comme linéaire, ce qui simplifie considérablement la résolution du
problème. En particulier, on pourra s’intéresser dans un premier temps au cas d’ondes planes
monochromatiques, puis obtenir la solution générale à l’aide du principe de superposition linéaire.

1.1 Notations

Une onde électromagnétique se propageant dans un milieu matériel est caractérisée par un champ
~ un vecteur déplacement électrique D
électrique E, ~ = 0 E
~ + P~ (où P~ est la polarisation induite dans
~ et une induction magnétique B
le matériau), un champ magnétique H ~ = µ0 H
~ (pour un matériau

non magnétique)[1]. La densité de puissance transportée par l’onde s’exprime à l’aide du vecteur
~ =E
de Poynting, Π ~ × H.
~

9
10 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

Considérons dans un premier temps une composante cartésienne du champ électrique en un

point donné, grandeur réelle notée E(t). A l’aide d’une transformation de Fourier (voir appen-
dice A), on pourra exprimer ce champ comme une superposition d’ondes monochromatiques

dω
Z
E(t) = F[E(ω)](t) = E(ω) exp(−iωt) (1.1)
2π

avec
Z
E(ω) = F −1 [E(t)](ω) = E(t) exp(iωt)dt (1.2)

E(ω) est une grandeur complexe. On introduira son module, ou amplitude spectrale, |E(ω)|, et la
phase spectrale, ϕ(ω) :
E(ω) = |E(ω)| exp(iϕ(ω)) (1.3)

La Fig. 1.1 représente l’exemple d’un champ oscillant d’enveloppe gaussienne.

20 0.5

0.45
15
0.4 ← ε*(−ω)/2 ε(ω)/2→
10
0.35
Amplitude spectrale
Champ électrique

5
0.3

0 0.25

0.2
−5
0.15
−10
0.1
−15
0.05

−20 0
−20 −10 0 10 20 −500 0 500
Temps [fs] Fréquence [THz]

Figure 1.1: Profil temporel et spectral d’une impulsion gaussienne. La fréquence

centrale est de 375 THz, ce qui correspond à une longueur d’onde de 800 nm. La
largeur à mi-hauteur de l’intensité temporelle est de 10 fs.

Le champ E(t) étant une grandeur réelle, on déduit de l’éq. A.4 la relation E(ω)∗ = E(−ω).
Il sera donc suffisant de connaı̂tre le champ pour des valeurs positives de la fréquence, puisque les
valeurs du champ aux fréquences négative pourront se déduire par simple conjugaison complexe.
Ceci nous conduit à introduire le champ complexe

E(ω) = 2 Θ(ω)E(ω) (1.4)

où Θ(ω) est la fonction de Heaviside. Le champ complexe ne comporte donc que des composantes
spectrales de fréquences positives.
1.1. NOTATIONS 11

Inversement, le champ électrique se déduit du champ complexe par la relation

1
E(ω) = (E(ω) + E ∗ (−ω)) (1.5)
2

Par transformée de Fourier, on en déduit

1
E(t) = (E(t) + E ∗ (t)) = ReE(t) (1.6)
2

où l’on retrouve la relation habituelle entre champ complexe et champ réel. Le champ complexe
E(t) est encore appelé représentation analytique du champ réel E(t). Il se déduit du champ réel à
l’aide de la transformation suivante

F −1 ×2Θ(ω) F
E(t) → E(ω) −→ E(ω) → E(t) (1.7)

que l’on peut encore exprimer sous la forme

h i
E(t) = 2F Θ(ω)F −1 [E(t)](ω) (1.8)

soit
−iωt dω
Z Z
0
E(t) = 2 e Θ(ω) E(t0 )eiωt dt0 (1.9)
2π

Le champ complexe E(t) nous permet d’introduire l’amplitude temporelle |E(t)| et la phase tem-
porelle φ(t) :
E(t) = |E(t)| exp(iφ(t)) (1.10)

Remarquons que la transformation permettant d’exprimer le champ complexe à partir du champ

réel (eq. 1.7) est liée à la transformée de Hilbert H, définie par

[HE](ω) = −i sgn(ω)E(ω) (1.11)

où sgn(ω) = 2Θ(ω) − 1 est la fonction signe. On a alors

E(t) = E(t) + iHE(t) (1.12)

~ r, t) est une grandeur vectorielle dépendant de

Dans le cas général, le champ électrique E(~
l’espace et du temps. On écrira alors

~ r, ω) exp(−iωt) dω
Z
~ r, t) =
E(~ E(~ (1.13)
2π
12 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

Il sera également possible de décomposer le champ électrique en ondes planes en faisant une trans-
formée de Fourier par rapport aux variables spatiales. On obtient ainsi

3
~ ~k, ω) exp(i~k.~r − iωt) dω d k
Z
~ r, t) =
E(~ E( (1.14)
2π (2π)3

1.2 Réponse linéaire

Nous supposons ici que la polarisation induite dépend de façon linéaire du champ électrique ap-
pliqué. De plus la réponse est supposée locale, ce qui signifie que la polarisation en un point ~r
ne dépend que de la valeur du champ en ce même point ~r. Cependant, la réponse n’est a priori
pas instantanée, ce qui implique que P~ (~r, t) dépend de la fonction du temps {E(~
~ r, t)}. La réponse

étant linéaire, cela signifie que P~ (~r, t) est une combinaison linéaire des {E(~
~ r, t0 )}, pour toutes les

valeurs de t0 :
Z +∞
Pi (~r, t) = 0 Rij (t, t0 )Ej (~r, t0 )dt0 (1.15)
−∞

où Rij (t, t0 ) est, par définition, la fonction réponse. Par convention, on sommera sur les indices
répétés lorsqu’ils se réfèrent à des coordonnées spatiales. Dans l’équation ci-dessus, la somme
sur l’indice j est donc sous-entendue. L’éq. 1.15 est l’expression la plus générale possible de la
polarisation avec les seules hypothèses de linéarité, de localité et d’homogénéité.

Nous pouvons de plus effectuer l’hypothèse d’invariance par translation dans le temps. Cela
signifie que la réponse du matériau à un champ électrique est la même à un instant donné ou
~ r, t) induit la
après un intervalle de temps T . En d’autre termes, quel que soit T, si le champ E(~
polarisation P~ (~r, t), alors le champ E(~
~ r, t − T ) induira la polarisation P~ (~r, t − T ), i.e. la même

polarisation mais décalée dans le temps d’un intervalle T .

Z
Pi (~r, t − T ) = 0 Rij (t, t0 )Ej (~r, t0 − T )dt0 (1.16)

soit
Z
Pi (~r, t − T ) = 0 Rij (t, t0 + T )Ej (~r, t0 )dt0 (1.17)

On peut naturellement remplacer t par t + T dans l’éq. 1.17, ce qui donne

Z
Pi (~r, t) = 0 Rij (t + T, t0 + T )Ej (~r, t0 )dt0 (1.18)

Les équations 1.15 et 1.18 étant vérifiées quelle que soit la fonction du temps Ej (~r, t0 ), on en déduit
1.2. RÉPONSE LINÉAIRE 13

immédiatement la relation Rij (t, t0 ) = Rij (t + T, t0 + T ). Enfin, en choisissant T = −t0 , on en déduit

Rij (t, t0 ) = Rij (t − t0 , 0) = Rij (t − t0 )

La fonction réponse ne dépend donc que de l’intervalle de temps entre l’excitation (t0 ) et la
mesure (t). La polarisation s’exprime alors comme un produit de convolution entre la fonction
réponse et le champ électrique :

Z
Pi (~r, t) = 0 Rij (t − t0 )Ej (t0 )dt0 = 0 Rij (t) ⊗ Ej (t) (1.19)

Nous terminons en invoquant le principe de causalité : celui-ci implique que la polarisation à un

instant t ne peut dépendre que du champ électrique aux instants précédents. La fonction réponse
Rij (t) est donc strictement nulle quand son argument est négatif. L’éq. 1.19 devient donc

Z +∞
Pi (~r, t) = 0 Rij (τ )Ej (t − τ )dτ (1.20)
0

L’expression de la polarisation faisant intervenir un produit de convolution (eq. 1.19), il est

naturel de passer dans l’espace des fréquences. Introduisons la grandeur χij (ω), transformée de
Fourier inverse de la fonction réponse Rij (τ ) :

dω
Z
Rij (τ ) = χij (ω)e−iωt (1.21)
2π

D’après l’éq. A.9, l’éq. 1.19 devient

Pi (~r, ω) = 0 χij (ω)Ej (~r, ω) (1.22)

Par définition, χij (ω) est appelé susceptibilité linéaire du matériau. On démontre qu’il s’agit là
d’un tenseur symétrique. Remarquons enfin que la fonction réponse Rij (t) étant nécessairement une
grandeur réelle (puisque la polarisation induite est elle-même réelle), on peut à l’aide de l’éq. A.4
en déduire la relation
χij (−ω) = χ∗ij (ω) (1.23)
14 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

1.3 Equation de propagation

Rappelons l’expression des équations de Maxwell pour un champ électromagnétique régnant au

sein d’un milieu matériel :

~D
∇ ~ = 0 (1.24)
~
~ ×E
∇ ~ = − ∂B (1.25)
∂t
~ ~
∇B = 0 (1.26)
~
~ ×H
∇ ~ = ∂D (1.27)
∂t

En prenant le rotationnel de l’éq. 1.25 on obtient, à l’aide de l’éq. 1.27, l’équation de propagation
des ondes électromagnétiques :

1 ∂2E~ ∂ 2 P~
~ − ∇(
∆E ~ ∇~ E)
~ − = µ 0 (1.28)
c2 ∂t2 ∂t2

Cette équation aux dérivées partielles s’exprime simplement si l’on effectue une transformée de
Fourier par rapport aux variables spatiales et temporelle :

2
~ ~k, ω) + ω E(
 
~ ~k, ω) + ~k. ~k.E(
−k 2 E( ~ ~k, ω) = −µ0 ω 2 P~ (~k, ω) (1.29)
c2

Si l’on exprime dans l’équation ci-dessus la polarisation à partir du champ électrique à l’aide de
l’éq. 2.34, on obtient :
!
ω2
−k 2 δij + ki kj + 2 (δij + χij (ω)) Ej (~k, ω) = 0 (1.30)
c

Une propriété remarquable de l’équation ci-dessus est le découplage total entre les différentes
fréquences constituant le champ électrique, qui est une conséquence directe des hypothèses de
linéarité et d’invariance par translation dans le temps. Le problème s’en trouvera grandement
simplifié puisqu’il sera possible de ne considérer qu’une seule composante spectrale Ej (~k, ω). On
pourra toujours obtenir la solution générale en appliquant le principe de superposition linéaire à la
somme des différentes composantes spectrales du champ. En conclusion, si l’on injecte un faisceau
de longueur d’onde donnée, on ne pourra collecter en optique linéaire qu’un faisceau de même
longueur d’onde.

Ce dernier résultat peut paraı̂tre surprenant lorsqu’on le confronte à des processus comme la fluorescence ou l’effet Raman,

pour lesquels il est bien connu qu’une nouvelle longueur d’onde est émise malgré une relation parfaitement linéaire entre les

puissances émise et incidente. La raison de cette contradiction apparente provient du fait que l’on a considéré ici une relation
1.3. EQUATION DE PROPAGATION 15

parfaitement déterministe entre le champ incident et la polarisation induite (eq. 1.15). Ce n’est pas le cas de la fluorescence

ou de l’émission Raman spontanée qui sont associées à des champs incohérents, nuls en valeur moyenne. Il faut donc garder

à l’esprit que ce cours se limite aux processus cohérents. En outre, des effets spontanés comme la fluorescence et l’émission

Raman doivent en toute rigueur être traités dans le cadre de l’optique quantique et non de l’approximation semi-classique qui

sera utilisée dans ce cours.

Les milieux anisotropes faisant l’objet de la section 1.6, nous considérons pour l’instant le cas
plus simple des milieux isotropes. Le tenseur susceptibilité est alors diagonal (χij (ω) = χ(ω)δij ) et
l’éq. 1.24 devient
(1 + χ(ω))ki Ei (~k, ω) = 0

d’où l’on déduit que le champ électrique est obligatoirement transverse : ~k.E(
~ ~k, ω) = 0 ou encore
~ E(~
∇ ~ r, ω) = 0. L’éq. 1.30 peut alors s’écrire

 
−k 2 + k(ω)2 Ei (~k, ω) = 0 (1.31)

où la grandeur k(ω) est définie par la relation

ω2
k(ω)2 = (1 + χ(ω)) (1.32)
c2

L’éq. 1.31 n’admet de solution non triviale que lorsque le vecteur d’onde obéit à la relation k~kk2 =
k(ω). Remarquons que l’équation de propagation peut également s’écrire dans l’espace direct

 
∆ + k(ω)2 Ei (~r, ω) = 0 (1.33)

et prend donc la même forme que l’équation de propagation dans le vide à condition de remplacer
le vecteur d’onde dans le vide ω/c par sa valeur dans le milieu k(ω) donnée par l’éq. 1.32.

La solution générale des équations de Maxwell est finalement donnée par l’éq. 1.14, la fonction
~ ~k, ω) ne prenant de valeur non nulle que lorsque k = k(ω), avec naturellement la condition
E(
de champ transverse, soit ~k.E(
~ ~k, ω). Nous allons maintenant discuter plus en détail deux cas

particuliers de cette solution générale : le domaine purement temporel (section 1.4), correspondant
à une onde plane superposition d’une distribution de composantes spectrales, puis le domaine
purement spatial, correspondant à un faisceau lumineux monochromatique mais dont le profil
spatial résulte de la superposition d’ondes planes, à la manière d’un paquet d’ondes en mécanique
~ ~k, ω)
quantique. Ces deux situations physiques particulières correspondent aux cas où la fonction E(
est une distribution de Dirac respectivement dans l’espace des vecteurs d’ondes et dans l’espace
des fréquences.
16 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

1.4 Propagation linéaire d’une impulsion brève

Nous considérons dans cette section le cas d’une onde plane se propageant selon l’axe z dans le
sens des z positif. Le champ électrique ne dépendra donc que des variables z et t. Il sera en outre
supposé polarisé linéairement et pourra donc être caractérisé par la grandeur scalaire E(z, t). Il
s’agira par exemple d’une impulsion courte comme celle représentée Fig. 1.1, l’objet de cette section
étant de déterminer comment le profil temporel de l’impulsion se déforme en fonction de z.

La solution de l’éq. 1.33 se propageant dans le sens des z positif s’écrit alors, en utilisant la
notation complexe :
E(z, ω) = E(0, ω) exp(ik(ω)z) (1.34)

En général la susceptibilité χ(ω) est une grandeur complexe et il en va donc de même du vecteur
d’onde que l’on écrira k(ω) = κ0 (ω) + iκ00 (ω). Le champ électrique s’écrit alors

E(z, ω) = E(0, ω) exp(iκ0 (ω)z) exp(−κ00 (ω)z) (1.35)

L’intensité spectrale |E(z, ω)|2 a donc une variation en exp(−α(ω)z) où α(ω) est le coefficient
d’absorption défini par
α(ω) = 2κ00 (ω) = 2Imk(ω) (1.36)

Par ailleurs, dans le cas où la susceptibilité χ(ω) est très inférieure à 1, on peut écrire

ω ω 1
 
k(ω) = (1 + χ(ω))1/2 ≈ 1 + χ(ω) (1.37)
c c 2

ce qui nous permet d’exprimer le coefficient d’absorption à partir de la susceptibilité

ω
α(ω) = Imχ(ω) (1.38)
c

De même, l’indice de réfraction s’écrit

1
 
n(ω) ≈ 1 + Reχ(ω) (1.39)
2

Considérons maintenant le cas d’une impulsion lumineuse se propageant dans un milieu transparent
(α(ω) = 0) mais dispersif, ce qui signifie que l’indice de réfraction dépend de la fréquence (voir
Fig. 1.2). Les propriétés de l’impulsion seront définies à l’aide de valeurs moyennes, comme introduit
à la section A.4, en utilisant des distributions de probabilités normalisées proportionnelles aux
intensités spectrale (|E(z, ω)|2 ) et temporelle (|E(z, t)|2 ). En l’absence d’absorption, k(ω) est une
grandeur réelle et l’éq. 1.34 indique que l’intensité spectrale de dépend pas de z. Les grandeurs
1.4. PROPAGATION LINÉAIRE D’UNE IMPULSION BRÈVE 17

dépendant de la fréquence, comme la fréquence centrale hωi = ω0 et la largeur spectrale ∆ω =

p
h(ω − ω0 )2 i seront donc indépendante de z. Considérons la phase spectrale du champ électrique

ϕ(z, ω) = ϕ(0, ω) + k(ω)z. (1.40)

Comme démontré à la section A.4, cette phase spectrale gouverne les valeurs moyennes des grandeurs
dépendant du temps. Ainsi, d’après les éq. A.28 et A.29, l’instant moyen d’arrivée de l’impulsion
s’écrit hti = hτg (z, ω)i où τg (z, ω) est le retard de groupe défini par

∂ϕ(z, ω) dk
τg (z, ω) = = τg (0, ω) + z (1.41)
∂ω dω

On en déduit la relation
dk
htiz = htiz=0 + h iz (1.42)
dω

où l’on retrouve l’expression habituelle de la vitesse de groupe 1/vg = dk/dω.

n(ω)

Spectre de
α(ω) l'impulsion

ω
IR UV
Zone de
transparence

Figure 1.2: Tout milieu matériel comporte des pics d’absorption dans l’infrarouge
et dans l’ultraviolet, résultant respectivement de transitions vibrationnelles et
électroniques. En conséquence, l’indice de réfraction croı̂t avec la fréquence dans la
zone de transparence (dispersion normale). Il en résulte une variation non linéaire de
k(ω) avec la fréquence. En pratique, la dérivée seconde de k(ω) est positive dans le
visible en raison de la proximité des résonances ultraviolettes (dispersion positive).

Si l’on excepte le cas d’une propagation dans le vide, la grandeur k 0 (ω) = dk/dω (l’inverse de
la vitesse de groupe) dépendra de la fréquence, phénomène connu sous le nom de dispersion de
vitesse de groupe. Ceci produira un étalement de l’impulsion que l’on peut évaluer en déterminant
la variance du retard de groupe,

2
∆τg (z)2 = h(τg (z, ω) − hτg (z, ω)i)2 i = h τg (0, ω) − hτg (0, ω)i + k 0 (ω) − hk 0 (ω)i z i (1.43)
18 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

La variance du retard de groupe est donc un polynome du second ordre en z, le coefficient de z 2

étant simplement ∆k 02 . D’après l’éq. A.31, la variance ∆t(z)2 = ∆t2ϕ=0 + ∆τg2 est donc également
un polynome du second ordre en z. En choisissant bien l’origne de l’axe des z, on peut supposer
que le sommet de cette parabole est atteint en z = 0, ce qui nous permet finalement d’écrire l’écart
quadratique moyen de l’impulsion :

q
∆t(z) = ∆t(0)2 + ∆k 02 z 2 . (1.44)

On trouve donc une variation hyperbolique de la durée de l’impulsion lors de la propagation.

L’étalement d’une impulsion brève est un phénomène parfaitement analogue à l’étalement d’un
paquet d’ondes en mécanique quantique, ou à la diffraction d’un faisceau lumineux (voir Fig. 1.3).

Afin de mieux comprendre l’origine physique de l’étalement de l’impulsion, considérons la limite

asymptotique de ∆t(z) lorsque z tend vers +∞. On voit que dans ce cas, ∆t(z) ∼ k000 ∆ωz = ∆k 0 z.
Or, ∆k 0 est par définition la variation de 1/vg sur la largeur spectrale de l’impulsion. On peut donc
en déduire que ∆t(z) ∼ ∆(z/vg ). La durée de l’impulsion lorsque z → +∞ correspond donc simple-
ment à la variation du retard de groupe sur la largeur spectrale de l’impulsion. C’est le phénomène
de dispersion de vitesse de groupe : les différentes composantes spectrales de l’impulsion ne se
propagent pas à la même vitesse dans le matériau. Les composantes de plus petite fréquence allant
plus vite que celles de plus grande fréquence, elles se retrouvent sur le front avant de l’impulsion.
On dit que l’impulsion étalée présente un glissement de fréquence, ou chirp, mot anglais signifiant
gazouillis pour exprimer le fait que la fréquence varie avec le temps.

Dans certains cas, on peut se contenter d’effectuer un développement limité au second ordre du
vecteur d’onde k(ω). Cette approximation sera valable si la largeur spectrale de l’impulsion reste
modérée. En développant le vecteur d’onde autour de la fréquence centrale ω0 de l’impulsion, on
obtient
1
k(ω) = k0 + (ω − ω0 )k00 + (ω − ω0 )2 k000 (1.45)
2

où k00 est l’inverse de la vitesse de groupe à la fréquence centrale de l’impulsion et k000 caractérise la
dispersion de vitesse de groupe. 0n en déduit

k 0 (ω) = k00 + (ω − ω0 )k000 (1.46)

La variance de k 0 (ω) s’écrit alors

2
∆k 02 = h k 0 (ω) − k00 i = h(ω − ω0 )2 k0002 = ∆ω 2 k0002 (1.47)
1.5. APPROXIMATION PARAXIALE 19

La durée de l’impulsion s’écrit alors

q
∆t(z) = ∆t(0)2 + k0002 ∆ω 2 z 2 . (1.48)

∆t (z )
∆t0 z

Figure 1.3: Représentation de la durée d’une impulsion brève au cours de sa propaga-

tion, montrant une variation hyperbolique, en parfaite analogie avec le diamètre d’un
faisceau lumineux. La dispersion joue un rôle analogue à la diffraction.

1.5 Approximation paraxiale

On considère dans cette section la propagation d’un faisceau monochromatique de fréquence ω dans
un milieu homogène et isotrope. La fréquence ω sera sous-entendue et le vecteur d’onde k(ω) sera
simplement noté k. Dans le cas d’un champ non monochromatique, on pourrait toujours retrouver
la solution générale de l’équation de propagation par superposition linéaire (eq. 1.13).

1.5.1 Equation de propagation dans le cadre de l’approximation paraxiale

En pratique, on n’a jamais une onde plane mais un faisceau lumineux d’extension transverse finie.
L’onde plane est l’équivalent de l’onde de de Broglie en mécanique quantique, qui n’a pas de
réalité physique, tandis qu’un véritable faisceau lumineux est l’équivalent d’un paquet d’ondes.
Néanmoins, un faisceau lumineux est souvent assez proche d’une onde plane, et il sera donc
intéressant d’écrire le champ électrique associé au faisceau sous la forme du produit d’une en-
veloppe u(x, y, z) et d’une porteuse exp(ikz).

E(x, y, z) = A u(x, y, z) exp(ikz) (1.49)

La constante A est choisie de sorte que la fonction u(x, y, 0) soit normalisée

Z
|u(x, y, 0)|2 dxdy = 1 (1.50)
20 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

L’équation de propagation (eq. 1.33) s’écrit alors

∆ (u(x, y, z) exp(ikz)) + k 2 u(x, y, z) exp(ikz) = 0 (1.51)

soit !
∂2u ∂2u ∂2u ∂u
2
+ 2 + 2 + 2ik − k 2 u + k 2 u exp(ikz) = 0 (1.52)
∂x ∂y ∂z ∂z

L’approximation paraxiale consiste à supposer que l’enveloppe u(x, y, z) varie selon z lentement à
l’échelle de la longueur d’onde. Cela nous permet de négliger la dérivée seconde de l’enveloppe dans
l’équation ci-dessus (∂ 2 u/∂z 2  k∂u/∂z). On obtient alors l’équation

∂u ∂ 2 u ∂ 2 u
2ik + 2 + 2 =0 (1.53)
∂z ∂x ∂y

Cette équation est en tout point analogue à l’équation de Schrödinger d’un état |ψ(t)i évoluant
dans L2 (R2 ) dans le cas d’un potentiel nul:
!
∂ψ h̄2 ∂2ψ ∂2ψ
ih̄ + + =0 (1.54)
∂t 2m ∂x2 ∂y 2

La variable z dans l’équation paraxiale est l’équivalent du temps t dans l’équation de Schrödinger.
De même que l’évolution libre d’un paquet d’ondes donne lieu à un étalement en mécanique quan-
tique, le profil transverse du faisceau lumineux va s’étaler lorsque z augmente.

Remarquons que l’éq. 1.53 s’écrit simplement dans l’espace des vecteurs d’ondes transverses

∂u(kx , ky , z)  2 
2ik − kx + ky2 u(kx , ky , z) = 0 (1.55)
∂z

soit
kx2 + ky2
!
u(kx , ky , z) = u(kx , ky , 0) exp −i z (1.56)
2k

1.5.2 Diffractions de Fresnel et de Fraunhofer

L’éq. 1.56 montre que la propagation d’un faisceau lumineux se ramène à un simple produit
dans l’espace de Fourier, et donc à un produit de convolution dans l’espace direct. A l’aide de
 
k2 +k2
l’éq. A.20, on peut montrer que la transformée de Fourier inverse de la fonction exp −i x2k y z
s’écrit (−ik/2πz) exp(ik(x2 + y 2 )/(2z)). La transformée de Fourier inverse de l’éq. 1.56 s’écrit donc

−ik ik 2
 
u(x, y, z) = exp (x + y 2 ) ⊗ u(x, y, 0) (1.57)
2πz 2z
1.5. APPROXIMATION PARAXIALE 21

soit
−i ik
Z Z  
u(x, y, z) = exp ((x − x0 )2 + (y − y 0 )2 ) u(x0 , y 0 , 0)dx0 dy 0 (1.58)
λz 2z

ce qui n’est rien d’autre que l’expression du principe de Huygens-Fresnel dans le cadre de l’approximation
de Fresnel, dont on montre donc ici qu’elle est équivalente à l’approximation paraxiale.

L’approximation dite de Fraunhofer consiste à supposer que z est suffisamment grand pour que
les termes quadratiques en kx02 /z et ky 02 /z puissent être négligés dans l’équation ci-dessus. On
obtient alors

−i ik 2 ik
 Z Z  
u(x, y, z) ≈ exp (x + y 2 ) exp − (xx0 + yy 0 ) u(x0 , y 0 , 0)dx0 dy 0 (1.59)
λz 2z z

On reconnaı̂t ici l’expression de la transformée de Fourier de la fonction u(x0 , y 0 , 0) :

−i ik 2
 
u(x, y, z) = exp (x + y 2 ) u(kx = kx/z, ky = ky/z, 0) (1.60)
λz 2z

En prenant le carré du module de cette expression, on en déduit que l’image de diffraction à l’infini
représente la densité d’énergie dans l’espace de Fourier |u(kx , ky , 0)|2 .

Il est possible d’obtenir cette image de manière exacte à distance finie à l’aide d’un élément
optique convergent comme une lentille, un miroir concave (sphérique ou parabolique). L’effet d’un
tel élément convergent est d’introduire une phase spatiale

k 2
Φ(x, y) = − (x + y 2 ) (1.61)
2f

où f est la distance focale. Ce développement quadratique n’est qu’une approximation pour une
lentille ou un miroir sphérique, mais est exact pour un miroir parabolique qui sera en conséquence
dénué d’aberrations de sphéricité. Appelons u0 (x, y) le champ juste avant la lentille. Le champ
juste après la lentille s’écrit donc u0 (x, y) exp(iΦ(x, y)). Enfin, le champ u1 (x, y) au foyer de la
lentille s’obtient à l’aide de l’éq. 1.58 en prenant z = f , soit

−i ik
Z Z  
u1 (x, y) = exp ((x − x0 )2 + (y − y 0 )2 ) u0 (x0 , y 0 ) exp(iΦ(x0 , y 0 ))dx0 dy 0 (1.62)
λz 2f

On voit que les termes en x02 et y 02 , que nous avions négligés dans le cadre de l’approximation de
Fraunhofer, s’annulent ici exactement. On obtient donc

−i ik 2
 
u1 (x, y) = exp (x + y 2 ) u0 (kx = kx/f, ky = ky/f ) (1.63)
λz 2f

L’image obtenue au foyer d’une lentille correspond donc à la transformée de Fourier du champ en
22 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

amont de la lentille, propriété au coeur de l’optique de Fourier.

1.5.3 Evolution des valeurs moyennes

A l’aide de la solution générale de l’équation de propagation (eq. 1.56), il est possible de déterminer
l’évolution en fonction de z de la position centrale du faisceau et de sa largeur en utilisant comme
plus haut les résultats de la section A.4. Ces quantités peuvent être définies en considérant que
|u(x, y, z)|2 est une densité de probabilité normalisée, de même que sa transformée de Fourier par
rapport à ses coordonnées transverses, |u(kx , ky , z)|2 . On peut ainsi écrire :

Z
hxiz = x|u(x, y, z)|2 dxdy
Z
hx2 iz = x2 |u(x, y, z)|2 dxdy
dkx dky
Z
hkx iz = kx |u(kx , ky , z)|2 , etc. (1.64)
2π 2π

Remarquons tout d’abord que d’après l’éq. 1.56, |u(kx , ky , z)|2 = |u(kx , ky , 0)|2 et est donc
indépendant de z. On peut en déduire que hkx i et hkx2 i sont constants. En choisissant correctement
l’axe z, on peut évidemment supposer que hkx i = hky i = 0, ce qui signifie que le faisceau se propage
selon l’axe z.

Appelons ϕ(kx , ky , z) la phase de la grandeur u(kx , ky , z). On a d’après l’éq. 1.56 la relation

kx2 + ky2
ϕ(kx , ky , z) = ϕ(kx , ky , 0) − z (1.65)
2k

D’après l’éq. A.28, la position centrale du faisceau selon x s’écrit

∂ϕ(kx , ky , z)
 
hxiz = − (1.66)
∂kx

où l’on a introduit un signe négatif en raison des conventions de signe différentes entre une trans-
formée de Fourier par rapport au temps et par rapport à l’espace. Or

∂ϕ ∂ϕ kx
= (kx , ky , 0) − z (1.67)
∂kx ∂kx k

On en déduit
hxiz = hxiz=0 + zhkx /ki = hxiz=0 (1.68)

En choisissant correctement l’origine de l’axe des x, on peut donc en déduire que hxiz = 0. De
1.5. APPROXIMATION PARAXIALE 23

même, on a d’après l’éq. A.30

* 2 +
2 2 ∂ϕ
hx iz = hx iϕ=0 + (1.69)
∂kx

Il s’agit d’un polynome du second degré en z, dont le coefficient de z 2 est simplement hkx /ki2
d’après l’éq. 1.67. En choisissant l’origine de l’axe des z de sorte que l’extremum de la parabole
soit en z = 0, on annule le coefficient en z du polynome du second degré. On en déduit donc

hkx2 i 2
hx2 iz = hx2 iz=0 + z (1.70)
k2

On peut donc en déduire la variance du faisceau ∆x(z)2 = hx2 iz − (hxi2z ) = hx2 iz et l’écart
quadratique moyen caractérisant la largeur du faisceau
s
∆kx2 2
∆x(z) = ∆x(0)2 + z (1.71)
k2

De même selon l’axe y s

∆ky2 2
∆y(z) = ∆y(0)2 + z (1.72)
k2

La Fig. 1.4 représente la variation de ∆x(z) en fonction de z. On retrouve une hyperbole,

comme dans le cas de la dispersion d’une impulsion brève.

∆x(z )
∆x0 z

Figure 1.4: Propagation d’un faisceau lumineux

24 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

1.5.4 Propagation d’un faisceau gaussien

Considérons un faisceau dont le profil est gaussien en z = 0 :

!
x2 + y 2
r
2 1
u(x, y, 0) = u0 (x, y) = exp − (1.73)
π w0 w02

On montre que les écarts quadratiques moyens en z = 0 s’écrivent alors ∆x0 = ∆y0 = w0 /2.
D’après l’éq. A.19, on a dans l’espace de Fourier la relation

√ (kx2 + ky2 )w02

!
u(kx , ky , 0) = 2πw0 exp − (1.74)
4

d’où, à l’aide de l’éq. 1.56

√ (kx2 + ky2 )w02 kx2 + ky2

! !
u(kx , ky , z) = 2πw0 exp − exp −i z
4 2k
√ kx2 + ky2
!
= 2πw0 exp −i q̃(z) (1.75)
2k

où l’on a posé q̃(z) = z − ikw02 /2. Il s’agit donc d’une fonction gaussienne, dont on déduit aisément
la transformée de Fourier à l’aide de l’éq. A.19
!
x2 + y 2
r
2 kw0
u(x, y, z) = exp ik (1.76)
π 2iq̃(z) 2q̃(z)

On écrit habituellement
1 1 2
= +i (1.77)
q̃(z) R(z) kw(z)2

où
s 2
z

w(z) = w0 1 + (1.78)
zR
2
zR
R(z) = z + (1.79)
z
kw02 πw02
zR = = (1.80)
2 λ
z
ψ(z) = arctan (1.81)
zR

L’éq. 1.76 devient alors

! !
x2 + y 2 x2 + y 2
r
2 exp(−iψ(z))
u(x, y, z) = exp − exp ik (1.82)
π w(z) w(z)2 2R(z)
1.5. APPROXIMATION PARAXIALE 25

ou encore
s √ ! √ ! !
2 x 2 y 2 x2 + y 2
u(x, y, z) = Φ0 Φ0 exp ik exp(−iψ0 (z)) (1.83)
w(z) w(z) w(z) 2R(z)

−10

−5
x [µm]

−25 −20 −15 −10 −5 0 5 10 15 20 25

z [µm]
Figure 1.5: Coupe longitudinale d’un faisceau gaussien. Les paramètres du faisceau
sont λ = 0.8 µm, w0 = 1 µm.

