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DUPONT JeanBaptiste

Cette thèse étudie les écoulements diphasiques dans les mini-canaux d'une pile à combustible, mettant en évidence l'impact des configurations d'écoulement sur les performances de la pile. Un outil de simulation numérique, JADIM, est développé pour modéliser la dynamique de la ligne de contact et décrire les écoulements diphasiques, en se concentrant sur la migration des gouttelettes et la stabilité de la répartition des phases. Les résultats visent à améliorer la compréhension des mécanismes physiques dans ces canaux critiques pour l'efficacité des piles à hydrogène.

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DUPONT JeanBaptiste

Cette thèse étudie les écoulements diphasiques dans les mini-canaux d'une pile à combustible, mettant en évidence l'impact des configurations d'écoulement sur les performances de la pile. Un outil de simulation numérique, JADIM, est développé pour modéliser la dynamique de la ligne de contact et décrire les écoulements diphasiques, en se concentrant sur la migration des gouttelettes et la stabilité de la répartition des phases. Les résultats visent à améliorer la compréhension des mécanismes physiques dans ces canaux critiques pour l'efficacité des piles à hydrogène.

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Thèse

présentée pour obtenir le titre de


Docteur de l’Institut National Polytechnique de Toulouse
Spécialité : Dynamique des Fluides
______________________________________________

Etude des écoulements diphasiques


dans les mini-canaux d’une pile à combustible

par

Jean-Baptiste DUPONT

Thèse soutenue le 20 décembre 2007 devant le jury composé de :

M. Stéphane Zaleski Président


M. François Feuillebois Rapporteur
M. Christophe Clanet Rapporteur
M. Peter Spelt Membre
Mme Anna Maria Morgante Membre
M. Dominique Legendre Directeur de thèse
M. Jean Fabre Directeur de thèse

N° d’ordre : 2585
Résumé
Le travail de cette thèse concerne l’étude des écoulements diphasiques dans les mini-canaux
d’une pile à combustible. Ces canaux, de taille millimétrique, ont un double rôle d’alimentation
de la pile en combustibles gazeux et d’évacuation de l’eau produite. Il a été montré expérimen-
talement que la configuration d’écoulement a un impact direct sur les performances de la pile.
L’objectif est donc de progresser dans la compréhension des mécanismes physiques présents dans
ces canaux. Pour cela, l’outil de simulation numérique JADIM est développé pour modéliser la
physique de la ligne triple afin de permettre la description des écoulements diphasiques et les
transitions entre configurations, où la mouillabilité joue un rôle déterminant. Deux phénomènes
physiques sont essentiellement étudiés : la migration dans le canal de gouttelettes formées par
l’introduction d’eau dans le canal, et l’évolution et la stabilité de la répartition spatiale des phases
lors du remplissage progressif des canaux.

Mots-clés : Pile à combustible, Mini-canal, Ecoulements diphasiques, Gouttes, Mouillage,


Volume of Fluid, Simulation numérique, Transition, Instabilités

Abstract
This thesis deals with the study of two-phase flows inside fuel cell mini channels. The func-
tions of these millimetre-size channels are to supply the cell by gas fuels and to evacuate the
water generated by the reaction. It has been show by experiments that flow configurations have
a direct impact of the cell performances. The aim of this work is to progress in the understanding
of the physical mechanisms involved inside the channels. The numerical code JADIM is develo-
ped to model the dynamics and the hysteresis of the contact line in order to describe two-phase
flows in such geometry and the transitions between configurations, where wetting phenomenon is
determinant. Two physical phenomena are principally studied : the migration of droplets formed
by the production of water inside the channel, and the evolution and the stability of the spatial
repartition of phases when the channel is progressively filled.

Key words : Fuel cell, minichannel, two-phase flows, drops, wetting, Volume of Fluid, nume-
rical simulation, transition, instabilities.
Remerciements

Ce travail a été réalisé au sein du Groupe Interface de l’IMFT, et a bénéficié du support


financier de RENAULT et de l’ADEME.

Je remercie tout d’abord les membres de mon jury de thèse, parmi lesquels Stéphane Zaleski
qui en a assuré la présidence, Stéphane Clanet et François Feuillebois qui ont assuré la tâche
de rapporteur. Je remercie particulièrement Peter Spelt que j’avais eu le plaisir de rencontrer
quelques mois avant ma soutenance, et qui a accepté de venir spécialement de Londres pour
évaluer mon travail.
Je remercie par ailleurs Anna Maria Morgante d’avoir assuré le suivi scientifique de la thèse
pour RENAULT.

Je remercie chaleureusement mes directeurs de thèse Dominique Legendre et Jean Fabre pour
leur encadrement. Grâce à l’un et à l’autre, j’ai pu rentrer dans les joies des écoulements dipha-
siques, de la capillarité, du mouillage, en bénéficiant à la fois du regard du numéricien et de
l’expérimentateur.

Je remercie les services techniques et administratifs essentiels pour qu’une thèse et une sou-
tenance se passe au mieux : Gilles Martin et l’indispensable Service informatique, Muriel Sabater
et la reprographie, ainsi que Marie-Hélène du secrétariat du Groupe Interface.

J’ai maintenant terminé de hanter les couloirs du Groupe Interface. Tout a commencé en
2001 lorsque je suis venu rencontrer Jacques Magnaudet, alors responsable du Groupe, pour lui
demander de faire un stage de découverte de la recherche. Jacques m’a alors confié à François
Charru, qui fut le premier chercheur que j’ai vu « chercher » ! Difficile a priori de s’étonner devant
le mouvement d’un grain sur un lit de grains... et pourtant ! Découvrir telle loi, comprendre
tel comportement, « passer du phénomène au fondement », j’ai pu voir à quel point c’était
enthousiasmant !
Je remercie tous les autres membres du Groupe, parmi lesquels Frédéric, Catherine, Véro-
nique, Patricia, Wladimir... qui m’ont beaucoup enrichi de diverses discussions de bout de couloir.

Si ces années furent aussi agréables, c’est également grâce à la qualité des thésards, post-docs,
nouveaux permanents du Groupe : Jiri, Jean-Rémi, Emeline, Axel, Thomas, Bernardo, Eric,
Richard, Yacine, David, Yannick, Marie, Hamdi, Vincent, Annaïg... Beaucoup de pays étaient
représentés, et qui sont maintenant autant d’invitations au voyage : Congo (aller chasser le croco
avec Richard), Brésil (se manger un demi-boeuf au resto avec Eric), Algérie (à redécouvrir avec
Yacine pour guide), Tunisie avec Hamdi, Mexique avec Bernardo, République Tchèque avec Jiri...
Bien entendu, j’ai une pensée toute particulière pour Axel et Thomas, grâce à qui les longues
heures bercées par le bruit de nos claviers ont été si agréables ! !

Je voudrais remercier à nouveau Dominique. Je dirais presque que tu fus pour moi un di-
recteur de thèse idéal ! Surbooké mais totalement disponible, avec un regard toujours pertinent,
et toujours une longueur d’avance sur mes problèmes, mes interrogations... Parmi les meilleurs
moments, je garderai en mémoire tous ces échanges de mails à analyser les résultats des simu-
lations, souvent tard dans la nuit, parfois entre samedi et dimanche, ou éventuellement séparés
par quelques milliers de kilomètres. Quant à la fin de la thèse, elle fut pour moi particulièrement
épique entre naissances, exil alsacien et nouveau métier ! J’ai pu ressentir parfois comme une
légère fatigue... Je voudrais te remercier profondément pour ton soutien sans faille et tes encou-
ragements. Si j’ai pu terminer la rédaction et soutenir cette thèse, c’est bien grâce à toi !

Je voudrais dédier ce travail à ma famille et mes parents, et particulièrement à Caroline. Ce


titre de docteur, je te le dois également ! Tu as su créer les conditions et être le soutien qui m’ont
permis d’aller jusqu’au bout. Et, last but not least, une petite pensée pour Louise et Bénédicte
qui font la joie de leur papa !
Table des matières

1 Introduction 1
1.1 Un problème d’énergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 La pile à combustible : bref aperçu historique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2
1.2.1 Principe général de fonctionnement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.2.2 Gestion de l’eau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.3 Ecoulements diphasiques en minicanaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.3.1 Caractéristiques des écoulements diphasiques . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.3.2 Régimes d’écoulement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.3.3 Synthèse bibliographique des écoulement en minicanaux . . . . . . . . . . 14
1.3.4 Transition entre régimes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
1.3.5 Bilan de l’influence des différents paramètres . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.4 Ecoulements diphasiques en minicanaux de pile à combustible . . . . . . . . . . . 27
1.4.1 Présentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
1.4.2 Ecoulements diphasiques observés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
1.4.3 Influence de différents paramètres géométriques et physiques . . . . . . . . 28
1.4.4 Commentaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
1.5 Position du problème . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
1.5.1 Production d’eau et alimentation en gaz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
1.5.2 Influence des débits aux parois sur l’écoulement . . . . . . . . . . . . . . . 34
1.5.3 Influence de la géométrie sur l’écoulement . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
1.5.4 Paramètres essentiels du problème . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
1.5.5 Nombres adimensionnels pour une pile en fonctionnement . . . . . . . . . 40
1.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

2 Le code JADIM 45
2.1 Simulation du mouillage : méthodes numériques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
2.1.1 Méthodes intégrales de frontière . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
2.1.2 Méthodes lagrangiennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
2.1.3 Méthodes eulériennes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
2.2 Le code de calcul JADIM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

5
2.2.1 Le modèle à un fluide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
2.2.2 Equations de Navier-Stokes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
2.2.3 La force capillaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
2.2.4 Transport du taux de présence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.5 Bilan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.3 Tests additionnels sur le lissage du terme capillaire . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.3.1 Cas statique : goutte à l’équilibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.3.2 Cas dynamique : ascension d’une bulle dans un fluide au repos . . . . . . 66
2.3.3 Synthèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

3 Modélisation numérique du mouillage 71


3.1 Modèle physique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
3.1.1 Angle statique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
3.1.2 Angle dynamique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
3.1.3 Hystérésis de l’angle de contact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
3.1.4 Conséquence de l’hystérésis pour la pile à combustible . . . . . . . . . . . 77
3.2 Implémentation numérique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
3.2.1 Imposer l’angle de contact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
3.2.2 Angle statique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.2.3 Angle dynamique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.2.4 Hystérésis de l’angle de contact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
3.2.5 Bilan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
3.2.6 Implémentation en 3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
3.3 Exemples de validation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
3.3.1 Goutte à l’équilibre sur une paroi hydrophile . . . . . . . . . . . . . . . . 82
3.3.2 Flaque à l’équilibre sur une paroi hydrophobe . . . . . . . . . . . . . . . . 84
3.3.3 Capillaire avec deux parois de mouillabilités différentes . . . . . . . . . . . 87
3.3.4 Goutte sur une paroi horizontale dans un champ de gravité . . . . . . . . 89
3.3.5 Hystérésis de l’angle de contact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
3.3.6 Dynamique du mouillage spontané . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
3.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

4 Mesures expérimentales de l’hystérésis 103


4.1 L’hystérésis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
4.2 Dispositif expérimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
4.3 Méthodes de mesures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
4.4 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
4.5 Remarques concernant les mesures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
4.5.1 Particularités liées à la GDL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
4.5.2 Echauffement lié au spot d’éclairage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
4.6 Perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
4.6.1 Température . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
4.6.2 Nature du gaz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
4.6.3 Physico-chimie des interfaces . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
4.7 Bilan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115

5 Migration d’une goutte dans un canal 2D 117


5.1 Déformation et mise en mouvement sous l’effet de la gravité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2 Déformation et mise en mouvement sous l’effet du cisaillement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
5.3 Gouttes dans un canal de pile . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
5.3.1 Influence de la gravité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
5.3.2 Effet du débit de gaz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
5.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137

6 Migration de gouttes dans un canal 3D de pile 139


6.1 Migration of liquid droplets inside a mini-channel . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139
6.1.1 Effect of the initial position . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 140
6.1.2 Effect of gravity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141
6.1.3 Effect of the wettability contrast . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.1.4 Effect of the temperature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144
6.1.5 Effect of coalescence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146
6.2 Bilan : capture ou migration ? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 148
6.2.1 Effet de la gravité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 148
6.2.2 Nature de la migration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150
6.2.3 Vitesse de migration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153
6.2.4 Synthèse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
6.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159

7 Remplissage quasi-statique d’un canal de pile 161


7.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
7.2 Configurations spatiales des phases dans un section carrée . . . . . . . . . . . . . 162
7.2.1 Configurations initiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162
7.2.2 Scénario de remplissage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162
7.2.3 Configurations conditionnelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
7.3 Etude du canal de pile . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168
7.3.1 Influence du rapport de forme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168
7.3.2 Influence des angles de contact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170
7.4 Bilan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 172

8 Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes 175


8.1 Instabilité visqueuse en canal 2D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 176
8.2 Instabilité capillaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
8.2.1 En tube . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
8.2.2 En canal 3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 190
8.3 Ecoulement à phases séparées stable en tube et canal . . . . . . . . . . . . . . . . 193
8.4 Transitions capillaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 196
8.4.1 En canal 3D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 196
8.4.2 En canal 3D de pile . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 202
8.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204

Conclusion et perspectives 205

Bibliographie 209
Chapitre 1

Introduction

1.1 Un problème d’énergie

La situation énergétique mondiale présente quelques soucis d’importance. La pollution atmo-


sphérique, par l’influence des gaz à effet de serre, a une part importante dans le réchauffement
climatique dont les conséquences sont d’ordre tant écologique qu’économique. De plus, les pro-
duits pétroliers, dont l’utilisation contribue à cette pollution, sont nos ressources énergétiques les
plus utilisées et pour le moment les moins coûteuses. Or, ces produits pétroliers ne sont pas en
quantité illimitée, alors même que la consommation des pays occidentaux, mais également des
pays à économie émergentes, la Chine en tête, ne cesse de croître.

La prise de conscience de l’urgence de la situation a considérablement évoluée depuis ces


quelques années. En témoigne la remise du prix Nobel de la Paix en cette année 2007 à l’ancien
vice-président américain Al Gore pour son documentaire An inconvenient Truth et au GIEC
pour « leurs efforts de collecte et de diffusion des connaissances sur les changements climatiques
provoqués par l’Homme et pour avoir posé les fondements pour les mesures nécessaires à la lutte
contre ces changements ». En témoigne le nombre relativement important de rapports parle-
mentaires français sur le sujet depuis 2005, parmi lesquels Cabal & Gatignol (2005), Kergueris
& Saunier (2005), Laffitte & Saunier (2006), Bataille & Birraux (2006). Cette année 2007 est
également marquée par la tenue d’un ’Grenelle de l’Environnement’, réunissant pour la première
fois autour d’une même table Etat, ONG, industriels, et collectivités territoriales.

Pour répondre à cette urgence, et notamment pour préparer l’ère après-pétrole, les construc-
teurs automobiles ont entrepris depuis plusieurs années le développement d’un moteur, constitué
d’une pile à combustible, qui fonctionne à partir d’hydrogène. En effet, les sous-produits générés
par la pile sont très peu polluants, et le rendement énergétique est élevé. Le travail présenté dans
2 Chapitre 1 : Introduction

ce document s’inscrit dans ce contexte et est soutenu par RENAULT et l’ADEME. L’objectif
est de progresser dans la compréhension des écoulements diphasiques présents dans les canaux
d’alimentation de la pile à combustible dont la fonctionnalité est d’amener les combustibles ga-
zeux (H2 et O2 ) et de recueillir l’eau, produit de la réaction.

Après un bref historique, la présentation du fonctionnement de la pile à combustible de type


PEMFC permet de placer la thèse dans son contexte industriel et scientifique. Notamment nous
présentons le problème délicat et crucial de la gestion de l’eau dans les canaux d’alimentation de
la pile à combustible.

Nous présentons ensuite une bibliographie centrée sur les études portant sur les écoulements
diphasiques en mini-tubes et mini-canaux. Une attention particulière est ensuite portée sur le seul
travail expérimental disponible dans des conditions de fonctionnement d’une pile à combustible.
La dernière section présente les ordres de grandeurs des paramètres contrôlant les écoulements
diphasiques dans les mini-canaux des piles à combustibles.

1.2 La pile à combustible : bref aperçu historique

Plusieurs types de pile existent, caractérisées par les électrolytes et les températures de fonc-
tionnement (SOFC, MCFC, PAFC, AFC... : cf. Annexe). Nous nous intéresserons essentiellement
à la pile à membrane échangeuse de proton PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cell) dont
les domaines d’application concernent à la fois les moyens de transport que les appareils portables
(téléphones, ordinateurs...).

Grove, juriste à la Royal Institution de Londres, découvrit le principe de fonctionnement de


la pile à combustible en 1839, en travaillant sur l’électrolyse de l’eau. Cette découverte tomba
ensuite dans l’oubli jusque dans les années 1950 où Bacon effectua des développements déter-
minants. Les premières utilisations de pile eurent lieu dans le domaine spatial avec les missions
Gemini en 1963 et Apollo en 1968. Quelques prototypes pour l’industrie automobile furent mis
au point.

Le premier choc pétrolier en 1973 conduisit de nombreux pays à vouloir disposer de ressources
énergétiques de manière à être moins tributaires du cours du pétrole. La recherche se développa
donc aux Etats-Unis, au Japon et en Europe. De nature surtout fondamentale, elle était centrée
sur les différents éléments de la pile : la membrane, les électrodes, l’électrolyte... En 1970, la
société DuPont de Nemours mis au point la membrane Nafion utilisée dans la pile PEMFC.
La pile à combustible : bref aperçu historique 3

Mais la pile présente encore un certain nombre de points durs : un coût élevé, un rapport vo-
lume/puissance important. Ces difficultés conduisent, dans les années 1980, à un ralentissement
de la recherche en France alors que les Etats-Unis, le Japon et l’Allemagne poursuivent l’étude.

Dans les années 1990, les avancées technologiques, ainsi que la prise de conscience des pro-
blèmes environnementaux (énergie fossile en diminution, aggravation de la pollution atmosphé-
rique...), conduisent à une relance de la recherche sur la pile.

Aujourd’hui les premiers prototypes de véhicules équipés de pile sont présentés et les construc-
teurs annoncent la mise sur le marché en série dans 10 ou 20 ans. Ce délai s’explique par le fait
que des problèmes demeurent (comme le coût de la pile), mais aussi les questions concernant
l’hydrogène (comme sa production, son stockage, sa distribution).

1.2.1 Principe général de fonctionnement

Une pile PEM est un générateur électrochimique qui fonctionne à basse température. La
figure (1.1) présente le schéma de fonctionnement d’une pile à combustible pour une application
embarquée. Trois éléments essentiels en composent le coeur : une anode, une électrolyte et une

Fig. 1.1 – Schéma d’une pile à combustible - Source : CEA

cathode. L’anode est alimentée en continu par un combustible, l’hydrogène, dont elle réalise
l’ionisation :
H2 −→ 2 H + + 2 e-
4 Chapitre 1 : Introduction

La cathode, alimentée par le comburant, généralement l’oxygène de l’air, est le lieu de la réduction
de l’oxygène.
1
2 H + + 2 e- + O2 −→ H2 O
2
La circulation des électrons entre l’anode et la cathode, par un circuit électrique extérieur, donne
naissance à un courant électrique. La recombinaison de ces deux produits de réaction conduit à
la production d’eau et de chaleur.

2 H2 + O2 −→ 2H2 O

A la différence des autres piles électrochimiques (batteries) dans lesquelles les matériaux qui
composent les électrodes réagissent jusqu’à rendre le processus inactif, la pile à combustible a sa
structure (électrodes, électrolyte) qui ne réagit pas. Les réactifs sont introduits et les produits
évacués en permanence. Ceci permet d’obtenir une durée de vie importante.

La membrane

La membrane placée entre l’anode et la cathode a pour rôle de permettre le transfert des
protons de l’anode à la cathode, d’être un isolant électronique tout en étant le moins perméable
possible aux gaz (H2 et O2 ). La plus utilisée, le Nafion produit par l’entreprise américaine DuPont
de Nemours, est un polymère à structure perfluorée (de type Téflon) sur lesquels sont greffés
des groupements sulfonates SO−
3 . Son épaisseur est de 30 µm à 150 µm. Un aspect essentiel
concernant le fonctionnement de la pile est la nécessité d’être correctement hydratée pour avoir
une bonne conductivité ionique : cette conductivité est multipliée par dix entre l’état sec et l’état
humide.

Les électrodes

Les électrodes, d’une épaisseur de 400 µm environ, regroupent une zone active, d’épaisseur de
l’ordre de 50 µm, siège des demi-réactions d’oxydoréduction, et d’une zone de diffusion gazeuse
appelée GDL.

La zone de diffusion gazeuse (GDL) : La zone de diffusion gazeuse est constituée d’un
matériau carboné poreux dont le volume interstitiel contient du Téflon. Le Téflon est le nom
commercial du P.T.F.E., le polytétrafluoroéthylène, qui est un polymère hydrophobe. Son rôle
est d’acheminer les réactifs de manière homogène sur toute la surface de la zone active et d’évacuer
l’eau produite à la cathode.

La zone active : La zone active est constituée du même milieu carboné, avec moins d’agents
hydrophobes, auquel est ajouté un catalyseur sous forme de grains de platine. La réaction élec-
La pile à combustible : bref aperçu historique 5

trochimique a lieu lorsque se rencontrent au même point le gaz réactif, les protons, les électrons
et le catalyseur.

Les plaques bipolaires

Ces plaques bipolaires, en acier inoxydable ou en graphite, sont gravées de mini-canaux de


taille millimétrique qui assurent, sur toute la surface de la GDL (zone de diffusion gazeuse de
l’électrode), la distribution des gaz réactifs ainsi que l’évacuation de l’eau produite et des gaz
qui n’ont pas réagi (azote, excès d’oxygène . . .).