1.5.5 Faisceaux gaussiens d’ordre multiple

En observant la forme d’un faisceau gaussien comme vu plus haut, par exemple l’éq. 1.83, on peut
se demander comment se propage un faisceau obtenu en faisant le produit de deux fonctions de
Hermite d’ordre supérieur.
s √ ! √ !
2 x 2 y 2
unm (x, y, 0) = unm (x, y) = Φn Φm (1.84)
w0 w0 w0

où Φn est la fonction de Hermite d’ordre n, solution de l’hamiltonien de l’oscillateur harmonique

!
1 d2 1 1
− + ξ 2 Φn (ξ) = (n + )Φn (ξ) (1.85)
2 dξ 2 2 2

Les calculs sont plus ardus, mais on montre en suivant la démarche de la section précédente que
s √ ! √ ! !
2 x 2 y 2 x2 + y 2
u(x, y, z) = Φn Φm exp ik exp(−iψnm (z)) (1.86)
w(z) w(z) w(z) 2R(z)

où w(z) et R(z) obéissent aux mêmes relations que pour le faisceau gaussien fondamental, et

z
ψnm (z) = (n + m + 1)ψ00 (z) = (n + m + 1) arctan (1.87)
zR
26 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

TEM 00 TEM 01 TEM 02 TEM 03

TEM 10 TEM 11 TEM 12 TEM 13

TEM 20 TEM 21 TEM 22 TEM 23

Figure 1.6: Profils transverses de faisceaux gaussiens d’ordre multiple.

1.5.6 Propagation d’un faisceau de forme arbitraire

La propagation d’un faisceau lumineux de forme arbitraire peut naturellement être calculée numéri-
quement par une résolution directe de l’équation de propagation paraxiale (éq. 1.53), qui est une
équation différentielle du premier ordre par rapport à z. Ainsi, si le champ u0 (x, y) = u(x, y, 0)
est connu en z = 0, on peut en déduire le champ en tout point de l’espace. La seule condition est
que l’enveloppe u0 (x, y) varie suffisamment lentement à l’échelle de la longueur d’onde pour que
l’approximation paraxiale soit valide.

Il existe cependant une méthode plus efficace consistant à décomposer la fonction initiale sur
une base de fonctions dont la propagation est connue. Il peut s’agir par exemple des ondes planes
ou des faisceaux gaussiens.

Décomposition en ondes planes

La résolution de l’équation de propagation étant immédiate dans l’espace de Fourier, une méthode
efficace pour calculer le champ en tout point de l’espace consiste simplement à effectuer une trans-
formée de Fourier de u0 (x, y) pour calculer u0 (kx , ky ), puis à utiliser l’éq. 1.56 pour déterminer le
champ pour la valeur souhaitée de z selon la relation

kx2 + ky2
!
u(kx , ky , z) = u0 (kx , ky ) exp −i z
2k
1.6. OPTIQUE DANS LES MILIEUX ANISOTROPES 27

puis enfin à en déduire u(x, y, z) à l’aide d’une transformée de Fourier inverse. En raison de la très
grande efficacité des algorithmes de transformée de Fourier rapide, cette méthode permet donc de
calculer très simplement le champ en tout point de l’espace. D’après la section 1.5.2, cette méthode
est naturellement équivalente au calcul de l’intégrale intervenant dans l’approximation de Fresnel.
Elle illustre simplement le fait que la méthode numérique la plus efficace pour calculer un produit
de convolution est d’effectuer une transformée de Fourier, un produit, puis une transformée de
Fourier inverse.

Décomposition en fonctions de Hermite

On peut également calculer u(x, y, z) en exploitant le fait que les fonctions un,m (x, y) (eq. 1.84)
forment une base de l’espace L2 (R2 ), exactement comme en mécanique quantique pour les fonctions
propres du hamiltonien d’un oscillateur harmonique à deux dimensions. On pourra donc écrire

X
u0 (x, y) = Cnm unm (x, y) (1.88)
nm

avec
Z Z
Cnm = u∗nm (x, y)u0 (x, y)dxdy (1.89)

L’équation de propagation étant une équation linéaire, on pourra alors en déduire la solution
cherchée par superposition linéaire des solutions connues :

X
u(x, y, z) = Cnm unm (x, y, z) (1.90)
nm

où les fonctions unm (x, y, z) sont données par l’éq. 1.86. Cette démarche est similaire à la méthode
utilisée en mécanique quantique consistant à écrire la solution générale de l’équation de Schrödinger
dépendant du temps comme une superposition linéaire d’états stationnaires. En pratique, il suffira
de prendre un nombre fini de fonctions de base dans les sommes ci-dessus pour que l’éq. 1.88, et
donc l’éq. 1.90, constituent une bonne approximation des fonctions exactes.

1.6 Optique dans les milieux anisotropes

Revenons au cas général de la propagation d’une onde dans un milieu anisotrope. On peut simplifier
encore le système de trois équations couplées 1.30 en remarquant que χij est un tenseur symétrique
donc diagonalisable. Si l’on suppose que les axes x, y et z sont choisis de sorte que χij soit diagonal,
on peut écrire
δij + χij (ω) = n2i (ω)δij (1.91)
28 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

où ni (ω) est par définition l’indice de réfraction du matériau selon l’axe propre i. L’éq. 1.30 devient
alors ! !
2 ω2
−k + ni (ω)2 2 δij + ki kj Ej = 0 (1.92)
c

Il s’agit d’un système linéaire homogène de trois équations à trois inconnues qui n’admet de
solution non triviale que si son déterminant est nul. Cette condition, connue sous le nom d’équation
de Fresnel, s’écrit
X s2i
1 1 =0 (1.93)
i n2i
− n2

où ~s = ~k/k est un vecteur unitaire orienté selon le vecteur d’onde ~k et n est l’indice de réfraction
effectivement vu par l’onde, défini par k = nω/c.
Pour démontrer l’éq. 1.93, écrivons tout d’abord l’éq. 1.92 à l’aide des notations introduites ci-dessus

X
n2i − n2 Ei + n2 si sj Ej = 0 (1.94)
j

On en déduit
si X
Ei = sj Ej (1.95)
n2
i
1− n2 j

En multipliant par si puis en sommant sur i, on obtient

X X s2i X
si Ei = sj Ej (1.96)
n2
i
i i 1− n2 j

soit, !
X 1
s2i −1 =0 (1.97)
n2
i
i 1− n2

d’où l’on peut déduire aisément l’éq. 1.93.

Si l’on multiplie l’éq. 1.93 par le produit (1/n2x − 1/n2 )(1/n2y − 1/n2 )(1/n2z − 1/n2 ), on voit
que l’expression obtenue est une équation du second degré en 1/n2 , qui admet deux solutions.
Lorsque le vecteur unitaire ~s décrit la sphère unité, ces deux solutions décrivent deux surface, dont
l’ensemble est appelé surface des indices.

Dans le cas d’un matériau doté d’un axe de symétrie z d’ordre supérieur à 2, on peut montrer
que les indices de réfraction selon les axes propres, nx et ny , sont nécessairement égaux. Il existe
donc deux indices de réfraction pour les axes propres du milieu : l’indice ordinaire no = nx = ny et
l’indice extraordinaire ne = nz . On parle de matériau uniaxe et l’axe z est alors appelé axe optique
du matériau.

Dans ce cas, on démontre que la surface des indices, dont une coupe est représentée Fig. 1.7,
est constituée d’une sphère d’indice no et d’un ellipsoı̈de de révolution d’indice ne (θ). θ est l’angle
1.6. OPTIQUE DANS LES MILIEUX ANISOTROPES 29

z k
ne(θ)
θ no

Figure 1.7: Représentation de la surface des indices pour un matériau uniaxe

entre l’axe optique et le vecteur d’onde et ne (θ) est donné par la relation

1 cos2 θ sin2 θ
= + (1.98)
n2e (θ) n2o n2e

Pour démontrer l’éq. 1.98, on part de l’éq. 1.93, qui peut s’écrire dans le cas d’un matériau uniaxe de la façon suivante

(n2 − n2o ) (s2x + s2y )n2o (n2 − n2e ) + s2z n2e (n2 − n2o ) = 0 (1.99)

Cette équation admet deux solutions : d’une part une sphère n = no , d’autre part un ellipsoı̈de de révolution. En écrivant
s2z = cos2 θ et s2x + s2y = sin2 θ, on obtient

n2o (n2 − n2e ) sin2 θ + n2e (n2 − n2o ) cos2 θ = 0 (1.100)

d’où l’on déduit l’éq. 1.98.

r
r D
E r
Π axe

ρ r optique

k rdina
ire
trao
on de ex
onde
ρ ordinaire

matériau uniaxe

Figure 1.8: Illustration du phénomène de double réfraction

30 CHAPITRE 1. RAPPELS D’OPTIQUE LINÉAIRE

Pour une valeur donnée de θ, il existe donc deux ondes de caractéristiques différentes se
propageant dans un matériau anisotrope, phénomène dénommé biréfringence. La première onde
voit l’indice de réfraction no - elle est donc appelée onde ordinaire, tandis que la seconde voit l’indice
~ et D
de réfraction ne (θ) et est appelée onde extraordinaire. Dans le cas de l’onde ordinaire, E ~ sont

polarisés perpendiculairement au plan {~k, z}. A l’inverse, dans le cas de l’onde extraordinaire, E
~
~ sont dans ce plan. De plus, il ne sont alors pas exactement colinéaires mais forment un petit
et D
angle ρ appelé angle de double réfraction (walkoff en anglais) dont la valeur est déterminée par la
relation
n2e (θ) 1 1
 
tan ρ = sin(2θ) 2
− 2
2 ne no
~E
Dans ce cas, on a donc ∇ ~ 6= 0. De plus, de même que D
~ et E
~ forment un angle ρ, le vecteur

d’onde ~k (perpendiculaire à D)
~ et le vecteur de Poynting Π
~ (perpendiculaire à E)
~ forment eux-aussi

un angle ρ : le faisceau lumineux ne se propagera pas perpendiculairement aux plans d’ondes.

Chapitre 2

Modèle semi-classique de la réponse

non-linéaire

2.1 Développement non-linéaire de la polarisation induite

Dans le cas où le champ électrique appliqué E est très inférieur au champ électrique caractéristique
du système Eat (par exemple le champ liant l’électron au noyau atomique), il est légitime d’effectuer
un développement de la polarisation induite :

2 3 !
E E E
 
P = 0 α +β +γ + ... (2.1)
Eat Eat Eat

Plus exactement, afin de tenir compte de la réponse non instantanée du système, on écrira

P~ (~r, t) = P~ (1) (~r, t) + P~ (2) (~r, t) + P~ (3) (~r, t) + ... (2.2)

où P~ (n) (~r, t) est une fonction multilinéaire d’ordre n par rapport au champ électrique :

Z Z
(n) (n)
Pi (~r, t) = 0 dt1 ... dtn Tii1 ...in (t; t1 , ..., tn )Ei1 (~r, t1 )...Ein (~r, tn ) (2.3)

En appliquant l’invariance par translation dans le temps de façon similaire à ce que nous avons fait
à la section 1.2, on peut en déduire

Z Z
(n) (n)
Pi (~r, t) = 0 dτ1 ... dτn Rii1 ...in (τ1 , ..., τn )Ei1 (~r, t − τ1 )...Ein (~r, t − τn ) (2.4)

(n)
où, d’après le principe de causalité, la fonction réponse Rii1 ...in (τ1 , ..., τn ) n’est non-nulle que si tous
ses arguments sont positifs. En exprimant les champs électriques à l’aide de leurs transformées de

31
32 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

Fourier inverses, on peut écrire

dω1 dωn (n)

Z Z Z Z
(n)
Pi (~r, t) = 0 dτ1 ... dτn ... R (τ1 , ..., τn ) exp(i(ω1 τ1 + ... + ωn τn ))
2π 2π ii1 ...in
Ei1 (~r, ω1 )...Ein (~r, ωn ) exp (−i(ω1 + ω2 + ... + ωn )t) (2.5)

(n)
Soit χii1 ...in (ω1 , ..., ωn ) la transformée de Fourier inverse multidimensionnelle de la réponse tem-
porelle :

Z Z
(n) (n)
χii1 ...in (ω1 , ..., ωn ) = dτ1 ... dτn Rii1 ...in (τ1 , ..., τn ) exp(i(ω1 τ1 + ... + ωn τn )) (2.6)

L’éq. 2.5 peut alors s’écrire

dω1 dωn (n)

Z Z
(n)
Pi (~r, t) = 0 ... χ (ω1 , ..., ωn )Ei1 (~r, ω1 )...Ein (~r, ωn ) exp (−i(ω1 + ω2 + ... + ωn )t)
2π 2π ii1 ...in
(2.7)
χ(n) est par définition le tenseur susceptibilité d’ordre n, en fait un tenseur d’ordre n+1. Pour qu’il
soit défini de façon unique, on le suppose invariant par les n! permutations des {(i1 , ω1 ), ..., (in , ωn )},
ce qui revient à permuter les champs dans l’intégrale.

(n)
Dans de nombreux ouvrages d’optique non-linéaire, le tenseur susceptibilité non-linéaire est noté χii1 ...in (−ωσ ; ω1 , ..., ωn ),

où ωσ = ω1 + ... + ωn . Une telle notation fait explicitement ressortir la fréquence engendrée et sera parfois utilisé dans ce

(n)
document. On rencontre également la notation χii1 ...in (ωσ , ω1 , ..., ωn ).

Remarquons que la réponse non-linéaire dans le domaine temporel étant une grandeur réelle
(de même que la polarisation non-linéaire), on peut déduire de l’éq. 2.6 la relation

(n) (n)
χii1 ...in (−ω1 , ..., −ωn ) = χii1 ...in (ω1 , ..., ωn )∗ (2.8)

Un cas particulier important est celui où l’on peut négliger la dépendance en fréquence de χ(n) .
Cela correspond physiquement au cas où les fréquences pour lesquelles le champ prend des valeurs
significatives sont très éloignées des résonances du matériau, ce qui correspond donc à la zone de
(n) (n)
transparence. Dans ce cas, on peut écrire χii1 ...in (ω1 , ..., ωn ) ≈ χii1 ...in et

(n) (n)
Pi (~r, t) = 0 χii1 ...in Ei1 (~r, t)...Ein (~r, t) (2.9)

La réponse du matériau est alors instantanée[2, 3, 4, 5].

2.2. PRINCIPE DU CALCUL DE LA POLARISATION NON-LINÉAIRE 33

2.2 Principe du calcul de la polarisation non-linéaire

Le problème de l’interaction entre le milieu et le rayonnement électromagnétique est en général

extrêmement complexe en raison du nombre considérable de degrés de liberté intervenant dans
le matériau, en particulier dans le cas d’un milieu solide ou liquide de dimension macroscopique.
Nous serons donc contraints d’effectuer un certain nombre d’approximations. En premier lieu, on
divisera le système en deux parties, d’une part un système quantique comportant un faible nombre
N de niveaux d’énergie, et d’autre part le reste du système, appelé bain thermique ou réservoir.
Nous supposerons que seul le système à N niveaux est couplé au rayonnement, tandis que l’effet du
bain thermique sera d’introduire des mécanismes de relaxation des populations et des cohérences
du système quantique.

Il existe diverses techniques plus ou moins élaborées permettant de prendre en compte les
mécanismes de relaxation résultant du couplage entre le système et le bain thermique. Nous nous
limiterons à la technique la plus simple, à savoir l’équation de Bloch [6, 7]. Cette approche permet
en effet de saisir l’essentiel des mécanismes physiques intervenant en optique non-linéaire. On
pourra trouver des modèles théoriques plus élaborés dans des ouvrages spécialisés, comme par
exemple Principles of nonlinear optical spectroscopy, de Shaul Mukamel [8].

Le calcul effectué ci-dessous est similaire à celui que l’on pourra trouver dans les ouvrages
d’optique non-linéaire [9, 10]. Toutefois, à l’inverse de ces ouvrages, on ne considérera pas une
superposition de champs monochromatiques mais un champ E(t) de forme temporelle arbitraire,
démarche qui sera notamment bien adaptée à l’excitation percussionnelle du système par une ou
plusieurs impulsions ultra-courtes. Le résultat sur la susceptibilité non-linéaire sera bien entendu
identique puisque cette grandeur est par définition indépendante du champ excitateur.

2.2.1 Equation de Bloch

Soit ρ̂ l’opérateur densité restreint aux N niveaux évoqués plus haut. L’évolution libre du système,
c’est à dire en l’absence de champ électromagnétique, s’écrira

dρ̂ ∂ ρ̂
ih̄ = [Ĥ0 , ρ̂] + ih̄ (2.10)
dt ∂t relax

où Ĥ0 est le hamiltonien du système, dont les vecteurs propres et valeurs propres sont supposés
connus
Ĥ0 |ni = h̄ωn |ni (2.11)
34 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

Le dernier terme de l’éq. 2.10 correspond à la relaxation du système résultant de l’interaction avec
le bain. Il sera simplement modélisé par l’expression

∂ρnm  
= −Γnm ρnm − ρ(0)
nm (2.12)
dt relax

où Γnm est le taux de relaxation. Ce dernier correspond à un taux de déphasage (1/T2 ) lorsque
(0)
n 6= m et à un taux de relaxation de la population (1/T1 ) lorsque n = m. ρnm correspond à la valeur
d’équilibre de l’opérateur densité, dont tous les termes non diagonaux, ou cohérences (n 6= m), sont
évidemment nuls. Remarquez que cette expression simplifiée des termes de relaxation néglige en
particulier les transferts de population entre niveaux.

Le couplage du système avec le faisceau lumineux sera pris en compte dans le cadre de l’appro-
~ˆ .E(t)
ximation dipolaire électrique, i.e. via le terme d’interaction Ŵ (t) = −µ ~ ~ˆ est
= −µ̂i Ei (t), où µ
l’opérateur dipôle électrique. L’équation de Bloch en présence du champ devient alors

dρ̂ ∂ ρ̂
ih̄ = [Ĥ0 , ρ̂] + [Ŵ (t), ρ̂] + ih̄ (2.13)
dt ∂t relax

Ecrivons les éléments de matrice de cette expression. Tout d’abord, les éléments de matrice des
deux commutateurs s’écrivent

hn|[Ĥ0 , ρ̂]|mi = hn|Ĥ0 ρ̂ − ρ̂Ĥ0 |mi = hn|h̄ωn ρ̂ − ρ̂h̄ωm |mi

= h̄ωnm ρnm (2.14)

et

hn|[Ŵ , ρ̂]|mi = hn|Ŵ ρ̂ − ρ̂Ŵ |mi

X
= (Wnl ρlm − ρnl Wlm )
l
X 
= −Ei (t) µinl ρlm − ρnl µilm (2.15)
l

L’équation d’évolution des éléments de matrice de l’opérateur densité s’écrit alors

d Ei (t) X i
  
i − ωnm + iΓnm ρnm (t) − ρ(0)
nm = − (µnl ρlm (t) − ρnl (t)µilm ) (2.16)
dt h̄ l

Afin de résoudre cette équation, on introduit la fonction de Green Gnm (t), qui est solution de
l’équation dans le cas où le membre de droite est remplacé par une distribution de Dirac δ(t)

d δ(t)
 
i − ωnm + iΓnm Gnm (t) = − (2.17)
dt h̄
2.2. PRINCIPE DU CALCUL DE LA POLARISATION NON-LINÉAIRE 35

La transformée de Fourier inverse de l’équation ci-dessus s’écrit

1
(ω − ωnm + iΓnm ) Gnm (ω) = − (2.18)
h̄

d’où l’on déduit l’expression de la fonction de Green dans l’espace des fréquences

−1/h̄
Gnm (ω) = (2.19)
ω − ωnm + iΓnm

Enfin, à l’aide de l’appendice A.3, on en déduit

i
Gnm (t) = Θ(t) exp (−iωnm t − Γnm t) (2.20)
h̄

La fonction de Green permet d’exprimer simplement la solution de l’éq. 2.16. En effet, par
transformée de Fourier inverse, cette dernière équation donne
!
−1/h̄
F −1 Ei (t) (µinl ρlm (t) − ρnl (t)µilm )
X
ρnm (ω) − ρ(0)
nm (ω) =
ω − ωnm + iΓnm l
!
−1
X
= Gnm (ω)F Ei (t) (µinl ρlm (t) − ρnl (t)µilm ) (2.21)
l

Par transformée de Fourier, on en déduit

!
X
ρnm (t) = ρ(0)
nm + Gnm (t) ⊗ Ei (t) (µinl ρlm (t) − ρnl (t)µilm ) (2.22)
l

2.2.2 Développement perturbatif

L’expression intégrale de l’équation de Bloch (eq. 2.22) se prête très bien à un développement
perturbatif. En effet, développons l’opérateur densité en puissances successives du champ électrique

ρ̂ = ρ̂(0) + ρ̂(1) + ρ̂(2) + ... (2.23)

En utilisant cette expression de l’opérateur densité dans l’éq. 2.22, et en écrivant l’égalité des termes
du même ordre par rapport au champ électrique, on obtient la hiérarchie d’équations
!
X (p) (p)
ρ(p+1)
nm (t) = Gnm (t) ⊗ Ei (t) (µinl ρlm (t) − ρnl (t)µilm ) (2.24)
l

Connaissant la solution d’ordre zéro, ρ̂(0) , qui n’est autre que la valeur d’équilibre de l’opérateur
densité en l’absence de champ, il est donc aisé de déterminer l’expression de l’opérateur densité
36 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

aux ordres successifs de perturbation, à l’aide d’une série de produits de convolution.

!
X (0) (0)
ρ(1)
nm (t) = Gnm (t) ⊗ Ei (t) (µinl ρlm − ρnl µilm ) (2.25)
l
!
X (1) (1)
ρ(2)
nm (t) = Gnm (t) ⊗ Ei (t) (µinl ρlm (t) − ρnl (t)µilm ) (2.26)
l
!
X (2) (2)
ρ(3)
nm (t) = Gnm (t) ⊗ Ei (t) (µinl ρlm (t) − ρnl (t)µilm ) (2.27)
l

Dans le cas où l’on souhaite effectuer un calcul numérique, il sera possible d’effectuer de façon
très efficace ce calcul itératif à l’aide d’une succession de transformées de Fourier inverses, de
produits, et de transformées de Fourier.

2.2.3 Expression de la polarisation

Si l’on suppose que le matériau est consistué de N systèmes identiques et indépendants par unité
de volume, la polarisation volumique s’écrit

Pi (t) = N hµ̂i (t)i

= N Tr µ̂i ρ̂(t)
X
= N µimn ρnm (t) (2.28)
nm

Le terme d’ordre p de la polarisation se déduit donc aisément du terme d’ordre p de l’opérateur

densité

(p) X
Pi (t) = N µimn ρ(p)
nm (t) (2.29)
nm

On pourra ainsi en déduire la polarisation non-linéaire à chaque ordre de la perturbation, et,

par identification avec l’éq. 2.7, l’expression de la susceptibilité non-linéaire d’ordre correspondant.
C’est l’objet de la section suivante.

2.3 Détermination des susceptibilités linéaire et non-linéaire

2.3.1 Résolution au premier ordre

Sachant que seuls les termes diagonaux de l’opérateur densité sont non nuls à l’ordre zéro, l’éq. 2.24
permet d’obtenir l’expression de l’opérateur densité à l’ordre 1

 
ρ(1) i (0) (0) i
nm (t) = Gnm (t) ⊗ Ei (t)(µnm ρmm (t) − ρnn (t)µnm )
2.3. DÉTERMINATION DES SUSCEPTIBILITÉS LINÉAIRE ET NON-LINÉAIRE 37
 
= µinm ρ(0) (0)
mm − ρnn Gnm (t) ⊗ Ei (t) (2.30)

d’où l’on peut déduire, à l’aide de l’éq. 2.29, l’expression de la polarisation linéaire
!
 
(1) X
Pi (t) =N µimn µjnm ρ(0)
mm − ρ(0)
nn Gnm (t) ⊗ Ej (t) (2.31)
nm

D’après l’éq. A.9, ce produit de convolution s’écrit comme un simple produit dans l’espace des
fréquences
 
(1) X
Pi (ω) = N µimn µjnm ρ(0) (0)
mm − ρnn Gnm (ω)Ej (ω) (2.32)
nm

On en déduit ainsi l’expression de la susceptibilité linéaire

(1) −N X µimn µjnm

χij (ω) = (ρ(0) − ρ(0)
nn ) (2.33)
0 h̄ nm ω − ωnm + iΓnm mm

Dans le cas ou la température est nulle, ou très faible devant l’écart en énergie entre l’état
fondamental et les états excités, seul l’état fondamental est peuplé en l’absence de champ, soit
ρ̂(0) = |gihg|. On obtient alors

µign µjng µing µjgn

!
(1) X −N
χij (ω) = − (2.34)
n6=g
0 h̄ ω − ωng + iΓng ω + ωng + iΓng

Dans le cas d’un matériau isotrope, et en supposant que la susceptibilité est très inférieure à 1,
l’éq. 1.38 nous permet d’écrire le coefficient d’absorption

ω
α(ω) = Imχ(ω)
c !
X Nω |µng |2 Γng |µng |2 Γng
= − (2.35)
 h̄c (ω − ωng )2 + Γ2ng
n6=g 0
(ω + ωng )2 + Γ2ng

De même, la partie réelle de l’indice de réfraction s’écrit

1
n(ω) = 1 + Reχ(ω)
2 !
X N |µng |2 (ωng − ω) |µng |2 (ωng + ω)
= 1+ + (2.36)
n6=g
20 h̄ (ω − ωng )2 + Γ2ng (ω + ωng )2 + Γ2ng

On retrouve ainsi le fait que le spectre d’absorption est constitué d’une assemblée de Lorentziennes
centrées sur les fréquences de résonance ωng avec une force proportionnelle à |µng |2 , le carré de
l’élément de matrice de transition. La largeur à mi-hauteur de ces pics est 2Γng , d’autant plus
grande que le taux de déphasage est élevé. L’indice de réfraction est quant à lui constitué de
superposition de dérivées de Lorentzienne. On en déduit notamment que l’indice de réfraction est
38 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

α(ω) n(ω)

2Γ 1

ω
ω0
Figure 2.1: Représentation de l’absorption et de l’indice de réfraction obtenus à partir
des éq. 2.35 et 2.36 dans le cas d’un système à deux niveaux de fréquence de transition
ω0 = ωeg et de taux de déphasage Γ = Γeg .

toujours croissant dans les zones de transparence, également appelées zones de dispersion normale.
La Fig. 2.1 représente absorption et indice de réfraction dans le cas d’un système à deux niveaux.

Approximation de l’onde tournante

Le champ électrique est une grandeur réelle constituée de deux composantes complexes dont l’une,
E(t), est associée aux fréquences positives et l’autre, E ∗ (t), aux fréquences négatives (voir sec-
tion 1.1). Il est clair que ces deux composantes, tournant en sens contraire dans le plan complexe,
ne vont pas toujours exciter avec la même efficacité un élément de matrice donné de l’opérateur
densité. Considérons le cas d’un système à deux niveaux dont seul l’état fondamental est peuplé.
L’éq. 2.30 devient
E(t) + E ∗ (t)
ρ(1)
eg (t) = µeg Geg (t) ⊗ (2.37)
2

Dans l’espace des fréquence, cette équation s’écrit

E(ω) + E ∗ (−ω)
ρ(1)
eg (ω) = µeg Geg (ω) (2.38)
2

La Fig. 2.2 représente dans l’espace des fréquences la fonction de Green Geg (ω) et le champ exci-
tateur dans des conditions où la fréquence centrale du rayonnement est proche de la fréquence de
transition ωeg . Il est clair que le recouvrement entre Geg (ω) sera bien plus efficace avec la com-
posante complexe de fréquence positive E(ω) qu’avec la composante de fréquence négative E ∗ (−ω).
L’approximation dite de l’onde tournante consiste à ne conserver que la composante complexe
tournant dans le bon sens. On pourra alors écrire

µeg
ρ(1)
eg (ω) ≈ Geg (ω)E(ω) (2.39)
2
2.3. DÉTERMINATION DES SUSCEPTIBILITÉS LINÉAIRE ET NON-LINÉAIRE 39

soit, dans le domaine temporel

µeg
ρ(1)
eg (t) = Geg (t) ⊗ E(t) (2.40)
2
(1)
Tout se passe comme si le terme de cohérence ρeg était excité non par un champ réel mais par une
(1)
onde tournante (dans le plan complexe), ici le champ complexe E(t). Naturellement le terme ρge
sera excité de manière prépondérante par la composante complexe tournant dans l’autre sens, E ∗ (t).
L’approximation de l’onde tournante consiste à ne conserver que ces termes prépondérants à chaque
ordre de la théorie des perturbations, ce qui réduit grandement le nombre de termes à calculer.
Ici encore, une approche diagrammatique permet de sélectionner les diagrammes dits RWA (pour
Rotating Wave Approximation) satisfaisant automatiquement cette condition de résonance [8].

|Geg(ω)|

ε∗(−ω) ε(ω)

ω
0
Figure 2.2: Représentation de |Geg (ω)| (trait plein) et de |E(ω)|2 (trait pointillé)

2.3.2 Résolution au deuxième ordre

En remplaçant ρ̂(1) selon l’éq. 2.30 dans l’expression de ρ̂(2) (éq. 2.26), on obtient
!
(1) (1)
(µjnl ρlm (t) ρnl (t)µjlm )
X
ρ(2)
nm (t) = Gnm (t) ⊗ Ej (t) −
l
 
(0)
Gnm (t) ⊗ Ej (t) µjnl µklm (ρ(0)
X
= mm − ρll )Glm (t) ⊗ Ek (t)
l

(0)
−µjlm µknl (ρll − ρ(0)
nn )Gnl (t) ⊗ Ek (t) (2.41)

En remplaçant l’équation ci-dessus dans l’expression de la polarisation (éq. 2.29), on obtient

(2) X
Pi (t) = N µimn ρ(2)
nm (t)
nm
X (0)
= N µimn µjnl µklm (ρ(0)
mm − ρll )Gnm (t) ⊗ (Ej (t)(Glm (t) ⊗ Ek (t)))
nml
40 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

(0)
+µimn µknl µjlm (ρ(0)
nn − ρll )Gnm (t) ⊗ (Ej (t)(Gnl (t) ⊗ Ek (t))) (2.42)

On peut remarquer que l’expression ci-dessus consiste en une somme de termes du type

G1 (t) ⊗ (Ej (t)(G2 (t) ⊗ Ek (t))) (2.43)

1
  
= F G1 (ω) Ej (ω) ⊗ (G2 (ω)Ek (ω)) (2.44)
2π
Z +∞ Z +∞
dω −iωt dω1
= e G1 (ω) Ej (ω1 )G2 (ω − ω1 )Ek (ω − ω1 ) (2.45)
−∞ 2π −∞ 2π
dω1 dω2
Z
= G1 (ω1 + ω2 )G2 (ω2 )Ej (ω1 )Ek (ω2 ) exp(−i(ω1 + ω2 )t) (2.46)
2π 2π

où l’on a utilisé les propriétés du produit de convolution (voir appendice A) pour passer de l’éq. 2.43
à l’éq. 2.44. On a également effectué le changement de variable ω2 = ω −ω1 pour passer de l’éq. 2.45
à l’éq. 2.46. On peut constater que l’éq. 2.46 a la même structure de transformée de Fourier à deux
dimensions que l’expression de la polarisation non-linéaire du second ordre déduite de l’éq. 2.7 et
reportée ci-dessous

dω1 dω2 (2)

Z Z
(2)
Pi (t) = 0 χ (ω1 , ω2 )Ej (ω1 )Ek (ω2 )exp (−i(ω1 + ω2 )t) (2.47)
2π 2π ijk

On peut donc déduire des éq. 2.42 et 2.46 un choix possible du tenseur susceptibilité non-linéaire
du deuxième ordre :

(2) N X i (0)
Xijk (ω1 , ω2 ) = µ µj µk (ρ(0) − ρll )Gnm (ω1 + ω2 )Glm (ω2 )
0 nml mn nl lm mm

(0)
+µimn µjlm µknl (ρ(0)
nn − ρll )Gnm (ω1 + ω2 )Gnl (ω2 ) (2.48)

ou encore, après un changement d’indice muet dans le second des deux termes de l’équation ci-dessus

(2) N X  (0) (0)


Xijk (ω1 , ω2 ) = ρmm − ρll µimn µjnl µklm Gnm (ω1 + ω2 )Glm (ω2 )
0 nml

+µinm µjln µkml Gmn (ω1 + ω2 )Gml (ω2 ) (2.49)

(2)
Toutefois un tel tenseur n’est pas unique. En effet, le tenseur Xikj (ω2 , ω1 ) obtenu par échange
des couples (j, ω1 ) et (k, ω2 ) donnerait le même résultat s’il était utilisé dans l’éq. 2.47 puisque les
champs Ej (ω1 ) et Ek (ω2 ) y jouent le même rôle. Comme cela a été mentionné à la section 2.1, pour
(n)
être défini de manière unique, le tenseur susceptibilité χii1 ...in (ω1 , ..., ωn ) est par convention supposé
(2)
invariant par toute permutation des couples (i1 , ω1 ), ..., (in , ωn ). Ici, cela signifie que χijk (ω1 , ω2 )
doit être invariant par échange des couples (j, ω1 ) et (k, ω2 ), ce qui n’est pas le cas du tenseur
2.3. DÉTERMINATION DES SUSCEPTIBILITÉS LINÉAIRE ET NON-LINÉAIRE 41

(2)
Xikj (ω2 , ω1 ). On écrira donc
(2) (2)
χijk (ω1 , ω2 ) = P2 Xijk (ω1 , ω2 ) (2.50)

où l’opérateur P2 effectue la moyenne sur les deux échanges possibles de (j, ω1 ) et (k, ω2 ), soit

(2) 1  (2) (2)


χijk (ω1 , ω2 ) = Xijk (ω1 , ω2 ) + Xikj (ω2 , ω1 ) (2.51)
2

On en déduit

(2) N X  (0) (0)


χijk (ω1 , ω2 ) = ρmm − ρll µimn µjnl µklm Gnm (ω1 + ω2 )Glm (ω2 )
20 nml
+µinm µjln µkml Gmn (ω1 + ω2 )Gml (ω2 )

+µimn µknl µjlm Gnm (ω1 + ω2 )Glm (ω1 )