Fonctionnement

Une cellule (figure 1.2) est consituée d’un ensemble Electrode-Membrane-Electrode (EME)
et des plaques bipolaires. Un circuit de refroidissement est également présent : la température
optimale de fonctionnement est environ de 80o C. Le stack, ou empilement, est l’association de
plusieurs cellules, souvent en série. La puissance totale Pe de la pile dépend du nombre n de
cellules du stack et de la surface Sm de la membrane. Elle se trouve dans une gamme allant de 1
W à 1 MW. Le point de fonctionnement optimal d’une cellule se situe généralement autour des
valeurs suivantes : la tension Vc ' 0.65 V et la densité de courant j ' 0.45A.cm−2 . La puissance
totale s’écrit donc :
Pe = n.Vc .j.Sm

Fig. 1.2 – Cellule d’une pile à combustible. Sont représentées de l’extérieur vers le centre de la
cellule : les deux plaques bipolaires, les deux électrodes (anode et cathode) et la membrane au
centre.
6 Chapitre 1 : Introduction

1.2.2 Gestion de l’eau

La gestion de l’eau est cruciale pour avoir un fonctionnement optimal de la pile, notamment
dans la membrane et dans les canaux de distribution.

Dans la membrane

L’eau liquide est produite par réaction chimique dans la zone active de la cathode. Or, chaque
proton traversant la membrane de l’anode à la cathode est accompagné par une à trois molécules
d’eau. Il s’agit du flux électro-osmotique, dirigé de l’anode à la cathode. Ce flux dépend de la
densité de courant. Il croît lorsque la densité de courant augmente.

La membrane se trouve ainsi davantage hydratée du côté de la cathode que du côté de l’anode.
Cela génère un flux diffusif au travers de la membrane de la cathode à l’anode. Ce phénomène
dépend de la densité de courant produite.

Nous avons vu qu’il est essentiel que la membrane soit correctement humidifiée. Si ce n’est
pas le cas, sa résistivité au transfert des protons augmente, ce qui induit une chute de la densité
de courant générée. La production d’eau à la cathode, accompagnée de la diffusion de la cathode
à l’anode permettent cette humidification. Cependant, le flux électro-osmotique et l’évaporation
de l’eau liquide peuvent entraîner l’assèchement de la membrane et des zones actives. En effet,
si les gaz introduits dans la pile sont dépourvus de vapeur d’eau, l’eau présente à la membrane
va se vaporiser jusqu’à ce que la pression partielle de vapeur d’eau corresponde à la pression
de vapeur saturante, ce qui peut provoquer l’assèchement de la membrane. Pour éviter cette
situation, la technique généralement employée est l’utilisation d’un humidificateur externe qui
sature en vapeur d’eau le gaz entrant à la température de la cellule.

Au sein de la cathode, l’évacuation de l’eau liquide produite dans la zone active est opérée
par pression capillaire dans la zone de diffusion. Elle doit se faire de manière à ne pas entraver
l’accès du gaz vers la zone active. L’eau liquide à évacuer provient donc d’un bilan entre trois
phénomènes : la production par réaction électrochimique, le flux électro-osmotique et le flux
diffusif. A cela, il convient d’ajouter le changement de phase présent au sein des canaux lorsque
les conditions de fonctionnement atteignent 80o C.

Dans les canaux de distribution

Le rôle de ces canaux est d’évacuer l’eau produite au sein de l’EME et de permettre la dis-
tribution homogène du gaz réactif. Il s’agit donc d’avoir un régime d’écoulement diphasique qui
permette de réaliser ces deux aspects. Par exemple, si le débit de gaz n’est pas assez important,
la quantité d’eau produite et présente dans les canaux sera telle qu’elle remplira tout le volume.
La pile à combustible : bref aperçu historique 7

On parle alors d’engorgement des canaux. Le gaz ne pourra plus diffuser au travers de l’électrode
jusqu’à la membrane. Cela diminuera la surface active de la membrane et donc le rendement de
la pile.

Le changement de phase dans les canaux est contrôlé par deux pressions. La première est
la pression de vapeur saturante Psat qui est la pression partielle de l’eau lorsque l’eau liquide
et l’air humide sont en équilibre thermodynamique : aucun changement de phase ne se produit.
Elle dépend de la température. La deuxième est la pression partielle de vapeur d’eau effective
Pw . Le taux de condensation est proportionnel à Pw − Psat et le taux d’évaporation à Psat − Pw .
Psat dépend donc de la température et Pw est relié à la pression opératoire Pt et au coefficient
stoechiométrique λ de l’oxygène (λ = 1.0 à 2.0) (Larminie & Dicks (1999)). La pression opéra-
toire Pt est fixée lors du fonctionnement de la pile. Sa valeur est comprise entre 1 bar et 4 bar.
On voit ainsi qu’il est essentiel de maîtriser les conditions opératoires (température, pression,
stoechiométrie des gaz . . .) de la pile pour contrôler les changements de phase au sein des canaux.

La figure (1.3) présente deux canaux de distribution en parallèle, gravés dans une plaque
bipolaire. Ils se présentent comme une succession de parties rectilignes et de coudes (figure 1.4).
Ces canaux de distribution ont la particularité d’être de taille millimétrique et de section carrée

Fig. 1.3 – Canaux de distribution (ici 2 en parallèle) d’une plaque bipolaire de 100 cm2 environ
- Source : CEA

ou rectangulaire. Il présentent en outre des coudes (figure 1.4). De plus, l’une des faces correspond
à la zone de diffusion gazeuse (GDL) de l’électrode, donc est plutôt non-mouillante. Les trois
autres faces des canaux correspondent à la plaque bipolaire, en acier ou graphite, donc sont
plutôt mouillantes. Ces différences de mouillabilité de paroi ont pour but d’éviter la présence
d’un film d’eau liquide à la face du canal donnant sur l’électrode, ce qui empêcherait la diffusion
du gaz dans l’électrode. Nous pouvons ainsi supposer que la tension de surface sera une force
prépondérante au vu de la taille du canal et de la forme de la section, et que les propriétés de
8 Chapitre 1 : Introduction

Fig. 1.4 – Exemple de coude - La face arrière correspond à la zone de diffusion gazeuse (GDL)
de l’électrode. Les flèches montrent le sens de déplacement de l’écoulement.

mouillabilité des parois auront une influence importante sur le régime d’écoulement diphasique.

1.3 Ecoulements diphasiques en minicanaux

Nous présentons dans cette section un aperçu bibliographique des écoulements en mini-canaux
c’est à dire pour des diamètres inférieurs au centimètre.

Rappelons que pour chaque élément EME d’une pile à combustible ces canaux doivent ap-
provisionner en gaz réactifs l’EME et évacuer l’eau produite. Nous avons indiqué précédemment
que le régime d’écoulement joue un rôle important sur le fonctionnement de la pile.

L’objectif est ici de rapporter les informations de la littérature concernant les régimes d’écou-
lement et les critères de transition actuellement décrits dans la littérature pour des canaux de
taille millimétrique ainsi que l’influence des paramètres géométriques et physiques.

Parmi les paramètres physiques, l’attention portera sur l’influence de la température, de


la pression, des propriétés physiques des fluides (densité, viscosité dynamique) et surtout sur
l’influence de la tension de surface et des propriétés de mouillabilité des parois.

1.3.1 Caractéristiques des écoulements diphasiques

Une analyse dimensionnelle d’un écoulement diphasique gaz-liquide dans un canal lisse avec
des phases incompressibles peut être faite pour identifier les nombres adimensionnels pertinents.
Les dix paramètres indépendants sont les masses volumiques des fluides ρL , ρG , les viscosités
dynamiques µL , µG , la tension de surface σ, le diamètre du tube ou le diamètre hydraulique du
canal dH , la constante de gravité g, l’angle de contact entre l’interface gaz-liquide et la paroi θ
et les flux ULS et UGS . Ces flux, appelés aussi vitesses superficielles, sont le rapport du débit
volumique de la phase considérée par la section du tube. Les dimensions étant au nombre de trois
(masse, longueur et temps), le théorème Π (voir par exemple Wallis (1969), Barenblatt (1996))
indique que l’on peut former 7 nombres adimensionnels indépendants pour ce type d’écoulement,
Ecoulements diphasiques en minicanaux 9

par exemple :
ρ L − ρG ∆ρgd2H
θ Eo =
ρL σ
2
ρL dH ULS 2
ρL dH UGS
W eLS = W eGS =
σ σ
ρL dH ULS ρG dH UGS
ReLS = ReGS =
µL µG
Le nombre d’Eötvös Eo compare la force de gravité à la force capillaire, le nombre de Weber
W e, l’inertie à la force capillaire, et le nombre de Reynolds Re, l’inertie à la force visqueuse.
Notons que d’autres nombres adimensionnels (nombre de Froude, nombre capillaire . . .) peuvent
être obtenus par combinaison des nombres ci-dessus.

Comme nous le développerons dans la section 1.5, les ordres de grandeur de ces nombres dans
les canaux d’une pile à combustible (dH = 1mm) sont :

∆ρ
'1
ρL
55o < θ < 145o

Eo ' 0.14
2
ρL dH ULS
W eLS = ≈ 0 à 0, 02
σ
2
ρL dH UGS
W eGS = ≈ 0, 01 à 10
σ
ρL dH ULS
ReLS = ≈ 0 à 1000
µL
ρG dH UGS
ReGS = ≈ 100 à 4000
µG

Le rapport des viscosités est quant à lui tel que :

µL
≈ 15 à 100
µG

On peut tirer de ces ordres de grandeur quelques informations utiles sur le rôle respectif des
forces en présence. Le nombre d’Eötvös montre que la force de gravité est d’un ordre de grandeur
plus faible que la force capillaire. Le nombre de Weber W eLS montre que l’inertie du liquide est
négligeable devant la force capillaire. Enfin le nombre de Reynolds ReGS suggère que la force
visqueuse dans le gaz est négligeable devant l’inertie de celui-ci. Par contre on ne peut rien dire
des valeurs de W eGS et ReLS qui peuvent prendre des valeurs plus petites et plus grandes que
l’unité. En résumé, on peut s’attendre à des écoulements pour lesquels la gravité, la viscosité du
gaz et l’inertie du liquide seront négligeables ou marginales alors que la capillarité reste une force
dominante.
10 Chapitre 1 : Introduction

1.3.2 Régimes d’écoulement

La caractéristique essentielle des écoulements diphasiques en tube ou canal est que la topolo-
gie de l’interface est une inconnue du problème qui dépend de nombreux paramètres tels que les
propriétés physiques des fluides (densité, viscosité, tension de surface), le débit des deux phases
et le diamètre hydraulique. En écoulement diphasique gaz-liquide ou liquide-liquide, l’interface
peut adopter des formes variées dont la topologie dépend les conditions d’écoulement, c’est-à-
dire des débits et des propriétés physiques des fluides, de la géométrie du domaine d’écoulement,
de l’intensité des forces extérieures, etc. Ces formes sont classées en familles, ou configurations
d’écoulement. Pour les écoulements en tube, il est d’usage de cartographier ces configurations
dans des diagrammes log-log avec les flux de gaz et de liquide, ou toute autre grandeur dérivée
de ces flux, pour coordonnées.Initialement la notion de configuration fut introduite à des fins
descriptives. Ainsi sont nées les premières cartes de configuration dont la première semble être
due à Baker (1954). Ensuite la notion de configuration fut étroitement associée à des objectifs
de modélisation : à chaque configuration son modèle d’écoulement. L’ouvrage de Govier & Aziz
(1972) fournit une excellente synthèse des efforts qui furent entrepris autour des années 60 pour
tenter de prédire les transitions entre configurations à partir de corrélations empiriques. Il illustre
aussi les configurations rencontrées en écoulement vertical et horizontal et recensées pour l’es-
sentiel dans le tableau 1.1. Cependant l’approche corrélatoire s’est révélée limitée aux conditions
d’écoulement pour lesquels elle avait été validée. Il faut attribuer à Taitel et col. le mérite d’avoir
généralisé la notion de modèle physique pour prédire les transitions entre configurations (Taitel
& Dukler (1976), Taitel & Barnea (1980), Taitel & Dukler (1980)).

Il n’est pas utile de faire ici une présentation extensive de ces travaux car dans les écoulements
auxquels on s’intéresse la force de gravité est faible par rapport à la force capillaire. On va donc se
limiter à l’analyse des travaux qui ont été réalisés en micro-gravité ou en petit tubes, sachant qu’ils
ont pour dénominateur commun un nombre d’Eötvös nul ou plus petit que l’unité. Dans de telles
conditions la galerie des configurations observées se réduit par la disparition de certaines d’entre
elles. En premier lieu, on n’observe pas d’écoulement bouillonnant car c’est une situation qui est
due essentiellement à la gravité. En second lieu, l’écoulement stratifié disparaît (écoulement en
micro-gravité) ou ne tient qu’une place marginale (écoulement en petits tubes). Suo & Griffith
(1964) indiquent que pour négliger la force de gravité par rapport à la force capillaire il faut que :

∆ρgd2H
Eo = < 0, 29 (1.1)
σ

Lorsque le critère est satisfait, la tension de surface a pour effet de bloquer complètement la
stratification due à la gravité. Les expériences de Suo & Griffith (1964) et de Damianides &
Westwater (1988) faites avec de l’eau et de l’air, à température ambiante et à pression atmosphé-
rique, indiquent que la zone de transition entre l’écoulement stratifié et non stratifié correspond
à un diamètre hydraulique compris entre 1 mm et 2 mm. Ceci est en accord avec le critère (1.1).
Ecoulements diphasiques en minicanaux 11

Ce critère exprime également que pour des diamètres hydrauliques suffisamment petits, la pré-
dominance de la tension de surface sur la gravité rend les régimes d’écoulement indépendants de
l’orientation du tube. Il n’y aurait donc a priori pas de différences entre un écoulement horizontal
et un écoulement vertical dans ces conditions.

Les travaux sur les écoulements en micro-gravité ont commencé dans les années 70 (Hepner
et al. (1975)) et se sont considérablement renforcés dès la fin des années 80 quand les moyens
d’essais en tour à chute libre et en vol parabolique ont été mis à la disposition des chercheurs
(Dukler et al. (1988) ; Zhao & Rezkallah (1994) ; Colin & Fabre (1995) ; Bousman et al. (1996)).
Tous ces auteurs s’accordent sur l’existence de trois régimes principaux, l’écoulement à bulles,
l’écoulement à poches et bouchons et l’écoulement annulaire. L’étude des écoulements dipha-
sique en petit tubes, qui s’est trouvée enrichie dès la fin des années 90 par le développement des
micro-systèmes, confirme ces observations. Des configurations identiques à celles des écoulements
diphasiques en micro-gravité ont été observées (Barnea et al. (1983)) avec parfois des définitions
un peu exotiques (Coleman & Garimella (1999)). On a illustré sur la figure 1.5 quelques écoule-
ments typiques mis en évidence dans un tube de 2 mm avec de l’azote et un mélange d’eau et de
glycérol. La carte de configuration correspondante est présentée sur la Figure 1.6.
12

Inclinaison Configuration Variantes Dénomination anglaise Caractéristiques


Toutes A bulles A bulles Bubbly Bulles
A bulles dispersées Dispersed bubbly Fines bulles dispersées
Toutes Intermittent Intermittent Longues poches de gaz séparées
A poches et bouchons Slug par des bouchons de liquide
Annulaire lisse Smooth annular Film de liquide, avec une interface lisse
ou légèrement ondulée, mouillant la paroi
Toutes Annulaire
Annulaire à vagues Wavy annular Film de liquide mouillant la paroi comportant
des vagues à l’interface à partir desquels sont entraînées
des gouttellettes qui envahissent le noyau gazeux
Stratifié lisse Smooth stratified Le gaz et le liquide sont séparés par une interface
plane lisse ou avec de légères ondulations
Horizontal Stratifié
ou incliné Stratifié à vagues Wavy stratified Le gaz et le liquide sont séparés par une interface
rugueuse où se développent des vagues et d’où
peuvent être entraînées des gouttellettes.
La littérature fait état de nombreuses sous configurations
sous configurations selon la structure des vagues
(capillaire, gravitaire 2D, gravitaire 3D, à rouleau, etc.)
Vertical Bouillonnant Churn / Frothy Extension de l’écoulement à poches
ou dévié et bouchons avec des poches déstructurées
donnant une apparence chaotique

Tab. 1.1 – configurations rencontrées en écoulement vertical et horizontal


Chapitre 1 : Introduction
Ecoulements diphasiques en minicanaux 13

Fig. 1.5 – Quelques écoulements typiques d’après Fabre et al. (2004). De haut en bas : écoulement
à bulles, écoulement intermittent et écoulement annulaire

Fig. 1.6 – Exemple de carte de configuration : tube de 2 mm, azote + mélange d’eau et de
glycérol à 3 bars d’après Fabre et al. (2004)

Comme nous le verrons dans la section suivante, Marchand (1998) montre que les régimes
14 Chapitre 1 : Introduction

ayant lieu au sein des canaux de distribution, dans les conditions opératoires d’une pile à com-
bustible, sont :

• le régime stratifié

• le régime intermittent

• le régime annulaire

1.3.3 Synthèse bibliographique des écoulement en minicanaux

Les premiers résultats de référence concernant les écoulements en tubes capillaires sont dus
à Taylor (1961), Bretherton (1961) et Cox (1964). Ces travaux ont été consacrés à l’étude du
film déposé après le passage de bulles cylindriques poussées par le mouvement du liquide. Ils
ont permis de préciser que l’épaisseur du film liquide et le rapport de la vitesse de la bulle sur
celle du liquide V /U sont contrôlés par les forces visqueuses et capillaires et s’expriment donc en
fonction du nombre capillaire Ca = µU/σ

Depuis, les études expérimentales pour les faibles diamètres (diamètre inférieur au centimètre)
ont porté sur l’influence de l’orientation horizontale ou verticale du tube, sur la géométrie de la
section, sur le diamètre du tube (ou le diamètre hydraulique pour des sections non-circulaires).
L’eau et l’air sont le plus souvent utilisés, mais également le fréon R134a en équilibre avec sa
vapeur, qui présente une tension de surface plus faible que pour l’eau et l’air. L’effet de l’angle de
contact fait également l’objet d’expériences. Les études sont toutes effectuées à pression atmo-
sphérique et à température de 20o C. Les mesures sont parfois comparées à la carte de Mandhane
et al. (1974) et au modèle de Taitel & Dukler (1976) pour faire apparaître les différences et
notamment l’influence du diamètre du tube. Cependant ce modèle étant développé pour des
écoulements dominés par la gravité, il n’est pas pertinent pour les écoulements dominés par la
capillarité.

En tube ou canal horizontal

Suo & Griffith (1964) effectuent une des premières étude d’écoulements diphasiques en tube
capillaire sub-millimétriques. Ils analysent les écoulements horizontaux en tubes de diamètre de
0.5 à 0.7 mm. Trois configurations d’écoulement sont observées : intermittent, intermittent à
bulles dans les bouchons, et annulaire. Ils proposent un critère d’existence du régime stratifié.
Un critère de transition entre le slug et le slug-bubbly flow est également proposé.

Damianides & Westwater (1988) analysent les écoulements diphasiques d’eau/air en tubes
horizontaux de verre pyrex de diamètre de 1 à 5 mm. Les vitesses superficielles pour le liquide
s’étendent de 0.08 à 10 m/s et pour le gaz de 0.03 à 100 m/s. Cinq configurations d’écoulement
sont identifiées : à bulles, intermittent (2 variantes dites plug et slug), à bulles dispersées et an-
Ecoulements diphasiques en minicanaux 15

nulaire. Ils remarquent que la tension de surface est une variable très importante, dont l’influence
grandit lorsque le diamètre du tube diminue.

Triplett et al. (1999) étudient les écoulements eau/air dans des tubes horizontaux de diamètre
de 1.1 à 1.45 mm et dans des canaux de section semi-triangulaire (triangulaires avec un sommet
arrondi) de diamètre hydraulique de 1.09 à 1.49 mm. La vitesse superficielle du liquide est 0.02
à 8 m/s et celle du gaz 0.02 à 80 m/s. Ils montrent que la tension de surface, pour des diamètres
petits, rend les caractéristiques d’écoulement indépendantes de l’orientation du tube. Un tube
vertical ou horizontal verra les mêmes écoulements diphasiques avec les mêmes transitions.

Coleman & Garimella (1999) font une étude avec de l’eau et de l’air dans des tubes en verre
pyrex et des canaux de section rectangulaire en plastique de diamètres hydrauliques de 1.3 à 5.5
mm. Les vitesses superficielles du liquide sont de 0.01 à 10 m/s et du gaz de 0.1 à 100 m/s. Les
auteurs identifient sept configurations d’écoulement regroupées sous quatre principales - stratifié,
intermittent dispersé et annulaire - qu’ils illustrent par des clichés d’écoulement. A l’examen de
ces clichés, on peut s’interroger sur la pertinence des définitions. En premier lieu il n’y a pas
d’évidence que l’écoulement dit stratifié à vagues, ne soit pas un écoulement annulaire lisse car
rien ne prouve l’absence d’un film à la partie supérieure du tube et l’interface est très légèrement
ondulée, sans effet à attendre sur sa rugosité. En second lieu l’écoulement dit à bulles allongées
n’est rien d’autre qu’un écoulement intermittent classique. Enfin les deux variantes d’écoulement
annulaire n’ont pas lieu d’être distinguées à moins d’affiner l’analyse à partir de la longueur
d’onde des vagues. Cet article est un bon exemple de la subjectivité visuelle qui est trop souvent
la règle dans la définition des configurations alors que celle-ci doit être associée à une démarche
de modélisation.

Yang & Shieh (2001) utilisent de l’eau et de l’air et mais aussi du fréon R-134a (dont la
tension de surface est 10 fois plus petite que celle de l’eau). Des tubes horizontaux circulaires
de diamètre de 1 à 3 mm en verre Pyrex sont utilisés. La vitesse superficielle du liquide est de
0.005 à 5 m/s et celle du gaz de 0.01 à 100 m/s. L’écoulement stratifié lisse n’est jamais observé.
L’écoulement stratifié à vagues est observé pour les diamètres 2 et 3 mm, mais pas pour 1 mm.
Bien que le diamètre des tubes soit faible, la tension de surface est elle aussi très faible de sorte
que le critère (1.1) de Suo & Griffith (1964) n’est pas satisfait. On se trouve ici dans un cas où
la stratification est possible.

Les travaux expérimentaux d’Aussillous & Quéré (2000) ont revisité les travaux pionniers de
Taylor (1961) et de Bretherton (1961) sur le mouvement de poches isolées poussées par un liquide
en tube millimétrique (0, 84 < dH < 2, 92). Des liquides à faible tension de surface sont utilisés :
huiles de silicones, ethanol, heptane et decane. Les mesures ont permis de compléter les travaux de
Taylor (1961) en précisant l’évolution de l’épaisseur de film (h/dH = 0, 67Ca2/3 /(1+3, 35Ca2/3 ).

Pour des canaux et des tubes de taille millimétrique et pour de l’eau et de l’azote, Morgante &
Fabre (2005) présentent des cartes de configuration pour des vitesses superficielles dans la gamme
16 Chapitre 1 : Introduction

de celles d’une pile à combustible. JG varie de 1 à 1000cm/s et JL de 0, 1 à 100mm/s. Deux


configurations sont observées : un écoulement intermittent caractérisé par la présence de poches
de gaz séparées par des bouchons de liquide, et un écoulement à phases séparées caractérisé par
la continuité de l’interface entre le gaz et le liquide.

Très récemment, Duclaux et al. (2006) ont considéré l’écoulement annulaire en tube de dia-
mètre 0, 3 < dH < 3mm et en régime très visqueux (ReLS << 1). Les fluides utilisés sont des
huiles de silicone et du glycerol. Cette étude a porté sur la stabilité du régime annulaire en
montrant l’effet de la gravité sur la transition annulaire/stratifié ce qui a permis de proposer
un critère de transition basé sur le nombre d’Eötvös sur lequel nous reviendrons dans la partie
suivante.

Le tableau (1.2) est un résumé des études citées ci-dessus (cas horizontal) dans les conditions
caractéristiques d’un canal de pile à combustible introduites en début de section.

En tube ou canal vertical

Galbiati & Andreini (1992a) étudient les écoulements eau/air et eau distillée/air en tube
vertical de diamètre 1.3, 2.2 et 3.1 mm. Ils proposent un modèle de transition entre écoulement
intermittent et annulaire en tube vertical.

Zhao & Bi (2001) étudient les écoulements eau-air verticaux en canal de section triangulaire
de diamètres hydrauliques 0.866, 1.443 et 2.886 mm. Les régimes présents dans des tubes circu-
laires verticaux de large diamètre (à bulles dispersées, intermittent, bouillonnant, annulaire) se
retrouvent sauf le dispersed bubbly flow pour 0.866 mm. Vitesse superficielle du liquide : 0.08 à
10 m/s et du gaz : 0.1 à 100 m/s.

Wölk et al. (2000) ont effectué des expériences avec de l’eau et de l’air en tube vertical
pour différentes sections. Une section est circulaire et quatre autres sont carrée, rectangulaire,
en losange et triangulaire. Toutes ces sections ont un diamètre hydraulique proche de 6 mm. Les
vitesses superficielles du liquide sont : 0.36 à 4.0 m/s et du gaz : 0.15 à 5.0 m.s. Trois régimes
sont observés : intermittent et à bulles dispersées. L’écoulement annulaire est favorisé vis à vis de
l’intermittent de manière croissante par les sections carrée et rectangulaire, ensuite en losange,
puis triangulaire.

Influence de la mouillabilité des parois

Barajas & Panton (1993) font porter leur étude sur l’influence des propriétés de mouillabi-
lité du matériau utilisé. Ils étudient les écoulements diphasiques eau/air en tube horizontal de
diamètre 1.6 mm. Différents matériaux (pyrex, polyéthylène, polyuréthane et FEP une résine
Ecoulements diphasiques en minicanaux 17

fluoropolymère) pour le tube ont été utilisés de manière à avoir différents angles de contact
statique. Cette étude sera présentée en détail plus bas.
18

Source Fluides Caractéristiques USL (m/s) USG (m/s) Régimes observés


1. plug, slug flow
Damianides &
eau/air tube circulaire. d : 1 à 5 mm 0.08 à 10 0.03 à 100 2. annular
Westwater (1988)
3. bubbly, dispersed flow
tube circulaire d = 1.6 mm - 1. wavy (34°) ou rivulet (61, 74, 106°) flow
Barajas & Panton Pyrex : θ = 34, polyéthylène : 2. plug-slug flow
eau/air 0.003 à 2 0.1 à 100
(1993) θ = 61, polyuréthane : θ = 74, 3. annular et annular-dispersed flow
FEP : θ = 106 4. bubble flow
1. bubbly flow
tube circulaire : d = 1.1
2. slug flow
Triplett et al. et 1.45 mm - tube semi-
eau/air 0.02 à 8 0.08 à 80 3. churn flow
(1999) triangulaire : dH = 1.09 et
4. slug-annular flow
1.49 mm
5. annular flow
tube circulaire en pyrex d = 1. stratified flow : smooth and wavy
Coleman & Gari- 1.3, 1.75, 2.60 et 5.50 mm 2. intermittent flow : plug and slug
eau/air 0.01 à 10 0.1 à 100
mella (1999) - canal rectangulaire dH = 3. annular flow : wavy annular and annular
5.36 mm 4. dispersed flow : bubble and dispersed
1. wavy stratified flow
Yang & Shieh eau/air tube circulaire en pyrex, d= 1, 2. plug and slug flow
0.005 à 5 0.01 à 100
(2001) fréon R134A 2, et 3 mm 3. annular flow
4. bubble and dispersed flow
tube circulaire en verre, d=
Morgante & 1. Separated flow : smooth and wavy
eau/azote 1 mm - Canal carré Plexiglas 0.0001 à 0,1 0.01 à 10
Fabre (2005) 2. Intermittent flow
1x1mm2 et 2x2mm2

Tab. 1.2 – Résumé des principales études expérimentales en mini-tubes horizontaux et avec différentes géométries de section (circulaire, "semi-
Chapitre 1 : Introduction

triangulaire" et rectangulaire)
Ecoulements diphasiques en minicanaux 19

1.3.4 Transition entre régimes

Nous détaillons ici les modèles de transition, issus de la littérature, entre régimes d’écou-
lement. Comme les trois régimes observés par Marchand (1998) dans une pile à combustible
sont le régime stratifié, le régime intermittent et le régime annulaire, nous nous restreignons aux
transitions entre ces trois régimes et à la transition stratifié-non stratifié.

Existence de l’écoulement stratifié

Le critère de non existence de l’écoulement stratifié proposé par Suo & Griffith (1964) donné
par la relation (1.1) peut être reformulé comme une comparaison entre deux longueurs caracté-
q
ristiques : le diamètre hydraulique du canal dH et la longueur capillaire lc = ∆ρσ g . Il peut donc
s’écrire :
dH < 0.3 lc

Un autre critère est donné par Brauner & Moalem-Maron (1992) à partir de l’analyse de l’insta-
bilité de Rayleigh-Taylor :
∆ρgd2H
Eo = < (2π)2 (1.2)
σ
relation qui peut aussi s’écrire en fonction de la longueur capillaire :

dH < 6, 3 lc (1.3)

La relation de Brauner & Maron suggère l’absence d’écoulement stratifié pour des diamètres
beaucoup plus grands que celle de Suo & Griffith (1964). Cependant, Suo & Griffith (1964), et
d’autres études (Damianides & Westwater (1988), Fukano & Kariyasaki 1993...) ont confirmé
que dans ces conditions d’écoulement (T = 20C, P = 1 bar), il n’y a pas de régime stratifié pour
des diamètres inférieurs à 1 mm, ce qui correspond davantage au critère de Suo & Griffith (1964)
qu’à celui de Brauner & Moalem-Maron (1992). En effet, à T = 20C pour de l’eau et de l’air,
lc ≈ 2.7 mm. Le critère de Suo & Griffith (1964) donne : dH < 0.9 mm, ce qui est cohérent avec
les observations expérimentales.

Toutefois il est possible de réconcilier les critères de Suo & Griffith (1964) et de Brauner &
Maron (1992) à partir des résultats obtenus en condition statique par Turnau & Fabre (2005).
Leurs expériences et les modèles de stabilité montrent en effet qu’il existe deux transitions diffé-
rentes selon que l’on considère le passage de la configuration stratifiée à la configuration à poches
ou l’inverse. Il y a de fortes chances que le phénomène d’hytérésis observé par ces auteurs existe
aussi en écoulement.

Transition écoulements stratifié / intermittent

Taitel & Dukler (1976) ont développé, pour les tubes en grand diamètre, un modèle de
20 Chapitre 1 : Introduction

transition basé sur l’instabilité de Kelvin-Helmholtz, donc sur une compétition gravité-inertie. Ce
modèle ne s’applique plus en tube de faible diamètre : la tension de surface n’est plus négligeable.
Barnea et al. (1983) proposent un modèle pour les tubes circulaires de faible diamètre. L’idée
est que la tension de surface n’est plus une force stabilisante, comme la gravité, qui favorise la
stratification. La compétition gravité-capillarité s’exprime ici par le critère :

π σ
r
d − hL ≤ (1.4)
4 ρL g(1 − π4 )

où hL est la hauteur de liquide dans l’écoulement stratifié et d le diamètre du tube. Barnea et al.
(1983) indique que lorsque le diamètre d du tube est suffisamment petit, cette relation devient :

π
hL ≥ (1 − )d (1.5)
4

Transition écoulement stratifié / annulaire

Galbiati & Andreini (1992b) proposent un modèle de transition entre l’écoulement stratifié
et l’écoulement annulaire pour des tubes de section circulaire, modifié par Marchand (1998) pour
des sections carrées. Ce modèle est une modification du critère de Taitel & Dukler (1976), basée
sur l’instabilité de Kelvin-Helmholtz, dans lequel la tension de surface est introduite. Il s’agit
donc de décrire la compétition capillarité+gravité/inertie.

Transition écoulement intermittent / annulaire

Akbar et al. (2003) considèrent des tubes circulaires ou presque circulaires pour le cas où
dH . 1 mm. Les effets de tension de surface dominent les effets de gravité : le régime stratifié
ne s’observe plus. Les régimes observés peuvent être classés selon quatre régions, présentées sur
la carte de configuration (1.7) :

• Une région dominée par la tension de surface, regroupant le régime intermittent et le bubbly
flow.

• Une région de transition entre le régime intermittent et le régime annulaire.

• Une zone 1 dominée par l’inertie (du gaz) : le régime annulaire.

• Une zone 2 dominée par l’inertie : le régime dispersé.

Les transitions proposées sont :


1. Pour la zone dominée par la tension de surface :

P our W eLS ≤ 3.0 : W eGS ≤ 0.11 W e0.315


LS (1.6)
P our W eLS > 3.0 : W eGS ≤ 1.0
Ecoulements diphasiques en minicanaux 21

Fig. 1.7 – Carte de configuration pour des tubes circulaires et presque circulaires avec dH .
1 mm, d’après Akbar et al. (2003)

2. Pour la zone de l’annular flow (zone 1) :

W eLS ≤ 3.0 et W eGS ≥ 11.0 W e0.14


LS (1.7)

3. Pour la zone dispersed flow (zone 2) :

W eLS > 3.0 et W eGS > 1.0 (1.8)

Ce que décrit Akbar et al. (2003) est une compétition inertie-capillarité. Si l’on considére
l’écoulement annulaire, la tension de surface tend à minimiser l’aire interfaciale, donc à rompre
l’interface pour former des poches de gaz. L’inertie du gaz tend à s’y opposer et conserver le
régime annulaire.

Duclaux et al. (2006) montrent en régime très visqueux en tube circulaire (ReLS << 1) que
l’instabilité du régime annulaire en tube apparaît si l’épaisseur du film mouillant la paroi vérifie :
h 0, 3 d2H
> (1.9)
dH 4 lc2
où lc = σ/ρg est la longueur capillaire. Les visualisations réalisées mettent en évidence le
p

drainage du film liquide induit par la gravité et la dissymétrie induite sur l’épaisseur du film.
22 Chapitre 1 : Introduction

Transition écoulement intermittent/écoulement séparé en canal

En canal il est difficile de réellement préciser expérimentalement la géométrie d’un écoulement


à phases séparées. Comme nous le présenterons dans le chapitre 8, l’écoulement peut être soit
annulaire, les parois étant alors complètement mouillées, ou soit mouillant partiellement les
parois, le liquide étant alors piégé dans les arêtes du canal. Morgante & Fabre (2005) ont présenté
des cartes de configuration montrant la transition entre le régime à phases séparées et le régime
intermittent. Compte tenu de leurs conditions d’écoulement, ils montrent par analyse des ordres
de grandeurs des différents effets impliqués dans le canal (inertie, viscosité, tension de surface,
gravité) que le nombre pertinent pour décrire la transition est le nombre de Weber qui dans les
expériences réalisées par ces auteurs varie entre 10−3 et 103 . La transition est alors donnée par

ρL (JL + JG )2 dH ∼ σ

. Un exemple de carte de configuration est reportée sur la figure 1.8 avec les transitions observées
pour trois nombres de Weber différents.

Fig. 1.8 – Transition entre l’écoulement intermittent (zone de gauche) et l’écoulement à phases
séparées (zone de droite) pour dH = 1mm, d’après Morgante & Fabre (2005)
Ecoulements diphasiques en minicanaux 23

Fig. 1.9 – Carte de configuration pour dH de 1.30 à 5.50 mm d’après Coleman & Garimella
(1999)

1.3.5 Bilan de l’influence des différents paramètres

Diamètre du tube et tension de surface

Sur les transitions entre régimes d’écoulement, le diamètre du tube est une donnée essentielle.
En effet, un petit diamètre augmente l’importance de la tension de surface vis à vis des autres
forces (inertie, gravité . . .). L’effet de la tension de surface est de minimiser l’aire interfaciale, donc
de privilégier la transition vers l’écoulement à poches et bouchons sur l’écoulement annulaire :
figure (1.9).

Concernant la transition stratifié - non stratifié, les expériences montrent que, pour de l’eau
et de l’air à température ambiante et à pression atmosphérique, elle intervient pour 1 < dH <
2 mm. Pour dH < 1 mm, la tension de surface domine totalement les effets de gravité : le régime
stratifié n’est plus possible, même pour des faibles débits de gaz et de liquide. Pour 2 mm < dH ,
le régime stratifié peut exister pour des débits de gaz et de liquide faibles.

En fait, nous avons vu qu’il s’agit de comparer les deux longueurs caractéristiques : le dia-
24 Chapitre 1 : Introduction

Fig. 1.10 – Carte de configuration pour l’eau-air et le R134a-vapeur dans un tube de diamètre
de 2 mm d’après Yang & Shieh (2001)

mètre hydraulique et la longueur capillaire. La température peut faire varier modérément la


transition. En effet, la tension de surface diminue quand la température augmente, donc égale-
ment la longueur capillaire (A P = 1bar, La longueur capillaire est lc = 2.7 mm pour T = 20o C
et lc = 2.55 mm à T = 80o C).

L’importance de la tension de surface est directement liée au diamètre hydraulique du tube.


Yang & Shieh (2001) ont comparé les transitions dans le système eau-air avec les transitions
obtenues pour le système R134a-vapeur : figure (1.10). Les longueurs capillaires sont à T ' 30o C
lc = 0.8 mm pour le R134a et lc = 2.7 mm pour l’eau-air. Ceci explique les résultats de Yang &
Shieh (2001) : l’augmentation de la tension de surface a les mêmes conséquences sur les transitions
que la diminution du diamètre du tube. C’est-à-dire que pour un même diamètre, l’écoulement
intermittent apparaît plus tôt lorsque la tension de surface est plus importante.
Ecoulements diphasiques en minicanaux 25

Géométrie du tube

L’influence de la géométrie de la section sur les régimes est peu comprise. Le diamètre hy-
draulique et le rapport d’aspect font varier l’influence de la tension de surface, de la gravité, de
l’inertie et de la viscosité. Coleman & Garimella (1999) ont comparé des tubes ronds et des canaux
rectangulaires pour le même diamètre hydraulique. Cependant, des matériaux de mouillabilité
différente ont été utilisés, sans que cette différence ne soit prise en compte. Les tubes ronds sont
en Pyrex, que l’eau mouille, alors que les canaux sont en plastique, qui est plutôt non-mouillant.
La transition intermittent-annulaire a lieu pour des vitesses superficielles de gaz plus faibles dans
un canal rectangulaire en plastique que pour les tubes ronds en Pyrex : figure (1.11). De plus le
régime stratifié existe pour des vitesses superficielles de gaz plus faibles que pour les tubes. Ainsi,
cette étude montre que le domaine d’existence du régime annulaire est plus important pour les
sections rectangulaires que pour les tubes ronds. Ceci est confirmé par l’étude de Wölk et al.
(2000) effectuée en écoulement vertical avec des sections de géométries différentes (rond, carrée,
rectangulaire, losange et triangulaire).

Fig. 1.11 – Carte de configuration pour un tube rond en Pyrex dH = 5.50mm et un canal
rectangulaire en plastique pour dH = 5.36mm et un rapport d’aspect α = 0.725 d’après Coleman
& Garimella (1999)
26 Chapitre 1 : Introduction

Triplett et al. (1999) utilisent des canaux horizontaux de section semi-triangulaire (un des
sommets est arrondi) de diamètre hydraulique 1.09 mm et 1.49 mm. L’écoulement stratifié n’est
pas observé pour ces sections, ni pour les sections circulaires de même diamètre hydraulique. Ce
qui peut être éventuellement expliqué par le fait que la vitesse superficielle minimale de liquide
est de 0.03 m/s, vitesse trop importante pour ces faibles diamètres.

La mouillabilité des parois

Barajas & Panton (1993) font l’étude d’écoulements diphasiques eau/air en tube horizontal de
diamètre 1.6 mm. Différents matériaux (pyrex, polyéthylène, polyuréthane et un fluoropolymère)
pour le tube ont été utilisés de manière à avoir différents angles de contact statiques : 34o ,
61o , 74o (tous trois partiellement mouillants) et 106o (partiellement non-mouillant). La présence
d’hystérésis de l’angle de contact n’est pas mentionnée. La vitesse superficielle pour le liquide
va de 0.003 à 2 m/s et pour le gaz 0.1 à 100 m/s. Les régimes observés sont présentés sur
la figure (1.12). Deux nouveaux régimes apparaîssent : écoulement ruissellement et à multiple
ruissellement. Ils sont caractérisés par des filets de liquide qui sillonnent le long de la paroi.

Fig. 1.12 – Carte de configuration pour des mouillabilités différentes d’après Barajas & Panton
(1993)
Ecoulements diphasiques en minicanaux de pile à combustible 27

Ils observent que l’écoulement stratifié à vague existe pour 34o mais devient un écoulement
ruissellant pour des angles de contact supérieurs. A partir de 74o et pour des débits de gaz
importants, plusieurs filets apparaissent : l’écoulement ruissellant devient un écoulement à mul-
tiple ruissellement. Concernant la transition intermittent/annulaire, elle ne change pas pour les
3 angles mouillants (34o , 61o , 74o ), mais pour l’angle non-mouillant 106o , la transition change
et a lieu pour des débits de gaz plus faibles que pour les autres angles. Concernant la transition
stratifié-intermittent ou stratifié-annulaire, l’angle a une influence sur la zone de transition : le
débit de liquide doit être plus important pour provoquer la transition.

L’étude expérimentale et théorique de Turnau & Fabre (2005) permet de quantifier l’influence
de l’angle de mouillage sur les transitions de configuration dans des situations statiques. Les
résultats ne sont pas directement exploitables pour les cas d’écoulement mais la méthode devrait
être étendue et fournir ainsi le cadre théorique à la prédiction des transitions.

1.4 Ecoulements diphasiques en minicanaux de pile à combustible

Très peu d’études disponibles portent sur les écoulements diphasiques en condition de fonc-
tionnement d’une pile à combustible. Cette partie expose les principaux résultats de la thèse de
Marchand (1998) effectuée au CEA de Grenoble.

1.4.1 Présentation

La thèse de Marchand (1998) porte sur l’étude de la gestion de l’eau dans une pile à com-
bustible et surtout sur l’impact des régimes d’écoulements diphasiques sur la tension électrique
délivrée par la pile.

Marchand (1998) a utilisé des canaux de section carrée de diamètre hydraulique dH = 1.5mm.
Ces canaux sont en acier 316L, et l’électrode est en graphite. Il y a deux canaux côté anode
et quatre canaux côté cathode. La pression est P = 4 bar et la température de la cellule est
T = 80o C. Les gaz sont préalablement humidifiés à la température de la cellule. La vitesse
superficielle du liquide est USL = 0.0001 à 0.01m/s et du gaz USG = 0.01 à 10m/s.

Pour la visualisation des écoulements, des hublots en pyrex ont été placés permettant de
distinguer le type d’écoulement. Donc, dans la zone de visualisation, le canal a un côté en graphite,
plutôt non-mouillant (l’électrode), deux côtés en acier, plutôt mouillants (la plaque bipolaire) et
un côté en Pyrex plutôt mouillant. Hors de cette zone, le canal a trois côtés en acier. L’acier et le
Pyrex n’ont pas une mouillabilité identique, ce qui peut éventuellement influencer l’écoulement.
Cette différence de mouillabilité n’a pas été évaluée par Marchand (1998), qui suppose que cela
n’a pas d’influence sur le régime.
28 Chapitre 1 : Introduction

1.4.2 Ecoulements diphasiques observés

Régimes d’écoulements

Deux fonctionnements sont possibles qui dépendent de la manière d’introduire le comburant


(oxygène). Il peut être injecté sous forme pure (fonctionnement H2 /O2 ) ou présent dans l’air
(fonctionnement H2 /air). En fonctionnement H2 /O2 , deux régimes sont observés côté anode et
côté cathode : le slug flow et un écoulement doublement stratifié. En fonctionnement H2 /air, le
slug flow et l’écoulement doublement stratifié sont observés à l’anode, alors que seul l’écoulement
doublement stratifié est observé à la cathode.