+µinm µkln µjml Gmn (ω1 + ω2 )Gml (ω1 ) (2.52)

(0)
Il peut être préférable de ne faire apparaı̂tre que ρll , ce qui nous donne finalement le tenseur
susceptibilité non-linéaire du deuxième ordre sous la forme d’une somme de huit termes

(2) N X (0)  i j k
χijk (ω1 , ω2 ) = ρ µln µnm µml Gnl (ω1 + ω2 )Gml (ω2 )
20 lmn ll
+µklm µjmn µinl Gln (ω1 + ω2 )Glm (ω2 )

+µiln µknm µjml Gnl (ω1 + ω2 )Gml (ω1 )

+µjlm µkmn µinl Gln (ω1 + ω2 )Glm (ω1 )

−µklm µimn µjnl Gnm (ω1 + ω2 )Glm (ω2 )

−µjln µinm µkml Gmn (ω1 + ω2 )Gml (ω2 )

−µjlm µimn µknl Gnm (ω1 + ω2 )Glm (ω1 )


−µkln µinm µjml Gmn (ω1 + ω2 )Gml (ω1 ) (2.53)

En remplaçant les fonctions Gnm (ω) par leurs valeurs à l’aide de l’éq. 2.19, on en déduit enfin
l’expression du tenseur susceptibilité du deuxième ordre

(2) N X (0) µiln µjnm µkml µklm µjmn µinl
χijk (ω1 , ω2 ) = 2
ρll +
20 h̄ (ω3 − ωnl + iΓnl )(ω2 − ωml + iΓml ) (ω3 − ωln + iΓln )(ω2 − ωlm + iΓlm )
lmn

µiln µknm µjml µjlm µkmn µinl

+ +
(ω3 − ωnl + iΓnl )(ω1 − ωml + iΓml ) (ω3 − ωln + iΓln )(ω1 − ωlm + iΓlm )
µklm µimn µjnl µjln µinm µkml
− −
(ω3 − ωnm + iΓnm )(ω2 − ωlm + iΓlm ) (ω3 − ωmn + iΓmn )(ω2 − ωml + iΓml )
µjlm µimn µknl µkln µinm µjml

− − (2.54)
(ω3 − ωnm + iΓnm )(ω1 − ωlm + iΓlm ) (ω3 − ωmn + iΓmn )(ω1 − ωml + iΓml )

avec ω3 = ω1 + ω2 . Dans le cas où seul l’état fondamental est peuplé (ρ(0) = |gihg|), la somme sur
42 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

l’indice l disparaı̂t et l doit être remplacé par g. Malgré la complexité apparente de l’expression
(2)
de χijk (ω1 , ω2 ), il est possible d’en donner une interprétation physique simple. On peut tout
d’abord remarquer que les quatre termes apparaissant dans la deuxième colonne sont les complexes
conjugués de ceux de la première colonne auxquels on aurait changé le signe des fréquences des
champs. Ils permettent ainsi que la susceptibilité satisfasse l’éq. 2.8 et il ne sera donc pas nécessaire
de les discuter par la suite. De même, chaque terme d’une ligne paire est identique à celui de la
ligne précédente après échange des couples (j, ω1 ) et (k, ω2 ). Il ne reste donc à interpréter que deux
des huit termes intervenant dans l’expression de χ(2) , soit par exemple le troisième et le huitième
terme de l’éq. 2.54. Le troisième terme s’écrit

hl|µi |nihn|µk |mihm|µj |li

(2.55)
(ω3 − ωnl + iΓnl )(ω1 − ωml + iΓml )

Ce terme peut être interprété à l’aide de la relation de récurrence faisant passer de ρ̂(p) à ρ̂(p+1)
(0)
(éq. 2.24) en considérant que l’on part d’une population ρll dans le niveau l. Considérons les
éléments de matrices figurant au numérateur de l’éq. 2.55 qu’il faut lire ici de la droite vers la
gauche. Sous l’action du champ Ej (ω1 ) et du dipôle de transition hm|µj |li on engendre d’après
(1)
l’éq. 2.24 un terme de cohérence ρml au premier ordre de la théorie des perturbations. Sous l’action
(2)
du champ Ek (ω2 ) et de l’élément de matrice hn|µk |mi on atteint alors l’élément de matrice ρnl au
deuxième ordre de la théorie des perturbations. Cet élément de matrice de l’opérateur densité va
ensuite contribuer à la polarisation non-linéaire via l’élément de matrice hl|µi |ni (voir eq. 2.28). Les
dénominateurs sont associés à la nature plus ou moins résonnante du processus. Contrairement à
la susceptibilité du premier ordre qui ne comportait qu’un seul facteur résonnant, la susceptibilité
du deuxième ordre en comporte donc deux. On aura en effet une première résonance lorsque
(1)
la fréquence d’excitation ω1 est proche de ωml , la fréquence propre d’oscillation de ρml , et une
deuxième résonance lorsque la fréquence à laquelle est induite la polarisation, ω3 , est proche de
(2)
la fréquence propre ωnl de la cohérence induite ρnl . En résumé l’éq. 2.55 peut être associée au
diagramme représenté Fig. 2.3 (a). Le huitième terme de l’éq. 2.54 s’écrit

n n
ω2 ω3
m m

ω3 ω1 ω1 ω2
l l
(a) (b)
Figure 2.3: Deux diagrammes intervenant dans la susceptibilité non-linéaire du
deuxième ordre.
2.3. DÉTERMINATION DES SUSCEPTIBILITÉS LINÉAIRE ET NON-LINÉAIRE 43

hl|µk |mihm|µi |nihn|µj |li

(2.56)
(ω3 − ωnm + iΓnm )(ω1 − ωnl + iΓnl )

où l’on a échangé ci-dessus les deux indices muets m et n. Le champ Ej (ω1 ) crée ici une cohérence

χ ( 2 ) (ω1 , ω2 )
ω2

g
ω1

Figure 2.4: Représentation du spectre bidimensionnel de susceptibilité non-linéaire du

deuxième ordre pour un système à deux niveaux.

χ ( 2 ) (ω1 , ω2 )
ω2

g
ω1

Figure 2.5: Représentation du spectre bidimensionnel de susceptibilité non-linéaire du

deuxième ordre pour un système à trois niveaux.
44 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

(1)
ρnl via l’élément de matrice hn|µj |li. Au second ordre de la théorie des perturbations, le champ
(1) (2)
Ek (ω2 ) transforme ρnl en ρnm via l’élément de matrice hl|µk |mi. Contrairement au cas précédent,
l’élément de matrice induit à l’ordre deux correspond à une cohérence entre deux états excités, et
non entre l’état de départ et un état excité. Le deuxième facteur résonnant est donc différent du
cas précédent puisque l’on a maintenant une résonance lorsque la fréquence ω3 est proche de ωnm .
On a donc un processus associé à celui représenté Fig. 2.3 (b). Dans le cas où les composantes
spectrales E(ω1 ) et E(ω2 ) sont issus d’un même champ laser dont le spectre est suffisamment large
pour englober l’ensemble des deux transitions ωnl et ωml , on parle de battements quantiques : on
a créé une superposition cohérente des deux états excités |ni et |mi ce qui résulte en l’induction
d’une polarisation non-linéaire oscillant à la fréquence ωnm séparant ces deux états excités.
Il est possible de mettre en évidence les facteurs résonnants mentionnés ci-dessus en effectuant
une représentation graphique de χ(2) (ω1 , ω2 ) pour un système à deux ou trois niveaux. La Fig. 2.4
représente le cas d’un système à deux niveaux. On peut observer des lignes verticales (|ω1 | ≈ ωeg ),
horizontales (|ω2 | ≈ ωeg ) ou perpendiculaires à la diagonale (|ω1 + ω2 | ≈ ωeg ) correspondant à des
simples résonances, l’un ou l’autre des deux dénominateurs prenant alors une valeur minimale. A
l’intersection de ces lignes on peut voir apparaı̂tre une double résonance. Par exemple le processus
doublement résonnant associé au diagramme de la Fig. 2.3 (a) correspond au pic de coordonnées
ω1 ≈ ωeg et ω2 ≈ 0. En effet, pour un système à deux niveaux on aura obligatoirement n = m = e
ou l = m = g. De même, le processus doublement résonnant associé au diagramme de la Fig. 2.3 (b)
correspond au pic de coordonnées ω1 ≈ −ω2 ≈ ωeg .
La Fig. 2.4 représente le cas d’un système à trois niveaux, {|gi, |ri et |ei}. Une partie du spectre
observé correspond simplement à la superposition de deux spectres similaires à celui de la Fig. 2.4
pour les systèmes {|gi, |ri} et {|gi, |ei}. Mais on obtient également des pics supplémentaires,
comme par exemple un pic doublement résonnant associé au diagramme de la Fig. 2.3 (a), avec
ω1 ≈ ωrg et ω2 ≈ ωer , ou encore un pic associé au diagramme de la Fig. 2.3 (b), avec ω1 ≈ ωeg et
ω2 ≈ −ωrg . Ces pics non diagonaux présentent l’intérêt de faire ressortir les couplages entre états
excités par l’intermédiaire d’éléments de matrice du type he|µ|ri, ce qui présente un grand intérêt en
spectroscopie non-linéaire. La section 6.2, consacrée à la spectroscopie multidimensionnelle, expose
une méthode expérimentale permettant d’avoir ainsi accès à la réponse multidimensionnelle.

2.3.3 Susceptibilités d’ordre supérieur

La complexité du calcul de la susceptibilité croit très rapidement avec l’ordre de la non-linéarité.

Ainsi la susceptibilité d’ordre 3 comportera 48 termes, que l’on pourra trouver dans les ouvrages
spécialisés [10, 9]. Au delà, il sera préférable de ne calculer que les termes résonnants dont la con-
tribution est prépondérante. On peut y parvenir à l’aide de diagrammes similaires aux diagrammes
2.4. MODÈLE À DEUX NIVEAUX EN CONTINU 45

de Feynman et qui permettent de sélectionner simplement les processus physiquement importants

dans des conditions d’excitation données [8].

2.4 Modèle à deux niveaux en continu

Considérons un système à deux niveaux |ai et |bi en interaction avec le champ électrique d’un
faisceau laser continu, de fréquence ωl (E(t) = E0 cos(ωl t)). On suppose ωa < ωb . On supposera
de plus que l’on est dans le régime quasi-résonnant, ce qui signifie que la fréquence du laser est très
proche de la fréquence de résonance du système (|ωl − ωba | << ωba ). Enfin, on supposera que le
système est invariant par parité, ce qui signifie que les états propres sont soit pairs soit impairs. Il
n’existe donc pas de dipôle permanent dans le système. On peut en déduire la forme de l’opérateur
dipôle électrique
!
0 µ
~ˆ .~ =
µ (2.57)
µ 0

Dans ce cas, l’éq. 2.34 exprimant la susceptibilité linéaire devient

N µ2 1 1
  
(1) (0)
χ (ω) = − − ρ(0)
aa − ρbb (2.58)
0 h̄ ω − ωba + iΓba ω + ωba + iΓba

On s’intéresse maintenant à la réponse non-linéaire de ce système. On a d’après l’éq. 2.22

ρba (t) = µGba (t) ⊗ (E(t)(ρaa (t) − ρbb (t))) (2.59)

ρaa (t) = ρ(0)

aa + µGaa (t) ⊗ (E(t)(ρba (t) − ρab (t))) (2.60)
(0)
ρbb (t) = ρbb + µGbb (t) ⊗ (E(t)(ρab (t) − ρba (t))) (2.61)

Dans le cadre de l’approximation de l’onde tournante, les équations sur le terme de cohérence ρba (t)
et sur la différence de population ρaa (t) − ρbb (t) s’écrivent

µ
ρba (t) = Gba (t) ⊗ (E(t)(ρaa (t) − ρbb (t))) (2.62)
2  µ
(0)
ρaa (t) − ρbb (t) = ρ(0)
aa − ρbb − (Gaa (t) + Gbb (t)) ⊗ (E(t)ρab (t) − E ∗ (t)ρba (t))) (2.63)
2

En régime forcé, les populations prennent des valeurs constantes et le terme de cohérence oscille à
la fréquence du laser. Les deux équations ci-dessus deviennent

µ
ρba (t) = Gba (ωl )E(t)(ρaa − ρbb ) = ρ̃ba exp(−iωl t) (2.64)
2  µ
(0)
ρaa − ρbb = ρ(0)
aa − ρbb − (Gaa (ω = 0) + Gbb (ω = 0)) (E(t)ρab (t) − E ∗ (t)ρba (t))) (2.65)
2
46 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

où
µ
ρ̃ba = Gba (ωl )E0 (ρaa − ρbb )
2

En utilisant l’expression 2.19 des fonctions de Green dans l’espace des fréquences, on obtient

µE0 1
ρ̃ba = − (ρaa − ρbb ) (2.66)
2h̄ ωl − ωba + iΓba

et

µ 1 1 µ 1 1
     
(0)
ρaa − ρbb = ρ(0)
aa − ρbb + + |E0 |2 − (ρaa − ρbb )
2ih̄ Γaa Γbb 2h̄ ωl − ωba + iΓba ωl − ωba − iΓba

d’où l’on déduit

µ2 E02 1 1 1
 
(0)
ρaa − ρbb = ρ(0)
aa − ρbb − + Γba (ρaa − ρbb ) (2.67)
2h̄2 Γaa Γbb (ωl − ωba )2 + Γ2ba

Le même résultat peut être obtenu directement à partir de l’équation de Bloch, qui s’écrit ici

d µE(t)
 
i − ωba + iΓba ρba (t) = − (ρaa (t) − ρbb (t))
dt h̄
d µE(t)
  
(0)
i + iΓaa ρaa − ρaa = − (ρba − ρab )
dt h̄
d µE(t)
  
(0)
i + iΓbb ρbb − ρbb = (ρab − ρba )
dt h̄

On cherche une solution stationnaire dans le cadre de l’approximation de l’onde tournante, soit ρba = ρ̃ba exp(−iωl t), avec
ρ̃ba , ρaa et ρbb constants. Les trois équations ci-dessus deviennent

µE0
(ωl − ωba + iΓba ) ρ̃ba = − (ρaa − ρbb )
2h̄
µE0
 
(0)
(iΓaa ) ρaa − ρaa = − (ρ̃ba − ρ̃ab )
2h̄
µE0
 
(0)
(iΓbb ) ρbb − ρbb = − (ρ̃ab − ρ̃ba )
2h̄

ce qui nous permet de retrouver l’éq. 2.67.

Posons
1 1 1 1
 
= + : Temps de vie moyen (2.68)
Γ 2 Γaa Γbb

et s
µE0 Γba
Ω1 = − (2.69)
h̄ Γ

L’éq. 2.67 devient


(0)
 Ω21
ρaa − ρbb = ρ(0)
aa − ρbb − (ρaa − ρbb ) (2.70)
(ωl − ωba )2 + Γ2ba
2.4. MODÈLE À DEUX NIVEAUX EN CONTINU 47

d’où l’on déduit la différence des populations


(0)
 (ωl − ωba )2 + Γ2ba
ρaa − ρbb = ρ(0)
aa − ρbb (2.71)
(ωl − ωba )2 + Γ2ba + Ω21
!

(0)
 Ω21
= ρ(0)
aa − ρbb 1− (2.72)
(ωl − ωba )2 + Γ2ba + Ω21

La différence de populations peut encore s’écrire

(0) (0)
ρaa − ρbb
ρaa − ρbb = (2.73)
1 + I/IS

où I est l’intensité du faisceau, proportionnelle à Ω21 , et IS est l’intensité de saturation.

La polarisation induite dans le matériau s’écrit

P (t) = N µρ̃ba exp(−iωl t) + c.c. (2.74)

soit, en notation complexe

P(t) = 2N µρ̃ba exp(−iωl t)

N µ2 1
= (ρaa − ρbb )E0 exp(−iωl t)
h̄ ωl − ωba + iΓba

Ceci peut se mettre sous la forme

P(t) = 0 χE0 exp(−iωl t) (2.75)

avec

ρaa − ρbb
χ = χ(1) (ωl ) (0) (0)
ρaa − ρbb
χ(1) (ωl )
= (2.76)
1 + I/IS

χ est la susceptibilité non-linéaire effectivement vue par le système, qui dépend maintenant de
l’intensité. On pourrait évidemment développer cette expression en puissance de I/IS et retrouver
un développement de la polarisation faisant intervenir χ(1) , χ(3) , χ(5) , etc.

A intensité très faible devant l’intensité de saturation (I  IS ), ρaa − ρbb est très proche de
(0) (0)
ρaa − ρbb et la susceptibilité est égale à la susceptibilité linéaire. Au contraire, les phénomènes
non linéaires commencent à apparaı̂tre quand l’intensité est de l’ordre de l’intensité de saturation.
A l’extrême, quand I  IS , ρaa − ρbb tend vers 0 et la susceptibilité tend aussi vers 0. Le système
48 CHAPITRE 2. MODÈLE SEMI-CLASSIQUE DE LA RÉPONSE NON-LINÉAIRE

devient transparent : l’absorption est saturée.

Chapitre 3

Quelques phénomènes d’optique

non-linéaire

3.1 Equation de propagation

Si l’on tient compte de la réponse non-linéaire du milieu, l’équation de propagation peut s’écrire

2~ 2 ~ (1) 1 ∂ 2 P~ (2) 1 ∂ 2 P~ (3)

~ − ∇(
∆E ~ ∇ ~ − 1 ∂ E = 1 ∂ P
~ E) + + + ... (3.1)
c2 ∂t2 0 c2 ∂t2 0 c2 ∂t2 0 c2 ∂t2
| {z }
~ (N L)
1 ∂2P
0 c2 ∂t2

où l’on a explicité le terme non-linéaire de la polarisation P~ (N L) (t). Ce terme source supplémentaire
dans l’équation de propagation est à l’origine de nombreux processus qui font l’objet de ce chapitre.

Par la suite, on ne s’intéressera pas aux effets tensoriels de la réponse non-linéaire et on con-
sidérera donc uniquement des grandeurs scalaires. De plus, on négligera l’angle de double réfraction,
~ ∇
habituellement inférieur à quelques degrés, ce qui nous permettra de négliger le terme ∇( ~ E)
~ dans

l’équation de propagation. En utilisant la notation complexe comme définie au chapitre 1, l’équation

de propagation devient alors

1 ∂2E 1 ∂ 2 P (1) 1 ∂ 2 P (N L)
∆E − − = (3.2)
c2 ∂t2 0 c2 ∂t2 0 c2 ∂t2

Dans le cadre de l’approximation paraxiale, introduite à la section 1.5, on peut écrire la com-
posante de fréquence ω du champ électrique sous la forme

E(x, y, z, ω) = A(x, y, z, ω) exp(ik(ω)z) (3.3)

où A(x, y, z, ω) est une enveloppe supposée lentement variable avec z. k(ω) = n(ω)ω/c est le

49
50 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

vecteur d’onde dans le milieu. Avec ces nouvelles notations, l’éq. 1.53 devient

∂2A ∂2A ∂A
2
+ 2
+ 2ik(ω) =0 (3.4)
∂x ∂y ∂z

Si l’on tient compte du terme non-linéaire dans la réponse du milieu, il convient d’ajouter à
l’équation ci-dessus un terme source obtenu par transformée de Fourier inverse du membre de droite
de l’éq. 3.2. On obtient alors

∂2A ∂2A ∂A ω 2 (N L)
+ + 2ik(ω) = − P (x, y, z, ω)exp(−ik(ω)z) (3.5)
∂x2 ∂y 2 ∂z 0 c2

qui est l’équation de propagation en régime non-linéaire dans le cadre de l’approximation paraxiale.
Le traitement des phénomènes transverses requiert des simulations numériques souvent ardues et
qui sortent du cadre de ce cours. On se contentera par la suite de la version unidimensionnelle de
l’équation de propagation, valable pour des ondes planes. On écrit alors

∂A iω
= P (N L) (z, ω)exp(−ik(ω)z) (3.6)
∂z 2n(ω)0 c

Cette équation sera utilisée en travaux dirigés dans le cas de la propagation en régime soliton
d’une impulsion brève. Dans la suite de ce chapitre nous nous limiterons au cas particulier où le
champ est constitué d’une superposition d’ondes monochromatiques

X
E(~r, t) = Ei (~r) exp(−iωi t) (3.7)
i

soit
X
E(~r, ω) = 2π Ei (~r)δ(ω − ωi ) (3.8)
i

La polarisation non-linéaire est alors elle aussi constituée d’une somme discrète de pics de Dirac

X
P(~r, ω) = 2π Pi (~r)δ(ω − ωi ) (3.9)
i

En remplaçant dans l’éq. 3.6, on obtient

X dAi iω X (N L)
2π δ(ω − ωi ) = 2π Pi (z)exp(−ik(ω)z)δ(ω − ωi )
i
dz 2n(ω)0 c i
X iωi (N L)
= 2π P (z)exp(−ik(ωi )z)δ(ω − ωi ) (3.10)
i
2n(ωi )0 c i

En identifiant les coefficients des distributions de Dirac pour chaque onde de fréquence ωi , on
3.2. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU SECOND ORDRE 51

obtient un système non-linéaire d’équations différentielles couplées

dAi iωi (N L)
= Pi exp(−iki z) (3.11)
dz 2ni 0 c

où ni = n(ωi ) et ki = k(ωi ) = ni ωi /c.

C’est ce système non-linéaire que nous allons résoudre dans la suite de ce chapitre.

3.2 Optique non-linéaire du second ordre

Les processus non-linéaires du second ordre résultent de la polarisation d’ordre deux induite dans
le matériau
dω1 dω2
Z
(2) (2)
Pi (t) = 0 χijk (ω1 , ω2 )Ej (ω1 )Ek (ω2 )e−i(ω1 +ω2 )t (3.12)
2π 2π

3.2.1 Importance de la symétrie

~ → −E
Dans une transformation ~r → −~r, les vecteurs sont transformés en leurs opposés, soit E ~

et P~ → −P~ . D’après l’éq. 3.12, on peut donc en déduire que χ(2) → −χ(2) lors d’une telle
transformation. Considérons maintenant le cas particulier d’un matériau dit centro-symétrique, ce
qui signifie qu’il admet un centre d’inversion et qu’il est donc inchangé par la symétrique ponctuelle
~r → −~r. En conséquence, la susceptibilité non-linéaire du matériau doit rester identique lors de
cette symétrie, d’où l’on peut déduire χ(2) = −χ(2) et donc χ(2) = 0. En conclusion, la réponse
non-linéaire du deuxième ordre d’un matériau centro-symétrique est rigoureusement nulle. Le
raisonnement peut évidemment s’étendre à toutes les susceptibilités non-linéaires d’ordre pair.

3.2.2 Inventaire des effets non-linéaires du deuxième ordre

L’éq. 3.12 montre que le mélange de fréquences entre les composantes spectrales ω1 et ω2 du
champ électrique donne naissance à un terme de la polarisation non-linéaire oscillant à la fréquence
ω1 + ω2 . Ce processus de somme de fréquences peut être caractérisé à l’aide de la notation complète
du tenseur susceptibilité, χ(2) (−ω1 − ω2 ; ω1 , ω2 ). Comme ω1 et ω2 prennent dans l’intégrale de
l’éq. 3.12 des valeurs positives et négatives, ce processus peut aussi correspondre à un phénomène
de différence de fréquences (par exemple si ω1 > 0 et ω2 < 0). Le tableau ci-dessous fait l’inventaire
des principaux processus non-linéaires du deuxième ordre (les fréquences sont ici supposées toutes
positives).
52 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

χ(2) (−2ω; ω, ω) Doublage de fréquence

χ(2) (−ω1 − ω2 ; ω1 , ω2 ) Somme de fréquences
χ(2) (−(ω
1 − ω2 ); ω1 , −ω2 ) Différence de fréquences
(2)
χ (0; ω, −ω) Redressement optique
χ(2) (−ω; ω, 0) Effet électro-optique

3.2.3 Doublage de fréquence

Plaq
ue p
hoto
grap
Lase hiqu
r e

Figure 3.1: Première observation du phénomène de doublage de fréquence [11].

Le faisceau transmis par le cristal non-linéaire est dispersé à l’aide d’un prisme afin
d’isoler la composante à 2ω. L’image du faisceau doublé, normalement présente sous la
flèche, a malencontreusement été effacée car confondue avec une tache lors de l’édition
du manuscrit par Physical Review Letters.

On s’intéresse ici au cas où un faisceau monochromatique de fréquence ω1 se propage dans un

cristal non-linéaire. Le champ complexe du faisceau incident s’écrira E1 (z, t) = E1 (z)exp(−iω1 t),
donnant lieu à une polarisation non-linéaire du second ordre s’écrivant

2
E1 + E1∗

(2) (2)
P = 0 χ
2
 
0 χ(2) 
 E 2 + E ∗2 + 2E1 E1∗

= 1 1
 (3.13)
4  | {z } | {z } 
doublage redressement

Seul le premier terme, correspondant au doublage de fréquence, sera conservé ici. En utilisant
la notation complexe, on obtient

(2) 0 χ(2) 2 0 χ(2)

P2 = E1 = A1 (z)2 exp(2ik1 z) (3.14)
2 2

Cette polarisation oscille à la fréquence ω2 = 2ω1 et donne donc naissance à un champ A2 (z) se
3.2. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU SECOND ORDRE 53

propageant dans le cristal. On parle de doublage de fréquence, ou encore de génération de second

harmonique. Ce champ obéit à l’éq. 3.11, qui s’écrit ici

dA2 iω2 χ(2)

= A1 (z)2 exp(i∆kz) (3.15)
dz 4n2 c

où ∆k = 2k1 −k2 . De même, A1 (z) obéit à une équation de propagation faisant intervenir un terme
source en A2 (z)A1 (z)∗ correspondant au processus de différence de fréquences entre le champ à 2ω1
et le champ à ω1 . On obtient donc un système de deux équations différentielles couplées. Nous nous
limiterons ici au cas simple où la génération de second harmonique est très faible, ce qui signifie
que le champ fondamental peut être considéré comme à peu près constant lors de la propagation
dans le cristal (A1 (z) ≈ A1 (0) = A1 ). L’éq. 3.15 peut être alors aisément résolue :

iω2 χ(2) 2 exp(i∆kz) − 1

A2 (z) = A1 (3.16)
4n2 c i∆k

L’intensité du second harmonique, I2 (z) ∝ |A2 (z)|2 ∝ sin2 ∆kz/2, est donc une fonction
périodique de z. La période a pour valeur 2LC , où LC = π/∆k est par définition la longueur
de cohérence. C’est la longueur au delà de laquelle la puissance du second harmonique cesse
d’augmenter en raison des interférences destructives entre le faisceau engendré au point z, dont la
phase est 2k1 z, et celui qui a été engendré plus tôt dans le cristal puis s’est propagé avec le vecteur
d’onde k2 , donnant lieu à une phase k2 z. Ce phénomène limite fortement l’épaisseur utilisable
pour le cristal non-linéaire, et donc la quantité de second harmonique engendré. Pour obtenir un
taux de conversion optimal il est nécessaire de s’affranchir de ce processus en se plaçant dans des
conditions telles que ∆k = 0, ce qui correspond à la condition dite d’accord de phase. Dans le cas
du doublage de fréquence cette condition s’écrit k2 = 2k1 , soit n2 = n1 . Cette condition n’est pas
réalisée naturellement dans le matériau car l’indice est en général plus grand à la fréquence double
qu’à la fréquence du fondamental en raison de la dispersion chromatique.
Il existe cependant deux méthodes couramment employées permettant de réaliser l’accord de
phase. La première technique, dite de l’accord de phase par biréfringence et schématisée Fig. 3.2,
consiste à utiliser un cristal non-linéaire biréfringent de sorte que le fondamental et le second
harmonique soient polarisés selon des axes perpendiculaires. Si la biréfringence est suffisante (par
exemple ne (2ω1 ) < no (ω1 )) il sera possible de choisir un angle θ tel que ne (θ, 2ω1 ) = no (ω1 ),
réalisant ainsi la condition d’accord de phase.
L’autre technique, dite du quasi-accord de phase et schématisée Fig. 3.3, consiste à utiliser un
matériau constitué d’un empilement alterné de couches de sorte que l’on change le signe de la non-
linéarité à chaque longueur de cohérence. On introduit ainsi un déphasage de π à chaque interface
qui vient exactement compenser le déphasage ∆kLC = π résultant de la propagation. En pratique,
54 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

n (ω )
n0 ( ω ) ke,θ (2ω ) = 2ko (ω )
ne,θ (2ω ) = no (ω )
ne,θ ( ω )
ne ( ω )

ω 2ω

Figure 3.2: Accord de phase par biréfringence

le renversement du χ(2) résulte de l’inversion de domaines ferro-électriques.

I2ω

Lc

Figure 3.3: Quasi accord de phase

Dans le cas où ∆k = 0, l’éq. 3.15 devient

dA2 iω2 χ(2) 2

= A1 (3.17)
dz 4n2 c

dont la solution s’écrit simplement

iω2 χ(2) 2
A2 (z) = A1 z (3.18)
4n2 c
3.2. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU SECOND ORDRE 55

Le champ est donc proportionnel à z et la puissance du second harmonique varie comme z 2 . Cette
variation parabolique ne sera valable que dans le régime de faible conversion dans lequel nous nous
sommes placés ici, puisque la variation réelle de la puissance sera en fait bornée supérieurement
par la puissance incidente du fondamental.

3.2.4 Différence de fréquences et amplification paramétrique

On considère ici le cas où deux faisceaux de fréquences ω1 et ω2 se propagent dans un matériau
non-linéaire du second ordre (on suppose ω1 > ω2 ). On s’attend à voir apparaı̂tre différents
phénomènes comme le doublage de chacune des deux ondes, la somme de fréquences et la différence
de fréquences, ainsi que des phénomènes en cascade obtenus à partir des processus précédents. On
supposera néanmoins que parmi tous ces phénomènes, seule la différence de fréquences donnera lieu
à une conversion efficace, condition qui sera réalisée si seul ce processus est proche des conditions
d’accord de phase. Trois ondes vont donc se propager dans le cristal, les deux ondes incidentes
ainsi qu’une onde de fréquence ω3 = ω1 − ω2 . On parle de mélange à trois ondes, ou Three Wave
Mixing. La condition d’accord de phase s’écrira ici ∆k = 0 où ∆k = k1 − k2 − k3 . On constate
que dès que le processus ω1 − ω2 → ω3 est en accord de phase, il en va de même des processus
ω1 − ω3 → ω2 et ω2 + ω3 → ω1 . La polarisation non-linéaire en résultant pourra s’écrire

0 χ(2)
P (N L) = (E1 + E1∗ + E2 + E2∗ + E3 + E3∗ )2
4
0 χ(2)
= (E1 E2∗ + E1 E3∗ + E2 E3 ) + c.c. (3.19)
2

où l’on n’a conservé que les termes proches de l’accord de phase. On peut en déduire les polari-
sations non-linéaires intervenant dans l’équation de propagation de chacune des trois ondes

(2)
P1 (z) = 0 χ(2) E2 E3 = 0 χ(2) A2 A3 ei(k2 +k3 )z
(2)
P2 (z) = 0 χ(2) E1 E3∗ = 0 χ(2) A1 A∗3 ei(k1 −k3 )z
(2)
P3 (z) = 0 χ(2) E1 E2∗ = 0 χ(2) A1 A∗2 ei(k1 −k2 )z

A l’aide de l’éq. 3.11, on peut en déduire le système non-linéaire ci-dessous

dA1 iω1 χ(2)

= A2 A3 e−i∆kz
dz 2n1 c
dA2 iω2 χ(2)
= A1 A∗3 ei∆kz
dz 2n2 c
dA3 iω3 χ(2)
= A1 A∗2 ei∆kz
dz 2n3 c
56 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

A ce stade, il est préférable d’utiliser des variables réduites, αi (z), pour le champ électrique,
grandeurs définies par
ni c0
r
αi (z) = Ai (z) (3.20)
2h̄ωi

Remarquons que le carré de αi (z) s’écrit

ni c0 ni c0 |Ai (z)|2 /2

Φi (z) = |αi (z)|2 = |Ai (z)|2 = (3.21)
2h̄ωi h̄ωi

soit le rapport entre le vecteur de Poynting dans le milieu et l’énergie d’un photon. Φi est donc le
flux de photons dans le matériau, qui s’exprime en nombre de photons par unité de temps et de
surface.
Calculons la dérivée de α1 par rapport à z:

dα1 n1 c0 dA1

r
=
dz 2h̄ω1 dz
s s
n1 c0 iω1 χ(2) 2h̄ω2 2h̄ω3
r
= α2 α3 e−i∆kz
2h̄ω1 2n1 c n2 c0 n3 c0
s
h̄ω1 ω2 ω3
= iχ (2)
α2 α3 e−i∆kz
20 c3 n1 n2 n3
= iξα2 α3 e−i∆kz

où l’on a posé s

(2) h̄ω1 ω2 ω3
ξ=χ (3.22)
20 c3 n1 n2 n3

En procédant de même pour α2 et α3 , on obtient le système d’équations couplées

dα1
= iξα2 α3 e−i∆kz (3.23)
dz
dα2
= iξα1 α3∗ ei∆kz (3.24)
dz
dα3
= iξα1 α2∗ ei∆kz (3.25)
dz

Calculons la dérivée par rapport à z de Φ1 = α1 α1∗

dΦ1 dα1 ∗ dα∗

= α1 + α1 1
dz dz dz
∗ dα1
= 2Reα1
dz
= 2Reiξα1 α2 α3 e−i∆kz
∗
(3.26)

De même
dΦ2
= 2Reiξα1 α2∗ α3∗ ei∆kz (3.27)
dz
3.2. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU SECOND ORDRE 57

et
dΦ3
= 2Reiξα1 α2∗ α3∗ ei∆kz (3.28)
dz

On peut donc en déduire

dΦ2 dΦ3 dΦ1
= =− (3.29)
dz dz dz

En particulier, on en déduit que Φ2 − Φ3 reste constant. C’est la relation de Manley - Rowe :

toute variation sur le flux de photons du faisceau signal se traduit par une variation identique du
flux de photons du faisceau complémentaire. Par ailleurs, on déduit aussi l’expression

d
(h̄ω1 Φ1 + h̄ω2 Φ2 + h̄ω3 Φ3 ) = 0 (3.30)
dz

ce qui signifie que la puissance totale se conserve : le milieu n’absorbe pas d’énergie. Sa non-linéarité
sert d’intermédiaire pour assurer un transfert d’énergie entre les trois faisceaux mais aucune énergie
n’est déposée dans le matériau.