Les régimes d’écoulement observés sur une partie horizontale du canal sont reportés sur la
figure 1.13. L’écoulement doublement stratifié correspond à deux films de liquide présents l’un
à la face supérieure du canal, l’autre à la face inférieure, c’est-à-dire sur les côtés en acier. Des
gouttelettes visibles sur le hublot prouvent que l’écoulement n’est pas annulaire. Marchand (1998)
propose une explication concernant l’existence de cette double stratification. Chaque canal est
horizontal et comporte des coudes à 180° pour que le canal puisse parcourir toute la surface de
la cellule. Un film de liquide initialement contre la face inférieure du canal resterait contre cette
même face dans le coude qui devient ensuite la face supérieure. Un film contre la face inférieure
se formerait conjointement. Cela pourrait expliquer la présence de deux films de liquide dans le
canal.

Performance de la pile

Le lien entre les différents régimes d’écoulement et le fonctionnement de la pile a été étudié.
L’écoulement annulaire a également été obtenu pour des conditions opératoires différentes, dans
le seul but d’observer son effet sur le fonctionnement de la pile. Marchand (1998) montre que
l’écoulement permettant le meilleur fonctionnement est l’écoulement doublement stratifié. Les
écoulements annulaires et intermittents conduisent à de faibles valeurs de tension produite. Ceci
s’explique par la lenteur de diffusion du gaz réactif au travers du film de liquide présent sur la
face de l’électrode. De plus, l’écoulement intermittent produit également une valeur de tension
fluctuante due à la succession de poches de gaz et de bouchons de liquide. L’amplitude de ces
fluctuations est de l’ordre de 50 mV .

1.4.3 Influence de différents paramètres géométriques et physiques

Marchand (1998) étudie l’influence de paramètres géométriques ou physiques sur les transi-
tions entre régimes d’écoulement en utilisant les deux relations (1.10) : ULS = f (j) et UGS =
f (j, λ), où j est la densité de courant (A.cm−2 ) et λ la stoechiométrie du gaz. Ces relations
Ecoulements diphasiques en minicanaux de pile à combustible 29

Fig. 1.13 – Ecoulements dans une partie horizontale du canal observés par Marchand (1998). A
noter que Marchand (1998) fait état d’écoulement doublement stratifié.

données par Marchand (1998) permettent de tracer le diagramme des transitions en fonction de
j et λ plus utilisé en électrochimie que celui en fonction de ULS et UGS .
 
jS MH2 O 1 xsat
ULS = Qo +
193000 ρL nc d2H Q1 1 − xsat
jS RT 1
(1.10)

UGS = 2 Q3 λ − 1
96500 Q2 P nc dH 1 − xsat

où dH est le diamètre hydraulique du canal, MH2 O la masse molaire de l’eau, nc le nombre de


canaux, Q0,1,2,3 des constantes dépendant du gaz et de la membrane utilisés (Marchand (1998)),
S la surface d’électrode utilisée, T la température de la cellule, R la constante des gaz parfaits,
P la pression du gaz, et ULS et UGS les vitesses superficielles du liquide et du gaz. Précisons ce
que signifie le coefficient stoechiométrique λ. Pour que la réaction-bilan de la pile ait lieu, il faut
fournir 2 moles de H2 et 1 mole de O2 pour former 4 moles de H2 O. λ correspond au coefficient
stochiométrique de l’oxygène à fournir (ici λ = 1). Cependant, il est important de fournir plus
d’oxygène que nécessaire en raison de pertes diverses. C’est pourquoi λ varie le plus souvent entre
1,2 et 2,0. Faire varier ce coefficient revient implicitement à faire varier le débit de gaz en entrée
(air ou oxygène pur).

Ces deux relations (1.10) proposées par Marchand (1998) peuvent être utilisées pour étudier
30 Chapitre 1 : Introduction

l’influence des paramètres physiques ou géométriques sur les transitions entre régimes d’écoule-
ment. Au vu de l’influence du type de régime sur le fonctionnement de la pile, l’objectif de cette
démarche est de savoir ce qui favorise l’écoulement doublement stratifié aux dépends des autres
régimes. Il s’agit d’une étude de sensibilité aux paramètres, faite à partir des relations (1.10).

Taille des canaux

Marchand (1998) fait varier dH dans les relations (1.10) : dH = 1 mm, 1.5 mm et 2.5 mm.
Elle montre que le diamètre hydraulique influe uniquement sur la transition écoulement stratifié-
annulaire. Le domaine d’existence du régime stratifié est diminué au profit du régime annulaire
lorsque dH diminue. De plus, il n’a pas d’influence sur la transition intermittent-stratifié.

Cette conclusion est surprenante au vu des résultats des publications présentées plus haut.
Nous avons vu que la diminution du diamètre hydraulique augmente le domaine d’existence du
régime intermittent au détriment des régimes stratifié et annulaire, à cause de la prédominance
de la tension de surface qui minimise l’aire interfaciale.

Nombre des canaux

Marchand (1998) fait varier maintenant nc de 2 à 10 canaux. Elle montre que le nombre
de canaux n’a pas d’influence sur la transition stratifié-intermittent, mais modifie la zone de
transition stratifié-annulaire. Plus le nombre de canaux est important, plus le domaine d’existence
du régime stratifié augmente au détriment du régime annulaire.

Stoechiométrie

La stoechiométrie du gaz λ liée au débit de gaz en entrée du canal, varie alors que tous les
autres paramètres restent fixés. λ varie de 1,2 à 2,0. Ce paramètre influe sur la vitesse superficielle
du gaz mais peu sur celle du liquide. Le résultat montre que pour λ = 1.2, l’écoulement est
intermittent. Lorsqu’il augmente, ULS = cte alors que UGS augmente. Pour λ = 2.0, la transition
intermittent / stratifié a eu lieu et l’écoulement est stratifié.

Température

L’influence de la température est étudiée avec T = 50o C et T = 80o C. La transition stratifié-


annulaire n’est pas modifiée alors que la transition stratifié-intermittent est déplacée au profit
du régime stratifié, lorsque la température augmente.

Ce résultat est intuitivement cohérent. Une augmentation de température diminue la tension


de surface. Ainsi, la longueur capillaire est plus courte, ce qui diminue la prédominance de
Position du problème 31

la tension de surface vis à vis de la gravité. Autrement dit, le régime stratifié a son domaine
d’existence plus important.

Pression

Enfin, Marchand (1998) fait varier la pression : P = 1.5bar et P = 4bar. Elle montre qu’en
augmentant la pression, les deux transitions, intermittent-stratifié et stratifié-annulaire sont mo-
difiées. Le domaine d’existence du régime intermittent augmente au détriment du régime stratifié,
et le domaine d’existence du stratifié augmente au détriment du régime annulaire.

1.4.4 Commentaires

Les régimes observés par Marchand (1998), dans les conditions opérationnelles de la pile, sont
les régimes intermittent et doublement stratifié. Le régime annulaire est possible pour des débits
de gaz plus importants. L’écoulement doublement stratifié qui est à favoriser pour obtenir un bon
rendement de la pile est en fait surprenant. Le terme « doublement stratifié »porte en lui-même
un paradoxe. La stratification est un résultat de la prédominance de la gravité sur la tension de
surface et sur l’inertie, alors que la présence d’un film à la face supérieure du canal montre une
prédominance de la tension de surface ou de l’inertie sur la gravité. Ainsi, considérer uniquement
les compétitions entre ces différentes forces ne permet pas de conclure sur la formation de ce
double film. Il faut prendre en compte d’autres éléments, comme la mouillabilité des parois, la
géométrie de la section ou encore la présence de coudes au sein du canal.

Le mini-canal d’une pile à combustible cumule les zones d’ombre dans la connaissance des
écoulements diphasiques en mini-canaux. L’influence d’une géométrie de section carré est peu
connue et concernant l’influence de la mouillabilité de la paroi, seule une étude expérimentale
a été faite (Barajas & Panton (1993)) qui en montre l’importance. Or ici, le canal a trois faces
mouillantes et une face non mouillante. Ce dernier aspect a un rôle essentiel sur le régime d’écou-
lement obtenu et notamment comme nous le montrerons dans ce travail sur le piégeage de l’eau
dans les arêtes du canal. En effet, compte tenu des contrastes de mouillabilité des parois il est
plus envisageable de rencontrer les configurations reportées sur la figure 1.14 car il est très difficile
pour le liquide venir mouiller la paroi et il préférera rester piégé dans les arêtes du canal.

1.5 Position du problème

Nous souhaitons dans cette section considérer certaines particularités d’un écoulement en
canal de pile à combustible. Nous précisons également les ordres de grandeurs des principales
grandeurs et nombres adimensionnels.
32 Chapitre 1 : Introduction

Fig. 1.14 – Hypothèse de types d’écoulement dans une partie horizontale d’un canal de pile. La
paroi en pointillé à gauche correspond à la GDL. P B signifie poche bouchon.

1.5.1 Production d’eau et alimentation en gaz

La quantité d’eau produite et évacuée est directement liée aux caractéristiques techniques de
fonctionnement de la pile, c’est-à-dire la tension moyenne Vc d’une cellule, le courant produit I
et le coefficient stoechiométrique λ d’air introduit. De plus, le gaz en entrée est plus ou moins
humide, voire saturé. Il faut pouvoir en tenir compte. Les relations ci-dessous sont établies à
partir de Larminie & Dicks (1999).

Production d’eau

A la cathode, la réaction chimique est :

4 H + + 4 e− + O2 −→ 2 H2 O

Ainsi, 4 moles d’électrons donnent 2 moles d’eau. Le courant électrique I peut s’écrire :

I = 2F ṅH2 O

où F = 96500C/mol est le nombre de Faraday et ṅH2 O le débit molaire d’eau.


Position du problème 33

La puissance électrique d’une cellule est :

Pe = Vc .I = Vc .Sm .j

où Vc est la tension moyenne, Sm la surface de la membrane et j la densité de courant.

En prenant j ' 0.45A/cm2 , on obtient le débit molaire d’eau ṅH2 O par unité de surface de
membrane :
j
ṅH2 O = = 2, 3.10−6 mol.s−1 .cm−2 (1.11)
2F
L’eau est produite sous forme liquide dans la zone active de la cathode. Cependant, elle peut
se vaporiser dans la zone active et dans la zone de diffusion. Les informations manquent à ce
sujet. Concernant l’état de l’eau lors de l’introduction dans le canal par l’électrode, on considérera
toutes les hypothèses : liquide, vapeur ou les deux.

Marchand (1998) a montré que les écoulements intermittents peuvent également être présents
à l’anode. Ceci montre qu’une quantité d’eau non négligeable peut traverser la membrane pour
être évacuée dans les canaux qui distribuent l’hydrogène. Ainsi, plusieurs hypothèses seront à
considérer : soit l’eau est évacuée totalement à la cathode, soit une partie seulement, le reste
étant évacué à l’anode.

Alimentation en air

De la même manière que précédemment, en remarquant qu’il faut fournir 1 mole d’O2 à la
cathode pour 4 moles d’électrons, on obtient :
j
ṅO2 = = 1, 2.10−6 mol.s−1 .cm−2 (1.12)
4F

Si l’on considère que de l’air sec est introduit à l’entrée du canal, l’oxygène est présent à 21%.
De plus, on peut introduire plus d’oxygène qu’il n’en faut, pour pallier aux pertes diverses. Le
coefficient stoechiométrique 1 < λ < 2 permet d’en tenir compte. Ainsi :
λ .j
ṅd = = λ 5, 6.10−6 mol.s−1 .cm−2 (1.13)
0, 21 .4F

Cependant, l’air est souvent humide en entrée. On doit donc prendre en compte la température
et l’humidité relative. Les deux sont imposées en entrée. La température donne la pression de
vapeur saturante Psat (T ). L’humidité relative donne le rapport de la pression partielle de vapeur
sur la pression de vapeur saturante φ = Pw /Psat . La pression totale du gaz Pt en entrée est
connue. De plus, Pt = Pw + Pd où Pd est la pression de l’air sec. Le rapport de mélange donne
la masse de vapeur par unité de masse d’air sec. Il peut être exprimé avec les paramètres connus
et imposés en entrée :
ρw M v Pw Pw Pw φPsat
r= = . = 0.622 = 0.622 = 0.622
ρd Md Pd Pd Pt − Pw Pt − φPsat
34 Chapitre 1 : Introduction

où Mv = 18.10−3 kg.mol−1 est la masse molaire de la vapeur d’eau et Md = 28, 97.10−3 kg.mol−1
est la masse molaire de l’air sec. Ainsi, le débit molaire d’air humide ṅh par unité de surface de
membrane est :
Mh
ṅh = (1 + r) ṅd (1.14)
Md
où Mh est la masse molaire de l’air humide :

Md + r.Mv
Mh =
1+r

Ainsi, nous avons les relations reliant la production d’eau à la membrane qui sera à évacuer
dans le canal, et le débit de gaz nécessaire en entrée, aux paramètres suivant :

• La pression P

• La température T en entrée

• L’humidité relative φ

• La stoechiométrie λ

• La densité de courant j

• La taille de la membrane Sm

1.5.2 Influence des débits aux parois sur l’écoulement

Débit d’eau à la paroi

Pour évaluer le débit d’eau qui entre dans le canal par la paroi de l’électrode, on considère une
membrane de surface caractéristique Sm = 10 ∗ 10cm = 100 cm2 . Le canal, pour parcourir l’en-
semble de cette surface, est alors une succession de parties horizontales de longueur L = 10 cm et
de coudes. Chaque partie horizontale, de hauteur h = 1 mm, est distante de 1 mm de ses voisines.
Ainsi, pour une hauteur totale de 10 cm, il y a environ 50 parties horizontales de surface 1 cm2
chacune, ce qui donne une surface totale d’échange Stot = 50 cm2 .

En considérant un fonctionnement de la pile délivrant une densité de courant j ' 0.45 A.cm−2 ,
le débit molaire d’eau produit par la membrane de surface Sm = 100 cm2 est, d’après la relation
(1.11) : ṅH2 O ' 2, 3.10−4 mol/s. Le tableau (1.4) fourni par Renault donne un débit molaire
maximal d’eau comparable (ṅH2 O )max ' 2.10−3 mol/s. Ainsi, avec ces deux valeurs, la vitesse
d’entrée de l’eau dans le canal par la paroi de l’électrode VH2 O,in est de l’ordre de :

ṅH2 O .MH2 O
VH2 O,in ' ' 1 à 10 µm/s
Stot .ρH2 O

où MH2 O est la masse molaire de l’eau et ρH2 O la masse volumique.


Position du problème 35

On peut chercher à évaluer VH2 O,in en fonction de la vitesse superficielle du liquide ULS en
sortie du canal. La conservation du débit donne :
Ss
VH2 O,in = ULS
Stot

où Ss /Stot = 1/5000, Ss = 1 mm2 étant la surface de la section du canal. Cette vitesse d’entrée
par la paroi de l’électrode représente donc une petite fraction de la vitesse en sortie du canal.

De plus, toujours par conservation du débit, on peut montrer que la vitesse de l’eau varie
de 1% entre l’entrée et la sortie d’une partie horizontale du canal. On peut ainsi imaginer que
l’introduction de l’eau par la paroi de l’électrode, du fait de sa faible vitesse, ne viendra pas
perturber la dynamique de l’écoulement diphasique le long d’une partie horizontale du canal.

Débit d’oxygène à la paroi

Nous avons montré précédemment que le débit molaire d’oxygène nécessaire par unité de
surface de membrane est :
ṅO2 = 1, 2.10−6 mol.s−1 .cm−2

Ainsi, pour une membrane de surface Sm = 100cm2 , le débit molaire correspondant est :

ṅO2 ' 1, 2.10−4 mol/s

Pour une surface totale du canal donnant sur l’électrode Stot = 50 cm2 , la vitesse d’entrée de
l’oxygène dans l’électrode VO2 ,out est donc de l’ordre de :

ṅO2 .MO2
VO2 ,out = ' 0.1mm/s
Stot .ρO2

Par conservation du débit et dans ces conditions, pour une vitesse débitante de l’air en entrée
du canal de l’ordre de 10m/s (cf. tableau 1.6), cela correspond à une variation de 5% entre
l’entrée et la sortie du canal et de 0.1% entre l’entrée et la sortie d’une partie horizontale. Ici
également, on en déduit que la dynamique de l’écoulement diphasique dans une partie horizontale
n’est pas perturbée par le flux d’oxygène dans l’électrode.

1.5.3 Influence de la géométrie sur l’écoulement

Compte tenu de la géométrie du canal d’alimentation deux géométries bien particulières sont
à considérer :
1. La partie rectiligne : figure (1.15)
2. Le coude : figure (1.16)
36 Chapitre 1 : Introduction

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Fig. 1.15 – Partie rectiligne du canal Fig. 1.16 – Coude - Les flèches
- La partie sombre correspond à l’élec- montrent le sens de déplacement de
trode l’écoulement.

Si l’on considère les ordres de grandeur précédent (dH = 1mm), une partie rectiligne est de
longueur 100 dH . Or, en écoulement laminaire monophasique, un régime est établi à partir d’une
distance de l’ordre de 10 dH . Celle-ci étant bien inférieure à la longueur totale 100 dH , trois zones
d’écoulement dans la partie horizontale apparaissent alors (figure 1.17) :

• La zone 1, de longueur 10 dH , où l’écoulement est en cours d’établissement.

• La zone 2, de longueur 80 dH , où l’écoulement est établi.

• La zone 3, de longueur 10 dH , est la zone d’influence du coude en sortie de la partie hori-


zontale.

Pour un écoulement monophasique, l’influence des coudes n’intervient que dans les zones 1 et 3.

1 2 3

Fig. 1.17 – Trois zones d’écoulement dans une partie horizontale du canal

Cependant l’influence du coude sur la structure l’écoulement en situation diphasique en mini-


canaux n’est pas aussi triviale notamment sous l’effet du mouillage du liquide sur les parois
bipolaires et du démouillage sur la paroi de la GDL. L’objet de ce travail est de considérer le
comportement dans la partie rectiligne du canal. Une étude spécifique de l’évolution de l’écou-
lement dans un coude du canal permettrait de connaître son impact sur le régime d’écoulement
dans la partie rectiligne suivante. Rappelons en effet que, selon l’hypothèse de Marchand (1998),
le passage d’un coude pourrait être à l’origine de la formation du régime doublement stratifié.
Position du problème 37

1.5.4 Paramètres essentiels du problème

Nous pouvons maintenant classer les différents paramètres qui contrôlent l’écoulement dans
les mini-canaux dans le tableau (1.3). Pour la thermique, nous devons connaître la température
des parois ainsi qu’en entrée du canal. Pour le changement de phase, l’humidité relative du gaz
entrant est importante. A l’électrode, un flux d’eau est présent sous forme vapeur ou liquide.

1. Diamètre hydraulique dH
Géométrie 2. Longueur du canal L, hauteur h et profondeur l
3. Partie horizontale ou coude
1. Débit molaire de gaz ṅgaz
2. Température T
En entrée 3. Pression totale Pt
4. Humidité relative φ
5. Composition du gaz
1. Température
Conditions aux limites
2. Flux molaire de H2 O à l’électrode ṅH2 O
(4 parois)
3. Mouillabilité : angle de contact θ
1. Densité de courant j
2. Tension moyenne d’une cellule Vc
Puissance recherché
3. Surface de membrane Sm
4. Stoechiométrie du gaz λ

Tab. 1.3 – Classification des paramètres essentiels

Le tableau (1.4), fourni par Renault, présente la gamme de fonctionnement de quelques para-
mètres (température, pression, débits molaires...) qui interviennent dans une pile à combustible.

Nous avons également besoin des propriétés physiques des différents fluides présents dans la
pile : hydrogène, oxygène, air sec ou humide, eau liquide... Ces propriétés sont présentées dans
le tableau (1.5) pour la gamme de température et de pression donnée dans le tableau (1.4).
38 Chapitre 1 : Introduction

Composition Anode Cathode


Composition sèche Composition sèche
Gaz H2 40% - CO2 29 % - N2 31 % O2 21% - N2 79 %
+ vapeur d’eau + vapeur d’eau
Liquide Eau liquide Eau liquide
Température ambiante à +110°C ambiante à +110°C
Pression ambiante à 4 bar absolu ambiante à 4 bar absolu
Débit de gaz Entrée
de 7.10−5 à 1, 6.10−3 mol/s de 1.10−4 à 2, 1.10−3 mol/s
(mol/s)
Débit de gaz Sortie
de 4.10−5 à 1, 2.10−3 mol/s de 8.10−5 à 1, 9.10−3 mol/s
(mol/s)
Débit de liquide
de 0 à 2.10−3 mol/s de 0 à 2.10−3 mol/s
entre Entrée et Sortie
3 faces : graphite, 3 faces : graphite,
ou composite graphite polymère, ou composite graphite polymère,
Matériaux du canal ou acier inoxydable ou acier inoxydable
ou titane + revêtement ou titane + revêtement
1 face : poreux carboné + PTFE 1 face : poreux carboné + PTFE

Tab. 1.4 – Fonctionnement usuel d’une pile à combustible - Source : Renault


Masse volumique Viscosité dynamique Tension de surface Masse molaire
Fluide
(kg.m−3 ) (P a.s) (N.m−1 ) (kg.mol−1 )
P = 1 bar P = 4 bar P = 1 bar P = 4 bar P = 1 bar
T = 20C 998 998 T = 20C 1, 00.10−3 1, 00.10−3 T = 20C 0.072
Eau liquide −4 −4
18.10−3
T = 80C 972 972 T = 80C 3, 54.10 3, 54.10 T = 80C 0.063
T = 110C vapeur 951 T = 110C vapeur 2, 55.10−4 T = 110C 0.057
Position du problème

P = 1 bar P = 4 bar P = 1 et 4 bar


T = 20C 0.0827 0.3300 T = 20C 8, 81.10−6
H2 gaz 2.10−3
T = 80C 0.0686 0.2740 T = 80C 1, 00.10−5
T = 110C 0.0632 0.2526 T = 110C 1, 06.10−5
P = 1 bar P = 4 bar P = 1 et 4 bar
T = 20C 1.314 5.266 T = 20C 2, 02.10−5
O2 gaz 32.10−3
T = 80C 1.090 4.363 T = 80C 2, 34.10−5
T = 110C 1.005 4.019 T = 110C 2, 49.10−5
P = 1 bar P = 4 bar P = 1 et 4 bar
T = 20C 1.189 4.754 T = 20C 1, 85.10−5
Air sec gaz 28, 97.10−3
T = 80C 0.987 3.947 T = 80C 2, 10.10−5
T = 110C 0.909 3.638 T = 110C 2, 25.10−5
P = 1 bar P = 4 bar P = 1 et 4 bar P = 1 bar P = 4 bar
Air humide
T = 20C 1.182 4.748 T = 20C ' 1, 84.10−5 (?) gaz 20C 28, 81.10−3 28, 93.10−3
saturé (φ = 100%)
T = 80C 0.852 3.831 T = 80C ' 1, 53.10−5 (?) 80C 25, 03.10−3 28, 12.10−3
Mélange gazeux
H2 : 40% P = 1 bar P = 4 bar P = 1 et 4 bar P = 1 bar P = 4 bar
CO2 : 29% T = 20C 0.956 3.840 T = 20C ? gaz 20C 23, 3.10−3 23, 4.10−3
N2 : 31% T = 80C 0.732 3.133 T = 80C ? 80C 21, 5.10−3 23, 0.10−3
saturé (φ = 100%)

Tab. 1.5 – Propriétés physiques de différents fluides pouvant être présents dans une pile. Les " ?" indiquent des valeurs incertaines
39
40 Chapitre 1 : Introduction

1.5.5 Nombres adimensionnels pour une pile en fonctionnement

Une analyse dimensionnelle peut être faite, dans les conditions opératoires de la pile. Nous
pouvons calculer les nombres adimensionnels pertinents à partir des données des tableaux (1.4)
et (1.5) pour T = 20C et T = 80C, et pour P = 1bar et P = 4bar. Nous considérons une section
carrée de 1 mm de côté : Ss = 10−6 m2 et dH = 1 mm. Nous rappelons qu’un choix possible de
nombres est :
∆ρ
ρL
∆ρgd2H
Eo =
σ
2
ρL dH ULS 2
ρL dH UGS
W eLS = W eGS =
σ σ
ρL dH ULS ρG dH UGS
ReLS = ReGS =
µL µG

Dans les conditions de la pile nous avons :


∆ρ
' 1 et Eo ' 0.14
ρL

A noter que le rapport des viscosités (combinaison possibles des nombres de Reynolds et de
Weber) vaut :
µL
≈ 15 à 100
µG

Pour obtenir les nombres de Weber et de Reynolds, nous avons besoin de connaître la vitesse
superficielle des fluides dans le canal. Celle-ci s’obtient à partir de la relation suivante :
ṅi .Mi
Ui,S = (1.15)
Ss .ρi
où ṅi est le débit molaire du fluide i considéré issu du tableau (1.4) fourni par Renault, Mi la
masse molaire, ρi la masse volumique et Ss = 1 mm2 la surface de la section du canal. On fait
l’hypothèse que les gaz en entrée et en sortie sont saturés en vapeur d’eau. Les résultats présentés
dans le tableau (1.6) montrent la plage de variation des vitesses du gaz et du liquide dans la
pile :

UGS ≈ 1 à 56 m/s (1.16)


ULS ≈ 0 à 0, 036 m/s (1.17)

Nous pouvons maintenant calculer les nombres de Weber et les nombres de Reynolds, que
nous présentons dans le tableau (1.7). A défaut de connaître la viscosité du mélange gazeux en
entrée de l’anode, nous considérons celle de l’hydrogène. La viscosité intervient dans le calcul du
Conclusion 41

Fluides Anode Cathode


ULS (m/s) P = 1 bar P = 4 bar ULS (m/s) P = 1 bar P = 4 bar
Liquide T = 20C 0 à 0.036 0 à 0.036 T = 20C 0 à 0.036 0 à 0.036
T = 80C 0 à 0.036 0 à 0.036 T = 80C 0 à 0.036 0 à 0.036
UGS (m/s) P = 1 bar P = 4 bar UGS (m/s) P = 1 bar P = 4 bar
Entrée T = 20C 1.7 à 39.0 0.4 à 9.8 T = 20C 2.4 à 51.2 0.6 à 12.8
T = 80C 2.0 à 47.0 0.5 à 11.7 T = 80C 2.9 à 61.7 0.7 à 15.4
UGS (m/s) P = 1 bar P = 4 bar UGS (m/s) P = 1 bar P = 4 bar
Sortie T = 20C 1.0 à 29.2 0.2 à 7.3 T = 20C 1.9 à 46.3 0.5 à 11.6
T = 80C 1.1 à 35.2 0.3 à 8.8 T = 80C 2.4 à 55.8 0.6 à 13.9

Tab. 1.6 – Vitesses superficielles des fluides ULS et UGS

nombre de Reynolds ReGS . Ce nombre n’est en fait pas très important. Il faut au contraire faire
attention à W eLS et W eGS : ils nous renseignent sur la compétition inertie-capillarité que nous
avons décrite précédemment. Quant à ReLS , tel qu’il est construit (à partir de ULS ), il est plus
difficile à interpréter. En effet, selon le type de régime, ce n’est plus seulement ULS qu’il faut
considérer mais la vitesse du mélange ULS + UGS .

Les valeurs obtenus pour le nombre de Weber, W eGS et W eLS , sont à comparer aux relations
(1.6 à 1.8) de Akbar et al. (2003). On remarque ainsi que l’on couvre a priori un domaine
large, allant du régime intermittent au régime annulaire. L’augmentation de la pression diminue
sensiblement W eGS , ce qui favorise le régime intermittent, dominé par la tension de surface.
Par contre, l’augmentation de la température augmente légèrement W eGS , ce qui favorise le
régime annulaire, dominé par l’inertie du gaz. Cependant, les valeurs de W eGS ne donnent pas
de manière nette tel ou tel régime. On se situe essentiellement dans la zone de transition entre
ces deux régimes.

Les valeurs de W eLS sont toujours inférieures à environ 10−2 . La tension de surface est
toujours dominante vis à vis de l’inertie du liquide. Cela favorise la formation des régimes dou-
blement stratifié et semi-annulaire.

1.6 Conclusion

Ce chapitre introductif avait pour but principal de situer le contexte du travail présenté dans
ce document. L’objectif est de progresser dans la compréhension des mécanismes physiques pré-
sents dans les mini-canaux d’alimentation de la pile à combustible. Le double rôle de ces canaux
est l’alimentation en combustibles gazeux (H2 et O2 ) et l’évacuation de l’eau produite par la
42 Chapitre 1 : Introduction

Fluides Anode Cathode


W eLS P = 1 bar P = 4 bar W eLS P = 1 bar P = 4 bar
T = 20C 0 à 0.018 0 à 0.018 T = 20C 0 à 0.018 0 à 0.018
T = 80C 0 à 0.020 0 à 0.020 T = 80C 0 à 0.020 0 à 0.020
Liquide
ReLS P = 1 bar P = 4 bar ReLS P = 1 bar P = 4 bar
T = 20C 0 à 36 0 à 36 T = 20C 0 à 36 0 à 36
T = 80C 0 à 650 0 à 650 T = 80C 0 à 650 0 à 650
W eGS P = 1 bar P = 4 bar W eGS P = 1 bar P = 4 bar
T = 20C 0.038 à 20.2 0.009 à 5.1 T = 20C 0.095 à 43.0 0.024 à 10.8
T = 80C 0.046 à 25.7 0.012 à 6.8 T = 80C 0.114 à 51.5 0.030 à 14.4
Entrée
ReGS P = 1 bar P = 4 bar ReGS P = 1 bar P = 4 bar
T = 20C 184 à 4232 174 à 4271 T = 20C 154 à 3289 155 à 3303
T = 80C 146 à 3440 157 à 3666 T = 80C 161 à 3435 175 à 3856
W eGS P = 1 bar P = 4 bar W eGS P = 1 bar P = 4 bar
T = 20C 0.013 à 11.3 0.002 à 2.8 T = 20C 0.059 à 35.2 0.016 à 8.90
T = 80C 0.014 à 14.4 0.004 à 3.8 T = 80C 0.078 à 42.1 0.022 à 11.7
Sortie
ReGS P = 1 bar P = 4 bar ReGS P = 1 bar P = 4 bar
T = 20C 109 à 3469 87 à 3182 T = 20C 122 à 2974 129 à 2993
T = 80C 80 à 2577 94 à 2757 T = 80C 134 à 3107 150 à 3480

Tab. 1.7 – Nombres adimensionnels Re et W e pour les différents fluides

réaction.

Pour cette étude la voie numérique a été choisie car elle permet le contrôle de manière précise
des nombreux paramètres listés ci-dessus. Pour cela, la version "Capture d’Interface" du code
JADIM développé à l’IMFT a été mise en oeuvre et la modélisation numérique du mouillage a
du être implémentée afin de décrire les effets capillaires présents dans les canaux dont la taille
est inférieure à la longueur capillaire. Dans de telles conditions les effets de mouillage et de
démouillage, l’hystéresis de la ligne de contact ainsi que les instabilités capillaires sont suspectés
de jouer un rôle essentiel dans l’organisation des phases. Rappelons qu’un fonctionnement optimal
d’une pile est obtenu lorsque la surface d’échange avec la zone de diffusion gazeuse (GDL) de
chaque électrode est maximale. Typiquement deux phénomènes physiques sont ici étudiés :

- la migration dans le canal des gouttelettes formées par la production de l’eau sur la zone
de diffusion gazeuse (GDL),

- l’évolution et la stabilité de la répartition spatiale des phases lors du remplissage progressif


des canaux.
Conclusion 43

Le second chapitre présente le code JADIM et plus particulièrement le module "Capture


d’Interface" qui met en oeuvre une approche de type VOF (Volume of Fluid) sans étape de
reconstruction de l’interface. Quelques tests additionnels sont présentés concernant le calcul dans
cette formulation du terme capillaire.

Le troisième chapitre présente l’implémentation numérique du mouillage : l’angle statique,


l’hystéresis et l’angle dynamique sont introduit dans le code JADIM et des tests de validation
sont présentés.

Le quatrième chapitre présente des mesures expérimentales de l’angle de contact sur les
matériaux utilisés pour la construction des piles à combustibles. Des mesures de l’hystéresis sont
ainsi réalisées sur les parois de la plaque bipolaires ainsi que sur la GDL.

Le cinquième chapitre présente les résultats bi-dimensionnels de la migration de gouttes en


canal sous l’effet de la gravité et du cisaillement d’un écoulement. Les résultats obtenus dans le
diagramme des nombres adimensionnels pertinents sont ensuite interprétés pour les paramètres
caractéristiques d’un canal de pile.

Le sixième chapitre étudie les conditions de migration en situation tridimensionnelle de goutte


perlant à la surface de la GDL. L’effet des principaux paramètres (position de la goutte, gravité,
contraste de mouillabilité, température, coalescence) est étudié dans les conditions de la pile.
Une discussion est introduite sur la vitesse de migration d’une goutte induite par un contraste
de mouillabilité.

Le septième chapitre présente l’organisation spatiale des phases pour un remplissage quasi-
statique en eau du canal. Les différents scenari de remplissage sont discutés ainsi que l’influence
du rapport de forme de la section du canal et des propriétés de mouillage des parois.

Le dernier chapitre aborde les transitions des écoulements en mini-canaux et mini-tube. Deux
types d’instabilité y sont considérées : l’instabilité visqueuse induite par le contraste de visco-
sité entre les deux fluides en présence et l’instabilité capillaire. Les résultats numériques sont
comparées aux cartes de configuration obtenues expérimentalement en canal millimétrique.

La conclusion finale résume les principaux résultats obtenus dans ce travail et discute des
perspectives.
44 Chapitre 1 : Introduction
Chapitre 2

Le code JADIM

La simulation numérique des écoulements diphasiques est actuellement en plein essor. Elle
permet en effet d’avoir accès à un grand nombre d’informations hydrodynamiques et de simuler
des configurations difficilement accessibles expérimentalement.

C’est une des motivations pour laquelle l’étude des écoulements diphasiques dans les mini-
canaux d’une pile à combustible a été entreprise par le moyen de la simulation numérique. Le
code JADIM développé au sein du Groupe Interface de l’Institut de Mécanique des Fluides
de Toulouse (IMFT) est utilisé durant la thèse dans ce but. Cela a nécessité l’implémentation
numérique de modèles physiques décrivant correctement la physique du mouillage.

Nous présentons ici de manière détaillée le code de calcul utilisé. Le chapitre se compose
de trois parties. La partie 1 décrit le panorama général des méthodes numériques utilisées pour
simuler le mouillage. La méthode retenue pour être implémentée dans le code y trouve natu-
rellement sa place. La partie 2 constitue une présentation générale du code et de son schéma
numérique. La partie 3 décrit les modèles physiques et les méthodes numériques développées
pour décrire les éléments essentiels du mouillage. Finalement la partie 4 présente de nouveaux
cas-tests de validation concernant le calcul de la force capillaire.

2.1 Simulation du mouillage : méthodes numériques

Les études numériques du mouillage sont encore relativement limitées compte tenu de la
difficulté de la physique à reproduire qui est encore partiellement comprise. La réalisation de
simulations numériques directes au sens strict du terme nécessiterait la description des interac-
tions entre les fluides en présence et la paroi jusqu’à des échelles permettant de reproduire les
interactions intermoléculaires (Van der Waals). Ainsi à l’échelle de la description macroscopique
consistante avec la formulation des équations de Navier-Stokes utilisées ici, un modèle physique
pour décrire le mouillage est nécessaire. On parle alors d’angle apparent. Les principales études
46 Chapitre 2 : Le code JADIM

numériques du mouillage se différencient :

(i) Par la stratégie numérique adoptée pour décrire la déformation et le déplacement de


l’interface :
• les méthodes d’intégrale de frontière (Schleizer & Bonnecaze (1999), Dimitrikapoulos &
Higdon (2001), Glasner (2005)),
• les maillages adaptatifs (Finlow et al. (1996), Shen & Ruth (1998)),
• les méthodes Level Set (Spelt (2005), Liu et al. (2005)),
• les méthodes Volume Of Fluid (VOF) (Renardy et al. (2001)),
• les méthodes de suivi de front (Front-Tracking) (Khenner (2004)).
(ii) Par la manière dont le mouillage est modélisé. Cela peut être :
• en imposant un angle constant (Khenner (2004), Renardy et al. (2001)),
• en imposant un angle dynamique (Spelt (2005), Glasner (2005)),
• par la modélisation de l’hystéresis (Liu et al. (2005), Spelt (2005)),
• par le calcul de l’angle à l’aide d’une méthode d’interface diffuse (Jacqmin (2000), Ding &
Spelt (2007)).
Dans la suite, nous présentons rapidement le principe des différentes approches numériques
mises en oeuvre pour la modélisation de l’angle de contact.

2.1.1 Méthodes intégrales de frontière

Les méthodes intégrales sont aussi appelées méthodes des "éléments de frontière". Elles sont
limitées aux écoulements potentiels ou aux écoulements de Stokes. Elles permettent de résoudre
le problème sans mailler tout le domaine de calcul puisque la solution en tout point de l’espace
dépend uniquement de sa surface. Ainsi, il importe de mailler seulement cette surface, ce qui
peut généralement présenter un gain important de temps de calcul et de mémoire. Dans le cas
du mouillage, les études ont considéré des écoulement de Stokes et ont portés essentiellement sur
la forme d’une goutte statique dont l’angle de contact reste compris dans l’intervalle défini par
l’hystérésis.

Li & Pozrikidis (1996) ont étudié la déformation de l’interface d’une goutte 3D adhérant
à une surface dans un écoulement de Stokes, en l’absence de gravité. La ligne de contact est
supposée rester circulaire ou elliptique. Le rapport des viscosités est fixé à l’unité et la tension de
surface est constante. L’étude porte sur l’influence du volume de la goutte, de la forme initiale
de la ligne de contact et du nombre capillaire, ainsi que de l’hystérésis.

Dans une configuration 2D, Schleizer & Bonnecaze (1999) ont étudié la forme d’une goutte
soumise à un écoulement cisaillé ou à un gradient de pression entre deux plaques parallèles,
Simulation du mouillage : méthodes numériques 47

la goutte étant posée sur la plaque inférieure. L’étude est similaire à la précédente mais intro-
duit l’influence du rapport des viscosités. De plus, la présence de surfactants induisant l’effet
Marangoni est prise en compte.

La variation du rapport des viscosités est possible en 2D mais devient difficile en 3D. C’est
la raison pour laquelle Li & Pozrikidis (1996) ont restreint leur étude 3D au rapport des visco-
sités égal à l’unité. Pour étendre l’étude 2D au 3D sans limiter la variation des paramètres de
contrôle, Dimitrikapoulos & Higdon (1997) ont développé un algorithme couplant une méthode
des intégrales de frontière pour résoudre l’écoulement de Stokes cisaillé et une méthode de New-
ton pour déterminer la forme de l’interface. Leur étude a porté sur la déformation d’une goutte
dans un écoulement de Stokes en présence de gravité. Le même problème a ensuite été étudié en
3D (Dimitrikapoulos & Higdon (1998)).

Fig. 2.1 – Exemple de forme de goutte - Dimitrikapoulos & Higdon (2001)

Puis l’analyse a porté sur le cas d’une goutte sur un plan incliné (Dimitrikapoulos & Higdon
(1999)) ou dans un gradient de pression entre deux plaques parallèles (Dimitrikapoulos & Higdon
(2001)).

Ces méthodes permettent une étude précise et la comparaison avec des résultats analytiques.
Cependant, leur cadre de validité est très contraignant : écoulement de Stokes, impossibilité de
rupture de l’interface, goutte statique . . .Nous utiliserons ces résultats pour la validation de l’im-
plémentation de l’hystérésis de l’angle de contact au sein du code JADIM.
48 Chapitre 2 : Le code JADIM

2.1.2 Méthodes lagrangiennes

Dans les méthodes lagrangiennes, l’interface constitue une frontière du domaine de calcul. Le
maillage est alors mobile et adaptatif, et doit être redéfini à chaque itération. On accède ainsi à
une solution (hydrodynamique, position de l’interface) avec une grande précision. Cependant, il
n’est plus possible de simuler simplement des cas de rupture et de reconnexion d’interface (cas
d’une grande partie des écoulements diphasiques). Ces méthodes ont permis par exemple l’étude
des déformations et oscillations de particules fluides (Blanco (1995), Duraiswami & Prosperretti
(1992)). Dans l’étude du mouillage, elles sont particulièrement adaptées pour décrire l’évolution
d’un ménisque dans un tube capillaire.

Finlow et al. (1996) étudient la forme d’un ménisque mouillant partiellement deux parois
verticales, dont l’une se déplaçe à une vitesse fixée. Le maillage mobile 2D utilisé est raffiné
à l’interface, à la paroi en mouvement et particulièrement au point triple où une condition de
glissement est introduite (figure 2.2). Une méthode des éléments finis est employée. L’inertie et
la gravité sont négligées. L’influence de la distance entre ces parois est étudiée dans une large
gamme de nombre capillaire Ca.

Fig. 2.2 – Maillage adaptatif mobile 2D raffiné au point triple pour une méthode lagrangienne
- A gauche : Finlow et al. (1996). A droite : Shen & Ruth (1998)
Simulation du mouillage : méthodes numériques 49

Shen & Ruth (1998) étudient la forme du ménisque d’un liquide mouillant partiellement
une paroi. Dans une situation 2D, ils utilisent également la méthode des éléments finis sur un
maillage destructuré adaptatif : figure (2.2). L’écoulement est visqueux et la gravité est négligée.
Ils résolvent ainsi l’équation de Stokes avec les conditions aux limites sur la paroi et à l’interface.
Au point triple est considérée la condition de glissement de Navier, dans une faible gamme de
nombre capillaire Ca.

La précision que présentent ces résultats numériques permet de comparer directement aux
études analytiques du modèle de Dussan (modèle d’angle de contact dynamique présenté plus
bas). Le domaine de validité de ce modèle est ainsi précisé.

2.1.3 Méthodes eulériennes

A la différence des méthodes lagrangiennes, les méthodes eulériennes utilisent un maillage


fixe sur lequel l’interface peut librement évoluer. L’interface n’est plus une condition aux limites
du domaine de calcul mais devient une inconnue supplémentaire. Ainsi, puisqu’une cellule de
calcul peut contenir plusieurs fluides, les équations de bilan local et instantané ne peuvent plus
être utilisées directement. Il importe de considérer les phases comme un milieu diphasique qui
doit être décrit par une autre formulation des équations de bilan. On parle alors de "modèle
à un fluide" (modèle présenté plus bas). L’écoulement diphasique est alors représenté par un
seul fluide dont les propriétés physiques varient brusquement lorsque l’on passe d’une phase à
une autre. Cette variation se fait sur une épaisseur de quelques mailles afin de rendre stable le
schéma numérique utilisé. Cependant, plusieurs approches existent dans la manière de localiser
l’interface.

Méthode "Front Tracking"

Pour connaître avec précision la position de l’interface, cette approche consiste à ajouter un
second maillage localisé à l’interface. Ainsi, le premier maillage est fixe et décrit le domaine de
calcul tandis que le second, mobile, suit l’interface dans son mouvement. Cette méthode, intro-
duite par Unverdi & Tryggvason (1992), permet d’évaluer précisément les contraintes visqueuses
et la force capillaire à l’interface. Cependant, cette méthode est limitée aux écoulements où l’in-
terface ne subit pas de rupture ou de reconnexion : la gestion du maillage mobile se révèle alors
difficile.

L’étude du mouillage à l’aide de cette méthode a été entreprise par Duquennoy (2000) puis
développée par Mathieu (2003) pour l’analyse de la croissance d’une bulle de vapeur sur une
paroi chauffée, actuellement limitée à une configuration 2D. L’évolution de l’angle de contact
50 Chapitre 2 : Le code JADIM

Fluide 2

Fluide 1

Fig. 2.3 – Maillages fixe et mobile dans la méthode Front Tracking (Tryggvason et al. (2001b) -
A droite : angle de contact à la paroi (Duquennoy (2000)).

est décrite par le modèle de Dussan étendu au changement de phase. Khenner (2004) a adapté
le code développé dans l’équipe de Trygvason pour introduire un angle de mouillage constant.
L’avantage de cette méthode est de connaître précisément la position de l’interface à la paroi.
Aussi est-il aisé de contrôler l’angle de contact.