L’ensemble de ces relations s’interprète facilement en terme de photons : lors du processus

d’interaction paramétrique, un photon pompe est détruit tandis qu’un photon signal et un photon
complémentaire sont créés.

Dans toute la suite, on se placera dans les conditions d’accord de phase (∆k = 0). On con-
sidérera de plus le cas simple où le faisceau 1 (pompe) reste très intense devant les faisceaux signal et
complémentaire lors de toute la propagation non-linéaire dans le cristal. On pourra alors négliger
la dépletion du faisceau pompe et supposer que α1 reste constant. Par un choix judicieux de
l’origine des temps, on pourra de plus supposer α1 imaginaire pur et de partie imaginaire négative
(α1 = α1 (0) = −i|α1 (0)|). Les équations de propagation pour le signal et le complémentaire
deviennent alors

dα2
= iξα1 α3∗ = gα3∗ (3.31)
dz
dα3
= iξα1 α2∗ = gα2∗ (3.32)
dz

où g = iξα1 = ξ|α1 (0)|, nombre réel positif, est le gain paramétrique. En dérivant les équations
ci-dessus par rapport à z, on voit que α2 et α3 obéissent à une même équation

d2 α
= g2α (3.33)
dz 2

On peut donc en déduire la solution pour α2 et α3 :

α2 (z) = α2 (0) cosh gz + α3∗ (0) sinh gz (3.34)

58 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

α3 (z) = α3 (0) cosh gz + α2∗ (0) sinh gz (3.35)

Dans le cas particulier où l’on n’injecte que le faisceau signal dans le cristal en plus du faisceau
pompe (α3 (0) = 0), on obtient

α2 (z) = α2 (0) cosh gz (3.36)

α3 (z) = α2∗ (0) sinh gz (3.37)

On voit donc que le faisceau signal est amplifié, de façon très similaire à ce qui se produit lors du
phénomène d’émission stimulée. Il sera donc possible de réaliser des amplificateurs paramétriques
optiques (OPA) ou des oscillateurs paramétriques optiques (OPO). Ce dernier cas sera traité en
détail en TD. Dans un OPO, la courbe de gain est déterminée par les conditions d’accord de phase.
Ceci confère à l’OPO un immense avantage par rapport à un laser traditionnel : sa fréquence
d’émission pourra être accordée sur une très grande largeur spectrale, simplement en modifiant
l’angle ou la température du cristal non-linéaire.

Pour terminer, intéressons nous au cas dégénéré, où ω2 = ω3 . Il devient alors impossible de
distinguer entre signal et complémentaire, et les équations 3.31 et 3.32 se réduisent à l’unique
équation
dα2
= gα2∗ (3.38)
dz

dont la solution s’écrit

α2 (L) = α2 (0) cosh gL + α2∗ (0) sinh gL

= Re α2 (0) exp(gL) + i Im α2 (0) exp(−gL) (3.39)

Si l’on revient au champ électrique A(z) = AP (z) + iAQ (z) que l’on a décomposé sur ses deux
quadrature P et Q, on voit que le champ après propagation s’écrit

A(L) = AP (0)egL + iAQ (0)e−gL (3.40)

Contrairement au cas de l’émission stimulée, l’amplification dépend ici de la phase relative du

signal et de la pompe. Une quadrature est amplifiée de façon exponentielle, tandis que l’autre
quadrature est atténuée. Ce phénomène est analogue au phénomène d’amplification paramétrique
en mécanique classique, où la bonne amplification du mouvement dépend de la phase (par exemple
dans le cas d’une balançoire où l’on fait varier le moment cinétique de façon périodique).

Par ailleurs, la faculté de pouvoir amplifier une quadrature tout en atténuant l’autre aura de
3.3. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU TROISIÈME ORDRE 59

nombreuses applications en optique quantique en permettant notamment de descendre en dessous

du bruit quantique standard pour une des deux quadratures (génération d’états comprimés) [7].

3.3 Optique non-linéaire du troisième ordre

Les phénomènes non-linéaires du troisième ordre sont a priori d’amplitude plus faible que ceux du
deuxième ordre. Ils jouent cependant un rôle très important en optique non-linéaire pour deux
raisons. Tout d’abord, dans le cas des matériaux centro-symétriques, nous avons vu qu’il n’existait
pas de non-linéarité du second ordre. La non-linéarité du troisième ordre correspond dans ce cas
au premier effet non-linéaire observable. La seconde raison sera démontrée plus loin dans cette
section : contrairement aux phénomènes du second ordre, certains processus du troisième ordre
obéissent automatiquement à l’accord de phase. Dans ce cas, l’effet de la non-linéarité optique
pourra se cumuler sur de très grandes distances, voire sur des milliers de kilomètres dans le cas de
la propagation d’une impulsion courte le long d’une fibre optique. L’effet sera alors très important
et pourra jouer un rôle fondamental sur le profil temporel ou spatial du faisceau après propagation.

3.3.1 Un faisceau incident - effet Kerr optique et absorption à deux photons

Intéressons nous au cas où un seul faisceau, associé au champ E(t), est incident sur le matériau.
La polarisation non-linéaire du troisième ordre s’écrit alors

P (3) (t) = 0 χ(3) E(t)3

0 χ(3)  
= E(t)3 + E ∗ (t)3 + 3E ∗ (t)E(t)2 + 3E ∗ (t)2 E(t) (3.41)
8

Si le champ oscille à une fréquence ω, les deux premiers termes de l’équation ci-dessus oscilleront
à la fréquence 3ω, ce qui correspond à une génération de troisième harmonique. Cependant, ce
phénomène n’est pas particulièrement intéressant car en pratique il est plus efficace d’engendrer
la troisième harmonique à l’aide de deux processus du deuxième ordre en cascade : doublage de
fréquence ω → 2ω puis somme de fréquence ω + 2ω → 3ω. Par la suite, on supposera que les
termes en E(t)3 n’obéissent pas à la condition d’accord de phase et peuvent donc être négligés. En
notation complexe, la polarisation non-linéaire se réduit donc à l’expression

30 χ(3)
P (3) (t) = |E(t)|2 E(t) (3.42)
4

Comme anoncé plus haut, on voit que ce terme de la polarisation non-linéaire a exactement la
même phase que le champ électrique : l’accord de phase est automatiquement vérifié. L’effet de ce
terme sur la propagation non-linéaire du champ électrique est appelée effet Kerr optique. Le cas
60 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

de la propagation d’une impulsion brève sera étudié en TD et nous nous limiterons ici au cas d’un
champ monochromatique. Nous pouvons donc directement utiliser l’éq. 3.11 qui s’écrit ici

dA 3iωχ(3)
= |A|2 A (3.43)
dz 8nc

Remarquons que, malgré la non-linéarité optique, l’intensité du faisceau reste constante. En

effet,

d|A|2 dA dA∗
= A∗ + A
dz dz dz
3iωχ(3)
= |A|2 (A∗ A − A∗ A)
8nc
= 0 (3.44)

Donc |A(z)| = |A(0)| = |E0 |. L’éq. 3.43 devient

dA 3iωχ(3) |E0 |2
= A (3.45)
dz 8nc

La solution de l’équation ci-dessus s’obtient immédiatement

A(z) = A(0) exp(iϕN L (z)) (3.46)

où
3ωχ(3)
ϕN L (z) = |E0 |2 z (3.47)
8nc

On remarque que le déphasage non-linéaire ϕN L (z) est proportionnel à la densité de puissance, I,

du faisceau lumineux. On l’écrit en général sous la forme

ω
ϕN L (z) = n2 Iz (3.48)
c

où n2 , quantité proportionnelle à χ(3) , est par définition l’indice non-linéaire du matériau et
s’exprime en m2 /W. En revenant à l’expression du champ électrique E(z), on voit que celui-ci
se met sous la forme
ω
 
E(z) = E(0) exp i (n + n2 I)z (3.49)
c

Tout se passe comme si l’indice de réfraction du milieu devait être remplacé par la quantité
dépendant de l’intensité n(I) = n + n2 I.

Un exemple de manifestation de l’effet Kerr optique est le phénomène d’autofocalisation. Celui-

ci résulte du fait que dans le cas d’un faisceau présentant une extension transverse finie, le déphasage
3.3. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU TROISIÈME ORDRE 61

non-linéaire n’est pas uniforme le long du faisceau :

ω
ϕN L (x, y, z) = n2 I(x, y)z (3.50)
c

Par exemple, dans le cas d’un faisceau gaussien, le chemin optique vu par le faisceau lumineux sera
plus important au centre du faisceau que sur la périphérie. Cette plus grande épaisseur optique au
centre du faisceau se traduit par une lentille effective, appelée lentille de Kerr, qui a pour effet de
focaliser le faisceau. On parle alors d’autofocalisation.

3.3.2 Deux faisceaux incidents - effet Kerr croisé

Considérons le cas où deux faisceaux non colinéaires, appelés pompe et signal, interagissent dans
un matériau non-linéaire. Les vecteurs d’onde de ces deux faisceaux seront notés respectivement
~kP et ~kS . La polarisation non-linéaire du troisième ordre induite dans le matériau s’écrit alors

0 χ(3)
P (3) (~r, t) = (EP (~r, t) + EP∗ (~r, t) + ES (~r, t) + ES∗ (~r, t))3 (3.51)
8

Le développement de cette expression fait apparaı̂tre un grand nombre de termes. Considérons l’un
d’entre eux, par exemple le terme EP (~r, t)EP (~r, t)ES∗ (~r, t). Sa dépendance spatiale s’écrit exp(i(2~kP −
~kS ).~r). Ce terme de la polarisation est donc à l’origine du rayonnement d’une onde dont la phase

spatiale varie selon (2~kP − ~kS ).~r, ce qui signifie que l’onde se propage dans la direction indiquée
par le vecteur 2~kP − ~kS . Cet effet peut être interprété de la façon suivante : L’interférence entre les
faisceaux pompe et signal induit un réseau dans le matériau, le vecteur d’onde associé à ce réseau
s’écrivant ~kP − ~kS . Le faisceau pompe est diffracté sur ce réseau, ce qui fait passer sa direction
de ~kP à ~kP + ~kP − ~kS = 2~kP − ~kS . Ce phénomène de diffraction sur un réseau induit est l’un des
exemples des nombreux processus non-linéaires intervenant dans cette configuration.
Par la suite, nous nous intéresserons uniquement à la propagation du faisceau signal, ce qui
correspond à une situation expérimentale où l’on aurait bloqué la propagation des autres faisceaux
à l’aide d’un diaphragme placé après le matériau non-linéaire. Le faisceau pompe, la diffraction sur
le réseau induit de la pompe et du signal étant bloqué par le diaphragme, seuls nous intéressent les
termes de l’éq. 3.51 pour lesquels la phase spatiale est en ~kS .~r. Ceux-ci sont soit du type EP EP∗ ES ,
soit du type ES ES∗ ES . En écrivant la polarisation en notation complexe, et en comptant le nombre
de fois où chacun des termes apparaı̂t, on obtient

0 χ(3)  
P (3) = 6|EP |2 + 3|ES |2 ES (3.52)
4

En notant l’analogie entre cette expression et l’éq. 3.42, on peut en déduire directement l’expression
62 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE

du déphasage non-linéaire du faisceau sonde :

ω
ϕN L (z) = (n2 IS + 2n2 IP )z (3.53)
c

Le premier terme correspond à l’effet Kerr optique du faisceau signal, phénomène intervenant
même en l’absence du faisceau pompe et déjà étudié plus haut. Le second terme correspond à
l’effet Kerr optique induit par le faisceau pompe sur le faisceau signal, appelé effet Kerr croisé. En
pratique, on s’intéressera souvent au cas où le faisceau pompe est beaucoup plus intense que le
faisceau signal (IP  IS ), et le second terme sera donc prédominant.

L’effet Kerr croisé a de nombreuses applications, notamment dans le domaine de la commutation

tout-optique. De plus, la possibilité de mesurer la puissance d’un faisceau lumineux à l’aide du
déphasage introduit sur un autre faisceau sera d’une grande utilité en optique quantique.

3.3.3 Trois faisceaux incidents - conjugaison de phase

Dans le cas où trois faisceaux sont incidents sur le matériau le nombre de processus non-linéaires
accessibles augmente encore. Nous nous limiterons ici à une configuration particulière où deux
faisceaux pompe contra-propagatifs, EP et EP0 , interagissent avec un troisième faisceau appelé signal,
ES . On s’intéresse seulement au faisceau émis dans la direction opposée à celle du signal, soit −~kS .
La polarisation non-linéaire s’écrit

0 χ(3)
3
P (3) (~r, t) = EP (~r, t) + EP∗ (~r, t) + EP0 (~r, t) + EP0∗ (~r, t) + ES (~r, t) + ES∗ (~r, t) (3.54)
8

En suivant la même démarche que celle utilisée précédemment, on voit que seul le terme en EP EP0 ES∗
donnera lieu à un champ se propageant dans la bonne direction. En effet, le vecteur d’onde associé
à ce terme s’écrit ~kP + ~kP0 − ~kS = ~kP − ~kP − ~kS = −~kS . Une propriété remarquable de ce terme
en EP EP0 ES∗ est qu’il fait apparaı̂tre le conjugué complexe du champ sonde. Il s’agit du phénomène
de conjugaison de phase et l’ensemble du dispositif est appelé un miroir à conjugaison de phase.
Contrairement au cas d’un miroir ordinaire, le faisceau ”réfléchi” n’obéit pas aux lois de Descartes
puisqu’il est réémis exactement dans la direction inverse du faisceau incident. De plus, en raison
de la conjugaison de phase, le front d’onde du faisceau réémis se trouve retourné, ce qui trouve des
applications pour compenser les phénomènes de distorsions de front d’onde.
3.3. OPTIQUE NON-LINÉAIRE DU TROISIÈME ORDRE 63

3.3.4 Absorption à deux photons

Considérons maintenant le cas où la susceptibilité du troisième ordre est une grandeur complexe et
reprenons le calcul effectué plus haut portant sur la variation avec z de |A(z)|2 (voir éq. 3.44) :

d|A|2 dA dA∗
= A∗ + A
dz dz dz
3iω  
= |A|2 A∗ χ(3) A − χ(3)∗ A∗ A
8nc
3ω
= − Imχ(3) |A(z)|4 (3.55)
4nc

équation que l’on peut réexprimer sous la forme

dI(z)
= −α2 I(z)2 (3.56)
dz

où α2 , quantité proportionnelle à Imχ(3) , est par définition le coefficient d’absorption à deux pho-
tons. En effet, contrairement à l’absorption habituelle, à un photon, le taux d’atténuation de
l’intensité temporelle est non pas proportionnel à l’intensité mais à l’intensité élevée au carré. On
peut en outre montrer que la partie imaginaire de la susceptibilité du troisième ordre présente une
résonance très marquée lorsque qu’une transition du système est proche de deux fois la fréquence
du laser excitateur.
64 CHAPITRE 3. QUELQUES PHÉNOMÈNES D’OPTIQUE NON-LINÉAIRE
Chapitre 4

Des lasers continus aux lasers

femtosecondes

Le principe du laser [12] fait intervenir deux éléments, un amplificateur et un mécanisme de

bouclage. Comme en électronique, on obtient alors dans certaines conditions, i.e. si le gain est
suffisamment élevé, une oscillation.
Dans le domaine optique, le mécanisme de bouclage est assuré par une cavité optique, qui fera
l’objet de la section 4.1, tandis que l’amplification résulte de l’émission stimulée (section 4.2). Nous
étudierons le laser continu en régime stationnaire à la section 4.3 avant d’aborder la génération
d’impulsions femtosecondes à l’aide de lasers à modes bloqués, d’amplificateurs, ou de sources
secondaires reposant sur des processus non-linéaires (section 4.4).

4.1 Cavité optique

4.1.1 Modes longitudinaux

Une cavité laser peut être soit linéaire soit circulaire. Nous considérerons ce dernier cas dans cette
partie mais les résultats sont similaires dans le cas d’une cavité linéaire.
On suppose que le miroir de couplage, ou de sortie, de la cavité est caractérisé par un coefficient
√ √
de réflexion R et un coefficient de transmission T (en amplitude). Les relations d’entrée-sortie
sur le miroir de couplage s’écrivent ainsi

√ √
E = T Ein + RE 0 (4.1)
√ √
Eout = − REin + T E 0 (4.2)

Le signe − dans l’éq. 4.2 résulte de la conservation de l’énergie. Par ailleurs, on suppose que

65
66 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

Ein
E’
Eout
E

Figure 4.1: Cavité circulaire

l’intensité du faisceau est multipliée par un facteur exp(−A) à chaque tour de cavité, et que le champ
subit un déphasage ϕ. Dans le cas où la cavité est vide, ce déphasage peut s’écrire ϕ = ωL/c + ϕG ,
le premier terme correspondant au chemin optique vu par une onde monochromatique de fréquence
ω, tandis que le terme ϕG inclut des corrections d’origines diverses (phase de Gouy à laquelle il
faudra éventuellement ajouter le déphasage intervenant lors des réflexions sur les autres miroirs).

La relation de bouclage liant les champs E et E 0 s’écrit donc

E 0 = E e−A/2 eiϕ (4.3)

En remplaçant dans l’éq. 4.1, on obtient

√ √
E= T Ein + R e−A/2 eiϕ E (4.4)

soit, √
T
E= √ Ein (4.5)
1− R e−A/2 eiϕ
d’où

√
!
T e−A/2 eiϕ
Eout = − R+ √ Ein
1 − R e−A/2 eiϕ
√
e−A/2 eiϕ − R
= √ Ein (4.6)
1 − R e−A/2 eiϕ

L’intensité circulant dans la cavité peut s’écrire |E|2 = S |Ein |2 , où S est par définition le facteur
de surtension. Ce dernier, représenté Fig. 4.2, est constitué de pics coı̈ncidant avec les points où
la phase ϕ est un multiple de 2π. L’espacement entre les pics, encore appelé intervalle spectral
libre, a donc pour valeur ∆ω = 2πc/L. On dit qu’on a affaire à une ”bonne cavité” lorsque les
4.1. CAVITÉ OPTIQUE 67

pertes subies après un tour sont faibles. Celles-ci sont caractérisées par la grandeur P définie par
exp(−P ) = R exp(−A), soit P = ln(1/R) + A. Dans le cas de faible pertes, c’est à dire lorsque le
coefficient de réflexion R est proche de 1 et lorsque l’absorption A est faible (d’où P ≈ T + A), on
montre que les pics de résonance prennent une forme lorentzienne de largeur δω = cP/L. Enfin, la
finesse f définie comme le rapport entre ∆ω et δω a pour valeur f = 2π/P .

S ∆ω

δω

ωp ωp+1 ω

Figure 4.2: Représentation du facteur de surtension en fonction de la fréquence

Dans le cas général, le facteur de surtension a pour valeur

T
S = √
1 + R e−A − 2 R e−A/2 cos ϕ
T
= √ √ ϕ
1 + R e−A − 2 R e−A/2 + 4 R e−A/2 sin2 2
T
= √
2 √ ϕ
1− R e−A/2 + 4 R e−A/2 sin2 2
√ −A/2 2


T/ 1 − Re
= √ (4.7)
4 R e−A/2 ϕ
1+ √ sin2
(1− R e−A/2 )2 2

La largeur à mi-hauteur est obtenue lorsque

√
2
1 − R e−A/2
2ϕ
sin = √ (4.8)
2 4 R e−A/2

ϕ
En remarquant que sin 2
≈ δωL/2c, on en déduit la largeur des pics de résonances

√
2c 1 − R e−A/2
δω = p√ (4.9)
L R e−A/2

On en déduit la finesse p√
∆ω R e−A/2
f = =π √ (4.10)
δω 1 − R e−A/2
68 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

Enfin, le facteur de surtension à la résonance s’écrit

T T
Smax = √
2 ≈ P 2 (4.11)
1− R e−A/2

Il est simple de déduire des résultats ci-dessus les valeurs énoncées plus haut dans le cas d’une ”bonne cavité”.

4.1.2 Interprétation impulsionnelle des modes longitudinaux d’une cavité

Il existe une autre méthode pour établir les résultats ci-dessus, consistant à se placer dans le
domaine temporel. Supposons que le champ Ein (t) soit non pas un champ monochromatique mais
une impulsion brève, dont la durée sera supposée très inférieure au temps nécessaire pour parcourir
la cavité, T0 = L/c. Cette impulsion va effectuer un certain nombre de tours dans la cavité, son
√
amplitude étant multipliée à chaque tour par la grandeur R exp(−A/2+iϕG ) = exp(−P/2+iϕG ).
Le champ dans la cavité s’écrit donc

√ +∞
X n
E(t) = T e−P/2+iϕG Ein (t − nT0 )
n=0
√ +∞
X
= T exp (n (−P/2 + iϕG )) Ein (t − nT0 )
n=0
√ +∞
X
= T f (nT0 )δ(t − nT0 ) ⊗ Ein (t) (4.12)
n=0

où l’on a posé f (t) = Θ(t) exp(−γt/2 + itϕG /T0 ), avec γ = P/T0 le taux de décroissance de la
cavité. L’éq. 4.12 peut encore s’écrire

√
E(t) = T (f (t)ΠT0 (t)) ⊗ Ein (t) (4.13)

δ(t − nT0 ) est un peigne de Dirac de pas T0 . En passant dans l’espace des
P
où ΠT0 (t) =
fréquences, on obtient
√  1 
E(ω) = T f (ω) ⊗ Π2π/T0 (ω) Ein (ω) (4.14)
2π

On en déduit que la réponse spectrale de la cavité est constituée de pics espacés de ∆ω =

2π/T0 = 2πc/L. Dans le cas d’une cavité de bonne qualité, le chevauchement de ces pics peut
être négligé et on peut donc se concentrer sur un pic unique. Celui-ci a pour forme spectrale la
transformée de Fourier inverse d’une exponentielle, soit une lorentzienne, dont la largeur δω est
inversement proportionnelle au temps de vie dans la cavité.
4.1. CAVITÉ OPTIQUE 69

4.1.3 Modes transverses

Le calcul effectué ci-dessus n’est valable que dans le cas d’une onde plane, ce qui impliquerait
des miroirs d’extension spatiale infinie. Dans une cavité réelle, l’extension transverse est bien
évidemment finie, ce qui donne lieu a une diffraction qu’il faut compenser à l’aide d’éléments
convergents comme des lentilles ou des miroirs sphériques. L’exemple le plus simple d’une telle
cavité est constitué d’un miroir plan faisant face à un miroir sphérique. La longueur de la cavité
est noté D et le rayon de courbure du miroir est noté R0 .

R0

Figure 4.3: Cavité plan - sphérique utilisée dans la détermination du mode transverse

Nous savons que quel que soit le profil spatial du faisceau sur le miroir plan, il pourra se
décomposer sur les fonctions unm (x, y, 0) qui forment une base de l’espace L2 (R). Cherchons donc
une solution de l’équation de propagation dans la cavité sous la forme d’une fonction unm (x, y, z).
De façon générale, on démontre que le rayon de courbure de l’onde doit coı̈ncider avec le rayon
du miroir sur lequel elle se réfléchit. Cela signifie que le rayon de courbure du faisceau doit être
infini au niveau du miroir plan, ou encore que ce dernier se situe au waist du faisceau. Par ailleurs,
le rayon de courbure du faisceau gaussien au niveau du miroir sphérique, R(D), doit être égal au
rayon R0 du miroir sphérique. On obtient donc

2
zR
R0 = R(D) = D +
D

La longueur de Rayleigh du faisceau est donc entièrement déterminée par la longueur de la cavité :

q
zR = D(R0 − D)

ce qui impose R0 > D. Cette condition détermine la zone de stabilité de la cavité, représentée sur
la Fig. 4.4.

On peut en déduire le waist du faisceau, qui dépend de la géométrie de la cavité

r s
2c 1 λzR
w0 = (D(R0 − D)) 4 =
ω π
70 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

zR
R0/2

D
R0
Figure 4.4: Zone de stabilité de la cavité

Enfin, si l’on tient compte des conditions de résonance longitudinales de la cavité, on doit écrire
que la phase vue par le faisceau après un aller-retour doit être égale à un multiple de 2π, soit

2ωpnm D D
− 2(n + m + 1) arctan = 2pπ
c zR

ce qui permet de déterminer la fréquence d’un mode de la cavité

c D
 
ωpnm = 2pπ + 2(n + m + 1) arctan
2D zR

4.2 Amplification optique

Comme vu au chapitre précédent, il faut établir une inversion de population, ρaa < ρbb , si l’on
veut obtenir une amplification. Par ailleurs, nous avons vu que dans le cas d’un système à deux
niveaux couplé à un champ, il est impossible de changer le signe de la différence des populations
simplement par un couplage avec le champ électromagnétique. On peut donc en déduire qu’il faut
trois ou quatre niveaux pour pouvoir obtenir une inversion de population par un pompage sous
forme optique.

4.2.1 Equation de Bloch en présence de pompage

Nous nous contenterons ici du modèle simplifié à deux niveaux représenté Fig. 4.5, les autres niveaux
étant incorporés au bain thermique.
On introduira donc des termes de pompage des deux niveaux a et b

∂ρaa
= Λa (4.15)
∂t pompage
∂ρbb
= Λb (4.16)
∂t pompage

Il faut donc maintenant résoudre de nouveau l’équation de Bloch avec ces termes supplémentaires,
en suivant l’approche de la section 2.4.
4.2. AMPLIFICATION OPTIQUE 71

Λb b

ω ba

Λa a

Figure 4.5: Modèle à deux niveaux incorporant des taux de pompage Λa et Λb des
deux niveaux a et b

Considérons dans un premier temps l’évolution des populations en l’absence de champ électrique.
L’équation d’évolution s’écrit

d ∂ρnn ∂ρnn
ρnn = +
dt ∂t relax ∂t pompage
 
= −Γnn ρnn − ρ(0)
nn + Λn
Λn
 
= −Γnn ρnn − ρ(0)
nn − (4.17)
Γnn

Il en résulte que les populations tendent vers les valeurs d’équilibre

Λn
ρ(eq) (0)
nn = ρnn + (4.18)
Γnn

Enfin, il est intéressant de remarquer que la somme des termes de relaxation et de pompage
s’écrit
∂ρnn ∂ρaa  
+ = −Γnn ρnn − ρ(eq)
nn (4.19)
∂t relax ∂t pompage

Cette expression est parfaitement analogue au terme de relaxation seul, à condition de rem-
(0) (eq)
placer ρnn par ρnn . Cette remarque nous permet d’utiliser directement les résultats obtenus à la
section 2.4 pour déterminer la susceptibilité d’un système à deux niveaux en présence de pompage.

On obtient

ρbb − ρaa
χ = χ(1) (ωl ) (eq) (eq)
ρbb − ρaa
N µ2 1 1 1
  
(eq)
= − − ρ(eq)
aa − ρbb (4.20)
0 h̄ ω − ωba + iΓba ω + ωba + iΓba 1 + IIS
72 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

(eq) (eq)
Dans le cas où ρaa < ρbb , le champ subit donc un gain

g0 (ωl )
g(ωl ) = (4.21)
1 + IIS

où g0 (ωl ) est le gain faible signal

ωl N µ2 Γba 
(eq) (eq)

g0 (ωl ) = ρ − ρaa (4.22)
c 0 h̄ (ωl − ωba )2 + Γ2ba bb

Un cas particulier important est la situation idéale où les niveaux a et b sont initialement vides
(0) (0) (eq) (eq)
(ρaa = ρbb = 0) et où seul le niveau b est pompé (Λa = 0). On a alors ρaa = 0 et ρbb = Λb /Γbb .
Dans ce cas, l’équation 4.22 devient

ωl N µ 2 Γba Λb
g0 (ωl ) = 2 2 (4.23)
c 0 h̄ (ωl − ωba ) + Γba Γbb

et le gain en faible signal est simplement proportionnel au taux de pompage du niveau supérieur.

4.2.2 Propagation en régime de faible signal

L’intensité du faisceau se propageant dans le milieu amplificateur obéit à l’équation

dI
= g(ωl )I (4.24)
dz

Dans le cas où le faisceau est de faible intensité, on peut supposer que g(ωl ) = g0 (ωl ) (noté
simplement g0 par la suite) et est donc indépendant de l’intensité. Dans ce cas, l’équation ci-dessus
donne immédiatement
I(z) = I(0) exp(g0 z) (4.25)

L’intensité croı̂t donc exponentiellement avec z.

4.2.3 Propagation en régime saturé

L’expression ci-dessus cesse d’être valable dès que I(z) n’est plus négligeable devant l’intensité de
saturation. Dans ce cas l’équation d’évolution de l’intensité s’écrit

dI I
= g0 (4.26)
dz 1 + II S

que l’on peut encore écrire

1 1
 
+ dI = g0 dz (4.27)
I IS
4.3. LASER EN RÉGIME STATIONNAIRE 73

Cette équation aux variables séparables s’intègre simplement

I I − I0
ln + = g0 L (4.28)
I0 IS

On retrouve évidemment une variation exponentielle lorsque I  IS . A l’inverse, lorsque I  IS ,

la variation de l’intensité avec z devient linéaire.
Intensité

0 L)
g
exp(

IS

1 2 3 4 5 6 g0L

Figure 4.6: Intensité obtenue après amplification sur une Longueur L. La courbe en
pointillé représente ce que l’on aurait obtenu en l’absence de saturation (g = g0 ).

4.3 Laser en régime stationnaire

Considérons ici le cas d’une cavité circulaire en supposant que le champ se propage dans un sens
de rotation bien déterminé, que l’on pourra imposer à l’aide d’un composant optique comme un
isolateur de Faraday. Le rôle de cette hypothèse est de simplifier le problème en évitant la présence
de franges d’interférences dans le milieu amplificateur.

4.3.1 Condition d’oscillation

On appellera L la longueur de la cavité et LA l’épaisseur du milieu amplificateur. Considérons le

champ sur l’axe du faisceau et appelons E le champ à l’entrée du milieu amplificateur, E 0 le champ
en sortie du milieu amplificateur et E” le champ à l’entrée du milieu amplificateur après un tour
de cavité. Comme à la section 4.1 on appellera R le coefficient de réflexion du miroir de sortie de
la cavité et A les pertes par absorption.
On supposera de plus que le milieu amplificateur est suffisamment mince pour que le gain g
puisse être considéré comme constant dans le milieu. Cette approximation nous permet d’écrire

nωLA
E 0 = E ei c egLA /2 (4.29)
74 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

LA
E E’
Eout
E"

Figure 4.7: Cavité laser utilisée dans le modèle

Par ailleurs, le champ E” après un tour de cavité peut s’exprimer à partir de E 0 selon la relation

√ ω
E” = E 0 Re−A ei c (L−LA ) eiϕG (4.30)

où l’on a tenu compte des pertes par réflexion et absorption, du déphasage résultant de la propa-
gation sur une distance L − LA et du déphasage de Gouy ϕG .

En régime stationnaire, le champ doit se reproduire identique à lui-même après un tour de

cavité. C’est la condition de bouclage, qui s’exprime ici E” = E, soit

√ ω nωLA
E = E Re−A egLA /2 ei c (L−LA ) ei c eiϕG (4.31)

Cette équation admet deux solutions : soit E = 0, ce qui signifie que le laser ne fonctionne pas,
soit
√  
ω

Re−A egLA /2 exp i ((n − 1)LA + L) + ϕG =1 (4.32)
c

qui est la condition d’oscillation du laser. Cette expression impose une condition sur l’amplitude
et une condition sur la phase, conditions que nous allons examiner successivement.

4.3.2 Condition sur l’amplitude

La condition d’oscillation sur l’amplitude s’écrit

Re−A egLA = 1 (4.33)

En notant P = A + ln(1/R) les pertes dans la cavités, on obtient

gLA = P (4.34)
4.3. LASER EN RÉGIME STATIONNAIRE 75

En d’autre termes en régime stationnaire le gain compense exactement les pertes. En remplaçant
le gain par son expression, on obtient
g0 LA
=P (4.35)
1 + IIS

soit
g0 LA
 
I = IS −1 (4.36)
P

L’intensité étant positive, on en déduit que le laser ne peut fonctionner que si le gain en faible
signal est strictement supérieur aux pertes.

Dans le cas simplifié où seul le niveau supérieur est pompé, on sait d’après l’eq. 4.23 que le gain
faible signal est directement proportionnel au taux de pompage : g0 ∝ Λb . On peut alors exprimer
l’intensité circulant dans le laser selon la relation
!
Λb
I = IS −1 (4.37)
Λb,seuil

Intensité

Taux de pompage
Seuil

Figure 4.8: Puissance émise en fonction du taux de pompage

4.3.3 Condition sur la phase

La condition sur la phase s’écrit

ω
((n(ω, I) − 1)LA + L) + ϕG = p2π (4.38)
c

Cette condition fait intervenir l’indice de réfraction du milieu amplificateur qui dépend non
seulement de la fréquence mais aussi de l’intensité du faisceau laser. La position exacte des modes
longitudinaux est donc fonction de la puissance de fonctionnement du laser.
76 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

4.4 Génération d’impulsions femtosecondes

Comme le montre le schéma représenté Fig. 4.9, une source femtoseconde est généralement con-
stituée d’un oscillateur produisant un train d’impulsions ultracourtes (section 4.4.1), d’un étage
d’amplification augmentant l’énergie des impulsions de plusieurs ordres de grandeur (section 4.4.2),
et enfin d’un étage de génération d’impulsions de longueurs d’onde appropriées obtenues par des
processus d’optique non-linéaire (section 4.4.3).

Oscillateur
Amplification

Compresseur Amplificateur Etireur

Génération
de nouvelles
longueurs
d’onde

Figure 4.9: Schéma général d’une source femtoseconde

4.4.1 Oscillateur

Un oscillateur femtoseconde est un dispositif produisant un train d’impulsions dont chacune a une
durée extrêmement courte, de l’ordre de cinq femtosecondes pour les systèmes les plus performants.
Il s’agit avant tout d’un laser, constitué d’une cavité et d’un milieu amplificateur, avec bien entendu
des caractéristiques particulières. Tout d’abord, nous savons d’après les propriétés générales de la
transformée de Fourier (voir éq. A.26) que pour produire une impulsion de ”durée” ∆t il faudra
disposer d’un spectre dont la ”largeur” spectrale ∆ω soit telle que ∆ω∆t ≥ 1/2. Rappelons que
largeur et durée s’entendent ici au sens de l’écart quadratique moyen. La première condition pour
pouvoir obtenir des impulsions femtosecondes est donc de disposer d’un milieu amplificateur dont la
courbe de gain présente une très grande largeur spectrale. Le matériau le plus couramment utilisé à
cette fin est le saphir dopé au titane, qui présente une bande de gain couvrant les longueurs d’onde
comprises entre 700 nm et plus de 1 µm.
L’émission laser se faisant sur une grande largeur spectrale, un grand nombre de modes lon-
gitudinaux contribueront à cette émission. Dans le cas d’une cavité laser dont la longueur est de
l’ordre de 1.5 m, l’intervalle spectral libre c/2L vaut 100 MHz. ∆ω pouvant atteindre une centaine
4.4. GÉNÉRATION D’IMPULSIONS FEMTOSECONDES 77

Ti:S

800 nm
2 nJ
10 fs
100 MHz
Laser de pompe

Figure 4.10: Oscillateur Saphir:Titane. La compensation de dispersion de vitesse

de groupe est assurée par l’ensemble des deux prismes, produisant une dispersion de
vitesse de groupe négative. Le blocage de mode est assuré par effet Kerr. D’une part
dans le domaine temporel, la phase non-linéaire permet de compenser la composante
quadratique négative résultant de la dispersion de la cavité en régime linéaire, ce qui
permet d’avoir des modes longitudinaux parfaitement équidistants. D’autre part dans
le domaine spatial, l’autofocalisation par lentille de Kerr permet de diminuer les pertes
lorsque les différents modes longitudinaux sont en phase, privilégiant ainsi le régime
impulsionnel.

de THz, on aura donc jusqu’à un million de modes longitudinaux intervenant dans la production
d’impulsions. Le spectre émis est le produit d’une courbe de largeur ∆ω par un peigne de Dirac
correspondant aux modes longitudinaux de la cavité. Dans le domaine temporel, cela signifie que
le champ émis est le produit de convolution entre un champ de durée ∆t et un peigne de Dirac de
période 2L/c. Le laser produit donc un train d’impulsions, le temps entre deux impulsions étant
simplement le temps qu’il faut à la lumière pour parcourir la cavité.
Comme tout laser, un laser femtoseconde doit satisfaire aux conditions de bouclage du champ.
Il faut donc que l’impulsion se reproduise identique à elle-même après chaque tour de cavité. Mais,
comme nous l’avons vu à la section précédente, l’impulsion va nécessairement s’étaler temporelle-
ment en raison de la dispersion de vitesse de groupe dans le saphir. La seconde condition pour
produire des impulsions est donc d’introduire dans la cavité un mécanisme de compensation de la
dispersion de vitesse de groupe. Une première technique consiste à utiliser un ensemble de deux
prismes permettant de séparer les différentes composantes spectrales de l’impulsion et de retarder
les plus grandes longueurs d’onde qui sont précisément les plus rapides lors de la propagation dans
le saphir. En ajustant correctement la distance entre les prismes on peut compenser l’étalement
de l’impulsion intervenant lors de la propagation dans le saphir. Une seconde technique consiste
à utiliser de multiples réflexions sur des miroirs diélectriques ayant été spécialement conçus pour
introduire une phase quadratique dont la courbure s’oppose à celle résultant de la propagation dans
le saphir.
Les deux premières conditions mentionnées plus haut sont nécessaires à l’obtention d’un train
78 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES

d’impulsions brèves mais elles ne sont pas suffisantes. En effet, le laser peut a priori osciller sur ses
différents modes longitudinaux sans qu’il y ait une relation de phase particulière entre les modes.
La troisième condition consiste à assurer le blocage des modes. En d’autres termes, il s’agit de
s’assurer que le laser fonctionne en régime impulsionnel en favorisant ce régime par rapport aux
autres. Une technique appelée blocage des modes par lentille de Kerr consiste à tirer parti de l’effet
Kerr optique intervenant dans le saphir. Comme mentionné section 3.3.1, la lentille de Kerr induite
dans le saphir aura tendance à focaliser le faisceau. Cependant, cet effet, proportionnel à la densité
de puissance du faisceau, sera significatif uniquement dans le cas où le laser fonctionne en régime
impulsionnel puisque la puissance crête est alors bien supérieure. Si l’on place un diaphragme à
une distance appropriée du saphir, le faisceau focalisé grâce à la lentille de Kerr sera transmis plus
efficacement et subira donc moins de pertes. On peut ainsi se placer dans une situation où le gain
n’est supérieur aux pertes que lorsque le laser fonctionne en régime impulsionnel. Le fonctionnement
du laser en régime continu est alors rendu impossible et on obtiendra un train d’impulsions brèves.

4.4.2 Amplification

Un oscillateur femtoseconde produit typiquement un faisceau laser dont la puissance moyenne est
de l’ordre du Watt. Le taux de répétition de la cavité étant de l’ordre de 100 MHz, on dispose
ainsi d’une énergie de l’ordre de 10 nJ par impulsion. Une telle énergie est suffisante pour certaines
applications, mais dans de nombreux cas il est nécessaire d’avoir recours à une amplification optique
du faisceau pour obtenir des énergies par impulsion plus importantes. On sélectionnera ainsi
une impulsion à un taux de répétition inférieur afin de l’amplifier au niveau d’énergie requis. A
puissance moyenne constante, on pourra ainsi obtenir des impulsions d’énergie 1 mJ à un taux
de répétition de 1 kHz, ou de 100 mJ à un taux de répétition de 10 Hz. Le processus utilisé
pour assurer cette amplification est le plus souvent l’émission stimulée dans un matériau à large
bande spectrale similaire à celui utilisé dans l’oscillateur, par exemple le Saphir dopé au Titane. Le
spectre de l’impulsion amplifiée est souvent légèrement plus étroit que celui de l’impulsion incidente
en raison du phénomène dit de rétrécissement par le gain lié à la légère dépendance spectrale du
gain. Quant à la phase spectrale, on sait qu’elle est conservée puisque l’émission stimulée a pour
caractéristique de produire un faisceau amplifié dont la phase est égale à celle du faisceau indicent.
Cette propriété permet d’amplifier des impulsions courtes dont la durée sera approximativement
conservée - à la dispersion linéaire près qui pourra être aisément compensée. Il existe cependant
une limitation technique à l’énergie des impulsions qui pourront être produites par une application
directe de cette méthode : au cours de sa propagation dans le milieu amplificateur, l’impulsion
amplifiée atteindra en effet des puissances crêtes considérables qui seront suffisantes pour induire
des effets non-linéaires importants, comme l’effet Kerr optique. On verra alors apparaı̂tre des
4.4. GÉNÉRATION D’IMPULSIONS FEMTOSECONDES 79

phénomènes comme l’autofocalisation ou la filamentation menant finalement à un endommagement

du matériau amplificateur soumis à des puissances crêtes trop élevées. La méthode utilisée pour
contourner ce problème, dite amplification à dérive de fréquence (chirped pulse amplification ou
CPA), consiste à étirer l’impulsion préalablement à son amplification, puis à la recomprimer en
sortie de l’amplificateur (voir Fig. 4.9) [13].
Une seconde approche développée plus récemment est l’amplification paramétrique optique
à dérive de fréquence (Optical Parametric Chirped Pulse Amplification ou OPCPA). La princi-
pale différence avec la méthode décrite ci-dessus est que l’émission stimulée y est remplacée par
l’amplification paramétrique dans un cristal non-linéaire (voir section 3.2.4).

4.4.3 Génération de nouvelles longueurs d’onde

Pour de nombreuses applications il peut être extrêmement utile de disposer d’une source accordable,
c’est à dire de pouvoir varier à volonté la longueur d’onde des impulsions produites. L’optique non-
linéaire fournit les mécanismes physiques permettant d’effectuer de telles conversions de fréquences,
qui seront d’autant plus faciles à mettre en oeuvre dans le cas d’une source femtoseconde en raison
des fortes puissances crêtes disponible. On pourra ainsi très facilement observer la génération de
second harmonique en focalisant une impulsion femtoseconde dans un cristal non-linéaire comme le
BBO ou le KDP de quelques mm d’épaisseur. Les taux de conversion atteignent facilement plusieurs
dizaines de pourcents. Selon le même principe on peut observer la génération d’harmoniques
d’ordres élevés par focalisation d’une impulsion ultracourte dans un gaz ou sur une cible solide, ce
qui permettra d’atteindre le domaine des UV ou des rayons X mous. Pour obtenir une longueur
d’onde arbitraire dans le spectre visible, la méthode la plus courante consiste à engendrer un contin-
uum spectral en focalisant une impulsion femtoseconde dans un milieu transparent comme de l’eau
ou du saphir. On engendre alors une auto-modulation de phase résultant en un élargissement du
spectre qui pourra ainsi s’étendre de l’UV à l’infrarouge proche (voir travaux dirigés). La densité
spectrale d’énergie produite par un tel processus est naturellement assez faible, mais on pourra y
remédier en amplifiant une tranche spectrale donnée à l’aide d’un amplificateur paramétrique. On
pourra également couvrir le domaine de l’infrarouge moyen par différence de fréquences entre les
faisceaux signal et complémentaire produits dans un amplificateur paramétrique [14]. Enfin, le do-
maine de l’infrarouge lointain est directement accessible par redressement optique d’une impulsion
dont la durée est de l’ordre d’une centaine de femtosecondes [15]. C’est donc quasiment l’ensemble
du spectre électro-magnétique, des micro-ondes jusqu’aux rayons X, qui est ainsi rendu accessible
par l’utilisation de l’optique non-linéaire en régime femtoseconde.
80 CHAPITRE 4. DES LASERS CONTINUS AUX LASERS FEMTOSECONDES
Chapitre 5

Caractérisation spatio-temporelle

Ce chapitre aborde les méthodes de caractérisation du champ électrique E(x, y, z, t) associé à un

faisceau lumineux. Dans la mesure où il n’existe pas de détecteurs suffisamment rapides, il sera
souvent préférable de travailler dans l’espace des fréquences et donc de mesurer la grandeur com-
plexe E(x, y, z, ω), qui contient exactement la même information que le champ dans le domaine
temporel. La plupart du temps, on s’intéressera en fait à un faisceau laser se propageant selon
l’axe z en géométrie paraxiale. La propagation en espace libre étant connue (voir section 1.5), il
suffira de mesurer le champ dans un plan transverse donné, par exemple en z = 0. Le problème
se ramène donc à la mesure de la grandeur complexe E(x, y, ω) = |E(x, y, ω)| exp(iϕ(x, y, ω)) dans
un espace à trois dimensions. La mesure du module de cette grandeur, traitée brièvement à la
section 5.2, ne pose pas de problème particulier. Il n’en va pas de même de la phase ϕ(x, y, ω) car
les détecteurs disponibles sont sensibles non à la phase mais à l’intensité, comme cela sera démontré
à la section 5.1. La section 5.3 porte sur la mesure de la phase spatiale ϕ(x, y), correspondant par
exemple au cas d’un faisceau laser monochromatique. La section 5.4 porte sur la mesure de la phase
spectrale ϕ(ω), correspondant au cas d’une onde plane ou bien d’un faisceau dont la phase spatiale
est plate (au foyer d’un faisceau gaussien par exemple). Enfin, la section 5.5 aborde brièvement les
méthodes de mesure véritablement spatio-temporelles.

5.1 Détection aux fréquences optiques

Considérons un détecteur ponctuel 1 , placé en un point de coordonnés x et y dans le plan transverse

du faisceau lumineux et produisant un signal S(t) à partir du champ électrique E(x, y, t) en ce point.
Par la suite, on omettra les coordonnées x et y du point où le champ est mesuré. Un détecteur
sensible doit pouvoir mesurer des champs de faible amplitude et il est donc légitime d’effectuer un
1
En pratique, il suffira de supposer que la dimension du détecteur est très inférieure à l’échelle de variation du
profil transverse du faisceau à mesurer.

81
82 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

développement perturbatif du signal mesuré

S(t) = S (1) (t) + S (2) (t) + ... (5.1)

le terme S (n) (t) étant par définition d’ordre n par rapport au champ électrique E(t). Nous allons
considérer successivement les contributions au signal de S (1) (t) et S (2) (t), termes respectivement
linéaires et quadratiques par rapport au champ électrique E(t).

5.1.1 Détection linéaire

Comme pour la polarisation linéaire (voir section 1.2), les hypothèses de linéarité et d’invariance
par translation dans le temps nous permettent d’écrire de manière générale le signal sous la forme
d’un produit de convolution entre la réponse impulsionnelle du détecteur R(t) et le champ électrique
E(t):
Z
S (1) (t) = R(t) ⊗ E(t) = R(t − t0 )E(t0 )dt0 (5.2)

ou encore
dω
Z
(1)
S (t) = R(ω)E(ω) exp(−iωt) (5.3)
2π

La réponse impulsionnelle du détecteur a une durée caractérisitique TR gouvernée par le temps de

réponse de l’ensemble de la chaı̂ne de détection. Dans le cas d’un système de détection reposant
sur des technologies électroniques, comportant par exemple une antenne, un amplificateur et un
oscilloscope, le temps de réponse sera typiquement de 1 ns si l’on emploie des composants stan-
dards, et pourra éventuellement descendre à quelques dizaines de picosecondes avec des composants
particulièrement rapides. En conséquence, comme le montre la Fig. 5.1, la réponse R(ω) tendra
rapidement vers zéro au delà d’une fréquence de coupure 1/TR de l’ordre de un à quelques dizaines
de GHz. Pour une impulsion électro-magnétique dans le domaine radio, comme celle représentée
Fig. 5.1(a), la fréquence centrale ω0 est très inférieure à la fréquence de coupure et on peut con-
sidérer que la fonction R(ω) garde une valeur à peu près constante (et non nulle) sur le support de
E(ω). On en déduit
S (1) (t) ≈ R(ω0 )E(t). (5.4)

Le signal détecté reproduit ainsi fidèlement le champ électrique de l’impulsion. Il s’agit naturelle-
ment d’une méthode de détection optimale, mais qui reste cantonnée aux fréquences relativement
basses. En effet, dans le domaine optique la fréquence centrale est très supérieure à la fréquence
de coupure (voir Fig. 5.1(b)), et le recouvrement entre R(ω) et E(ω) est nul. En d’autres termes,
la période d’oscillation du champ électrique, de l’ordre de 2 fs pour une impulsion visible, est très
inférieure au temps de réponse du détecteur qui produit donc la valeur moyenne du champ, ici
5.1. DÉTECTION AUX FRÉQUENCES OPTIQUES 83

égale à zéro. En conclusion, dans le domaine optique, il est impossible de concevoir un système de
détection linéaire purement électronique en raison d’un temps de réponse trop lent.

R(ω)
(a) (b)

ω/2π

100 GHz

1 THz

10 THz
10 GHz

100 THz

100 PHz
10 MHz

100 MHz

1 GHz

1 PHz

10 PHz
1 MHz

10 µm
10 mm

1 mm

100 µm

10 nm

1 nm
100 cm

1 µm

100 nm
10 cm

1 cm

100 mm

Radio µ-ondes IR Visible UV RX

Figure 5.1: Représentation de la fonction de réponse R(ω) du système de détection.
(a) Spectre d’une impulsion électro-magnétique dans le domaine radio. (b) Spectre
d’une impulsion visible.

Il existe cependant un moyen de contourner cet obstacle en utilisant des méthodes de détection
ultra-rapides reposant non pas sur l’électronique mais sur l’optique. Ainsi, une impulsion ultra-
courte permettra d’échantillonner le champ électrique oscillant d’une onde électromagnétique à
condition que la durée de l’impulsion de mesure soit très inférieure à la période d’oscillation du
champ. Dans le domaine de l’infrarouge lointain, le champ d’une impulsion dont la fréquence est
de l’ordre du THz - ce qui correspond à une période de 1 ps - est correctement échantillonné par
une impulsion visible de durée égale à 100 fs [16]. Cette approche est très fréquemment employée
en raison de la facilité d’obtention d’impulsions de 100 fs. Dans le domaine visible, la période
d’oscillation est de l’ordre de 2 fs et il faut alors avoir recours à une impulsion attoseconde pour
procéder à l’échantillonnage du champ [17]. Même si cette dernière expérience est réalisable, sa
difficulté est telle qu’il est de loin préférable d’avoir recours à des détecteurs quadratiques lorsqu’on
doit caractériser un champ électrique oscillant dans le domaine des fréquences optiques.

5.1.2 Détection quadratique

Par hypothèse, le signal détecté S (2) (t) est maintenant une forme bilinéaire du champ électrique
E(t). L’hypothèse d’invariance par translation dans le temps nous permet d’écrire ce signal de
manière similaire à la polarisation non-linéaire du second ordre (voir eq. 2.47), soit

dω1 dω2
Z Z
S (2) (t) = R(ω1 , ω2 )E(ω1 )E(ω2 ) exp(−i(ω1 + ω2 )t) (5.5)
2π 2π
84 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

où R(ω1 , ω2 ) est la réponse bidimensionnelle du système de détection, définie telle que R(ω1 , ω2 ) =
R(ω2 , ω1 ). On peut également exprimer S (2) (t) à l’aide de sa transformée de Fourier inverse selon

dω
Z
(2)
S (t) = S (2) (ω) exp(−iωt) (5.6)
2π

avec
dω1
Z
S (2) (ω) = R(ω1 , ω − ω1 )E(ω1 )E(ω − ω1 ) (5.7)
2π

Comme plus haut, le signal électronique mesuré S (2) (t) sera limité par le temps de réponse fini
TR de la chaı̂ne de détection, typiquement de l’ordre de 1 ns. Cela signifie que sa transformée de
Fourier inverse S (2) (ω) doit s’annuler dès lors que |ω| >> 1/TR . Cette propriété, valable quelle
que soit le champ E(ω), implique que la fonction réponse R(ω1 , ω2 ) tende elle-même vers zéro dès
lors que |ω1 + ω2 | >> 1/TR , grandeur qui est de l’ordre du GHz. La fonction R(ω1 , ω2 ) est donc
très fortement localisée sur la droite ω1 + ω2 = 0. A l’inverse, la variation le long de cette droite
est relativement lente, et correspond à la courbe de sensibilité spectrale du détecteur. Exprimée en
longueur d’onde, l’échelle caractéristique de variation de la sensibilité spectrale est typiquement de
l’ordre de la centaine de nanomètres, soit plusieurs dizaines de THz dans l’espace des fréquences.

Dans le domaine optique la fréquence centrale ω0 est naturellement très supérieure à 1/TR , ce
qui implique que les seuls termes contribuant à l’intégrale dans l’éq. 5.5 sont ceux où ω1 et ω2 sont de
signes contraires. En utilisant la notation complexe du champ électrique E(ω) = (E(ω)+E ∗ (−ω))/2,
on en déduit

1 dω1 dω2
Z Z
S (2)
(t) = R(ω1 , ω2 )E(ω1 )E ∗ (−ω2 ) exp(−i(ω1 + ω2 )t) (5.8)
2 2π 2π

ou encore
1 dω1 dω2
Z Z
S (2) (t) = R(ω1 , −ω2 )E(ω1 )E ∗ (ω2 ) exp(−i(ω1 − ω2 )t) (5.9)
2 2π 2π

L’éq. 5.7 devient alors

1 dω1
Z
S (2)
(ω) = R(ω1 , ω − ω1 )E(ω1 )E ∗ (ω1 − ω) (5.10)
2 2π

Ces deux dernières équations montrent que le profil temporel du signal produit résulte en général
à la fois du profil temporel du champ électrique et de la réponse du détecteur. Considérons deux
cas particuliers intéressants, correspondant aux cas où la durée de l’impulsion est respectivement
très longue ou très courte.
5.1. DÉTECTION AUX FRÉQUENCES OPTIQUES 85

Cas d’une impulsion longue

Considérons dans un premier temps le cas d’une impulsion longue, où plus précisément d’une
impulsion de largeur spectrale faible par rapport à la bande spectrale couverte par le détecteur.
En d’autres termes, on pourra négliger la variation de la fonction R(ω1 , ω2 ) le long de la droite
ω1 + ω2 = 0. On écrira donc
R(ω1 , ω2 ) = 2ξ(ω1 + ω2 ) (5.11)

où la fonction ξ(ω) est une fonction centrée sur ω = 0 et dont la largeur spectrale est de l’ordre de
1/TR , la bande passante du système de détection. On obtient alors

dω1 dω2
Z Z
S (2)
(t) = ξ(ω1 + ω2 )E(ω1 )E ∗ (−ω2 ) exp(−i(ω1 + ω2 )t)
2π 2π
dω1 dω2 0
Z Z Z
= ξ(t0 ) exp(i(ω1 + ω2 )t0 )E(ω1 )E ∗ (−ω2 ) exp(−i(ω1 + ω2 )t) dt
2π 2π
dω1 dω2 0
Z Z Z
0 0
= ξ(t0 ) E(ω1 )e−iω1 (t−t ) E ∗ (−ω2 )e−iω2 (t−t ) dt
Z 2π 2π
= ξ(t0 )E(t − t0 )E ∗ (t − t0 )dt0
Z
2
= ξ(t0 ) E(t − t0 ) dt0 (5.12)

soit
S (2) (t) = ξ(t) ⊗ |E(t)|2 (5.13)

Le signal mesuré est ainsi le produit de convolution entre l’intensité temporelle de l’impulsion et la
fonction ξ(t), qui peut donc s’interpréter comme la réponse impulsionnelle de la chaı̂ne de détection.
Dans le cas idéal où la durée de l’impulsion est très supérieure à TR , on peut négliger la variation
lente du champ dans l’éq. 5.12 et on obtient simplement

1
Z 
S (2)
(t) = 0
ξ(t )dt0
|E(t)|2 = ξ(ω = 0) |E(t)|2 = R(ω0 , −ω0 ) |E(t)|2 (5.14)
2

Le signal mesuré reproduit donc fidèlement l’intensité temporelle I(t) = |E(t)|2 . Notons que le
signal est ici indépendant de la phase temporelle de l’impulsion. Il est par contre sensible à la
phase spectrale puisque cette dernière quantité gouverne le profil temporel de l’impulsion.
A l’inverse, si la durée de l’impulsion est très inférieure à TR (tout en restant suffisamment
longue pour que l’hypothèse initiale d’une réponse spectrale constante reste valide), on voit que
c’est au contraire la fonction ξ(t0 ) qui peut être supposée constante dans l’éq. 5.12. On obtient
alors
Z
2
S (2)
(t) = ξ(t) E(t0 ) dt0 (5.15)

On voit que le profil temporel du signal mesuré est alors entièrement gouverné par la réponse impul-
86 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

sionnelle du système de détection. Ce n’est pas l’impulsion qui est caractérisée par le détecteur, mais
au contraire la réponse impulsionnelle du système de détection qui est déterminée par une excita-
tion pouvant être assimilée à une distribution de Dirac. La seule information que l’on peut extraire
sur l’impulsion est alors l’intégrale de l’intensité temporelle, c’est à dire l’énergie de l’impulsion.

Cas d’une impulsion ultra-courte

Considérons maintenant le cas d’une impulsion femtoseconde, dont la durée est très inférieure au
temps de réponse des détecteurs disponibles. Dans ce cas extrême, nous venons de voir que le
profil temporel du signal S (2) (t) est entièrement gouverné par le temps de réponse du système de
détection. La seule information accessible sur l’impulsion est donc l’intégrale du signal mesuré

Z
S= S (2) (t)dt = S (2) (ω = 0) (5.16)

Cette grandeur peut être déterminée à l’aide de l’éq. 5.10, ce qui nous donne

1 dω1
Z
S= R(ω1 , −ω1 )E(ω1 )E ∗ (ω1 ) (5.17)
2 2π

ou encore
dω
Z
S= RS (ω)|E(ω)|2 (5.18)
2π

où RS (ω) = R(ω, −ω)/2 est par définition la réponse spectrale du détecteur. Dans le cas où la
largeur spectrale de l’impulsion est suffisamment étroite par rapport à la réponse spectrale du
détecteur, on peut simplement écrire

dω
Z
S = RS (ω0 ) |E(ω)|2 (5.19)
2π

Le signal mesuré est alors simplement proportionnel à l’énergie de l’impulsion, et on retrouve le

résultat énoncé plus haut (voir eq. 5.15). Dans le cas où le spectre est plus large - ce qui correspond
par exemple au cas d’impulsions de durée inférieure à quelques dizaines de femtosecondes - il faut
tenir compte de la réponse spectrale du détecteur : le signal correspond à l’intégrale de recouvrement
entre la réponse spectrale RS (ω) et la densité spectrale d’énergie de l’impulsion |E(ω)|2 , comme
indiqué par l’éq. 5.18. En conclusion, nous avons démontré le résultat général suivant : Le signal
produit par un système de détection quadratique, stationnaire et invariant par translation dans le
temps est insensible à la phase spectrale ϕ(ω) de l’impulsion. Ce résultat concerne notamment le
cas d’une impulsion femtoseconde mesurée à l’aide d’un dispositif purement électronique.

En conclusion générale de cette section, on pourra retenir que dans le domaine optique on est
5.2. MESURE DE L’INTENSITÉ 87

le plus souvent contraint de caractériser un faisceau lumineux à l’aide d’un dispositif de détection
quadratique, comme par exemple une photodiode, produisant un signal s’exprimant comme une
forme bilinéaire du champ électrique. Dans le cas d’un faisceau laser continu, le signal mesuré
fournit l’intensité temporelle, ici constante au cours du temps. On a ainsi accès à l’intensité
spatiale I(x, y) = |E(x, y)|2 , par exemple en déplaçant le détecteur dans le plan transverse. Dans
le domaine temporel, il est possible de caractériser l’intensité temporelle I(t) = |E(t)|2 à condition
de disposer d’un détecteur suffisamment rapide. A l’inverse, pour une impulsion ultracourte, le
signal sera insensible à la phase spectrale ϕ(ω). De manière générale, on pourra retenir qu’aux
fréquences optiques les détecteurs sont insensibles à la phase, comme cela avait été annoncé dans
l’introduction. Cette spécificité de l’optique, par rapport au domaine radio par exemple, explique
la relative complexité des méthodes de caractérisation décrites dans la suite de ce chapitre.

5.2 Mesure de l’intensité

5.2.1 Mesure de l’intensité spatiale

La mesure de l’intensité spatiale I(x, y) est relativement aisée. Comme mentionné ci-dessus, il suffit
de déplacer une photodiode dans le plan transverse pour cartographier le profil du faisceau laser.
La résolution spatiale est alors simplement déterminée par les dimensions transverses du détecteur.
Il existe fort heureusement une méthode moins fastidieuse qui repose sur l’utilisation d’une caméra
CCD (Charge Coupled Device) permettant d’acquérir en une seule mesure l’ensemble de l’image
grâce à une matrice de pixels similaire à celle d’un appareil photo numérique. Ces dispositifs
reposent sur l’ingénieux mécanisme du transfert de charge permettant de transférer les photo-
électrons de chaque pixel jusqu’à un unique convertisseur analogique / numérique permettant de
numériser l’ensemble de l’image. La cadence de lecture pour une image d’un million de pixels varie
typiquement de 1 à quelques centaines de Hertz selon le dispositif employé.

5.2.2 Mesure de l’intensité spectrale

La perception des couleurs est un exemple de mesure - certes très incomplète - de l’intensité
spectrale. L’oeil humain dispose en effet de récepteurs sensibles à la lumière - les cônes - dont
la réponse spectrale RS (ω) est centrée respectivement sur le jaune, le vert et le bleu pour les
cônes appelés rouge, vert et bleu. Comme le montre l’éq. 5.18, chacun de ces récepteurs fournira
une information sélective selon les composantes spectrales contenues dans le rayonnement détecté.
Cependant, pour avoir accès à l’ensemble du spectre de manière précise, il est nécessaire d’avoir
recours à un instrument plus perfectionné appelé spectromètre dont nous donnons deux exemples
dans la suite de ce chapitre : le spectromètre à réseau et le spectromètre par transformée de Fourier.
88 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

Spectromètre à réseau

Considérons tout d’abord le cas de la réflexion spéculaire d’un faisceau lumineux sur un miroir
plan, et appelons ~ki et ~kr les vecteurs d’onde des faisceaux incidents et réfléchis (voir Fig. 5.2(a)).
L’invariance par translation dans le plan du miroir assure la conservation de la projection du
vecteur d’onde dans ce plan. On en déduit que ~kr − ~ki doit être normal au miroir, ce qui implique
notamment que le faisceau réfléchi soit dans le plan d’incidence (défini comme le plan contenant
le vecteur d’onde incident et la normale au miroir). En outre, le fait que la projection du vecteur
d’onde dans le plan du miroir soit conservée implique que l’angle de réflexion soit égal à l’angle
d’incidence : c’est la loi de Snell-Descartes pour la réflexion.
Dans le cas d’un réseau de diffraction, on n’a plus affaire à un objet diffractant invariant par
translation mais simplement périodique, à la manière d’un réseau cristallin. Comme en physique
du solide, on en déduit ici que la projection du vecteur d’onde dans le plan du réseau se conserve
à un vecteur du réseau réciproque près. Appelons ~τ un vecteur unitaire contenu dans le plan du
réseau et perpendiculaire aux traits, et considérons le cas où ce vecteur est contenu dans le plan
d’incidence (Fig. 5.2(b)). La conservation de la composante tangentielle du vecteur d’onde modulo
un vecteur du réseau réciproque s’écrit alors

~kd .~τ = ~ki .~τ + n 2π (5.20)

d

où ~kd est le vecteur d’onde du faisceau diffracté, n est un nombre entier appelé ordre de diffraction
et d est le pas du réseau. En appelant θi et θd les angles par rapport à la normale (orienté dans le
sens direct comme indiqué sur la Fig. 5.2(b)), on en déduit la relation

2π 2π
(sin θd + sin θi ) = n (5.21)
λ d

ou encore
λ
sin θd + sin θi = n (5.22)
d

relation connue sous le nom de loi des réseaux. On retrouve le faisceau réfléchi dans le cas n = 0
avec θr = −θi .
On voit d’après l’éq. 5.22 que l’angle de diffraction dépend de la longueur d’onde : le réseau
permet de disperser angulairement les différentes composantes spectrales contenues dans un faisceau
polychromatique, comme représenté Fig. 5.2. Le pouvoir dispersif du réseau est déterminé par la
dérivée de l’angle de diffraction θd (λ) par rapport à la longueur d’onde

dθd n/d
= (5.23)
dλ cos θd
5.2. MESURE DE L’INTENSITÉ 89

θd(λ)
θd

θi
r
r r r kd r
ki kr ki ki
d
r
τ
(a) (b) (c)
Figure 5.2: (a) Réflexion sur un miroir plan. (b) Diffraction d’un faisceau monochro-
matique sur un réseau de période d. (c) Diffraction d’un faisceau polychromatique.

(a)

(b)

(c)

(d)

(e)

Figure 5.3: Schéma de principe d’un spectromètre à réseau

90 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

et l’angle de diffraction sera considéré en première approximation comme proportionnel à la longueur

d’onde. L’angle de diffraction pouvant être relié au vecteur d’onde transverse du faisceau, on voit
qu’un réseau de diffraction effectue finalement une transposition longueur d’onde → vecteur d’onde
transverse. Il suffit donc de lui associer une optique convergente, qui associe espace de Fourier
et espace direct, pour finalement transposer la longueur d’onde en une coordonnées spatiale. Le
problème de la mesure de l’intensité spectrale se ramène finalement à une mesure d’intensité spa-
tiale. La Fig. 5.3 représente un exemple de spectromètre à réseau. Celui-ci comporte :

• (a) une fente d’entrée, permettant de bien contrôler la divergence - limitée par la diffraction
sur la fente,

• (b) un miroir concave, dont la distance focale est égale à sa distance à la fente d’entrée,
produissant ainsi un faisceau parallèle dirigé vers le réseau de diffraction2 ,

• (c) le réseau de diffraction,

• (d) un second miroir concave permettant de focaliser chaque composante spectrale dans le
plan du détecteur,

• (e) un détecteur comme une barrette de photodiodes ou une caméra CCD permettant de
mesurer l’intensité spatiale dans le plan focal, elle-même reliée à l’intensité spectrale.