Méthodes "Front Capturing"

Dans cette famille de méthodes, une fonction est utilisée comme indicatrice de phase et
définie sur un seul maillage fixe. Cette fonction, pour la méthode "Level Set", est la distance à
l’interface et, pour la méthode "Volume of Fluid", la fraction volumique de la phase considérée
dans la maille considérée.

Méthode "Level Set". Nous renvoyons à l’ouvrage de Sethian (1996) pour une présentation
de cette méthode. La méthode "Level Set" utilise une fonction lisse et régulière pour décrire la
position de l’interface. Elle est positive dans une phase et négative dans l’autre, la valeur "zéro"
permettant ainsi de localiser l’interface. En chaque point, une valeur est attribuée qui correspond
à la distance entre ce point et l’interface. C’est pourquoi cette fonction est dite de distance signée.
Une difficulté liée à cette méthode est la modification de la pente de la fonction indicatrice de
phase par un écoulement non-uniforme. Cette pente est égale normalement à l’unité mais parfois
modifiée par l’écoulement. Une étape de "réinitialisation" est alors nécessaire mais elle a tendance
à modifier la position de l’interface et pose ainsi un problème de conservation de la masse.

Depuis les premiers développements de cette méthode par Osher & Sethian (1988), son utili-
sation se trouve dans les domaines aussi variés que les écoulements multiphasiques ou l’imagerie
médicale (Osher & Fedkiw (2001)). Des récents développements concernant le mouillage ont été
effectués par Spelt (2005) et concernent la simulation de l’hystérésis de l’angle de contact.
Simulation du mouillage : méthodes numériques 51

Méthode "Volume of Fluid". Une autre approche (présentée en détail plus bas) consiste à
utiliser une fonction qui indique la quantité de phase considérée dans chaque maille d’un seul
maillage fixe. Cette fonction "Volume of Fluid fonction" ou taux de présence de phase est définie
dans tout le domaine de calcul. Cette méthode est particulièrement bien adaptée pour simu-
ler des écoulements diphasiques à topologie d’interface complexe. Cependant, pour maîtriser la
diffusion numérique de l’interface, celle-ci est généralement reconstruite à chaque pas de temps.
Cependant, ce choix n’a pas été retenu dans le code JADIM, ce qui permet de simuler de manière
plus directe des situations avec changements complexes de topologie comme les ruptures et les
coalescences d’interface.

Fig. 2.4 – Reconstruction de l’interface - Renardy et al. (2001)

Renardy et al. (2001) ont choisi de reconstruire l’interface à chaque itération (figure 2.4).
Cette étude porte sur l’étalement d’une goutte sur une paroi sans gravité, en imposant un angle
d’équilibre constant. Elle utilise une formulation des équations du type "Différences finies" sur
un maillage décalé. Le schéma numérique présente encore quelques restrictions : la conservation
de la masse n’est pas assurée et l’étude est limitée au cas 2D. La dynamique de l’angle de contact
ainsi que l’hystérésis ne sont pas décrits.

Cette rapide présentation a permis de montrer les différentes stratégies possibles pour décrire
numériquement le mouillage. Pour cette étude nous utilisons le code JADIM développé à l’IMFT.
Le code de calcul JADIM utilise une méthode de suivi d’interface de type VoF sans reconstruction
d’interface. Développé à l’origine pour l’étude des écoulements à bulles, il est ici utilisé pour la
simulation du mouillage.
52 Chapitre 2 : Le code JADIM

Fig. 2.5 – Exemple d’étalement d’une goutte en l’absence de gravité - Renardy et al. (2001)

2.2 Le code de calcul JADIM

Le code de calcul JADIM est développé dans le groupe Interface de l’Institut de Mécanique
des Fluides de Toulouse (IMFT) depuis 1988. Il est l’œuvre de développement de plusieurs thèses
successives encadrées essentiellement par Jacques Magnaudet et Dominique Legendre. Plusieurs
thèses sont actuellement en cours et continuent son développement.

Il est composé d’un noyau central qui permet la résolution des équations de Navier-Stokes
incompressibles, instationnaires et tridimensionnelles, écrites en coordonnées curvilignes ortho-
gonales (Rivero (1991), Calmet (1995) et Legendre (1996)). Autour de ce noyau se trouvent 4
modules : « Large Eddy Simulation », « Lagrangien », « Thermique » et « Capture d’interface ».
Le module « LES » permet d’étudier les écoulements turbulents par la simulation des grandes
échelles (Calmet (1995)). Le module « Lagrangien » concerne le suivi d’une phase dispersée en
résolvant la trajectoire de chaque particule (Climent (1996)). Avec le module « Thermique », on
peut étudier l’advection-diffusion d’un scalaire passif ainsi que prendre en compte le changement
de phase aux interfaces (Legendre (1996)). Enfin, le module « Capture d’interface » concerne les
écoulements diphasiques avec interfaces complexes et évolutives (Benkenida (1999)).

Nous présentons ici le module « Capture d’interface » utilisé pour notre étude. Ce module
a été initialement écrit par Dominique Legendre (Magnaudet & Legendre (1996)) puis déve-
loppé successivement par Benkenida (1999), Cranga (2002) et Bonometti & Magnaudet (2007).
Depuis septembre 2003, il bénéficie du soutien technique d’Annaïg Pedrono, ingénieur d’étude,
qui assure le suivi des développements et l’amélioration des algorithmes, à partir d’une base CVS.
Le code de calcul JADIM 53

2.2.1 Le modèle à un fluide

Pour rendre compte totalement du comportement d’un écoulement diphasique, il importe de


résoudre les équations de Navier-Stokes dans chaque phase en tenant compte des conditions de
raccord à l’interface.

Ces conditions de raccord concernent la conservation de la masse à l’interface qui se traduit


par une condition de raccord des vitesses normales :

ρ1 (U1 − V).n = ρ2 (U2 − V).n = J

où ρi est la masse volumique de la phase i, n la normale à l’interface sortant de la phase 1, V la


vitesse de l’interface, Ui la vitesse dans la phase i et J le flux de masse sortant d’une phase par
advection. La conservation de la quantité de mouvement à l’interface s’exprime par :

1 1
Σ1 .n − Σ2 .n = ∇.nσn − J 2 ( − )n + ∇s σ
ρ1 ρ 2

où Σi est le tenseur des contraintes visqueuses faisant intervenir la viscosité dynamique µi , σ la


tension de surface et ∇s le gradient surfacique.

Pour l’étude d’un problème diphasique, il faut résoudre pour chaque phase l’équation de
conservation de la masse et l’équation de conservation de la quantité de mouvement, ainsi que
les conditions aux limites et de raccord. Le "modèle à un fluide" permet, sous certaines conditions,
de ne résoudre qu’une seule équation de conservation de masse et une équation de quantité de
mouvement pour tout le probléme. L’interface peut alors évoluer librement sur un seul maillage
fixe. De plus, le choix a été fait de ne pas reconstruire l’interface à chaque pas de temps. L’avan-
tage essentiel est alors de permettre la simulation des phénomènes de rupture et de reconnection
d’interface. De plus, l’extension du 2D au 3D ne pose pas de problèmes importants, la difficulté
essentielle étant liée au passage du 1D au 2D. Cependant, ne pas reconstruire l’interface à chaque
itération conduit à un épaississement numérique de l’interface de l’ordre de quelques mailles. Ce
problème a pu être contenu en modifiant la vitesse à l’interface de manière à maintenir constante
l’épaisseur de l’interface (Bonometti & Magnaudet (2007)). A noter que dans les méthodes où
l’interface est connue précisément (Front tracking, VOF, Level Set) une épaisseur numérique est
introduite pour les calculs des propriétés physiques afin de stabiliser la résolution.

Poser le problème diphasique nécessite d’introduire la distribution χ, ou fonction indicatrice


de phase. Cette fonction prend la valeur χ = 1 dans la phase considérée et χ = 0 dans l’autre
phase. Elle est discontinue à l’interface. La théorie des distributions permet de dériver une telle
fonction, aussi est-il possible d’écrire la conservation de χ en suivant le mouvement de l’interface
54 Chapitre 2 : Le code JADIM

de vitesse V :
∂χ
+ V.∇χ = 0 (2.1)
∂t

La discrétisation spatiale de l’espace physique conduit à imposer un filtrage spatial aux va-
riables de l’équation (2.1). Le filtrage spatial appliqué à χ donne la grandeur discrète C appelée
taux de présence de phase : < χ >= C. L’interface présente alors un épaississement numérique : fi-
gure (2.6). Les termes de sous-mailles issus du filtrage de V.∇χ sont négligés (Benkenida (1999)).
On peut donc écrire la continuité à l’interface des vitesses filtrées < V >=< U1 >=< U2 >,
vérifiée en absence de changement de phase et en l’absence de glissement local entre les deux
phases. En notant U =< V > la vitesse locale du mélange diphasique, on obtient l’équation de
transport du taux de présence :
∂C
+ U.∇C = 0 (2.2)
∂t

On obtient ainsi un système à 3 équations à résoudre :

∂C
+ U .∇C = 0 (2.3)
∂t
∇.U = 0 (2.4)
 ∂U 
ρ + ∇.(U ⊗ U ) = −∇P + ρg + ∇.Σ− < σ ∇.n n δI > (2.5)
∂t

où le dernier terme de l’équation (2.5) représente l’effet capillaire filtré (∇s σ est négligé si
l’on suppose que σ est constant).

Ainsi, on ne considère plus 2 fluides distincts mais un seul fluide dont les propriétés de densité
et viscosité dépendent du taux de présence C(x, t). La densité est une variable extensive, on peut
donc écrire :
ρ = Cρ1 + (1 − C)ρ2

0 0 0 0
V χ=0 Discrétisation U
0.3 0 0 0

1 0.6 0.3 0.5


Filtrage spatial
χ=1 1 1 1 1

Fig. 2.6 – Description numérique des deux phases - A gauche : Fonction indicatrice de phase χ
- A droite : Fonction taux de présence de phase C
Le code de calcul JADIM 55

Par contre, la viscosité ne l’est pas. Benkenida (1999) a montré qu’il est nécessaire d’écrire
différemment la viscosité selon que l’on considère le raccord des contraintes normales ou des
contraintes tangentielles :

µL µ G
µ⊥ = CµL + (1 − C)µG et µk =
CµL + (1 − C)µG

L’équation de transport du taux de présence (2.3) fait actuellement l’objet de développement


dans le but de limiter la dispersion et diffusion numériques inhérentes à la résolution numérique
de ce type d’équation. Le terme capillaire dans l’équation de conservation de quantité de mou-
vement (2.5) fait l’objet de développement dans la présente étude afin de décrire la physique du
mouillage.

2.2.2 Equations de Navier-Stokes

Dans notre étude, nous considérons des fluides incompressibles, newtoniens et isothermes. La
tension de surface est constante. Les équations de conservation de la masse et de la quantité de
mouvement sont écrites dans un référentiel absolu.

Méthode numérique

Les équations sont écrites en variables vitesse-pression et résolues par la méthode des Volumes
Finis. Le domaine de calcul est divisé en éléments de volume ϑ délimités par une surface Γ. Elles
sont écrites en coordonnées curvilignes orthogonales ξ (Legendre (1996)) :
Z
Vi ni dΓ = 0 (2.6)
Γ
Z Z
∂Vi 1 ∂P
dv = − dv (2.7)
ϑ ∂t Zϑ
ρ ∂ξi
+ gi dv
Zϑ Z Z
+ Hji Vj Vj dv − Hij Vj Vi dv − Vi Vj nj dΓ
Zϑ Z ϑ Z Γ
i j
− Hj τjj dv + Hi τii dv + τij nj dΓ
Zv ϑ Γ
1
+ Fvi dv
ϑ ρ

où l’on reconnaît les termes de pression, gravité, advection, diffusion visqueuse et capillarité. Hij
sont les facteurs de courbure et τij les composantes du tenseur des contraintes visqueuses qui
56 Chapitre 2 : Le code JADIM

s’écrivent :  
∂Vi ∂Vj
µ
τij = + − Hji Vj − Hij Vi + 2Hik Vk δij (2.8)
∂ξjρ ∂ξi
Tous les termes sont calculés de manière explicite à l’exception de Γ µρ ∂Vi
nj dΓ qui est calculé
R
∂ξj
en implicite.

Discrétisation spatiale

Le maillage utilisé est de type variables décalées. La figure (2.7) montre la position des
variables pour un maillage 2D cartésien irrégulier et pour un maillage 3D cartésien régulier.
Chaque facette des mailles est équidistante aux points de pression et de taux de présence. Les
variables de vitesse sont définies au centre de ces facettes et non au centre des mailles. L’avantage
essentiel de ce type de maillage est de permettre le calcul simple des flux de masse et de quantité
de mouvement pour chaque maille.

W(k+1)

1
0
V(j+1)
111111111111
000000000000
000000000000
111111111111 V(j+1)
000000000000
111111111111
000000000000
111111111111
000000000000
111111111111
000000000000
111111111111 P,C en (i,j)
00000000000000
11111111111111 U(i) P,C en (i,j,k) U(i+1)
01111111111111
0000000000001
0
00000000000000
11111111111111
000000000000
111111111111 1
0 V(j)
00000000000000
11111111111111
000000000000
111111111111
U(i)
00000000000000
11111111111111 U(i+1)
000000000000
111111111111
00000000000000
11111111111111
000000000000
111111111111
00000000000000
11111111111111
000000000000
111111111111 V(j)
00000000000000
11111111111111
000000000000
111111111111
00000000000000
11111111111111
00000000000000
11111111111111 W(k)
00000000000000
11111111111111
00000000000000
11111111111111
00000000000000
11111111111111
00000000000000
11111111111111

Fig. 2.7 – Maillage décalé en 2D et 3D : position des variables U,V,W,P,C

Discrétisation temporelle et méthode de projection

Concernant l’avancement en temps de la solution, le schéma numérique assure une précision


temporelle d’ordre 2. Les termes advectifs sont résolus à l’aide d’un schéma de type Runge-
Kutta à trois pas fractionnaires (RK3). Ce schéma est précis à l’ordre 3 et donne le critère

de stabilité CF L = max |U |, |V |, |W | ∆x ≤ 3. Pour les termes diffusifs, un schéma semi-
 ∆t

implicite de type Crank-Nicolson (CN) est utilisé. Il donne une précision d’ordre 2 et assure
une stabilité inconditionnelle. Ceci permet de s’affranchir du critère de Reynolds de maille
 2 ∆y 2 ∆z 2

∆t ≤ min ν (∆x2 ∆y2∆x 2 2 2
+∆y ∆z +∆z ∆x )/32 qui peut devenir très contraignant.

Pour satisfaire la condition d’incompressibilité à chaque pas de temps, la méthode de pro-


jection est utilisée (Voir Calmet (1995)). Elle repose sur la décomposition de Helmholtz : tout
Le code de calcul JADIM 57

champ de vecteur peut être décomposé en une contribution rotationnelle et une contribution
potentielle.

On calcule la variable intermédiaire V̂in+1 :

V̂in+1 − Vin  1 ∂P n
v=− v + Gravité, Advection, Diffusion, Capillarité (2.9)
∆t ρ ∂ξi

A l’issue du troisième pas fractionnaire (RK3), V̂ n+1 contient toute la vorticité de la solution
à l’instant n + 1 mais n’est pas à divergence nulle. Pour assurer la condition d’incompressibilité,
une contribution potentielle Φn+1 est ajoutée telle que :

V n+1 − V̂ n+1
ρ = −∇Φn+1 (2.10)
∆t

Ce potentiel Φn+1 est calculé à partir d’une pseudo-équation de Poisson qui découle de la
condition d’incompressibilité :

1  1
∇ . V n+1 = 0 ⇒ ∇. ∇Φn+1 = ∇ . V̂ n+1 (2.11)
ρ ∆t

Ainsi, la solution à l’instant n + 1 s’écrit :

∆t
V n+1 = V̂ n+1 + ∇Φn+1 (2.12)
ρ
P n+1 = P n + Φn+1 (2.13)

Notons que la présence de 1/ρ dans le membre de gauche de la pseudo-équation de Poisson


(équation 2.11) conduit à une matrice dont les termes dépendent du temps et non plus seulement
de la géométrie. De plus, puisque ρ connaît de grandes variations à la traversée de l’interface, la
matrice peut être très mal conditionnée. En écoulement plan ou axisymétrique, une méthode di-
recte (algorithme de Cholesky ou la méthode MUMPS développée par Amestoy et al. (2000)) est
suffisante pour résoudre l’équation (2.11). Par contre, en écoulement 3D, l’utilisation de la mé-
thode directe est impossible en raison de limitation de stockage, ce qui rend nécessaire l’utilisation
d’une méthode itérative, ici faisant appel à la technique du Gradient Conjugué Préconditionné
(Azaiez et al. (2003)).
58 Chapitre 2 : Le code JADIM

2.2.3 La force capillaire

Modélisation numérique

La force capillaire est une force localisée à l’interface, dont l’expression dépend de la coor-
donnée surfacique xs :

F s (xs ) = −κ(xs )σn(xs ) avec κ(xs ) = ∇s .n(xs ) (2.14)

La prise en compte des effets capillaires s’inspire de la méthode CSF (Continuum Surface
Force) développée par Brackbill et al. (1992). Elle consiste à transformer cette force surfacique
F s en force volumique F v en étendant son effet sur une région d’épaisseur de l’ordre de quelques
mailles.

La définition de cette force volumique est :


Z Z
lim F v (x)dV = F s (xs )dS (2.15)
h→0 V S

Or :
Z Z
F s (xs )dS = − κ(xs )σn(xs )dS (2.16)
S
ZS
= − κ(xs )σn(xs )δ[n(xs ).(x − xs )]dV (2.17)
V
Z
= − lim κ(n)σ∇C(x)dV (2.18)
h→0 V

Ainsi, en identifiant les équations [2.15] et [2.18] termes à termes :


 ∇C 
F v (x) = −κ(x)σ∇C(x) = −σ∇. ∇C (2.19)
k∇Ck

Le critère de stabilité induit par la discrétisation du terme capillaire s’écrit :


r
(ρ1 + ρ2 )∆x3
∆t ≤

Courants parasites

Un problème inhérent de cette modélisation est celui des courants parasites (Lafaurie et al.
(1994), Scardovelli & Zaleski (1999)). Son origine provient de la discrétisation du terme ca-
pillaire dans la formulation à un fluide. Plus précisément, le terme de courbure de l’interface
nécessite une double dérivation de la fonction indicatrice de phase. Celle-ci se traduit par un
terme source de vorticité localisé au voisinage de l’interface induisant un mouvement de fluide
Le code de calcul JADIM 59

Fig. 2.8 – Exemple de courants parasites dans le cas d’une bulle à l’équilibre - C = 0.05 / 0.5 / 0.95

appelé "courants parasites" comme illustré par la figure (2.8). Le champ de pression et notam-
ment le saut de pression capillaire en est affecté et des pics de pression apparaissent à l’interface.

Ces courants parasites sont en fait présents quelle que soit l’approche numérique développée
pour décrire l’interface : méthode VOF avec reconstruction de l’interface (Lafaurie et al. (1994),
Scardovelli & Zaleski (1999)) ou méthode "front-tracking" (Tryggvason et al. (2001a)). Différents
remèdes ont été proposés pour réduire la présence de ces courants parasites. La méthode originale
CSF propose de lisser le calcul du taux de présence (ou de la densité) pour calculer la courbure
alors qu’aucun lissage n’est réalisé pour déterminer la normale. D’autres solutions sont proposées
telles qu’une correction via un gradient de pression correcteur ("pressure gradient correction"
Popinet & Zaleski (1999)), une écriture sous forme conservative de la force capillaire (Lafaurie
et al. (1994)) ou une discrétisation conservative de l’énergie dans la méthode du second-gradient
(Jamet et al. (2002)).

Dans JADIM, pour limiter l’apparition des courants parasites et reproduire correctement le
saut de pression à l’interface, l’esprit de la méthode CSF a été conservé (Brackbill et al. (1992)).
Une étape de lissage est appliquée au taux de présence lors du calcul de la force capillaire dans
le but de rendre plus lisse l’interface et donc de minimiser les variations de valeur de la courbure.
Le lissage est défini par la loi de pondération suivante (ici écrite en 2D) :

bk = 3 C b k−1 + 1 C
 
C i,j
b k−1 + C
b k−1 + C b k−1 + C k−1 (2.20)
4 i,j 16 i+1,j i−1,j i,j+1 i,j−1

avec C
b 0 = Ci,j . La force capillaire est ensuite calculée à partir de la valeur filtrée du taux de
i,j
présence Ĉ N . Benkenida (1999) montre que 4 itérations de lissage permettent déjà de diminuer
sensiblement l’intensité de ces courants. Nous présenterons dans la suite des tests nouveaux
réalisés concernant cette opération de lissage et notamment en introduisant un découplage en
terme de lissage des termes de courbure et d’orientation de l’interface.
60 Chapitre 2 : Le code JADIM

Lissage du taux de présence

La force capillaire est calculée à partir du taux de présence lissé C b N issu du filtrage
b = C
introduit précédement :
 ∇C b 
Fv = −σ ∇. ∇C b (2.21)
k∇Ckb |{z}
| {z } localisation/orientation
courbure

Avec cette opération de filtrage, la zone d’application de la force capillaire correspond à


l’épaisseur du taux de présence lissé, plus importante que celle du taux de présence non lissé. Cela
ne correspond pas à la réalité physique où la force capillaire est une force strictement localisée à
l’interface. Il peut être préférable de rendre cette zone d’action limitée à l’épaisseur de l’interface
non lissée. Ainsi un compromis est à trouver entre l’obtention du saut de pression capillaire,
l’élimination des courants parasites et la minimisation de l’épaisseur numérique capillaire de
l’interface. Par exemple, l’étude de la coalescence entre deux gouttes (non traitée ici) nécessiterait
de bien limiter la zone d’influence des effets surfaciques à l’épaisseur numérique de l’interface.
Si ce n’est pas le cas, lorsque les gouttes sont proches l’une de l’autre, l’interaction capillaire se
produit avant même que les gouttes ne se touchent.