Spectromètre par transformée de Fourier

Un spectromètre par transformée de Fourier [18] est un instrument permettant d’accéder au spectre
d’une source à l’aide d’une méthode interférométrique. Il repose sur l’utilisation d’un interféromètre
permettant de produire deux répliques du champ décalées d’un retard τ l’une par rapport à l’autre.
Il peut s’agir par exemple d’un interféromètre de Michelson, comportant une lame séparatrice et
une lame compensatrice, ou bien d’un interféromètre de Mach-Zehnder comme celui représenté
Fig. 5.4(a).
Pour un champ incident E(t), le champ électrique total produit par l’interféromètre s’écrit

1
Etot (t) = (E(t) + E(t − τ )) (5.24)
2

On appelle S(τ ) le signal mesuré en fonction de τ à l’aide d’un détecteur intégrateur. Comme le
montre l’éq. 5.19, le signal est alors proportionnel à l’énergie du faisceau, que l’on peut d’après le
théorème de Parseval-Plancherel exprimer indifféremment comme l’intégrale de l’intensité spectrale
2
Dans le cas d’un faisceau laser, il est naturellement possible d’omettre ces deux premiers éléments à condition de
contrôler précisément l’angle d’incidence du faisceau laser sur le réseau de diffraction
5.2. MESURE DE L’INTENSITÉ 91

τ S(τ)

(a) (b)
Figure 5.4: (a) Schéma de principe d’un spectromètre par transformée de Fourier.
Chaque lame semi-transparente comporte un traitement diélectrique en face avant as-
surant une réflectivité de 50%, ainsi qu’un traitement anti-reflet en face arrière. (b)
Exemple de signal mesuré en fonction du retard τ dans le cas d’une source de grande
largeur spectrale.

ou de l’intensité temporelle. On obtient alors

1
Z Z
S(τ ) = Etot (t)2 dt = (E(t) + E(t − τ ))2 dt (5.25)
4

On en déduit
1
Z Z 
2
S(τ ) = E(t) dt + E(t)E(t − τ )dt (5.26)
2

Le premier terme est indépendant du retard τ et constitue donc une ligne de base horizontale.
Le second terme est la fonction d’autocorrélation du champ électrique, qui peut également s’écrire
comme le produit de convolution entre le champ E(t) et son retourné temporel E(−t), soit g (1) (t) =
E(t) ⊗ E(−t). On peut encore écrire g (1) (t) = E(t) ⊗ E(−t)∗ puisque le champ est une grandeur
réelle. Or d’après l’éq. A.9, la transformée de Fourier inverse d’un produit de convolution est le
produit des transformées de Fourier inverses. En outre, d’après l’éq. A.4, la transformée de Fourier
de E(−t)∗ est simplement E(ω)∗ . On en déduit donc que la transformée inverse de Fourier de la
fonction d’autocorrélation du champ électrique est simplement égale à l’intensité spectrale

h i
F −1 g (1) (t) (ω) = F −1 [E(t) ⊗ E(−t)∗ ] = E(ω)E(ω)∗ = |E(ω)|2 (5.27)

Remarquons que ce résultat, dont la démonstration effectuée ci-dessus est immédiate pour un
champ cohérent comme ceux considérés dans ce cours, est également valable dans le cas d’un champ
92 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

aléatoire (source incohérente, laser monochromatique de largeur spectrale limitée par diffusion de
phase, etc.). Il s’agit alors du théorème de Wiener-Khintchine [19].
La Fig. 5.4(b) représente un exemple de fonction d’autocorrélation obtenue pour une source
de spectre large. La fréquence d’oscillation de cette fonction est directement égale à la fréquence
centrale de la source. La largeur temporelle est par définition égale au temps de cohérence de la
source, de l’ordre de l’inverse de sa largeur spectrale. Naturellement, dans le cas d’une impulsion
courte, la largeur temporelle de la fonction d’autocorrélation ne donne qu’une borne inférieure de la
durée de l’impulsion, puisque des impulsions de spectre donné mais de phases spectrales différentes,
dont on sait qu’elles peuvent avoir des durées très différentes, sont associées à une même fonction
d’autocorrélation égale à la transformée de Fourier du spectre.
En résumé, un spectromètre par transformée de Fourier consiste en un interféromètre permet-
tant d’enregistrer la fonction d’autocorrélation du champ associé à un calculateur effectuant numéri-
quement la transformée de Fourier inverse pour produire le spectre. La résolution spectrale de ce
dispositif est déterminée par l’inverse de la gamme temporelle de variation du retard et peut donc
être aisément ajustée.

5.3 Mesure de la phase spatiale

Nous considérons dans cette section le cas d’une onde monochromatique de fréquence ω dont on
souhaite caractériser le profil transverse E(x, y) en amplitude et en phase. Comme cela a été discuté
plus haut, la mesure de l’amplitude repose simplement sur l’utilisation directe d’une caméra de
type CCD et le véritable problème réside donc dans la mesure de la phase spatiale ϕ(x, y). La
connaissance de cette phase est essentielle notamment pour déterminer dans quelle mesure un
faisceau laser pourra être focalisé de manière efficace. En outre, au delà d’une détermination
générale de la qualité spatiale d’un faisceau lumineux, il est très intéressant de pouvoir déterminer
en tout point la phase spatiale du faisceau lumineux. Ceci sera notamment important lorsque des
technologies d’optique adaptative sont mises en oeuvre, permettant de corriger les aberrations de
phase spatiale et s’approcher ainsi au mieux des limites de la diffraction. Nous allons exposer
ci-dessous trois exemples de méthodes de mesure de phase spatiale.

5.3.1 Interférométrie

Les détecteurs n’étant pas sensibles à la phase spatiale, la première approche envisageable consiste
à utiliser l’interférence entre deux faisceaux lumineux afin de transformer une variation de phase en
une variation d’amplitude que l’on pourra mesurer. Une telle méthode peut s’appliquer aussi bien
au domaine spatial, qui fait l’objet de cette section, qu’au domaine spectral, qui sera discuté à la
5.3. MESURE DE LA PHASE SPATIALE 93

section 5.4.2. Considérons donc un faisceau de référence, E0 (x, y), dont la phase spatiale ϕ0 (x, y)
est supposée connue, interférant sur une caméra avec le faisceau à mesurer E(x, y), de phase spatiale
ϕ(x, y). Le signal détecté sur la caméra s’écrit

S(x, y) = |E0 (x, y) + E(x, y)|2 (5.28)

soit

S(x, y) = |E0 (x, y)|2 + |E(x, y)|2 + E0∗ (x, y)E(x, y) + E0 (x, y)E ∗ (x, y)

= |E0 (x, y)|2 + |E(x, y)|2 + 2|E0 (x, y)|.|E(x, y)| cos ∆ϕ(x, y) (5.29)

où ∆ϕ(x, y) = ϕ(x, y) − ϕ0 (x, y) est la différence de phase entre les deux faisceaux. Le troisième
terme de l’équation ci-dessus est associé au processus d’interférence et sera sensible à la différence
de phase recherchée ∆ϕ(x, y).

2 2 2
(a) (b) (c)

1 1 1
y [mm]

y [mm]

y [mm]

0 0 0

−1 −1 −1

−2 −2 −2
−2 0 2 −2 0 2 −2 0 2
x [mm] x [mm] x [mm]

Figure 5.5: Figures d’interférence obtenues entre un faisceau de référence de phase

spatiale plate et un faisceau de phase spatiale ϕ(x, y). Les deux faisceaux sont supposés
gaussiens avec w = 1 mm et (a) ϕ(x, y) = 0, (b) ϕ(x, y) = π(x2 + y 2 )/w2 et (c)
ϕ(x, y) = πy 3 /w3 . Les deux faisceaux sont colinéaires.

2 2 2
(a) (b) (c)

1 1 1
y [mm]

y [mm]

y [mm]

0 0 0

−1 −1 −1

−2 −2 −2
−2 0 2 −2 0 2 −2 0 2
x [mm] x [mm] x [mm]

Figure 5.6: Figures d’interférence obtenues entre deux faisceaux non colinéaires, les
autres paramètres étant identiques à ceux de la figure précédente.
94 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

Les images représentées Fig. 5.5 illustrent les cas d’une différence de phase nulle (a) ou non
nulle (b et c). Toutefois, la relation entre la phase et son cosinus n’étant pas univoque, la phase ne
peut être correctement extraite de ce type d’images. Par exemple, l’image représentée Fig. 5.5(c)
serait obtenue que la phase soit une fonction paire ou impaire de la coordonnée y, puisque dans les
deux cas la fonction cos ∆ϕ(x, y) serait une fonction paire conforme aux interférences observées.
Pour lever cette ambiguı̈té, il est nécessaire d’introduire un léger angle θ entre les deux faisceaux,
ce qui revient à multiplier le champ de référence par un facteur de phase exp(−ik0x x), où k0x ≈ kθ.
Ainsi, la différence de phase devient ∆ϕ(x, y) + k0x x et l’éq. 5.29 doit maintenant s’écrire

S(x, y) = |E0 (x, y)|2 + |E(x, y)|2 + 2|E0 (x, y)|.|E(x, y)| cos(∆ϕ(x, y) + k0x x) (5.30)

Si l’angle θ est suffisant, la grandeur ∆ϕ(x, y) + k0x x sera une fonction monotone (croissante) de x
et la phase pourra alors être déduite sans ambiguité de son cosinus. Comme le montre la Fig. 5.6,
l’introduction d’une porteuse spatiale permet effectivement de lever l’ambiguı̈té mentionnée plus
haut. Dans le cas de la Fig. 5.6(c), on peut maintenant conclure que la phase ϕ(x, y) est une fonction
impaire de la coordonnée y. De plus, il est possible d’extraire une information quantitative de ce
type d’interférogramme en ayant recours au filtrage de Fourier décrit ci-dessous [20]. En effet,
reformulons l’éq. 5.30 sous la forme suivante

S(x, y) = |E0 (x, y)|2 + |E(x, y)|2 + E0∗ (x, y)E(x, y)eik0x x + E0 (x, y)E ∗ (x, y)e−ik0x x (5.31)

La transformée bidimensionnelle de l’image S(x, y) s’écrit

1
S(kx , ky ) = (E0 (kx , ky ) ⊗ E0∗ (−kx , −ky ) + E(kx , ky ) ⊗ E ∗ (−kx , −ky )
4π 2
+ E0∗ (−kx + k0x , −ky ) ⊗ E(kx , ky ) + E0 (kx − k0x , ky ) ⊗ E ∗ (−kx , −ky )) (5.32)

Les deux premiers termes correspondent aux fonctions d’autocorrélation des champs E0 et E dans
l’espace de Fourier, et contribuent au pic central représenté Fig. 5.7. Le troisième terme correspond
à la fonction d’intercorrélation E0∗ (−kx , −ky )⊗E(kx , ky ) décalée latéralement de la fréquence spatiale
de la porteuse, k0x , et contribue au pic centré sur le point de coordonnées (k0x , 0). Le quatrième et
dernier terme, conjugué du précédent, est décalé dans l’autre sens et contribue donc au troisième
pic centré sur le point de coordonnées (−k0x , 0).

On observe sur la Fig. 5.7 que les différents termes de l’éq. 5.31, qui étaient superposés dans
l’espace direct, occupent des régions disjointes de l’espace réciproque. Plus précisément, ce découplage
interviendra pour une valeur de k0x supérieure à la largeur du support des fonctions d’autocorrélation
dans l’espace réciproque, ce qui correspond typiquement à une situation où plusieurs franges
5.3. MESURE DE LA PHASE SPATIALE 95

50 (a) 50 (b) 50 (c)

ky [mm−1]

ky [mm−1]

ky [mm−1]
0 0 0

−50 −50 −50

−50 0 50 −50 0 50 −50 0 50
kx [mm−1] kx [mm−1] kx [mm−1]

Figure 5.7: Transformées de Fourier bidimensionnelles des images représentées

Fig. 5.6

d’interférence apparaissent dans l’image de départ. Dans ce cas, il est aisé d’isoler le terme de
corrélation en effectuant un fenêtrage dans l’espace réciproque, c’est à dire en annulant tous les
pixels de l’image se trouvant à l’extérieur du rectangle blanc représenté Fig. 5.7. L’image filtrée
s’écrit alors
1 ∗
SF (kx , ky ) = E (−kx + k0x , −ky ) ⊗ E(kx , ky ) (5.33)
4π 2 0

et une transformée de Fourier inverse permet de revenir à l’espace direct

SF (x, y) = E0∗ (x, y) exp(ik0x x)E(x, y) (5.34)

produisant une grandeur complexe dont la phase ∆ϕ(x, y) + k0x x permet d’accéder à la phase
ϕ(x, y) connaissant les valeurs de k0x et ϕ0 (x, y). On peut remarquer qu’il existe une profonde
analogie entre l’algorithme décrit ci-dessus

Fenêtrage
S(x, y) → S(kx , ky ) −→ SF (kx , ky ) → SF (x, y) (5.35)

et la transformation nous ayant permis de passer du champ réel à sa représentation analytique (voir
eq. 1.7). Dans les deux cas, on peut extraire une grandeur complexe de sa partie réelle car les deux
termes conjugués contribuant à la partie réelle se trouvent dans des demi-espaces de fréquences
disjoints.

Pour conclure, le filtrage de Fourier introduit ci-dessus permet d’extraire la phase spatiale
d’un faisceau lumineux à partir des franges produites par l’interférence entre ce faisceau et un
faisceau de référence faisant un léger angle avec le faisceau à caractériser. Cette méthode est à
la fois simple et précise, mais elle soulève naturellement la question de la mesure de la phase du
96 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

faisceau de référence. Une première option est de produire le faisceau de référence à l’aide d’un
dispositif optique introduisant un grandissement très important du faisceau à caractériser puis à
n’en sélectionner que le centre. La phase spatiale du faisceau ainsi produit sera la phase ϕ(x, y)
dilatée d’un facteur considérable, et il sera donc raisonnable de considérer que le faisceau produit
a une phase nulle. La seconde option consiste à utiliser une méthode auto-référencée comme celles
décrites ci-dessous.

5.3.2 Méthode de Shack - Hartmann

La méthode de Shack-Hartmann consiste à placer une caméra CCD au foyer d’une matrice de
N × N micro-lentilles (voir Fig. 5.8). On suppose en outre que le nombre de pixels de la caméra
est très supérieur à N 2 , ce qui permet de mesurer avec une précision suffisante les coordonnées du
barycentre de chacune des N × N images produites par la matrice de micro-lentilles.

kx f ∂ϕ
f =
k k ∂x

Figure 5.8: Schéma de principe du dispositif de Shack-Hartmann. Si la déformation

du front d’onde est suffisamment faible, on peut considérer que chaque micro-lentille
focalise une mini onde plane dont le vecteur d’onde transverse est simplement le gra-
dient de la phase spatiale du faisceau, ce qui produit un déplacement proportionnel du
point focal produit.

Considérons le faisceau produit par l’une de ces micro-lentilles. Nous avons établi à la sec-
tion 1.5.2 que le champ au foyer d’une lentille était proportionnel à la transformée de Fourier du
champ en amont de la lentille prise au point de coordonnées (kx = kx/f, ky = ky/f ) dans l’espace
réciproque, où k est le vecteur d’onde et f est la distance focale de la lentille. Les coordonnées
du barycentre sont donc (f hkx i/k, f hky i/k), où les valeurs moyennes s’entendent sur la fonction
u(kx , ky ) prise juste avant la micro-lentille. Or, de même que nous avions établi les relations
hxi = −h∂ϕ/dkx i (voir eq. 1.66) et hti = hdϕ/dωi (voir eq. A.28), on montre que

∂ϕ
 
hkx i = (5.36)
∂x
5.4. MESURE DE LA PHASE SPECTRALE 97

On en déduit que les coordonnées du barycentre de l’image dans le plan focal sont

f ∂ϕ f ∂ϕ
    
, (5.37)
k ∂x k ∂y

Si la micro-lentille est suffisamment petite par rapport à l’échelle de variation du gradient de la

phase spatiale, on peut supposer que la valeur moyenne du gradient de phase dans la surface
délimitée par la micro-lentille est simplement la valeur de ce gradient échantillonné au centre de
la micro-lentille. On en conclut donc que les coordonnées des N × N barycentres constituent un
échantillonnage de la fonction ∇⊥ ϕ(x, y) = (∂ϕ/∂x, ∂ϕ/∂y). La phase spatiale peut en être déduite
à l’aide d’une intégration bidimensionnelle.

5.3.3 Interférométrie à décalage

L’interférométrie à décalage utilise la méthode interférométrique décrite à la section 5.3.1, en util-

isant comme faisceau de référence le faisceau lui-même, mais décalé latéralement selon l’axe x d’une
petite quantité δx. De cette façon, la différence de phase extraite par le filtrage de Fourier décrit
plus haut s’écrit
∂ϕ
∆ϕ(x, y) = ϕ(x, y) − ϕ(x − δx, y) ≈ δx (5.38)
∂x

On accède ainsi à une composante cartésienne du gradient de la phase. Une seconde mesure permet
d’accéder à la composante selon y, et donc au vecteur ∇⊥ ϕ(x, y) comme dans le cas de la méthode
de Shack - Hartmann. En pratique, les décalages transverses peuvent être obtenus à l’aide de
réseaux de phase, dans des dispositifs baptisés interféromètre à décalage tri-latéral [21, 22] ou
quadri-latéral [23].

5.4 Mesure de la phase spectrale

5.4.1 Spécificités du domaine spectro-temporel

L’analogie spatio-temporelle permettrait en principe d’envisager un transfert pur et simple des

techniques de mesure de phase spatiale au problème de la mesure de la phase spectrale. Il existe
cependant une différence notable entre les domaines spatial et temporel : comme nous l’avons vu
ci-dessus, les méthodes de mesure de phase spatiale reposent souvent sur la possibilité de mesurer
ou de filtrer l’intensité spatiale dans deux plans conjugués par transformée de Fourier. Or, s’il
est aisé de mesurer ou de filtrer l’intensité dans le domaine spectral, il en va autrement dans le
domaine temporel en raison du temps de réponse fini des détecteurs et des modulateurs disponibles.
En conséquence, dans le cas d’impulsions ultra-courtes (100 fs ou moins), il sera nécessaire de
développer des méthodes spécifiques.
98 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

Supposons donc que l’on ne dispose que d’un système de mesure stationnaire, c’est à dire in-
variant par translation dans le temps, associé à un détecteur intégrateur, donc uniquement sensible
à l’énergie des impulsions produites par le dispositif. Supposons également que le dispositif de
mesure n’emploie que des méthodes d’optique linéaire (séparateurs de faisceaux, réseaux de diffrac-
tion, filtres linéaires, etc.). Le montage expérimental a dans ce cas la forme générale représentée
sur la figure 5.9.

ε(t) Dispositif ε’(t)

linéaire

Figure 5.9: Schéma général d’un dispositif de mesure linéaire et stationnaire

Le détecteur n’étant sensible qu’à l’énergie de l’impulsion produite par le dispositif, le signal
détecté s’écrit
Z +∞ Z +∞
0 dω
S= 2
|E (t)| dt = |E 0 (ω)|2 (5.39)
−∞ −∞ 2π

Le dispositif étant linéaire, le champ transmis s’écrit quant à lui

Z +∞ Z +∞
0 0 0 0
E (t) = R(t, t )E(t )dt = R(t − t0 )E(t0 )dt0 (5.40)
−∞ −∞

où la réponse linéaire R(t, t0 ) = R(t − t0 ) a été supposée invariante par translation dans le temps.
On en déduit alors la relation E 0 (ω) = R(ω)E(ω), où R(ω) est la fonction de transfert complexe du
dispositif linéaire. Le signal mesuré s’écrit finalement

Z +∞
dω
S= |R(ω)|2 |E(ω)|2 (5.41)
−∞ 2π

Ainsi le signal détecté est uniquement sensible à l’intensité spectrale |E(ω)|2 de l’impulsion à car-
actériser. On en déduit qu’il est totalement impossible de mesurer la phase spectrale d’une impul-
sion ultracourte à l’aide d’une méthode à la fois stationnaire et linéaire [24, 25, 26, 27].
Il existe cependant une exception notable à ce principe général lorsque l’on dispose d’une
impulsion de référence de phase spectrale connue, auquel cas une méthode linéaire de type in-
terférométrique permettra de déterminer la phase spectrale de l’impulsion inconnue (section 5.4.2).
Dans le cas inverse, on parle de méthodes auto-référencées, dont l’objectif est de mesurer la phase
spectrale d’une impulsion ultra-courte sans utiliser de référence. Il sera notamment nécessaire de
recourir à de telles techniques pour caractériser l’impulsion de référence utilisée dans les méthodes
interférométriques. D’après le résultat établi plus haut, une méthode auto-référencée de car-
5.4. MESURE DE LA PHASE SPECTRALE 99

actérisation d’impulsion devra naturellement être soit non stationnaire, soit non-linéaire.

5.4.2 Interférométrie

Nous considérons ici le cas où l’on dispose d’une impulsion de référence parfaitement caractérisée,
E0 (t), que l’on fait interférer avec l’impulsion à mesurer, E(t). Le spectre de la superposition des
deux champs, |E0 (ω) + E(ω)|2 , contient un terme f (ω) = E0∗ (ω)E(ω) dont la phase spectrale

∆ϕ(ω) = ϕ(ω) − ϕ0 (ω) (5.42)

est la différence entre la phase de l’impulsion inconnue et celle de l’impulsion de référence. Cette
dernière étant par hypothèse déjà connue, on pourra en déduire la phase spectrale de l’impulsion
inconnue par une simple addition. La nature linéaire de cette méthode la rend intrinsèquement
plus sensible que les approches non-linéaires et il sera donc préférable d’y avoir recours, dès lors
qu’on dispose d’une impulsion de référence appropriée.

Interférométrie temporelle

Remarquons que la grandeur f (ω) introduite plus haut n’est autre que la transformée de Fourier
inverse de l’inter-corrélation entre les deux champs :

f (t) = E0 (−t) ⊗ E(t) (5.43)

Cette grandeur peut être directement mesurée expérimentalement à l’aide d’un dispositif comme
celui représenté Fig. 5.10.

ε 0

ε S(τ)

Figure 5.10: Dispositif expérimental pour interférométrie temporelle

100 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

Le signal obtenu en faisant varier le retard τ s’écrit

Z
S(τ ) = (E(t) + E0 (t − τ ))2 dt (5.44)
Z Z
= (E(t)2 + E0 (t)2 )dt + 2 E(t)E0 (t − τ )dt (5.45)

On constate que seule la seconde intégrale dépend du retard τ , et qu’elle produit directement la
fonction d’inter-corrélation f (τ ) entre les deux champs.
Une expérience d’interférométrie temporelle permet donc d’accéder simplement à la phase spec-
trale d’une impulsion inconnue à l’aide d’une impulsion de référence. Il s’agit en outre d’un mode
de détection homodyne, et donc très sensible puisque le signal mesuré est directement proportion-
nel au champ électrique. Le seul inconvénient de cette méthode est qu’elle nécessite une stabilité
interférométrique pendant toute la durée du balayage du retard τ .

Interférométrie spectrale

Une alternative à l’interférométrie temporelle est l’interférométrie spectrale [28, 29], dont le schéma
expérimental est représenté Fig. 5.11. L’impulsion de référence et l’impulsion à mesurer sont
décalées temporellement d’un retard τ fixe.

ε Spectromètre

ε
0

S(ω)

τ
ω

Figure 5.11: Dispositif expérimental pour interférométrie spectrale

Le signal détecté par le spectromètre s’écrit alors

S(ω) = |E0 (ω) + E(ω) exp(iωτ )|2 (5.46)

où le facteur exp(iωτ ) a été introduit pour tenir compte du retard τ entre les deux impulsions. On
obtient alors
S(ω) = |E0 (ω)|2 + |E(ω)|2 + f (ω) exp(iωτ ) + f ∗ (ω) exp(−iωτ ) (5.47)

La somme des deux derniers termes donne 2|f (ω)| cos(∆ϕ(ω) + ωτ ), ce qui produit un spectre
dit cannelé associé à des franges spectrales de période environ égale à 2π/τ . Ces franges sont
l’équivalent spectral des franges spatiales représentées Fig. 5.6 et permettent d’accéder à la phase
5.4. MESURE DE LA PHASE SPECTRALE 101

spectrale ∆ϕ(ω), dont une variation non linéaire avec la fréquence se manifestera par une non
équidistance des franges spectrales. Comme pour extraire un signal analytique d’une grandeur
réelle ou pour traiter des franges d’interférences spatiales, un filtrage de Fourier permet d’extraire
la phase de son cosinus. En effet, la transformée de Fourier de l’éq. 5.47 s’écrit

S(t) = E0 (−t) ⊗ E0 (t) + E(−t) ⊗ E(t) + f (t − τ ) + f ∗ (−t − τ ) (5.48)

Les deux premiers termes sont les autocorrélations du premier ordre de chacun des champs incidents
et sont donc centrés en t = 0. Le troisième terme est la fonction d’intercorrélation entre les deux
champs décalée du retard τ et est donc centré en t = τ , tandis que le dernier terme, retourné
temporel du précédent, est centré en t = −τ . Il suffit donc d’appliquer un fenêtrage dans l’espace
des temps pour ne conserver que le terme centré en t = τ , puis de revenir dans l’espace des fréquences
à l’aide d’une transformée de Fourier inverse pour obtenir f (ω) exp(iωτ ) et donc ∆ϕ(ω).
Cette méthode de mesure de phase, intitulée interférométrie spectrale par transformée de
Fourier [25], est donc une technique présentant les avantages de l’interférométrie temporelle en
termes de sensibilité, mais qui ne nécessite pas de balayage du retard entre les deux impulsions et
qui tire parti des possibilité d’acquisition simultanée de détecteurs multicanaux comme les caméras
CCD. Son implémentation expérimentale requiert toutefois des précautions liées à la calibration en
fréquence du spectromètre [30, 31].
Les méthodes interférométriques, temporelles ou spectrales, décrites ci-dessus ont deux do-
maines d’applications. Le premier consiste à mesurer la fonction de transfert complexe r(ω)
d’un dispositif linéaire que l’on introduira dans l’un des bras d’un interféromètre, de sorte que
E(ω) = r(ω)E0 (ω) et f (ω) = r(ω)|E0 (ω)|2 . La phase mesurée est dans ce cas directement égale à
la phase de la fonction de transfert r(ω). On peut noter que la phase de l’impulsion n’intervient pas,
ce qui signifie qu’il n’est pas nécessaire d’utiliser une impulsion femtoseconde pour une mesure de ce
type : une source blanche incohérente conviendra également. Le deuxième domaine d’application
concerne la mesure d’une impulsion inconnue lorsque l’on dispose d’une impulsion de référence
appropriée (ce qui signifie que son support spectral doit contenir celui de l’impulsion à mesurer).
Il est pour cela nécessaire de caractériser l’impulsion de référence, ce qui nécessite une méthode
auto-référencée comme celles décrites ci-dessous.

5.4.3 Autocorrélation

Considérons le montage représenté Fig. 5.12. Comme dans un interféromètre de Michelson on

divise le faisceau incident en deux parties égales, mais les deux faisceaux ne sont pas recombinés
de manière colinéaire, et on n’a donc pas de phénomène d’interférences. On dispose ainsi de deux
102 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

faisceaux parallèles, l’un pouvant être retardé par rapport à l’autre, que l’on focalise dans un cristal
non-linéaire quadratique.

χ ( 2)

Figure 5.12: Dispositif expérimental permettant d’enregistrer l’autocorrélation de

l’intensité d’une impulsion brève.

On engendre ainsi une polarisation non-linéaire dans ce cristal résultant de la superposition

des deux champs E(t) exp(i~k1 .~r) et E(t − τ ) exp(i~k2 .~r), où ~k1 et ~k2 sont les vecteurs d’onde des
deux faisceaux incidents sur le cristal. En notation complexe, le terme de la polarisation non-
linéaire correspondant à la génération de second harmonique (ou plus précisément à l’addition de
fréquences) s’écrit

0 χ(2)  2
P (2) (~r, t) = E(t) exp(i~k1 .~r) + E(t − τ ) exp(i~k2 .~r) (5.49)
2

Cette polarisation comprend des termes en exp(2i~k1 .~r) et exp(2i~k2 .~r), qui correspondent au pro-
cessus de doublage de fréquence de chacun des faisceaux incidents. Les champs rayonnés par ces
termes de la polarisation produiront des faisceaux lumineux se propageant dans la direction des
faisceaux incidents. Mais il y a également un terme en exp(i(~k1 + ~k2 ).~r) qui donnera naissance à un
faisceau se propageant selon ~k1 + ~k2 , c’est à dire selon la bissectrice, et qui correspond au processus
d’addition de fréquences entre les deux faisceaux. Le terme correspondant de la polarisation s’écrit

P (2) (~r, t) = 0 χ(2) E(t)E(t − τ ) exp(i(~k1 + ~k2 ).~r) (5.50)

Le champ rayonné sera donc approximativement proportionnel au produit des deux champs, et
l’intensité temporelle correspondante sera donc proportionnelle au produit des intensités tem-
porelles des deux faisceaux incidents, respectivement I(t) et I(t − τ ). Si l’on mesure uniquement
5.4. MESURE DE LA PHASE SPECTRALE 103

le faisceau émis selon la bissectrice, le signal détecté en fonction de τ s’écrit alors

Z
S(τ ) = I(t)I(t − τ )dt (5.51)

Il s’agit de la fonction d’autocorrélation de l’intensité. On ne peut en déduire a priori la forme

exacte de l’impulsion, mais il s’agit néanmoins d’une information intéressante nous renseignant sur
la durée de l’impulsion. Si l’on considère la durée au sens de la largeur à mi-hauteur, le rapport entre
la largeur de la fonction d’autocorrélation et celle de l’intensité dépend naturellement de la forme
√
de l’impulsion. On utilise souvent le facteur 2 (correspondant à une impulsion gaussienne) ou
1.54 (correspondant à une impulsion de forme sécante hyperbolique carrée). Il est en outre possible
d’obtenir des informations plus précises sur la durée de l’impulsion au sens de l’écart quadratique
moyen. En effet, considérons la densité de probabilité s(τ ) = S(τ )/S0 , où S0 est l’intégrale

Z Z Z Z 2
S0 = S(τ )dτ = I(t)I(t − τ )dtdτ = I(t)dt (5.52)

La fonction s(τ ) est paire donc hτ i = 0. Par ailleurs

1
Z Z Z
hτ 2 i = τ 2 s(τ )dτ = τ 2 I(t)I(t − τ )dtdτ (5.53)
S0

En posant t0 = t − τ et donc τ 2 = (t − t0 )2 = t2 + t02 + 2tt0 , on obtient

1
Z Z
2
hτ i = (t2 + t02 − 2tt0 )I(t)I(t0 )dtdt0 (5.54)
S0

Soit τ 2 = 2ht2 i − 2hti2 , où les valeurs moyennes sur t sont pondérées par l’intensité temporelle
√
normalisée, I(t)/ S0 . On en déduit la relation

√
∆τ = 2∆t (5.55)

La durée de l’impulsion, au sens de l’écart quadratique moyen, peut donc être déduite de la
mesure d’autocorrélation de l’intensité, sans avoir à formuler d’hypothèse sur la forme exacte de
l’impulsion. Il existe en outre un cas particulier où il est même possible d’en déduire la forme
exacte de l’impulsion, c’est celui d’une impulsion limitée par transformée de Fourier. En effet, on
peut calculer à l’aide du spectre de l’impulsion la grandeur ∆tϕ=0 correspondant à la durée de
√
l’impulsion dans le cas d’une phase spectrale nulle. Si cette durée est égale à ∆τ / 2, cela signifie
que la variance du retard de groupe est nulle (voir eq. A.31), et donc que l’impulsion est limitée par
transformée de Fourier. En d’autres termes, si l’autocorrélation mesurée est en bon accord avec
celle calculée à partir du spectre expérimental, on peut en déduire une détermination complète
104 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE

du champ électrique associé à l’impulsion. Lorsque l’impulsion n’est pas limitée par transformée
de Fourier, il est cependant nécessaire d’utiliser une méthode de mesure complète comme celles
décrites ci-dessous.

5.4.4 Autocorrélation résolue spectralement

Une façon d’obtenir plus d’information d’un autocorrélateur du deuxième ordre comme celui représenté
Fig. 5.12 consiste à remplacer le détecteur par un spectromètre, qui mesure le spectre de puissance
du champ E(t)E(t − τ ), soit

Z 2
S(ω, τ ) = E(t)E(t − τ ) exp(iωt)dt (5.56)

Il a été montré qu’à l’aide d’un algorithme itératif, il était possible d’extraire la phase spectrale
de cette grandeur [32, 33]. Cette méthode, intitulée Frequency-resolved optical gating, ou FROG,
présente une certaine analogie avec la méthode de Shack-Hartmann : on observe ici le spectre
d’une tranche temporelle du champ à caractériser, tandis que dans la méthode de Shack-Hartmann
on observe l’image au foyer d’une lentille (donc dans l’espace de Fourier) d’une petite portion du
faisceau incident. Cependant, dans le domaine temporel, on ne dispose pas de porte temporelle
suffisamment rapide, et il faut donc utiliser l’impulsion elle-même E(t − τ ) pour échantillonner
le champ E(t). La porte temporelle n’étant pas connue, il est nécessaire d’avoir recours à un
algorithme itératif.

5.4.5 Interférométrie à décalage spectral

La transposition au domaine spectro-temporelle de l’interférométrie à décalage est une méthode inti-

tulée SPIDER, pour Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction [34]. Elle
consiste à décaler le spectre d’une impulsion par sommation de fréquence avec une impulsion étirée,
de sorte que le recouvrement temporel entre l’impulsion courte et l’impulsion étirée sélectionne une
fréquence pure ω1 dans le spectre de l’impulsion étirée. Le champ produit par le processus de somme
de fréquence s’écrit donc simplement E(ω−ω1 ), soit le champ E(ω) décalé d’une quantité ω1 vers les
hautes fréquences. Une seconde réplique de l’impulsion courte décalée temporellement sélectionne
une fréquence pure ω2 de l’impulsion étirée, ce qui produit le champ E(ω −ω2 ). L’interférence spec-
trale entre ces deux impulsions permet alors d’en déduire ϕ(ω − ω2 ) − ϕ(ω − ω1 ) = (ω2 − ω1 )dϕ/dω,
d’où l’on peut reconstruire la phase spectrale par une simple intégration. Parmi les avantages du
SPIDER par rapport au FROG, on pourra notamment citer :

• un algorithme non itératif de reconstruction de la phase,

5.5. MESURE DE LA PHASE SPATIO-TEMPORELLE 105

• une mesure plus rapide puisqu’un seul spectre cannelé permet de reconstruire la phase spec-
trale,

• par voie de conséquence une mesure monocoup plus facile à mettre en oeuvre, tant au niveau
de l’acquisition que du traitement numérique des données,

• des conditions moins contraignantes sur l’acceptance spectrale du cristal non-linéaire, ce qui
est particulièrement important lors de la caractérisation d’impulsions de durée inférieure à
10 fs.

Le principal inconvénient du SPIDER par rapport au FROG est la faible grandeur du signal
produit, qui rend son implémentation délicate dans le cas de sources non amplifiées. En effet, le
signal produit par somme de fréquence (SPIDER) est notablement plus faible qu’un simple doublage
de fréquence (FROG) en raison de l’intensité crête bien moindre de l’impulsion étirée intervenant
dans le processus non-linéaire. Cet inconvénient a été partiellement atténué récemment avec la mise
en oeuvre du SPIDER homodyne (HOT SPIDER) où une détection homodyne du champ somme
de fréquence permet d’accroı̂tre la sensibilité de la méthode, au prix modique d’un doublement du
nombre de mesures à effectuer [35].
Remarquons que la méthode SPIDER peut également être implémentée dans un dispositif
linéaire, mais non stationnaire, le décalage en fréquence étant introduit à l’aide d’un modulateur
de phase électro-optique [36, 37].

5.5 Mesure de la phase spatio-temporelle

Il est naturellement possible de combiner des méthodes de mesure de phase spatiale et spectrale
pour procéder à une caractérisation complète du champ électrique. Cependant, les détecteurs usuels
(CCD) n’ayant que deux dimensions alors que la grandeur à mesurer E(x, y, ω) en possédant trois,
on se contente en général de caractériser une seule dimension spatiale en plus de la dimension
spectrale [38, 39].
106 CHAPITRE 5. CARACTÉRISATION SPATIO-TEMPORELLE
Chapitre 6

Applications des impulsions

femtosecondes

Depuis leur apparition il y a une vingtaine d’années, les lasers femtosecondes ont effectué des
progrès considérables au niveau de la durée, de l’énergie et de la qualité des impulsions produites.
L’objet de ce chapitre est d’aborder brièvement ce domaine de recherche à titre d’illustration des
concepts d’optique non-linéaire introduits plus haut. Le lecteur intéressé par une description plus
approfondie pourra se référer aux ouvrages spécialisés [40, 15].

La production d’impulsions ultracourtes à l’aide de lasers femtosecondes a ouvert un vaste do-

maine d’applications dans des disciplines scientifiques aussi variées que la physique, la chimie et
la biologie. Il faut également noter de nombreuses applications déjà industrielles, par exemple en
usinage laser ou dans le domaine biomédical. Tout naturellement, la première caractéristique des
impulsions femtosecondes que l’on a cherché à exploiter est leur extrême brièveté. La spectroscopie
femtoseconde, qui fait l’objet de la section 6.1, consiste précisément à caractériser directement dans
le domaine temporel la dynamique ultrarapide des nombreux processus intervenant à cette échelle
de temps. On peut également adopter le point de vue fréquentiel, qui consiste à représenter la trans-
formée de Fourier inverse de cette réponse percusionnelle, soit la fonction χ(n) (ω1 , ..., ωn ) introduite
à la section 2.1. Cette approche dans l’espace des fréquences, intitulée spectroscopie multidimen-
sionnelle, sera décrite à la section 6.2. Au delà de la spectroscopie, dont l’objet est de caractériser
le système étudié, un autre intérêt des impulsions femtosecondes est de contrôler l’état quantique
du système pour atteindre un objectif spécifié. Cette démarche, dénommée contrôle cohérent (sec-
tion 6.3), va de soi en physique atomique mais nécessite en phase liquide ou solide l’utilisation
d’impulsions ultracourtes afin de prendre de vitesse les processus de déphasage intervenant alors à
l’échelle picoseconde.

Un second aspect non moins important associé aux impulsions ultracourtes est leur formidable

107
108 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES

puissance crête, résultant tout simplement du fait que l’on divise une énergie donnée par une
durée extraordinairement petite. Les puissances aujourd’hui obtenues peuvent aller jusqu’au PW
(1015 W) et permettent d’atteindre le régime relativiste. Le nouveau champ de recherche ainsi rendu
accessible - intitulé physique des hautes intensités - sort du cadre de ce cours. On peut néanmoins
citer des applications comme la génération d’impulsions X femtosecondes ou l’accélération de par-
ticules par laser. En outre, la forte puissance des impulsions femtosecondes se manifeste également
pour des énergies d’impulsions plus modérées. Pour cette raison, le domaine de l’optique non-
linéaire sera particulièrement facile à atteindre avec des impulsions femtosecondes, comme cela
a déjà été discuté plus haut. Le fait que l’optique non-linéaire soit accessible en régime modéré
a également rendu possible ce qui aurait été impensable avec des lasers continus : observer des
phénomènes non-linéaires dans des systèmes aussi fragiles que des objets biologiques, in vitro ou in
vivo. C’est le domaine de la microscopie non-linéaire.
La classification effectuée ci-dessus n’est évidemment pas exhaustive. Des phénomènes aussi
importants que la métrologie des fréquences ou l’usinage femtoseconde, pour n’en citer que deux,
ne seront ainsi pas discutés dans ce chapitre. Le lecteur intéressé par ces domaines pourra consulter
divers ouvrages plus approfondis [40].

6.1 Spectroscopie femtoseconde

Les impulsions femtosecondes étant les évènements les plus courts que l’on sache produire, il n’est
pas possible d’utiliser directement un détecteur rapide pour observer la réponse temporelle d’un
échantillon à cette échelle de temps. La spectroscopie femtoseconde [41] repose donc, comme la
caractérisation, sur une approche purement optique, où une séquence d’impulsions est focalisée sur
l’échantillon étudié. Les énergies des impulsions transmises ou émises par l’échantillon sont alors
mesurées à l’aide de détecteurs intégrateurs. La méthode la plus couramment employée reposant
sur ce principe est l’expérience pompe-sonde, représentée Fig. 6.1.
Une première impulsion, dite impulsion pompe, vient déclencher dans l’échantillon un processus
comme une réaction chimique ou biochimique photo-excitable. Une seconde impulsion, dite impul-
sion sonde, est alors transmise par l’échantillon puis détectée à l’aide d’un détecteur intégrateur, qui
peut consister par exemple en une photodiode. On peut également utiliser un spectromètre et une
caméra CCD afin d’enregistrer le spectre de l’impulsion sonde transmise. En première approxima-
tion, on peut considérer que l’impulsion sonde donne ainsi directement accès à la transmission de
l’échantillon un intervalle de temps τ après l’excitation par l’impulsion pompe, ce qui permet d’en
déduire la réponse impulsionnelle de l’échantillon. Comme le montre la Fig. 6.1, le retard τ peut
être varié en déplaçant une ligne à retard optique à l’aide d’une platine à translation micrométrique.
6.1. SPECTROSCOPIE FEMTOSECONDE 109

Pom
pe

Détection
Sonde
Echantillon

Figure 6.1: Expérience pompe-sonde

Compte tenu de la valeur de la vitesse de la lumière, un déplacement de 0.15 µm correspondra à

un retard de 1 fs. La résolution temporelle d’une telle approche est en principe uniquement limitée
par les durées des impulsions pompe et sonde utilisées.
On peut modéliser l’expérience pompe-sonde en introduisant le champ sonde incident, ES (t),
et le champ rayonné par l’échantillon dans la direction de la sonde, ER (t). Le champ transmis par
l’échantillon, noté ET (t), résulte de la superposition - ou de l’interférence - de ces deux champs.
En présence de pompe, le champ rayonné est modifié et une variation de champ rayonnée notée
∆ER s’ajoute au champ transmis. L’intensité spectrale détectée par le spectromètre en l’absence
de pompe s’écrit I0 (ω) = |ET (ω)|2 . En présence de pompe, l’intensité spectrale devient

I(ω) = |ET (ω) + ∆ER (ω)|2 ≈ I0 (ω) + 2ReET∗ (ω)∆ER (ω) (6.1)

où l’on a négligé le terme quadratique par rapport à la variation de champ rayonné. En pratique,
la variation d’intensité est normalisée par rapport à l’intensité spectrale en l’absence de pompe, ce
qui signifie que l’on mesure la grandeur

∆I(ω) I(ω) − I0 (ω) 2ReET∗ (ω)∆ER (ω) ∆ER (ω)

= = 2
= 2Re (6.2)
I0 (ω) I0 (ω) |E0 (ω)| ET (ω)

grandeur souvent appelée transmission différentielle et notée ∆T /T . On peut également effectuer

une mesure dite intégrée spectralement (sans spectromètre), auquel cas le signal mesuré est sim-
plement l’intégrale de l’éq. 6.1
dω
Z
S= I(ω) (6.3)
2π

Le signal différentiel s’écrit alors

dω
Z Z
∆S = 2 Re (ET∗ (ω)∆ER (ω)) =2 Re (ET∗ (t)∆ER (t)) dt (6.4)
2π
110 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES

Il reste naturellement à déterminer la variation du champ rayonné sous l’action de la pompe.

Ceci peut être réalisé en utilisant le formalisme de l’optique non-linéaire introduit aux chapitres
précédents. Il s’agit en effet d’une interaction entre les faisceaux pompe et sonde résultant de
la réponse non-linéaire de l’échantillon utilisé. Appelons ~kP et ~kS les vecteurs d’onde associés
respectivement aux champs pompe, EP (~r, t), et sonde, ES (~r, t). Le champ électrique total s’écrit
alors
1
E(~r, t) = (ES (~r, t) + EP (~r, t) + ES∗ (~r, t) + EP∗ (~r, t)) (6.5)
2

Comme nous l’avons fait au chapitre 3, il suffit d’utiliser ce champ dans l’expression de la polari-
sation non-linéaire afin de déterminer la polarisation induite aux différents ordres de la théorie des
perturbations, puis de calculer le champ rayonné par l’échantillon sous l’effet de cette polarisation.
Cependant, à la différence des cas traités au chapitre 3, nous nous intéressons ici au cas d’une
réponse non instantanée puisque l’objet de l’expérience est précisément de déterminer le temps de
réponse du système. Il faut donc utiliser l’expression la plus générale de la polarisation non-linéaire,
soit l’éq. 2.4 dans l’espace des temps ou encore l’éq. 2.7 dans l’espace des fréquences :

dω1 dωn (n)

Z Z
P (n) (~r, t) = 0 ... χ (ω1 , ..., ωn )E(~r, ω1 )...E(~r, ωn ) exp (−i(ω1 + ω2 + ... + ωn )t)
2π 2π
(6.6)
Comme représenté Fig. 6.1, dans un montage de type pompe-sonde le détecteur ne collecte que le
faisceau se propageant dans la direction du faisceau sonde 1 . Parmi les nombreux termes figurant
dans la polarisation non-linéaire, il nous suffira de conserver ceux dont la phase spatiale est identique
à celle du champ sonde, donnant ainsi lieu à un champ rayonné se propageant dans la direction de
la sonde qui seule pourra atteindre le détecteur. Il s’agit donc de termes présentant une variation
spatiale en exp(i~kS .~r). Au premier ordre de la théorie des perturbations (n = 1), le champ électrique
n’apparaı̂t qu’une seule fois dans l’expression de la polarisation. Le seul terme en exp(i~kS .~r) est donc
la polarisation induite par le champ sonde lui-même : il s’agit du processus d’absorption linéaire déjà
discuté à la section 1.4. On retrouve donc le fait peu surprenant qu’en optique linéaire, les faisceaux
pompe et sonde se croisent sans interagir. Au second ordre de la théorie des perturbation, le champ
électrique total intervient deux fois dans l’éq. 6.6. Les champs rayonnés correspondants seront
associés à des vecteurs d’onde du type 2~kS , 2~kP et ~kS ± ~kP . Ceux-ci correspondent respectivement
aux processus de doublage de fréquence de la sonde, doublage de fréquence de la pompe, addition
ou différence de fréquences entre pompe et sonde. Seul le premier terme correspond à une direction
de propagation adéquate lui permettant d’atteindre le détecteur. Or, comme dans le cas linéaire,
ce terme ne fait pas intervenir l’impulsion pompe et pourra en outre être négligé dans le cas d’un

1
Ceci peut par exemple être réalisé expérimentalement en insérant avant le détecteur un diaphragme ne laissant
passer que le faisceau sonde transmis par l’échantillon.
6.1. SPECTROSCOPIE FEMTOSECONDE 111

champ sonde suffisamment peu intense.

Ce n’est donc qu’à partir du troisième ordre de la théorie des perturbations que l’on obtient
un terme pertinent faisant intervenir à la fois les champs pompe et sonde et se propageant dans
la direction du faisceau sonde. Ce terme, faisant intervenir la combinaison ~kS + ~kP − ~kP = ~kS est
associé au produit ES EP EP∗ . On retrouve ici le résultat déjà mentionné dans le cas de l’effet Kerr
croisé (section 3.3.2). En tenant compte des six permutations possibles entre ces trois champs, le
terme correspondant de la polarisation non-linéaire du troisième ordre s’écrit en notation complexe

30 dω1 dω2 dω3

Z
(3)
Pps (t) = χ(3) (ω1 , ω2 , −ω3 )ES (ω1 )EP (ω2 )EP∗ (ω3 ) exp (−i(ω1 + ω2 − ω3 )t) (6.7)
2 2π 2π 2π

Le terme pertinent de la polarisation non-linéaire étant identifié, il nous reste à calculer la propa-
(3) (3)
gation du champ ainsi rayonné, que nous noterons Eps (z, ω) = Aps (z, ω) exp(ikS (ω)z). L’éq. 3.6
nous donne
(3)
∂Aps iω
= P (3) (z, ω) exp(−ikS (ω)z) (6.8)
∂z 2n(ω)0 c ps
(3)
Afin de calculer la polarisation non-linéaire Pps (z, ω), considérons le cas d’un échantillon d’épaisseur
L suffisamment faible pour que l’atténuation des faisceaux pompe et sonde résultant des processus
(3)
d’absorption linéaire puisse être négligée (αL  1). Dans ce cas, on obtient Pps (z, ω) à l’aide de
l’éq. 6.7 simplement en multipliant chacun des champs par exp(ik(ωi )z), afin de prendre en compte
la dispersion dans l’échantillon. En tenant compte également du terme en exp(−ikS (ω)z) dans
l’éq. 6.8, la dépendance en z s’écrira finalement exp(i∆kz), avec

∆k = kS (ω1 ) − kS (ω) + kP (ω2 ) − kP (ω3 ) (6.9)

avec ω = ω1 + ω2 − ω3 . Pour une impulsion pompe de largeur spectrale modérée, on peut effectuer
un développement limité au premier ordre, ce qui donne finalement

∆k = (kP0 − kS0 )(ω2 − ω3 ) (6.10)

où ω2 − ω3 = ω − ω1 est confiné à l’intérieur du spectre de la pompe, et donc de l’ordre de l’inverse

de la durée de la pompe. Dans le cas d’un matériau suffisamment mince, on pourra supposer
que ∆kL  1, ce qui revient en fait, d’après l’éq. 6.10, à supposer que la différence de retard
de groupe entre pompe et sonde suite à la propagation dans l’échantillon peut être négligée. En
d’autres termes, le retard pompe - sonde doit être le même à l’entrée et à la sortie de l’échantillon.
Selon cette hypothèse d’un échantillon mince, permettant de s’affranchir à la fois des problèmes
112 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES

d’absorption et de dispersion, on obtient finalement

(3)
∂Aps iω
= P (3) (ω) (6.11)
∂z 2n(ω)0 c ps

(3)
où Pps (ω) est la polarisation non-linéaire à l’entrée de l’échantillon, obtenue par transformée de
Fourier inverse de l’éq. 6.7. Le membre de droite de l’équation ci-dessus étant indépendant de z,
on en déduit
iωL
A(3)
ps (L, ω) = P (3) (ω) (6.12)
2n(ω)0 c ps

On en déduit la variation de champ rayonné au troisième ordre de la théorie des perturbations

iωL
∆ER (ω) = A(3)
ps (L, ω) exp(ikS (ω)L) = P (3) (ω) exp(ikS (ω)L) (6.13)
2n(ω)0 c ps

où le champ transmis s’écrit ET (ω) = ES (ω) exp(ikS (ω)L) puisque l’absorption linéaire a été négligée
(αL  1). D’après l’éq. 6.2, on en déduit l’expression de la transmission différentielle

(3)
!
∆T ωL Pps (ω)
=− Im (6.14)
T n(ω)0 c ES (ω)

Cette expression, en association avec l’éq. 6.7 permet donc de déterminer le spectre pompe-sonde
à partir de la susceptibilité non-linéaire du troisième ordre. Remarquons que le retard τ entre
impulsions pompe et sonde intervient simplement comme un terme de phase en ωτ dans le champ
pompe utilisé dans l’éq. 6.7. Dans les cas simple, c’est à dire lorsque le temps de déphasage est
très court, l’expérience pompe-sonde permet d’avoir simplement accès au temps de relaxation de
la population. Mais il s’agit en général d’un problème assez complexe, donnant parfois lieu à
des artefacts liés à des processus cohérents faisant intervenir des mélanges de fréquences entre les
composantes spectrales de la pompe et de la sonde [42]. Il est en outre assez délicat d’inverser
cette relation pour en déduire la susceptibilité non-linéaire multidimensionnelle, contrairement à la
méthode de spectroscopie multidimensionnelle décrite ci-dessous.

6.2 Spectroscopie multidimensionnelle

La spectroscopie multidimensionnelle [43, 44] est une spectroscopie non-linéaire inspirée de la

résonance magnétique à deux dimensions [45]. Elle consiste à exciter l’échantillon étudié à l’aide
d’une séquence d’impulsions ultracourtes séparées par des retards variables afin d’en déduire la
réponse non-linéaire χ(n) (ω1 , ...ωn ) par une transformée de Fourier inverse multidimensionnelle.
Considérons par exemple le cas de la susceptibilité non-linéaire du troisième ordre. Celle-ci pourra
être mesuré en excitant l’échantillon à l’aide de trois impulsions ultracourtes E1 (t), E2 (t − τ2 ) et
6.3. CONTRÔLE COHÉRENT 113

E3 (t − τ3 ) se propageant respectivement dans les directions ~k1 , ~k2 et ~k3 . Comme dans le cas abordé
à la section 3.3.2, l’interaction non-linéaire entre ces trois faisceaux produira un grand nombre de
faisceaux diffractés dans diverses directions suite aux réseaux induits dans le matériau. Considérons
le faisceau émis dans la direction ~k4 = −~k1 + ~k2 + ~k3 . Celui-ci résulte des termes de la polarisation
non-linéaire en E1∗ E2 E3 , soit

60
Z Z Z
(3)
P123 (t) = χ(3) (ω1 , ω2 , ω3 )E1∗ (−ω1 )E2 (ω2 ) exp(iω2 τ2 )E3 (ω3 ) exp(iω3 τ3 )
4
dω1 dω2 dω3
exp(−i(ω1 + ω2 + ω3 )t) (6.15)
2π 2π 2π

Supposons que l’on mesure en fonction du temps t et des retards τ2 et τ3 le champ rayonné par
cette polarisation à l’aide d’une technique interférométrique de détection homodyne comme celles
décrites à la section 5.4.2. Une transformée de Fourier inverse tri-dimensionnelle par rapport aux
variables t, τ2 et τ3 donnera alors directement accès à la grandeur

χ(3) (ω − ω2 − ω3 , ω2 , ω3 )E1∗ (−ω + ω2 + ω3 )E2 (ω2 )E3 (ω3 ) (6.16)

où ω, ω2 et ω3 sont les variables conjuguées par transformée de Fourier de t, τ2 et τ3 . Connaissant

les champs excitateurs en amplitude et en phase, on pourra ainsi en déduire la réponse non-linéaire
du troisième ordre sur le support spectral correspondant aux fréquences excitatrices. Comme dans
toute technique de spectroscopie par transformée de Fourier, la résolution spectrale est uniquement
limitée par les valeurs maximales des retards utilisés.

6.3 Contrôle cohérent

L’objet de cette section est d’illustrer la transition entre régimes cohérent et incohérent lors de
l’interaction entre un milieu matériel et une implusion femtoseconde. Nous allons pour cela calculer
en régime perturbatif la population dans l’état excité à l’aide du formalisme introduit au chapitre 2.

6.3.1 Population dans l’état excité

Remarquons tout d’abord qu’il n’y a pas de population à l’ordre 1 de la théorie des perturbations
en raison de la structure même de l’équation de Bloch. En effet, l’éq. 2.24 montre qu’à chaque
étape de la perturbation, un seul des deux indices de l’élément de la matrice densité change. Ainsi,
(0) (1) (1)
au premier ordre on passera de ρll à ρnl ou ρln , et ce n’est qu’à l’ordre deux que l’on pourra
(2)
atteindre ρnn . Ceci n’est guère surprenant : créer une population dans l’état excité signifie qu’une
énergie h̄ωnl a été prélevée au rayonnement. Dans la mesure où la densité d’énergie du champ
électromagnétique est proportionnelle au carré du champ électrique, il n’est pas étonnant que ce
114 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES

processus n’intervienne qu’à partir de l’ordre deux. D’après l’éq. 2.41, la population à l’ordre deux
s’écrit

 
(0)
Gnn (t) ⊗ Ej (t) µjnl µkln (ρ(0)
X
ρ(2)
nn (t) = nn − ρll )Gln (t) ⊗ Ek (t)
l

(0)
−µjln µknl (ρll − ρ(0)
nn )Gnl (t) ⊗ Ek (t) (6.17)

Considérons pour simplifier le cas particulier d’un système à deux niveaux initialement dans
l’état fondamental ρ̂(0) = |gihg| et supposons en outre que le champ soit polarisé linéairement,
~
E(t) ~ˆ .~ l’opérateur dipôle électrique selon cet axe. D’après l’éq. 2.30, le
= E(t)~. Appelons µ̂ = µ
terme de cohérence s’écrit à l’ordre 1

ρ(1)
eg (t) = µeg Geg (t) ⊗ E(t) (6.18)

A l’ordre deux, l’éq. 6.17 devient

ρ(2) 2
ee (t) = −|µeg | Gee (t) ⊗ (E(t) ((Geg (t) − Gge (t)) ⊗ E(t)))

= −|µeg |2 Gee (t) ⊗ (E(t) (Geg (t) ⊗ E(t))) + c.c. (6.19)

Population après la fin de l’impulsion

Considérons ici le cas où le système est excité par une impulsion de durée finie associée au champ
électrique E(ω) = |E(ω)| exp(iϕ(ω)). On supposera de surcroı̂t que la durée de l’impulsion est très
inférieure au temps de relaxation de la population, T1 = 1/Γee . On pourra donc écrire Gee (t) ≈
iΘ(t)/h̄. Considérons la population dans l’état excité après le passage de l’impulsion, que l’on
(2)
notera ρee (+∞). Cette grandeur s’écrit

i|µeg |2
ρ(2)
ee (+∞) = − [Θ(t) ⊗ (E(t) ((Geg (t) − Gge (t)) ⊗ E(t)))] (t = +∞)
h̄
i|µeg |2 +∞
Z
= − dtE(t) ((Geg (t) − Gge (t)) ⊗ E(t))
h̄ −∞
i|µeg |2 +∞ dω ∗
Z
= − E (ω)(Geg (ω) − Gge (ω))E(ω) (6.20)
h̄ −∞ 2π

où l’on a utilisé le théorème de Parseval-Plancherel (éq. A.5) pour passer de l’intégrale sur le temps
à l’intégrale sur la fréquence. On peut ré-exprimer l’expression ci-dessus sous la forme

Z +∞
dω
ρ(2)
ee (+∞) ∝ α(ω)|E(ω)|2 (6.21)
−∞ 2π
6.3. CONTRÔLE COHÉRENT 115

où α(ω) est le coefficient d’absorption. Ainsi la population portée de l’état fondamental à l’état
excité est, comme on pouvait s’y attendre, proportionnelle à la fraction de l’énergie du rayon-
nement qui a été absorbée, grandeur elle-même proportionnelle à l’intégrale de recouvrement entre
le spectre d’absorption et le spectre de l’impulsion. La population portée dans l’état excité est donc
indépendante de la phase spectrale ϕ(ω) de l’impulsion et donc de sa forme temporelle exacte. A
l’inverse, pendant la durée de l’impulsion, la complexité de l’éq. 6.19 montre qu’il pourra y avoir
une grande richesse d’effets transitoires, appelés transitoires cohérents [46].
On peut également remarquer ici qu’un même phénomène apparaı̂t à des ordres différents de la
théorie des perturbation selon que l’on se place du point de vue du rayonnement ou de la matière.
Du point de vue du rayonnement, l’absorption est un processus d’ordre 1 qui apparaı̂t directement
dans la partie imaginaire de la susceptibilité d’ordre 1 (voir éq. 1.38). Ce même processus intervient
à l’ordre deux dans la population effectivement portée dans l’état excité.

6.3.2 Régimes incohérent et cohérent

Considérons tout d’abord un cas limite extrême de l’excitation d’un système à deux niveaux où la
durée de l’impulsion excitatrice est très longue devant le temps de déphasage T2 = 1/Γeg . Dans
(1)
le cadre de l’approximation RWA, le terme de cohérence s’écrit ρeg (ω) = µeg Geg (ω)E(ω)/2 ≈
µeg Geg (ω0 )E(ω)/2. Donc le terme de cohérence suit directement le champ complexe E(t) :

µeg Geg (ω0 )

ρ(1)
eg (t) = E(t) (6.22)
2

On en déduit à l’ordre deux

|µeg |2
ρ(2)
ee (t) = − Geg (ω0 )Gee (t) ⊗ |E(t)|2 + c.c. (6.23)
4

Dans le cas où le temps de relaxation de la population, T1 = 1/Γee , est très long devant la durée
de l’impulsion, on en déduit que la population est proportionnelle à la primitive de l’intensité
temporelle:
Z t
ρ(2)
ee (t) ∝ |E(t0 )|2 dt0 (6.24)
−∞

C’est le régime dit incohérent, où les équations de Bloch se ramènent aux équations de taux.
Considérons maintenant le cas inverse où la durée de l’impulsion est très inférieure au temps
de déphasage. On peut dans ce cas considérer que T2 est infini et remplacer Geg (t) par la fonction
iΘ(t) exp(−iωeg t)/h̄. On a alors

Z +∞
i
Geg (t) ⊗ E(t) = dt0 Θ(t − t0 ) exp(−iωeg (t − t0 ))E(t0 )
h̄ −∞
116 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES
Z t
i
= exp(−iωeg t) E(t0 ) exp(iωeg t0 )dt0 (6.25)
h̄ −∞

La population dans l’état excité (éq. 6.19) devient alors

i|µeg | 2 t
  Z t Z 0

ρ(2)
ee (t) = − dt0 E ∗ (t0 ) exp(−iωeg t0 ) dt00 E(t00 ) exp(iωeg t00 ) + c.c.
2h̄ −∞ −∞
Z t0
|µeg |2 t
Z
0 0 ∗
= + dt f (t ) dt00 f (t00 ) + c.c. (6.26)
4h̄2 −∞ −∞

où f (t) = E(t) exp(iωeg t). On peut transformer l’intégrale double de la manière suivante

Z t Z t0 Z t Z t0 2
0 0 ∗ 00 00 d
dt f (t ) dt f (t ) + c.c. = dt f (t ) dt0
00 00
−∞ −∞ −∞ dt0 −∞
2 t
 
Z t0
=  dt00 f (t00 ) 
−∞
−∞
Z t 2
= dt0 f (t0 ) (6.27)
−∞

On obtient alors
Z t 2
µeg 0 0
ρ(2)
ee (t) = E(t) exp(iωeg t )dt (6.28)
2h̄ −∞

Ce résultat est identique à celui que l’on aurait obtenu en traitant le système à l’aide de l’équation
de Schrödinger et de la théorie des perturbations dépendant du temps. La population dans l’état
excité est simplement égale au carré du module de l’amplitude de probabilité. C’est le régime
cohérent.

0.02
Re ρ eg (t)

0
(1)

-0.02

100 0
200 300 400
Temps [fs]
Figure 6.2: Cohérence induite au premier ordre dans un système à deux niveaux excité
par une impulsion résonnante de forme rectangulaire et de durée 2 ps. T1 = T2 = 200fs.
2π/ωeg = 30fs

Les Fig. 6.2 à 6.5 montrent les termes de cohérence et de population calculés numériquement
dans le cas d’une impulsion excitatrice de forme rectangulaire. On peut observer comment le
système évolue progressivement d’un régime cohérent, lorsque t < T2 , à un régime incohérent,
6.3. CONTRÔLE COHÉRENT 117

0.06

ρ ee (t)
0.04
Régime Régime

(2)
cohérent incohérent
0.02

0
1000 200 300 400
Temps [fs]
Figure 6.3: Population induite au second ordre. Les conditions sont les mêmes que
pour la Fig. 6.2. On peut noter des oscillations de période égale à 15 fs, soit la moitié
de la période optique, correspondant à la contribution de la composante complexe du
champ tournant dans le mauvais sens. L’approximation RWA consiste à négliger ces
oscillations dont on peut vérifier sur ce calcul numérique qu’elles sont effectivement de
faible amplitude.

lorsque t > T2 .

0.02
Re ρ eg (t)

0
(1)

-0.02

0 1000 2000 3000

Temps [fs]

Figure 6.4: Même grandeur que pour la Fig. 6.2 mais sur une autre échelle de temps.

0.1

0.08
ρ ee (t)

0.06
(2)

0.04

0.02

0
0 1000 2000 3000
Temps [fs]

Figure 6.5: Même grandeur que pour la Fig. 6.3 mais sur une autre échelle de temps.
118 CHAPITRE 6. APPLICATIONS DES IMPULSIONS FEMTOSECONDES

6.3.3 Régime fort

Lorsque l’intensité du laser est plus importante, on sort du régime perturbatif étudié ci-dessus,
ce qui permet d’atteindre en régime cohérent des états inaccessibles au régime incohérent. Il sera
ainsi possible de contrôler l’état quantique du système de manière similaire à ce qui est couramment
réalisé en physique atomique ou en résonance magnétique nucléaire. A titre d’exemple, on pourra
porter un système à deux niveaux dans son état excité avec une probabilité égale à 1, soit à l’aide
d’une demi oscillation de Rabi, soit par passage adiabatique à l’aide d’une impulsion à dérive de
fréquence [14]. Ceci ne sera évidemment possible que si la durée de l’impulsion reste plus courte
que le temps de déphasage du système afin de rester en régime cohérent. Dans l’approche dite du
contrôle optimal [47], on utilise un algorithme itératif permettant de façonner le profil temporel
de l’impulsion afin d’optimiser un objectif donné, comme par exemple le produit d’une réaction
chimique.
Appendice A

Transformation de Fourier

A.1 Définition

La transformée de Fourier d’une fonction dépendant de la variable ω est définie ici par

Z +∞
dω
f (t) = F [f (ω)] (t) = f (ω) exp(−iωt) . (A.1)
−∞ 2π

La transformée de Fourier du complexe conjugué s’écrit

Z +∞
∗ dω
F [f (ω)] (t) = f ∗ (ω) exp(−iωt) = f ∗ (−t). (A.2)
−∞ 2π

La transformée de Fourier inverse s’écrit alors

Z +∞
−1
f (ω) = F [f (t)] (ω) = f (t) exp(iωt)dt. (A.3)
−∞

On a alors
F −1 [f ∗ (t)] (ω) = f ∗ (−ω). (A.4)

Le facteur 2π entre transformée de Fourier et transformée de Fourier inverse peut-être réparti

différemment selon les ouvrages, avec notamment une convention courante présentant l’avantage
√
de la symétrie et consistant à utiliser un facteur 1/ 2π à la fois pour F et F −1 . Dans le choix
effectué ici, il suffira de se souvenir que toutes les intégrales (y compris pour les produits de
convolution et les valeurs moyennes ci-dessous) portent en fait sur la fréquence ω/(2π) plutôt que
sur la pulsation ω.

119
120 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER

A.2 Propriétés utiles

La transformée de Fourier étant une isométrie, on a égalité des produits hermitiens dans l’espace
direct et dans l’espace de Fourier (théorème de Parseval-Plancherel) :

Z +∞ Z +∞
dω
f ∗ (t)g(t)dt = f ∗ (ω)g(ω) (A.5)
−∞ −∞ 2π

Les transformées de Fourier des dérivées s’écrivent

dn f (t)
F −1 = (−iω)n f (ω) (A.6)
dtn
dn f (ω)
F = (it)n f (t) (A.7)
dω n

Soit [f ⊗ g](t) - également noté f (t) ⊗ g(t) - le produit de convolution défini par

Z +∞ Z +∞
[f ⊗ g](t) = f (t0 )g(t − t0 )dt0 = f (t − t0 )g(t0 )dt0 (A.8)
−∞ −∞

La transformée de Fourier du produit de convolution est le produit des transformées de Fourier

F −1 [(f ⊗ g)(t)] = f (ω)g(ω) (A.9)

et
F [(f ⊗ g)(ω)] = 2πf (t)g(t) (A.10)

On en déduit les relations correspondantes sur les transformées de Fourier d’un produit

1
F −1 [f (t)g(t)] = [f ⊗ g] (ω) (A.11)
2π
F [f (ω)g(ω)] = [f ⊗ g] (t) (A.12)

A.3 Transformées de Fourier de fonctions et distributions usuelles

f (t) f (ω)
δ(t − t0 ) exp(iωt0 )
exp(−iω0 t) 2πδ(ω − ω0 )
 2
 √  2 2 (A.13)
exp − 2τt 2 τ 2π exp − τ 2ω
 2 q  2

exp i at2 e−iπ/4 2π
a exp −i ω2a
i
Θ(t) exp (−iω0 t − Γt) ω−ω0 +iΓ
A.3. TRANSFORMÉES DE FOURIER DE FONCTIONS ET DISTRIBUTIONS USUELLES121

Le tableau ci-dessus reproduit les transformées de Fourier des fonctions ou distributions qui inter-
viendront dans ce cours.