Pour limiter la zone d’application de la force capillaire, l’équation (2.21) montre deux termes
essentiels : le terme de courbure qui nécessite l’utilisation du lissage pour diminuer les courants
parasites et assurer le bon saut de pression capillaire, et le terme d’orientation/localisation qui
définit la direction d’application et les zones concernées par ce terme. Nous allons dans la partie
suivante de ce chapitre regarder l’effet du lissage de ces deux termes.

2.2.4 Transport du taux de présence

Nous venons de présenter le modèle numérique de résolution des équations de Navier-Stokes.


Il s’agit maintenant de présenter la résolution de l’équation de transport (purement hyperbolique)
du taux de présence :
∂C(x, t)
+ U (x, t).∇C(x, t) = 0 (2.22)
∂t

Le schéma numérique utilisé peut être diffusif ou dispersif. Si l’on considère par exemple le
transport d’une fonction créneau, un schéma diffusif va déformer l’amplitude du signal : le front
du créneau va s’étaler sous l’effet d’une viscosité numérique ; un schéma dispersif déforme en
revanche la fréquence du signal : des oscillations numériques apparaissent à proximité du front.
Des méthodes numériques s’emploient à limiter ces effets. Les deux grandes classes de schémas
sont les schémas de type FCT "Flux Corrected Transport" développés à partir de Boris & Book
(1973) et les schémas WENO "Weighted Essentially Non Oscillatory". Au sein du code JADIM,
la méthode utilisée pour résoudre cette équation de transport fait partie des méthodes FCT. Nous
Le code de calcul JADIM 61

en présentons ici les grandes lignes. Le lecteur est renvoyé à Benkenida (1999) pour plus de détails.

L’équation (2.22) est mise sous forme conservative :


∂C ∂CU ∂U
+ =C (2.23)
∂t ∂x ∂x

On discrétise cette équation que l’on intègre par la méthode des volumes finis :
n−1 n−1 n−1 n−1
Cin − Cin−1 (CU )i+1/2 − (CU )i−1/2 Ui+1/2 − Ui−1/2
+ = Cin−1 (2.24)
∆t ∆x ∆x

Ce qui donne :
n−1 n−1
Ui+1/2 − Ui−1/2
Cin = Cin−1 − n−1
(Fi+1/2 − n−1
Fi−1/2 ) + Cin−1 ∆t (2.25)
∆x
où F = CU ∆x
∆t
est le flux à travers l’une des frontières de la maille.

Deux schémas de flux sont utilisés : un flux d’ordre "faible" F (L) diffusif mais stable et un
d’ordre "élevé" F (H) dispersif mais précis. On parle d’étape "diffusive" pour F (L) et d’étape
"anti-diffusive" pour F (H) . Le calcul de F est alors une pondération des flux F (L) et F (H) :

(H),n−1 (L),n−1
n−1
Fi+1/2 = mi+1/2 Fi+1/2 + (1 − mi+1/2 )Fi+1/2 (2.26)

avec :
   
n−1 n−1 n−1 n−1 n−1 n−1
C
∆t i+1 U i+1/2 − |U i+1/2 | + C i Ui+1/2 + |U i+1/2 |
(L),n−1
Fi+1/2 = (2.27)
∆x 2
(H),n−1 ∆t n−1 h 533 n−1  139 n−1
Ci+1 + Cin−1 − n−1

Fi+1/2 = Ui+1/2 Ci+2 + Ci−1
∆x 840 840
29 1 i
n−1 n−1 n−1 n−1
(2.28)

+ Ci+3 + Ci−2 − Ci+4 + Ci−3
840 280

Cette méthode permet de transporter la fonction discrète C de manière à garder au maximum


la raideur du front, tout en s’astreignant des problèmes numériques de diffusion ou de dispersion
du signal. Cette méthode de résolution de l’équation de transport a fait l’objet de développement
en parallèle à ce travail dans le cadre de la thèse de Th. Bonometti (Bonometti (2006)), au sein
du Groupe Interface.

Ainsi, le transport de C est calculé en écrivant le bilan des flux de taux de présence aux fa-
cettes de la maille considérée. A noter que sur une paroi, la condition de non-glissement impose
une vitesse nulle. Il n’y a donc pas de flux de masse donc de taux de présence entrant ou sortant
62 Chapitre 2 : Le code JADIM

au travers d’une paroi pour les travaux réalisés dans ce travail. Il faut aussi souligner que les
effets capillaires (expression (2.21)) sont calculés à partir du gradient de C. C’est cette grandeur
à la paroi qui contrôle l’angle fait par l’interface et qu’il faudra imposer comme condition limite.

2.2.5 Bilan

A chaque pas de temps, l’algorithme consiste en la résolution du problème en quatre étapes :

1. Résolution de l’équation de transport. On obtient C n+1 .

2. Calcul des propriétés physiques ρn+1 et µn+1 .

3. Résolution de l’équation de bilan de quantité de mouvement, sans les effets capillaires.

4. Calcul des effets capillaires. On obtient V̂ n+1 .

5. Méthode de projection pour obtenir la pression P n+1 et la vitesse à divergence nulle V n+1 .

2.3 Tests additionnels sur le lissage du terme capillaire

Pour poser le problème du lissage, nous avons fait varier le nombre d’itérations de lissage N
afin d’en étudier l’effet. Nous avons pour cela considéré deux situations simples, l’une statique
et l’autre dynamique, pour lesquelles une solution de référence existe. Nous interessons ici à
regarder l’effet du filtrage sur la convergence du saut de pression capillaire à l’interface. La
présence et l’importance de l’impact des courants parasites sont exprimées via les valeurs RMS
des fluctuation de pression dans la goutte.

2.3.1 Cas statique : goutte à l’équilibre

Le premier test que nous avons réalisé concerne une goutte à l’équilibre thermodynamique.
On considère une goutte de rayon R à l’équilibre dans un fluide au repos sans force de pesanteur.
La viscosité dynamique et la masse volumique dans la goutte sont notées µd , ρd et dans le fluide
extérieur µf , ρf . La tension de surface est notée σ.

Les propriétés des fluides sont ρd = 1000 kg.m−3 et ρf = 1 kg.m−3 , µd = 10−2 P a.s et
µf = 10−5 P a.s, σ = 0, 072 N.m−1 , g = 0 m.s−2 et R = 0, 01 m.

Le calcul est axisymétrique. Trois maillages sont étudiés : 10, 20 et 40 mailles pour une
distance de 1 R. La durée du calcul est limitée à 2 ∆t. Nous souhaitons regarder avec ce cas test
très simple l’effet du lissage sur le calcul du saut de pression à l’interface.
Tests additionnels sur le lissage du terme capillaire 63

Lissage traditionnel

Dans un premier temps le même lissage est appliqué aux termes de courbure et de localisa-
tion/orientation.

La pression moyenne dans la goutte est mesurée de la même manière que Brackbill et al.
(1992) :
1 X 
P̄cap = Pi,j / Ci,j > 0, 99 (2.29)
Nm
i,j
où Nm est le nombre de mailles vérifiant la condition sur C.

La dispersion des mesures est évaluée par un écart-type dimensionnel dont la référence est la
pression théorique : s
1 1 X 2
RM S = Pi,j − Pth
Pth Nm
i,j

La pression théorique vaut ici : Pth = 2σ/R = 14.4 P a.

Les résultats sont présentés dans la figure (2.9). On remarque qu’il faut lisser au minimum
10 fois environ pour converger vers la pression théorique. Cependant, on observe que l’écart-type
augmente avec le lissage après avoir diminué. On cherche donc à obtenir une solution qui ne se
dégrade pas en lissant, et qui reste convergée quelque soit le maillage.

Commençons par déterminer le nombre de lissages nécessaires pour calculer correctement le


terme de courbure.

Fig. 2.9 – Pnum /Pth en haut et erreur RMS en bas pour 3 maillages - Lissage des termes de
courbure et de localisation
64 Chapitre 2 : Le code JADIM

Lissage de la courbure

On veut déterminer le nombre optimal d’itérations de lissage Nκ appliqué au taux de présence


pour converger vers la courbure théorique.

La courbure numérique est mesurée ainsi :


1 X 
κ̄num = κi,j / 0.01 < Ci,j < 0, 99
Nm
i,j

où Nm est le nombre de mailles vérifiant la condition sur C.

Et l’erreur RMS est définie de cette manière :


s
1 1 X 2
κRM S = κi,j − κth
κth Nm
i,j

en notant κth = 1/R la courbure théorique de ce problème. En ce qui concerne la courbure, la


figure (2.10) montre qu’elle est correctement calculée à partir de 8 lissages. Cependant il faut 16
lissages pour diminuer l’erreur RMS.

Mise en œuvre du découplage du lissage

Le découplage du lissage des termes de courbure et de localisation est appliqué. Dorénavant,


on note Nκ le nombre d’itérations de lissage appliqué au terme de courbure et NL celui appliqué

Fig. 2.10 – κnum /κth en haut et erreur RMS en bas pour 3 maillages - Lissage du terme de
courbure
Tests additionnels sur le lissage du terme capillaire 65

au terme de localisation/orientation. L’influence du lissage est à étudier sur quelques cas-tests.

On simule à nouveau le saut de pression capillaire dans une goutte à l’équilibre dans un
fluide au repos. Ici, seul varie Nκ . Le terme de localisation/orientation est calculé avec un taux
de présence non lissé : NL = 0.

Les résultats sont présentés dans la figure (2.11). La pression capillaire est toujours correcte-
ment calculée à partir de 10 lissages. Cependant, à la différence de la figure (2.9), l’erreur RMS
n’augmente plus. La solution est d’autant plus précise que le lissage Nκ est grand. Nκ = 16
semble suffisant.

Fig. 2.11 – Pnum /Pth en haut et erreur RMS en bas pour 3 maillages - Lissage des termes de
courbure pour NL = 0

L’influence du lissage pour le terme de localisation uniquement est maintenant étudiée. Pour
le terme de courbure, le lissage est maintenu fixe Nκ = 16. Pour le terme de localisation, on
fait varier NL : tableau (2.1). On remarque que le calcul de la pression ne connaît pas une
amélioration sensible. Cependant, l’erreur RMS double ou triple lorsque le nombre de lissage
augmente.

Bilan

Nous venons de voir que les meilleurs résultats sont obtenus en découplant le lissage de la
courbure et celui de la localisation/orientation. Ainsi il revient de ne pas (ou peu) lisser le terme
de localisation NL = 0, tout en lissant suffisamment le terme de courbure Nκ = 16.
66 Chapitre 2 : Le code JADIM

Pnum
Pth / RMS 10mailles / 1R 20mailles / 1R 40mailles / 1R
NL = 0 0,993 / 1, 24.10−2 0,992 / 1, 33.10−2 0,990 / 1, 45.10−2
NL = 4 1,010 / 1, 03.10−1 0,999 / 7, 27.10−2 0,995 / 4, 67.10−2
NL = 8 1,013 / 1, 63.10−1 1,001 / 1, 15.10−1 0,997 / 7, 45.10−2

Tab. 2.1 – Influence du lissage du terme de localisation NL pour Nκ = 16

2.3.2 Cas dynamique : ascension d’une bulle dans un fluide au repos

La montée d’une bulle dans un liquide initialement au repos est simulée sur un maillage
2D axisymétrique dans un cas visco-capillaire dans un premier temps, puis dans un cas inertio-
capillaire. Ces deux situations se distinguent notamment par le fait que l’interface est fortement
déformée dans le premier cas et faiblement déformée dans le second. Cependant dans ces deux
situations, la forme de l’interface est un élément essentiel à reproduire correctement pour décrire
la bonne dynamique de la bulle. La vitesse d’ascension et la forme de la bulle sont comparées
à des études de référence, expérimentales ou numériques. Nous souhaitons étudier ici l’influence
du découplage de la force capillaire sur la dynamique d’une particule isolée.

Les paramètres adimensionnels retenus pour décrire ce problème sont ici le nombre de Morton,
le nombre d’Eötvos et le nombre de Reynolds :
g µ4L ρL g d2 ρL Uasc d
Mo = Eo = Re = (2.30)
ρL σ 3 σ µL

Situation visco-capillaire

Nous considérons ici la situation visco-capillaire. Les paramètres physiques sont choisis de
manière à nous placer dans la situation expérimentale de Bhaga & Weber (1981) très utilisée
comme cas de validation des codes VOF. Bonometti (2006) a récemment étudié cette situation
dans le but de valider l’outil numérique que nous utilisons. Nous y renvoyons le lecteur pour plus
de détails concernant les aspects numériques. Les propriétés des fluides sont : ρL = 1000 kg/m3 ,
µL = 6, 35.10−1 P a.s, ρG = 10 kg/m3 , µG = 6, 35.10−3 P a.s. La tension de surface est σ =
0, 0338 N/m, la gravité g = 9.81 m.s−2 et le diamètre de la bulle d = 2R = 0.02 m. Les nombres
sans dimension valent alors M o = 41, 1 et Eo = 116. Le nombre de Reynolds est calculé a
posteriori, avec la vitesse d’ascension de la bulle. Ce nombre est donc un résultat de la simulation.
Il est à comparer avec le nombre de Reynolds Re ' 7, 2 obtenu expérimentalement (Bhaga &
Weber (1981)).

Le maillage utilisé dans notre étude comporte 700x140 mailles et le diamètre est décrit par
60 mailles. Le maillage est régulier dans la zone de déplacement de la bulle et croît ensuite
de manière arithmétique dans la direction perpendiculaire au mouvement. Ainsi, la frontière
Tests additionnels sur le lissage du terme capillaire 67

latérale est située à la distance 5.5D du centre de la bulle. La frontière latérale est une condition
de symétrie et les frontières horizontales sont des parois.

Le tableau (2.2) présente le nombre de Reynolds, résultat de la simulation, en fonction du


découplage du lissage.

NL = 00 NL = 04 NL = 08 NL = 16 Bhaga & Weber (1981)


Re 7, 084 7, 081 7, 074 7, 059 7, 2

Tab. 2.2 – Influence du lissage du terme de localisation NL pour Nκ = 16 dans le cas d’une bulle
en ascension dans un régime visco-capillaire.

Nous remarquons que le résultat est très proche de l’observation expérimentale : quelle que
soit la valeur de l’itération de lissage, l’erreur relative est inférieure à 2%. Les isocontours du
taux de présence sont peu affectés par le nombre d’itération de lissage pour la localisation NL
comme le montre la figure 2.12. Donc dans ce cas visco-capillaire, l’ascension de la bulle n’est
pas affectée par la variation d’itération de lissage concernant le terme de localisation/orientation
de la force capillaire.

Fig. 2.12 – Isocontours C = 0, 01 et C = 0, 99 pour une bulle en ascension à Re ' 7 avec


NL = 00 (gauche) et NL = 16 (droite).

Situation inertio-capillaire

Nous nous intéressons maintenant à l’ascension d’une bulle à grand nombre de Reynolds. La
vitesse de la bulle ainsi que sa forme stationnaire sont comparées à une simulation numérique
directe (DNS) obtenue avec le module "Boundary fitted" du code JADIM (Adoua (2007)). Dans
ce module, le maillage curviligne orthogonal épouse à chaque pas de temps l’interface de la bulle
et permet ainsi une résolution fine des effets hydrodynamiques présents près de l’interface.

Les propriétés des fluides sont : ρL = 1000 kg/m3 , µL = 1, 32.10−1 P a.s, ρG = 10 kg/m3 ,
µG = 1, 32.10−3 P a.s. La tension de surface est σ = 3, 92 N/m, la gravité g = 9.81 m.s−2 et le
68 Chapitre 2 : Le code JADIM

diamètre de la bulle d = 2R = 0.02 m. Les nombres sans dimension valent : M o = 5.10−8 et


Eo = 1. Le nombre de Reynolds est à comparer avec le nombre de Reynolds numérique obtenu
par DNS : Re ' 101, 6.

Le maillage utilisé dans notre étude est le même que dans l’étude précédente à ceci près que la
frontière supérieure est initialement plus haute pour permettre à la bulle d’atteindre son régime
stationnaire. Il comporte 900x140 mailles et le diamètre est toujours décrit par 60 mailles.

Le tableau (2.3) présente le nombre de Reynolds, résultat de la simulation, en fonction du


découplage du lissage.

SI = 00 SI = 04 SI = 08 SI = 16 Adoua (2007)
Re 101, 5 102, 0 102, 2 101, 9 101, 6

Tab. 2.3 – Influence du lissage du terme de localisation NL pour Nκ = 16 dans le cas d’une bulle
en ascension dans un régime inertio-capillaire.

Nous remarquons ici que, comme pour le cas visqueux, nos résultats sont tout à fait concor-
dants avec les résultats de référence. De plus, la dynamique n’est pas modifiée par l’itération de
lissage NL , et l’interface n’est pas non plus modifiée comme illustré par la figure 2.13.

Fig. 2.13 – Isocontours C = 0, 01 et C = 0, 99 pour une bulle en ascension à Re ' 101 avec
NL = 0 (gauche) et NL = 16 (droite).

2.3.3 Synthèse

En conclusion, les tests présentées ici ont permis d’identifier l’effet du découplage de la force
capillaire pour des interfaces évoluant loin des parois. Nous avons montré que l’itération de lissage
NL pour la localisation/orientation de la force capillaire n’a pas d’influence sur la dynamique de
la bulle ni sur sa forme. Nous reprendrons ces tests sur l’effet du lissage de la force capillaire et
du découplage introduit ici dans des situations de mouillage dans le chapitre suivant.
Conclusion 69

2.4 Conclusion

Ce chapitre a été consacré à la description du code JADIM qui a été utilisé dans le cadre de
ce travail. Après une rapide présentation des différentes stratégies numériques développées dans
la littérature pour la simulation numérique du mouillage, nous avons décrit l’approche VOF sans
reconstruction d’interface implémentée dans JADIM. En complément des tests et validations déjà
réalisés dans les études précédentes, une attention toute particulière a été portée sur le calcul de la
force capillaire et notamment sur la procédure de lissage utilisée pour limiter les fameux courants
parasites inhérents à la discrétisation de la contribution capillaire dans le bilan de quantité de
 
mouvement. Nous avons introduit un lissage découplé du terme de courbure ∇. ∇C/k∇ b b et
Ck
du terme de localisation/orientation ∇C
b de l’interface. Nous avons montré en considérant deux
situations de référence en l’absence de mouillage (une goutte statique et une bulle en ascension)
que les meilleurs résultats sont obtenus en lissant le terme de courbure (nombre d’iterations
Nκ ∼ 16) pour un lissage du terme de localisation/orientation qui est maintenu nul (NL = 0).
70 Chapitre 2 : Le code JADIM
Chapitre 3

Modélisation numérique du mouillage

Ce chapitre concerne ici l’implémentation numérique du modèle du mouillage au sein du


code JADIM pour pouvoir simuler les phénomènes complexes d’écoulements diphasiques dans
les mini-canaux d’une pile à combustible. Nous présentons ici les modèles physiques, les méthodes
numériques et les tests de validation concernant les différents éléments essentiels du mouillage,
c’est-à-dire la statique d’une ligne triple, la dynamique de cette même ligne triple, ainsi que le
phénomène d’hystérésis de l’angle de contact.

3.1 Modèle physique

3.1.1 Angle statique

Le mouillage statique correspond par exemple à une goutte posée sur une paroi horizontale à
l’équilibre thermodynamique. Au point triple, l’angle formé par l’interface correspond à l’angle
statique macroscopique d’équilibre θs défini par la relation de Young-Dupré (figure 3.1) :

σSG − σSL = σ cos θs (3.1)

où σSG et σSL sont les énergies de surface associées aux interfaces Solide/Gaz et Solide/Liquide.

3.1.2 Angle dynamique

Si l’on incline progressivement la paroi, la goutte se met en mouvement à partir d’un certain
angle d’inclinaison. La dynamique de l’angle de contact dépend de la vitesse de l’interface sur la
paroi. En 2D, il n’y a pas d’ambiguïté pour définir la vitesse V du point triple : c’est la vitesse
de l’interface tangentiellement à la paroi. En 3D, l’interface décrit une ligne sur la paroi : c’est
la ligne triple. La vitesse V de la ligne triple, qui est la vitesse de l’interface dans le plan de
la paroi, peut alors avoir une composante normale et une composante tangentielle à cette ligne
72 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

Gaz σ Liquide
θs
σSG σSL

Solide

Fig. 3.1 – Définition de l’angle de contact à l’équilibre θs

triple, respectivement suivant n// et nt (cf. figure 3.2). Comme le montre la figure 3.2, n// est le
vecteur unitaire normal à l’interface et parallèle à la paroi, np et nt sont l’un perpendiculaire et
l’autre tangentiel à la paroi. Seule la composante normale, suivant n// , contribue à la dynamique
d’avancée ou de recul de la ligne triple sur la paroi. Nous noterons dans la suite Ucl la composante
normale à la ligne triple.

Fig. 3.2 – Définition de la vitesse V de la ligne triple et de sa composante normale à la ligne


triple Ucl . np est la normale de la paroi, n est la normale de l’interface et θ l’angle de contact

L’angle de contact dépend de la composante Ucl de la vitesse de déplacement de la ligne


triple : c’est l’angle dynamique. Plus précisément, il dépend du nombre capillaire Ca = µ Ucl /σ
qui compare les effets visqueux qui s’opposent au mouvement aux effets moteurs capillaires. Cet
angle est donc différent de l’angle statique (figure 3.3).

Différents modèles physiques tentent de décrirent la dynamique de l’angle de contact. Ils


diffèrent entre eux par les échelles de longueur qu’ils considèrent et par le moyen utilisé pour
lever le paradoxe du point triple. Ce paradoxe décrit une limite du modèle des milieux continus :
l’application de la condition de non-glissement fait apparaître une dissipation visqueuse infinie
au point triple qui interdit tout mouvement. Ce problème est qualifié de paradoxal puisqu’en
contradiction avec la réalité. Pour lever cette divergence, deux grands modèles existent, le modèle
hydrodynamique et le modèle de cinétique moléculaire. Une présentation de ces deux théories
Modèle physique 73

θA

θR

o U

Fig. 3.3 – Relation entre la vitesse du point triple Ucl et l’angle de contact θ

peut être trouvée chez Blake (2006).