La démonstration est immédiate pour la distribution de Dirac. Pour la gaussienne, une méthode consiste à écrire l’équation
différentielle génératrice des gaussiennes :
t
f 0 (t) + f (t) = 0 (A.14)
τ2

La solution de cette équation peut s’obtenir en remarquant qu’il s’agit d’une équation aux variables séparables

f 0 (t) t
=− 2 (A.15)
f (t) τ

dont la solution s’écrit ln(f (t)/f (0)) = −t2 /(2τ 2 ), soit la gaussienne f (t) = f (0) exp(−t2 /(2τ 2 )), ou encore exp(−t2 /(2τ 2 ))
avec la condition initiale f (0) = 1. Pour déterminer f (ω), il suffit d’écrire la transformée de Fourier de l’éq.A.14. A l’aide des
éq. A.6 et A.7, on obtient
1 0
−iωf (ω) + f (ω) = 0 (A.16)
iτ 2

soit
f 0 (ω) + ωτ 2 f (ω) = 0 (A.17)

Cette équation a la même forme que l’éq. A.14 d’où l’on peut déduire que f (ω) est également une gaussienne :

f (ω) = f (ω = 0) exp(−τ 2 ω 2 /2) (A.18)

Il reste à déterminer la constante d’intégration

Z +∞
f (ω = 0) = f (t)dt
−∞
sZ
+∞ Z +∞
= f (t)f (t0 )dtdt0
−∞ −∞
sZ
+∞ Z +∞
t2 + t02
 
= exp − dtdt0
−∞ −∞
2τ 2
sZ
+∞ Z 2π
ρ2
 
= dρ ρdθ exp −
0 0
2τ 2
r i+∞
ρ2
h 
= 2π −τ 2 exp −
2τ 2 0
√
= τ 2π

d’où l’on déduit    

−1 t2 √ τ 2 ω2
f (ω) = F exp − 2 =τ 2π exp − (A.19)
2τ 2

Cette équation est valable pour τ complexe, dès lors que les fonctions considérées sont de carré sommable, soit Re τ 2 > 0. En
fait, on peut constater que la relation ci-dessus admet une limite lorsque la partie réelle de τ tend vers zéro. En appelant i/a
la partie imaginaire de τ 2 , on en déduit la relation

  r  
at2 2π ω2
F −1 exp i = e−iπ/4 exp −i (A.20)
2 a 2a

Les deux fonctions ci-dessus ne sont pas de carré sommable, mais elles n’en sont pas moins transformées de Fourier l’une de
l’autre et jouent un rôle très important dans la propagation des faisceaux lumineux. Enfin, pour la mono-exponentielle, la
122 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER

démonstration est immédiate puisque la fonction est directement intégrable:

Z +∞
F −1 f (t) = Θ(t) exp (i(ω − ω0 )t − Γt) dt
−∞
i+∞
exp (i(ω − ω0 )t − Γt)
h
=
i(ω − ω0 ) − Γ 0
−1
=
i(ω − ω0 ) − Γ
i
=
ω − ω0 + iΓ

On peut déduire des éq. A.9 et A.13 la relation utile

F −1 f (t − t0 ) = F −1 [f (t) ⊗ δ(t − t0 )] = f (ω) exp(iωt0 ) (A.21)

De même, d’après les éq. A.11 et A.13

1
F −1 [f (t) exp(−iω0 t)] = [f (ω) ⊗ 2πδ(ω − ω0 )] = f (ω − ω0 ) (A.22)
2π

Ainsi un décalage dans le domaine temporel correspond à une phase linéaire dans l’espace des
fréquences. Inversement, une phase linéaire dans le domaine temporel correspond à un décalage
dans le domaine des fréquences.

A.4 Valeurs moyennes

Soit une fonction f (t) supposée normée :

Z +∞ Z +∞
dω
|f (t)|2 dt = |f (ω)|2 =1 (A.23)
−∞ −∞ 2π

On définit les valeurs moyennes de fonctions u(t) et v(ω) dépendant du temps ou de la fréquence
en utilisant respectivement |f (t)|2 et |f (ω)|2 /(2π) comme densités de probabilité :

Z +∞
hu(t)i = u(t)|f (t)|2 dt (A.24)
−∞
Z +∞ dω
hv(ω)i = v(ω)|f (ω)|2 (A.25)
−∞ 2π
√ √
Les écarts quadratiques moyens ∆t = < t2 > − < t >2 et ∆ω = < ω 2 > − < ω >2 obéissent
alors à l’inégalité
1
∆t∆ω ≥ (A.26)
2
l’égalité n’étant atteinte que dans le cas d’une fonction gaussienne [48].
La démonstration du résultat ci-dessus est similaire à celle du théorème de Cauchy-Schwartz. Soit t0 = hti et ω0 = hωi
les barycentres des distributions |f (t)|2 et |f (ω)|2 . On définit la fonction g(t) = f (t + t0 ) exp(iω0 t). D’après les éq. A.21 et
A.4. VALEURS MOYENNES 123

A.22, sa transformée de Fourier s’écrit g(ω) = f (ω + ω0 ) exp(i(ω + ω0 )t0 ). On remarque que les distributions de probabilité
|g(t)|2 = |f (t + t0 )|2 et |g(ω)|2 = |f (ω + ω0 )|2 sont centrées, soit

Z +∞ Z +∞
2 dω
t|g(t)| dt = 0 et ω|g(ω)|2
−∞ −∞
2π

Par ailleurs, Z +∞ Z +∞
t2 |g(t)|2 dt = (t − t0 )2 |f (t)|2 dt = ∆t2
−∞ −∞

et Z +∞ Z +∞
2 2 dω dω
ω |g(ω)| = (ω − ω0 )2 |f (ω)|2 = ∆ω 2
−∞
2π −∞
2π

Considérons la quantité Z +∞
2
I(λ) = tg(t) + λg 0 (t) dt
−∞

Il s’agit d’un polynome d’ordre 2 en λ. Le coefficient constant de ce polynome s’écrit

Z +∞
|tg(t)|2 dt = ∆t2
−∞

Le coefficient de λ s’écrit

Z +∞ Z +∞ Z +∞

d|g(t)|2
t g ∗ (t)g 0 (t) + g 0∗ (t)g(t) dt = t dt = − |g(t)|2 dt = −1
−∞ −∞
dt −∞

où l’on a effectué une intégration par parties et utilisé le fait que |g(t)|2 → 0 lorsque t → ∞. Enfin, le coefficient de λ2 s’écrit

Z +∞ Z +∞
2 dω
g 0 (t) dt = |−iωg(ω)|2 = ∆ω 2
−∞ −∞
2π

Le polynome s’écrit donc

I(λ) = ∆ω 2 λ2 − λ + ∆t2

Etant défini comme l’intégrale d’une quantité positive ou nulle, ce polynome est donc lui-même positif ou nul, ce qui implique
un discriminant négatif ou nul, soit
1 − 4∆t2 ∆ω 2 ≤ 0

d’où l’on déduit l’éq. A.26.

Dans le cas où l’égalité est vérifiée, soit ∆t∆ω = 1/2, alors le discriminant est nul et le polynome admet donc une
racine double λ = 1/(2∆ω 2 ) = 2∆t2 . Or l’intégrale I(λ) ne peut être nulle que si la fonction intégrée (positive ou nulle) est
identiquement nulle, soit
tg(t) + 2∆t2 g 0 (t) = 0

ou encore
t
g 0 (t) + g(t) = 0
2∆t2

On reconnaı̂t l’équation génératrice des gaussiennes (eq. A.14) d’où l’on déduit

 
t2
g(t) = g(0) exp −
4∆t2
124 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER

La distribution de probabilité |g(t)|2 étant normalisée, on en déduit

 

− 14 t2
g(t) = eiϕ0 2π∆t2 exp −
4∆t2

où ϕ0 est un facteur de phase arbitraire. L’espression la plus générale pour la fonction f (t) est donc

 
iϕ0 −1

(t − t0 )2
f (t) = e 2π∆t2 4
exp − exp(−iω0 (t − t0 )) (A.27)
4∆t2

Il s’agit d’une fonction d’enveloppe gaussienne centrée à l’instant t0 et de fréquence porteuse ω0 .

L’inégalité A.26 a des conséquences dans des domaines très divers de la physique (relation
d’incertitude de Heisenberg, relation temps-énergie, relation temps-fréquence en acoustique ou
en optique femtoseconde, diffraction d’un faisceau lumineux, etc.). De façon générale, elle im-
plique qu’une fonction ne pourra être localisée dans l’espace direct (∆t petit) qu’à condition d’être
délocalisée dans l’espace réciproque (∆ω grand), et inversement. Il ne s’agit cependant évidemment
pas d’une condition suffisante.

Effet de la phase spectrale

Ecrivons la fonction f (ω) sous la forme

f (ω) = |f (ω)| exp(iϕ(ω))

où ϕ(ω) est par définition la phase spectrale. La fonction f 0 (ω) s’écrit alors

d|f (ω)|
 
f 0 (ω) = + iϕ0 (ω)|f (ω)| exp(iϕ(ω))
dω

Considérons la valeur moyenne hti :

Z +∞ Z +∞ Z +∞
∗ dω
hti = 2
t|f (t)| dt = −i f (t)itf (t)dt = −i f ∗ (ω)f 0 (ω)
−∞ −∞ −∞ 2π
Z +∞ Z +∞
d|f (ω)| dω dω
= −i |f (ω)| + ϕ0 (ω)|f (ω)|2
−∞ dω 2π −∞ 2π
+∞
1

= −i |f (ω)|2 + hϕ0 (ω)i
2 −∞

On en déduit la relation suivante

dϕ(ω)
 
hti = (A.28)
dω

qui généralise l’éq. A.21 au cas d’une phase spectrale de forme quelconque. Plus généralement, la
quantité
dϕ(ω)
τg (ω) = (A.29)
dω
A.4. VALEURS MOYENNES 125

est appelée le retard de goupe. Ce dernier correspond à l’instant d’arrivée d’une composante
spectrale ω donnée. Le barycentre de l’impulsion correspond ainsi simplement à la valeur moyenne
du retard de groupe hti = hτg (ω)i.
De même, on peut calculer le moment d’ordre 2 :

Z +∞ Z +∞ Z +∞
dω
ht2 i = t2 |f (t)|2 dt = |itf (t)|2 dt = |f 0 (ω)|2
−∞ −∞ −∞ 2π
d|f (ω)| 2 dω
Z +∞  Z +∞
dω

= + ϕ0 (ω)2 |f (ω)|2
−∞ dω 2π −∞ 2π
D E
2 0 2
= t + hϕ (ω) i (A.30)
ϕ=0

où l’on a exprimé le résultat en fonction du moment d’ordre 2 pour une phase spectrale nulle. A
l’aide de cette équation et de l’éq. A.28, On en déduit la variance

∆t2 = ∆t2ϕ=0 + ∆τg2 (A.31)

où la variance du retard de groupe s’écrit

* 2 + 2
dϕ(ω) dϕ(ω)
D E 
2
∆τg2 = (τg (ω) − hτg (ω)i) = −
dω dω

La variance est donc la somme d’une valeur minimale, associée à une phase spectrale linéaire, et de
la variance du retard de groupe : une phase spectrale variant de façon non linéaire avec la fréquence
implique que les différentes composantes spectrales n’arrivent pas simultanément, ce qui provoque
naturellement un allongement de l’impulsion.

Effet de la phase temporelle

On peut de même écrire la fonction f (t) sous la forme

f (t) = |f (t)| exp(iφ(t))

où φ(t) est par définition la phase temporelle (grandeur qui n’est évidemment pas transformée de
Fourier de la phase spectrale ϕ(ω)). La fonction f 0 (t) s’écrit alors

d|f (t)|
 
0
f (t) = + iφ0 (t)|f (t)| exp(iφ(t))
dt

Considérons la valeur moyenne hωi :

Z +∞ Z +∞ Z +∞
dω dω
hωi = ω|f (ω)|2 =i f ∗ (ω)(−iωf (ω)) =i f ∗ (t)f 0 (t)dt
−∞ 2π −∞ 2π −∞
126 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER
Z +∞ Z +∞
d|f (t)|
= i |f (t)| dt − φ0 (t)|f (t)|2 dt
−∞ dt −∞
+∞
1

= i |f (t)|2 − hφ0 (t)i
2 −∞

On en déduit la relation suivante

dφ(t)
 
hωi = − (A.32)
dt

Plus généralement, la quantité

dφ(t)
Ω(t) = − (A.33)
dt

est appelée la fréquence instantanée. La fréquence centrale de l’impulsion correspond ainsi à la

valeur moyenne de la fréquence instantanée : hωi = hΩ(t)i. La phase temporelle peut également
s’écrire comme l’opposé de la primitive de la fréquence instantanée

Z t
φ(t) = − Ω(t0 )dt0 (A.34)
−∞

ce qui généralise la relation φ(t) = −ω0 t correspondant au cas d’une fréquence constante.

Comme dans le cas de la phase spectrale discutée plus haut, on montre que la largeur spectrale
dépend de la phase temporelle selon la relation

∆ω 2 = ∆ωφ=0
2
+ ∆Ω2 (A.35)

où la variance de la fréquence instantanée s’écrit

* 2 + 2
dφ(t) dφ(t)
D E 
2 2
∆Ω = (Ω(t) − hΩ(t)i) = −
dt dt

A.5 Séries de Fourier

On peut montrer [49] que toute fonction F (t) périodique de période T peut s’écrire sous la forme
d’une série appelée série de Fourier

+∞
Cn e−iωn t
X
F (t) = (A.36)
n=−∞

où ωn = 2πn/T . Les coefficients Cn , appelés coefficients de Fourier, peuvent être aisément
déterminés en calculant l’intégrale ci-dessous

Z +T /2 +∞ Z +T /2 +∞
Cn e−i(ωn −ωm )t dt =
X X
eiωm t F (t)dt = T Cn δnm = T Cm (A.37)
−T /2 n=−∞ −T /2 n=−∞
A.5. SÉRIES DE FOURIER 127

On en déduit donc
Z T /2
1
Cn = F (t)eiωn t dt (A.38)
T −T /2

Toute fonction périodique peut ainsi s’écrire comme une superposition d’harmoniques dont les
fréquences d’oscillation sont les multiples de 1/T . Un cas particulier très utile de fonction périodique
est le peigne de Dirac, ∆T (t), défini par

+∞
X
∆T (t) = δ(t − nT ). (A.39)
n=−∞

L’éq. A.38 nous permet de trouver immédiatement les coefficients de Fourier associés au peigne de
Dirac, soit Cn = 1/T . On en déduit donc une autre formulation du peigne de Dirac

1 +∞
e−i2πnt/T
X
∆T (t) = (A.40)
T n=−∞

On en déduit également l’expression de la transformée de Fourier inverse d’un peigne de Dirac

Z +∞ +∞ +∞
−1
X
iωt
X 2π
F [∆T (t)] (ω) = δ(t − nT )e dt = eiωnT = ∆ (ω) (A.41)
−∞ n=−∞ n=−∞
T 2π/T

La transformée de Fourier d’un peigne de Dirac est donc un peigne de Dirac de période inverse.

Les séries de Fourier peuvent également s’interpréter comme un cas particulier de la transformée
de Fourier plus générale introduite au début de cet appendice. Considérons en effet une fonction
f (t) supposée nulle à l’extérieur de l’intervalle [−T /2, T /2[. On peut alors prolonger cette fonction
par périodicité de la manière suivante

+∞
X
F (t) = f (t − nT ) (A.42)
n=−∞

ou encore
F (t) = ∆T (t) ⊗ f (t) (A.43)

− nT ) est le peigne de Dirac de période T . D’après l’éq. A.9, on en déduit

P
où ∆T (t) = n δ(t

2π 2π +∞
X
F (ω) = ∆ 2π (ω)f (ω) = f (ωn )δ(ω − ωn ) (A.44)
T T T n=−∞

On voit donc que du fait de la périodicité de la fonction F (t), le spectre obtenu dans l’espace de
Fourier est discret: il est constitué de pics de Dirac centrés sur les fréquences des harmoniques ωn
intervenant dans la série de Fourier (voir Fig. A.1(d)). Enfin, si l’on remplace F (ω) par sa valeur
128 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER

ci-dessus dans l’éq. A.1, on obtient

2π +∞
Z +∞ Z +∞
dω X dω
F (t) = F (ω) exp(−iωt) = f (ωn )δ(ω − ωn ) exp(−iωt)
−∞ 2π −∞ T n=−∞
2π
+∞
1 X
= f (ωn ) exp(−iωn t) (A.45)
T n=−∞

ce qui nous redonne exactement la série de Fourier, sachant que f (ωn )/T coı̈ncide avec l’expression
du coefficient de Fourier correspondant, Cn , puisque f (t) et F (t) sont identiques sur l’intervalle
[−T /2, T /2[.

A.6 Transformée de Fourier discrète

Intéressons nous enfin à la transformée de Fourier discrète, qui est particulièrement pertinente
pour le calcul numérique de la transformée de Fourier d’une fonction f (t) donnée. En effet, un
ordinateur ne pouvant contenir qu’une quantité finie d’information, il sera nécessaire en pratique
de travailler sur une représentation approximative de la fonction considérée. En premier lieu, il
faudra restreindre l’axe du temps à un intervalle fini [0, T [, soit en supposant que l’on a affaire à une
fonction périodique de période T , soit en supposant que le support de la fonction f (t) est contenu
dans un intervalle de largeur T . On considérera alors la fonction périodique F (t) construite à partir
de f (t) selon l’éq. A.43. En second lieu, il sera nécessaire d’échantillonner la fonction initiale en
un nombre fini de points tn = nδt avec n = 0, 1, 2, ..., N − 1, où N est le nombre total de points
considérés et δt = T /N est le pas d’échantillonnage. En tenant compte de ces deux approximations
(périodisation et discrétisation), la fonction G(t) finalement représentée dans l’ordinateur s’écrit

G(t) = ∆ T (t)F (t) = ∆ T (t) (∆T (t) ⊗ f (t)) (A.46)

N N

La transformée de Fourier s’écrit alors

N 2πN  
G(ω) = ∆ 2πN (ω) ⊗ F (ω) = ∆ 2πN (ω) ⊗ ∆ 2π (ω)f (ω) (A.47)
T T T2 T T

Les fonctions f , F et G sont représentées schématiquement Fig. A.1 dans l’espace des temps et
des fréquences. Comme dans le cas des séries de Fourier, le fait de supposer la fonction périodique
a pour résultat de produire un spectre discret (Fig. A.1(d)) ne prenant de valeurs non nulles que
pour les fréquences ωn = n2π/T (effet de la multiplication par le peigne de Dirac ∆ 2π (ω) dans
T

l’éq. A.47).

De façon symétrique, la discrétisation de la fonction F (t) avec un pas δt = T /N a pour

A.6. TRANSFORMÉE DE FOURIER DISCRÈTE 129

(a) (c) (e)

T T
f(t) F(t) G(t)
T
t t N
t
0 0 T 0 T
(b) (d) (f)
2π
N
f(ω) F(ω) G(ω)
T

2π 2π
ω T ω T
ω
2π
0 0 0 N
T

Figure A.1: Passage de la transformée de Fourier à la transformée de Fourier

discrète. On part d’une fonction f (t) (a) et de sa transformée de Fourier inverse
f (ω) (b). On construit ensuite une fonction périodique, F (t), de période T (c), ce qui
a pour effet de discrétiser la transformée de Fourier correspondante, F (ω), avec un pas
2π/T (d). Enfin, l’échantillonnage dans le domaine temporel (e) de pas T /N a pour
effet de rendre le spectre périodique (f ), de période N 2π/T .

conséquence de produire un spectre périodique de période 2π/δt (convolution par la fonction

∆ 2πN (ω) dans l’éq.A.47). Il sera donc suffisant de considérer ce spectre dans l’intervalle fini
T

[0, 2π/δt], ce qui signifie que l’on pourra se contenter de considérer les N valeurs de fréquences
ωn = n2π/T avec n = 0, 1, 2, ..., N − 1.

On aboutit donc à une représentation des fonctions f (ω) et f (t) sous la forme de deux tableaux
de N points {an } et {bk }. Pour que ces représentations soient fidèles, il est nécessaire que la
périodisation ne conduise pas à une perte d’information suite à une superposition des motifs repro-
duits périodiquement. Dans le domaine temporel, cela correspond à la condition déjà évoquée d’un
support de la fonction f (t) de largeur inférieure à T . Dans le domaine spectral, il est nécessaire
que le support de la fonction f (ω) soit de largeur inférieure à 2π/δt. Pour une fonction f (t) réelle,
on sait que |f (ω)| est une fonction paire, ce qui signifie que la largeur du support de f (ω) est égale
à 2ωmax , où ωmax est la fréquence maximale pour laquelle f (ω) prend des valeurs non négligeables.
La condition s’exprime alors
2π
2ωmax < (A.48)
δt

C’est le théorème d’échantillonnage de Nyquist-Shannon : pour une reproduction fidèle de la fonc-

tion, la fréquence d’échantillonnage doit être supérieure au double de la fréquence maximale du
signal. En d’autres termes, il faut un minimum de deux points d’échantillonnage par période
d’oscillation du signal.
130 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER

Dans la suite, nous poserons

an = f (ωn ) n = 0, 1, 2, ..., N − 1 (A.49)

bk = f (tk ) k = 0, 1, 2, ..., N − 1 (A.50)

où, comme ci-dessus, ωn = n2π/T et tk = kδt = kT /N . Les tableaux de N points an et bk

constituent les représentations échantillonnées des fonctions f (t) et f (ω). La fonction échantillonnée
et périodisée G s’écrit alors
N
X −1
G(t) = bk ∆T (t − tk ) (A.51)
k=0

ou encore, dans l’espace des fréquences (d’après l’éq. A.47),

−1
2πN NX
G(ω) = an ∆ 2π (ω − ωn ) (A.52)
T 2 n=0 δt

Sachant que la transformée d’un peigne de Dirac est un peigne de Dirac de pas inverse (eq. A.41),
la transformée de Fourier inverse de l’éq. A.51 donne

−1
2π NX
G(ω) = bk ∆ 2π (ω) exp(iωtk ) (A.53)
T k=0 T

Par ailleurs, on peut écrire

N
X −1
∆ 2π (ω) = ∆ 2π (ω − ωn ) (A.54)
T δt
n=0

On en déduit
−1 −1
2π NX N
!
X
G(ω) = bk exp(iωn tk ) ∆ 2π (ω − ωn ) (A.55)
T n=0 k=0
δt

où l’on a utilisé le fait que ωtk est congru à ωn tk modulo 2π pour tous les pics du peigne de Dirac
∆ 2π (ω − ωn ). En identifiant l’éq. A.55 avec l’éq. A.52, on en déduit
δt

−1
1 NX 2π
 
an = T bk exp i nk (A.56)
N k=0 N

En prenant la transformée de Fourier de l’éq. A.52 et en identifiant avec l’éq. A.51, on démontre
de la même façon que
−1
1 NX 2π
 
bk = an exp −i nk (A.57)
T n=0 N

Ces relations sont très similaires à la définition mathématique de la transformée de Fourier discrète,
A.6. TRANSFORMÉE DE FOURIER DISCRÈTE 131

reliant deux suites de N nombres {xn } et {Xk } selon les relations

N −1
2π
X  
Xk = xn exp −i nk (A.58)
n=0
N
N −1
1 2π
X  
xn = Xk exp i nk (A.59)
N k=0
N

La seule différence tient au facteur multiplicatif T , qui résulte du fait que les intégrales définissant
la transformée de Fourier (eq. A.1 et A.3) font intervenir des grandeurs dimensionnées comme le
temps et la fréquence, ce qui fait que la période d’intégration T intervient explicitement lorsque
l’on exprime ces intégrales à partir de la transformée de Fourier discrète. La transformée de
Fourier pourra donc être facilement calculée numériquement à l’aide de la transformée de Fourier
discrète. En pratique, ce calcul est rendu extrêmement rapide grâce à l’utilisation de l’algorithme
de transformée de Fourier rapide [50], dont le temps de calcul est proportionnel à N log2 N alors
qu’une application directe des éq. A.58 et A.59 donnerait lieu à un temps de calcul en N 2 (N
sommes de N termes).
Enfin, remarquons que les éq. A.56 et A.57 peuvent également s’interpréter comme les expres-
sions approximatives des éq. A.3 et A.1 en remplaçant les intégrales par des sommes discrètes.
Toutefois, la démonstration ci-dessus à l’aide de peignes de Dirac présente l’intérêt de montrer qu’il
ne s’agit pas d’une approximation mais bien d’une évaluation exacte des transformées de Fourier
des fonctions discrétisées et périodisées.
132 APPENDICE A. TRANSFORMATION DE FOURIER
Appendice B

Représentations temps-fréquence

Temps et fréquence sont deux variables conjuguées par transformée de Fourier, ce qui implique
a priori que l’on travaille soit dans l’espace des temps, soit dans l’espace des fréquences. Il peut
donc paraı̂tre surprenant de vouloir manipuler simultanément ces deux grandeurs à l’aide des
représentations temps-fréquence abordées dans cet appendice. C’est pourtant ce que nous sommes
quotidiennement amenés à faire lorsque notre cerveau interprète l’information produite par notre
système auditif, qui est parfaitement capable de gérer un spectre dépendant du temps, grandeur en-
core appelée spectrogramme. Nous aborderons aussi dans cet appendice la distribution de Wigner,
grandeur introduite initialement pour la mécanique quantique mais qui est également intéressante
dans le domaine spectro-temporel.

B.1 Spectrogramme et sonogramme

Le spectrogramme, version mathématique de la portée musicale, est défini comme la succession des
spectres de tranches temporelles du champ à mesurer. Plus précisément, on définit la grandeur
S(t, ω), fonction continue des variables t et ω qui correspond au spectre - en fonction de ω - d’une
tranche centrée à l’instant t du signal à caractériser. Pour construire cette tranche temporelle, on
multiplie le champ électrique E(t0 ) par une porte temporelle g(t0 − t), où la fonction g(t0 ) - centrée
en t0 = 0 - pourra par exemple être de forme gaussienne. On obtient donc

Z 2
S(t, ω) = E(t0 )g(t0 − t) exp(iωt0 )dt0 (B.1)

De façon symétrique, le sonogramme est défini comme le profil temporel d’une tranche spectrale.
Il est donc obtenu en écrivant la transformée de Fourier du produit du champ E(ω) par un filtre

133
134 APPENDICE B. REPRÉSENTATIONS TEMPS-FRÉQUENCE

h(ω) que l’on fera glisser le long de l’axe des fréquences

2
dω 0
Z
s(t, ω) = E(ω 0 )h(ω 0 − ω) exp(−iω 0 t) (B.2)
2π

Sonogramme et spectrogramme sont intimement liés. En effet,

2
dω 0
Z Z 
0 iω 0 t0 0 0 0
s(t, ω) = E(t )e dt h(ω − ω) exp(−iω t)
2π
0 2
dω
Z Z 
= E(t0 ) h(ω 0 − ω) exp(iω 0 (t0 − t)) dt0
2π
Z 2
= E(t0 )h(t0 − t) exp(iω(t0 − t))dt0
Z 2
= e−iωt E(t0 )h(t0 − t) exp(iωt0 )dt0

= S(t, ω) (B.3)

où S(t, ω) est le spectrogramme calculé en utilisant comme porte temporelle la fonction g(t0 ) = h(t0 ),
transformée de Fourier du filtre utilisé dans l’espace des fréquences pour déterminer le sonogramme.
Le spectrogramme et le sonogramme sont donc deux grandeurs rigoureusement identiques, associées
respectivement à une porte temporelle et un filtre spectral conjugués par transformée de Fourier.

Mentionnons enfin qu’une représentation temps-fréquence comme le spectrogramme est ana-

logue à la représentation Q de Husimi [51, 52] utilisée en mécanique quantique pour représenter des
quantités conjuguées par transformée de Fourier comme position et impulsion pour une particule,
ou encore les deux quadratures du champ en optique quantique.

B.2 Représentation de Wigner

Initialement introduite en mécanique quantique [53], la distribution de Wigner est également

utilisée dans le domaine spectro-temporel où on peut l’appeler représentation de Wigner - Ville
ou représentation chronocyclique [54]. Elle est définie par la relation

t0 t0
Z
W (t, ω) = E ∗ (t −
)E(t + ) exp(iωt0 )dt0 (B.4)
2 2
Z
ω 0 ω0 dω 0
= E ∗ (ω − )E(ω + ) exp(−iω 0 t) (B.5)
2 2 2π

La distribution de Wigner est réelle mais elle peut prendre des valeurs négatives.
B.2. REPRÉSENTATION DE WIGNER 135

B.2.1 Distributions marginales

Les distributions marginales de la fonction de Wigner peuvent être obtenues en la projetant soit
selon l’axe des temps, soit selon l’axe des fréquences. Par exemple, par définition de la transformée
de Fourier, l’intégrale selon t de la fonction de Wigner W (t, ω) est égale à la valeur de sa transformée
de Fourier en ω 0 = 0, que nous obtenons à l’aide de l’éq. B.5 :

Z
W (t, ω)dt = |E(ω)|2 (B.6)

De même,
dω
Z
W (t, ω) = |E(t)|2 (B.7)
2π

Les distributions marginales de la fonction de Wigner sont donc respectivement l’intensité spectrale
et l’intensité temporelle.

B.2.2 Effet d’une modulation temporelle

Supposons que l’on effectue une modulation temporelle du champ, c’est à dire qu’on le multiplie
par une fonction f (t) :
E2 (t) = f (t)E1 (t) (B.8)

soit
dω 0 1
Z
E2 (ω) = f (ω 0 )E1 (ω − ω 0 ) = f (ω) ⊗ E1 (ω) (B.9)
2π 2π

On montre alors aisément que

W2 (t, ω) = Wf (t, ω) ⊗ω W1 (t, ω) (B.10)

La fonction de Wigner d’un produit de deux fonctions dans le domaine temporel est le produit de
convolution par rapport à une variable (la fréquence) des deux fonctions de Wigner.

B.2.3 Effet d’un filtrage spectral

Supposons que l’on multiplie le champ par une fonction g(ω).

E2 (ω) = g(ω)E1 (ω) (B.11)

On sait qu’un produit dans le domaine spectral correspond à un produit de convolution dans le
domaine temporel
Z
E2 (t) = g(t0 )E1 (t − t0 ) = g(t) ⊗ E1 (t) (B.12)
136 APPENDICE B. REPRÉSENTATIONS TEMPS-FRÉQUENCE

alors on montre
W2 (t, ω) = Wg (t, ω) ⊗t W1 (t, ω) (B.13)

B.2.4 Lien entre spectrogramme et fonction de Wigner

Pour une valeur donnée de t, le spectrogramme S(t, ω) est le spectre du produit entre le champ
E(t0 ) et une porte temporelle g(t0 − t). D’après ce que nous venons de voir, la fonction de Wigner
correspondant à ce produit s’écrit

W2 (t0 , ω) = Wg (t0 − t, ω) ⊗ω W (t0 , ω) (B.14)

Nous savons que le spectre de ce produit peut s’écrire comme la distribution marginale de la fonction
de Wigner ci-dessus, qu’il suffit donc d’intégrer par rapport au temps t0

Z
S(t, ω) = Wg (t0 − t, ω) ⊗ω W (t0 , ω)dt0 = Wg (−t, ω) ⊗ W (t, ω) (B.15)

C’est donc le produit de convolution bidimensionnel entre la fonction de Wigner du champ et celle
de la porte temporelle retournée temporellement. Le spectrogramme n’est autre qu’une fonction
de Wigner lissée par la fonction de Wigner de la porte temporelle. C’est ce lissage qui gomme les
parties négatives de la fonction de Wigner.

B.2.5 Effet d’une phase spectrale quadratique

Considérons un champ E2 produit à partir d’un champ E1 par l’application d’une phase spectrale
quadratique (comme par exemple lors de la propagation d’une impulsion dans un matériau disper-
sif) :
ϕ00
 
E2 (ω) = E1 (ω) exp i (ω − ω0 )2 (B.16)
2

On appelle ∆τg (ω) = ϕ00 (ω − ω0 ) le retard de groupe correspondant à cette phase spectrale
quadratique. On obtient alors

00
 0 0
2
ω0 ω 0 i ϕ (ω−ω0 + ω2 )2 −(ω−ω0 − ω2 ) dω 0
Z
W2 (t, ω) = E1∗ (ω
− )E1 (ω + )e 2 exp(−iω 0 t)
2 2 2π
Z
ω 0 ω 0 dω 0
E1∗ (ω − )E1 (ω + ) exp iϕ00 (ω − ω0 )ω 0 exp(−iω 0 t)


=
2 2 2π
00
= W1 (t − ϕ (ω − ω0 ), ω)

= W1 (t − ∆τg (ω), ω)
B.3. CONCLUSION 137

On obtient donc un résultat parfaitement intuitif. La fonction de Wigner est simplement déformée
en décalant chaque composante spectrale dans le temps d’une quantité ∆τg (ω).

B.3 Conclusion

Nous avons brièvement évoqué dans cet appendice deux représentations temps-fréquence, le spec-
trogramme et la fonction de Wigner. Le spectrogramme est très intuitif et correspond directement à
l’image de la portée musicale en acoustique. Son seul inconvénient est d’être associé à une perte de
résolution à la fois spectrale et temporelle. Il sera bien adapté pour des impulsions pour lesquelles
∆t∆ω  1/2, auquel cas la perte de résolution aura peu de conséquence. A titre d’exemple, si l’on
considère une pièce musicale dont la durée est de 1h, on a ∆t = 3600s et ∆ω/(2π) ≈ 10kHz soit
∆t∆ω ≈ 2.108 : le spectrogramme, associé à la partition musicale, est donc une représentation bien
adaptée dans ce cas. A l’inverse, la fonction de Wigner produit des représentations souvent étranges
mais n’introduit pas de perte de résolution spectrale ou temporelle : les distributions marginales
sont parfaitement égales à l’intensité spectrale ou à l’intensité temporelle. Cette distribution sera
surtout utile pour ses propriétés mathématiques.
138 APPENDICE B. REPRÉSENTATIONS TEMPS-FRÉQUENCE
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