Le modèle hydrodynamique a été développé par Voinov (1976), Cox (1986) et Dussan (Ngan
& Dussan (1989), Dussan et al. (1991)). Il est nommé de différentes manières par les auteurs.
Nous le nommerons ici "modèle hydrodynamique" ou "modèle de Dussan". Ce modèle propose de
remplacer cette condition de non-glissement par une condition de glissement, en faisant remarquer
qu’à l’échelle du point triple, le modèle des milieux continus n’est plus valable. Ainsi, une échelle
de coupure lm est introduite correspondant à la longueur de glissement. Cette échelle vient limiter
la dissipation visqueuse et lui redonne une valeur finie. Cette longueur lm est celle de l’échelle
moléculaire où le modèle des milieux continus n’est plus valide : lm = 1nm. De plus, à cette
échelle, il est supposé que l’angle microscopique θm est contrôlé par les forces intermoléculaires
et correspond donc à l’angle statique θs : θm = θs .

Entre cette région microscopique (∼ lm ) et la région macroscopique (∼ lc =


p
σ/(ρL − ρG )g,
longueur capillaire), le modèle de Dussan considère une région intermédiaire r comme zone de
raccord entre les deux régions précédentes : figure (3.4).

θd ≈Lc
r ≈10µm
θs
lm ≈1nm

Fig. 3.4 – Différentes échelles de longueur dans le cas du mouillage partiel

Cette zone r est de l’ordre de r = 10µm, qui est l’échelle à laquelle l’angle de contact, appelé
alors "angle de contact apparent", peut être expérimentalement mesuré. Ngan & Dussan (1989)
ont montré analytiquement et confirmé expérimentalement que l’angle de contact y est constant
74 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

et indépendant des échelles macroscopiques (qui peuvent être liées à la géométrie du système). Il
dépend de la vitesse du point triple Ucl par le biais du nombre capillaire Ca = µL Ucl /σ et de la
longueur de glissement lm . Plusieurs études expérimentales (Ngan & Dussan (1989), Dussan et al.
(1991), Marsh et al. (1993) et Shen & Ruth (1998)) ont confirmé que cette région intermédiaire
est de l’ordre de r ∼ 10µm et que la longueur de glissement est de l’ordre de ls ∼ 1nm. Ce
modèle définit la valeur de l’angle dynamique θd par la relation (3.2) :

θ0
θ − sin θ cos θ
Z
−1
h r i 0
avec (3.2)

θd (r) = g g θ(lm ) + Ca ln g(θ ) = dθ
lm 0 2 sin θ

Une forme plus simple du modèle, limitée à θd < 3π/4, dérive de l’expression précédente :
r  3π
θd3 = θs3 + 9 Ca ln avec θd < (3.3)
lm 4
Dussan (1976) a montré que le type de condition de glissement (condition de Navier ou autres)
n’a pas d’influence sur l’angle dynamique. Celui-ci est insensible à la physique de la région
microscopique. Seuls importent deux informations sur cette région : la longueur de glissement lm
et l’angle microscopique θm égal à θs .

Enfin, le modèle hydrodynamique repose sur les hypothèses d’un écoulement de Stokes dans
la région intermédiaire Re = ρL Ucl r/µL  1 et un nombre capillaire Ca = µL Ucl /σ  1. Chen
et al. (1995) et Lavi & Marmur (2004) ont montré expérimentalement que le modèle n’est plus
prédictif lorsque Ca > 0, 1.

Une approche différente est celle du modèle de cinétique moléculaire, basée sur la théorie
cinétique des liquides, et développée par T. D. Blake (Blake & Haynes (1969) et de Ruijter
et al. (1999a)). Ici, la dissipation macroscopique d’origine visqueuse est écartée et l’attention
est portée sur le mécanisme de déplacement des molécules de liquide contre la paroi, dans la
région microscopique du point triple. La dissipation vient du mouvement relatif des molécules
associé au déplacement du point triple. Ce modèle ne considère que deux régions principales :
une microscopique, d’échelle moléculaire, et une macroscopique, où l’angle de contact est mesuré.
La relation entre l’angle dynamique est la vitesse de déplacement du point triple s’écrit :
 vN kT 
θd2 = θs2 + Ca (3.4)
2πf Lm ~
où k est la constante de Boltzmann, T la température absolue, Lm la longueur d’un déplacement
d’une molécule, ~ la constante de Planck réduite, f la fréquence de déplacement, N le nombre
de sites d’adsorption par unité de surface et v est appelé le volume de l’écoulement moléculaire
("molecular flow volume").

Enfin, mentionnons également deux modèles plus récents et confrontés depuis peu à des
résultats expérimentaux dont Lavi & Marmur (2004) et LeGrand et al. (2005). Le modèle de
Modèle physique 75

de Gennes (de Gennes (1986)) considère la région du point triple comme un coin ou un prisme
formant un angle θd . A partir d’un bilan énergétique entre les forces capillaires au point triple et
la dissipation visqueuse, et en utilisant deux échelles de coupure, une longueur microscopique a
et une longueur macroscopique b, il obtient :
  b
θd θd2 − θs2 = 6Ca ln (3.5)
a

Quant au modèle de Shikhmurzaev (Shikhmurzaev (1997a)), il considère le déplacement d’une


ligne de contact comme relevant du phénomène plus général de la formation-disparition d’une
interface. Il développe un modèle qui prend en compte ce phénomène lors du mouvement de la
ligne de contact ainsi que la présence de gradients de tension de surface. La relation entre l’angle
dynamique et la vitesse du point triple s’écrit :
2[ρs2e + ρs1e u0 (θd )]
cos θd = cos θs − (3.6)
(1 − ρs1e )[(1 + ρs2e /V 2 )1/2 + 1]
où ρs1e et ρs2e sont les densités de surface à l’équilibre de l’interface liquide-gaz et de l’interface
liquide-solide, u0 (θd ) est la vitesse tangentielle à l’interface liquide-gaz dans le référentiel en mou-
vement avec la ligne triple et V est la vitesse sans dimension de la ligne triple.

Le choix du modèle d’angle dynamique à implémenter au sein du code JADIM est guidé
par l’approche physique qui a conduit aux équations résolues par le code ainsi qu’aux échelles
accessibles par le code. Le modèle hydrodynamique décrit la dynamique de l’angle dynamique à
l’échelle intermédiaire r ' 10µm, alors que le modèle de Blake se situe à l’échelle des molécules.
Aussi nous choisissons d’implémenter le modèle hydrodynamique de Dussan, ce qui revient ici à
imposer l’angle apparent. Le modèle de de Gennes peut également être choisi. Une comparaison
de ces deux modèles sera à entreprendre ultérieurement.

3.1.3 Hystérésis de l’angle de contact

Lorsque l’on incline progressivement la paroi sur laquelle est posée une goutte, celle-ci ne se
met pas immédiatement en mouvement. L’angle de contact à l’avant augmente progressivement
jusqu’à atteindre une valeur limite qui correspond à la mise en mouvement du point triple.
Cet angle limite est l’angle d’avancée θA . A l’arrière, l’angle diminue progressivement jusqu’à
atteindre l’angle de recul θR , et l’interface recule. La différence entre ces 2 angles correspond à
l’hystérésis de l’angle de contact. L’origine physique vient de la rugosité de la paroi et de son
inhomogénéité chimique.

Ucl < 0 ⇒ θd (Ucl ) < θR (3.7)


Ucl = 0 ⇒ θR ≤ θd (Ucl ) ≤ θA (3.8)
Ucl > 0 ⇒ θA < θd (Ucl ) (3.9)
76 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

où Ucl est la vitesse normale de la ligne triple (cf. figure 3.2).

La complexité du problème tridimensionnel provient de ce que ces 3 conditions peuvent


être vérifiées en différents points d’une même ligne de contact. La figure (3.5) montre un schéma
illustrant ceci en montrant la répartition des angles de contact pour une goutte en mouvement sur
un plan incliné. Le long de la ligne de contact de recul, l’angle est un angle dynamique, inférieur

Ligne de contact de recul

Ligne de raccord

n
Ligne de contact d’avancee

Fig. 3.5 – Représentation schématique d’une goutte en mouvement sur un plan incliné (vue en
coupe)

à l’angle de recul θR . Le long de la ligne d’avancée, l’angle est également un angle dynamique,
supérieur à l’angle d’avancée θA . Ces deux lignes sont reliées par une ligne de raccord où l’angle
varie continuement entre θR à l’arrière et θA à l’avant correspondant à une vitesse Ucl nulle. On
y retrouve ainsi les trois conditions (3.7), (3.8) et (3.9), c’est-à-dire que l’angle varie le long de
la ligne triple, rendant plus complexe sa prise en compte numérique.

Rappelons que, pour la pile à combustible, les fluides en présence sont l’eau et l’air ou
l’hydrogène. Il faut noter le manque de données disponibles dans la littérature concernant les
angles statiques et l’hystérésis dans le cas de ces fluides. Podgorski (2000) a mesuré les angles
de recul et d’avancée pour une goutte d’eau posée sur une feuille de polyacrylate et Mathieu
(2003) pour une goutte posée sur de l’acier. Les valeurs des angles statiques sont présentées dans
le tableau (3.1).

Nous avons donc été amené à réaliser une série de mesure de ces angles pour les matériaux
constituant les canaux d’une pile à combustible. Ce travail expérimental fait l’objet du chapitre
4.
Modèle physique 77

Matériau Angle de recul θR Angle d’avancée θA


Polyacrylate 30° ± 5° 100° ± 5°
Acier 20° ± 10° 80° ± 15°

Tab. 3.1 – Angles statiques de recul et d’avancée pour le cas eau/air.

3.1.4 Conséquence de l’hystérésis pour la pile à combustible

L’hystérésis va jouer un rôle essentiel dans l’alimentation en eau des canaux. En effet, rap-
pelons le mécanisme physique d’introduction de liquide dans les mini-canaux d’une pile à com-
bustible (Yang et al. (2004)). Les mini-canaux présentent la particularité d’être de section carrée
ou rectangulaire avec des parois de mouillabilité différente. L’une est hydrophobe et du liquide
est introduit dans le canal au travers de cette paroi. Les trois autres sont hydrophiles. A mesure
que le liquide est introduit dans le canal, des gouttes se forment sur la paroi hydrophobe. Elles
grossissent jusqu’à toucher une des parois hydrophiles pour ensuite y migrer.

Le tableau (3.2) présente un résumé des mécanismes physiques à reproduire pour simuler les
différentes étapes de l’évolution d’une goutte dans ces conditions.

Etapes Mécanismes à reproduire


Croissance de la goutte Angle statique - Hystérésis
Contact avec une paroi hydrophile Angle statique ⇒ Angle dynamique
et mise en mouvement Hystérésis
Passage d’une arête à mouillabilité différente
Migration sur une paroi hydrophile
Angle dynamique
Angle dynamique ⇒ Angle statique
Etat d’équilibre
Angle statique - Hystérésis

Tab. 3.2 – Correspondance entre les étapes de l’évolution d’une goutte d’eau dans un mini-canal
d’une pile et les mécanismes physiques à reproduire par simulation numérique.

Pour décrire les différentes étapes de ce phénomène, il est indispensable de parvenir à simuler
correctement les éléments du mouillage décrits précédemment (angle statique, angle dynamique
et hystérésis). De plus, la mise en mouvement ainsi que l’arêt du mouvement se traduisent par
le passage de l’angle statique à l’angle dynamique et inversement. Enfin, le passage d’une arête
ou d’un coin formé de parois de mouillabilité différente doit pouvoir être simulé.
78 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

3.2 Implémentation numérique

Nous présentons maintenant l’implémentation numérique du modèle physique de mouillage


concernant les trois éléments essentiels : mouillage statique, mouillage dynamique et hystérésis
de l’angle de contact.

3.2.1 Imposer l’angle de contact

La première étape du travail numérique a été de proposer une méthode permettant d’imposer
à l’interface un angle quelconque θ.

Rappelons que, pour l’approche numérique utilisée, les effets capillaires se manifestent via la
présence dans le bilan de quantité de mouvement de la force capillaire qui s’exprime : :

F v,(i,j,k) = −σ κ(i,j,k) ∇C(i,j,k) (3.10)


∇C(i,j,k)
avec κ(i,j,k) = ∇.n(i,j,k) et n(i,j,k) = −
k∇C(i,j,k) k

Il faut par ailleurs imposer à la normale à l’interface n(i,j,k) de respecter l’angle θ au niveau
de la ligne triple :
n(i,j,k) = sin θ.nk + cos θ.np (3.11)

où nk est le vecteur unitaire sur la paroi, perpendiculaire à la ligne triple et np le vecteur unitaire
perpendiculaire à la paroi.

En pratique nous introduisons une valeur du taux de présence à la paroi Cp qui est utilisée
pour le calcul du gradient de C à l’interface de manière à respecter la condition (3.11) dans le
calcul des gradients nécessaires au calcul de l’effet capillaire (3.10). A noter que la formulation
a été généralisée aux maillages curvilignes orthogonaux. Par exemple, en maillage cartésien 3D,
pour une ligne triple se déplaçant sur le plan xOy, l’expression devient pour un maillage régulier
suivant z :
9 C(i,j,k) − C(i,j,k+1) 3 cos θ
q 2 2
Cp (i,j) (θ) = + ∆z ∂x C + ∂y C (3.12)
8 8 sin θ
Ainsi, la normale à l’interface n prend l’orientation voulue au point triple, ce qui se traduit
par une force capillaire motrice lorsque l’angle effectif au point triple est différent de l’angle
d’équilibre imposé.

Attention, Cp n’est pas à proprement parler la condition à la limite du taux de présence


C. Nous avons fait remarquer plus haut que cette condition à la limite n’intervient pas dans
le transport de C. En effet, elle est uniquement utilisée dans l’équation de Navier-Stokes, dans
l’étape de calcul de la force capillaire.
Implémentation numérique 79

3.2.2 Angle statique

A l’aide de la procédure présentée ci-dessus, il est maintenant possible d’imposer un angle


statique constant pour une interface sur une paroi. Des validations et calculs ont été réalisés en
2D et 3D. Le chapitre 6 consacré à la migration 3D de goutte dans un canal utilise un angle de
contact constant.

3.2.3 Angle dynamique

L’implémentation de l’angle dynamique, et de l’hystérésis, a été dans un premier temps


effectuée et validée en deux dimensions. Le fait de ne pas reconstruire l’interface et donc de
travailler avec une interface d’une épaisseur de quelques mailles a rendu délicate l’implémentation
en trois dimensions comme nous le verrons plus loin.

L’implémentation numérique de l’angle de contact dynamique consiste à utiliser la condition


à la paroi sur le taux de présence Cp (i,j) (θd ) à l’aide de l’équation (3.12). Il faut pour cela calculer
l’angle dynamique θd qui dépend de la vitesse normale de la ligne triple Ucl . En 2D, nous avons
décidé d’imposer la même valeur de l’angle sur toutes les mailles concernées par la présence de
la ligne triple (0 < C < 1). Pour cela, il faut mesurer le déplacement de l’isocontour C = 0, 5
entre deux pas de temps pour obtenir la vitesse de déplacement Ucl,C=0,5 . L’angle dynamique θd
est ensuite calculé et imposé sur toute la zone du point triple.

En résumé, la démarche revient à calculer :

1. La vitesse parallèle à la paroi Ucl en C = 0, 5.

2. L’angle dynamique, à partir du modèle de Dussan, θd . Il est calculé grâce à la relation (3.2)
en utilisant les expressions pour g et g −1 calculée par Mathieu (2003) :

1 3
g(x) ≈ x − 0, 00183985 x4,5 + 1, 845823.10−6 x12,258487 (3.13)
9
g −1 (x) ≈ (9x)1/3 + 0, 0727387 x − 0, 0515388 x2 + 0, 00341336 x3 (3.14)

3. La condition à la paroi du taux de présence Cp (i,j) . On utilise la relation (3.12) en rempla-


çant θeq par θd (Ucl ).

La généralisation pour une implémentation 3D est discutée dans la suite de ce chapitre.

Une contrainte sur l’échelle des mailles à la paroi vient du modèle de Dussan. La distance ca-
ractéristique de la région intermédiaire au point triple est r ∼ 10 µm. Nous devons respecter cette
valeur pour l’implémentation de ce modèle dans le code JADIM. Une conséquence numérique
80 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

concerne alors la taille des mailles à la paroi qui doivent être du même ordre de grandeur :

∆x = ∆y = ∆z ∼ 10 µm

3.2.4 Hystérésis de l’angle de contact

Rappelons que l’angle est dit statique lorsque la vitesse normale de la ligne triple Ucl est nulle
(figure 3.5). Pour reproduire l’hystérésis de l’angle de contact, la méthode consiste à déterminer
l’angle θ0 qui annule la quantité de mouvement parallèle à la paroi et perpendiculaire à la ligne
triple. Si l’angle θ0 est compris dans l’intervalle [θR , θA ], l’angle θ0 est imposé et il n’y aura pas
de mouvement perpendiculaire à la ligne triple. Par contre si θ0 n’est pas compris dans l’intervale
[θR , θA ], la force capillaire n’est plus capable de retenir le mouvement normal à la ligne triple dû
aux autres forces en présence : l’angle au point triple n’est alors plus statique mais dynamique.
Il est alors calculé à l’aide du modèle de Dussan que nous avons retenu pour cette étude. A noter
que l’utilisation d’un autre modèle (par exemple celui de de Gennes) est immédiate.

Cette méthode impose un certain ordre dans l’algorithme mis en place pour le calcul du bilan
de quantité de mouvement. Il faut en effet que le terme capillaire dans l’équation soit résolu
en dernier. A défaut d’avoir une expression directe qui calcule l’angle en fonction de la force
capillaire, celui-ci est déterminé par une procédure itérative à l’aide d’une méthode de Newton
qui converge rapidement (5 à 10 itérations).

Comme pour l’angle dynamique, l’implémentation numérique de l’hystérésis a été effectuée


et validée en deux dimensions. L’implémentation réalisée en trois dimensions est discutée plus
loin.

3.2.5 Bilan

Dans l’algorithme du code, après l’étape de Runge-Kutta, vient l’étape de la force capillaire
où se situe le calcul du mouillage. Ce calcul suit l’algorithme résumé dans le tableau (3.3).

3.2.6 Implémentation en 3D

Pour implémenter les modèles d’angle dynamique et d’hystérésis en 3D, nous avons implé-
menté les approches présentées ci-dessus.

Il faut avoir en tête que dans le code JADIM l’interface n’est pas reconstruite et a de ce fait
une épaisseur non nulle de l’ordre de 2 à 3 mailles. En 3D, l’étape "hystérésis / angle dynamique"
est appliquée à chacune des mailles pour lesquelles 0 < C < 1. Cette étape affecte à chaque maille
Implémentation numérique 81

Etape 1
Méthode itérative : Calcul de θ0 qui annule la QdM

Etape 2

Si θ0 ∈ [θR , θA ] Si θ0 ∈
/ [θR , θA ]
- θs = θ0 - Calcul de θdyn (modèle de Dussan)
- Calcul de Cp (θs ) : éq. (3.12) - Calcul de Cp (θdyn ) : éq. (3.12)

Tab. 3.3 – Résumé de l’algorithme de simulation du mouillage

concernée par la ligne triple un angle qui est, soit dans l’intervale de l’hystérésis, soit en-dehors
et donc calculé avec le modèle de Dussan.

Cette étape est très lourde en temps de calcul puisqu’elle est appliquée en chaque maille à
la paroi où le taux de présence est tel que 0 < C < 1. Ensuite et surtout, elle ne donne pas
l’effet attendu puisque nous avons observé que le champ de vitesse obtenu Ucl,(i,j,k) présente des
oscillations entre deux mailles voisines. Cela donne des angles de contact calculés qui varient
brutalement entre 2 mailles sans signification physique. Cela se traduit pour une goutte 3D par
la ligne triple parcourue d’oscillations comme illustrées par la figure 3.6. Notons que la longueur
caractéristique de ces oscillations correspond à l’échelle de la maille.

Fig. 3.6 – Goutte dans un champ de gravité avec prise en compte de l’hystérésis en 3D : Des
oscillations sont présentes à la ligne triple et l’hystérésis n’est pas correctement reproduite.

Une piste est à creuser qui consiste à étendre en 3D l’étape actuellement développée en 2D. Il
s’agit de déterminer les mailles contenant la ligne triple associée à l’isocontour Ci,j,k = 0, 5, d’y
calculer la vitesse normale à cet isocontour Ucl,C=0,5 et d’imposer cette vitesse comme vitesse de
déplacement de la ligne triple pour toutes les cellules se trouvant dans la direction imposée par
∇C|C=0,5 avec 0 < C < 1. Cette étape rejoint les développements apportés par T. Bonometti
82 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

(Bonometti (2006)) pour améliorer le transport du taux de présence dans le code JADIM. Pour
conserver la raideur du front de l’interface, il modifie localement la vitesse dans la zone 0 < C < 1
pour qu’en chaque cellule la vitesse soit celle du point C = 0, 5. Les cellules modifiées doivent
se trouver sur la même ligne de courant que C = 0, 5. Dans notre cas, il s’agit d’adapter cette
méthode aux mailles proches de la paroi et d’utiliser non plus les lignes de courant mais les
directions parallèles à ∇C|C=0,5 .

Cette méthode permettrait également de réduire le temps de calcul par un facteur 2 à 5


puisque l’étape itérative "hystérésis / angle dynamique" se fait pour chaque maille correspondant
à la direction ∇C en C = 0, 5 et non plus en chaque maille de l’épaisseur numérique de l’interface
(0 < C < 1). Pour le moment, cette piste reste à implémenter et à étudier en 3D.

3.3 Exemples de validation

Quelques tests de validation sont présentés. Ils concernent la statique du mouillage, l’hys-
térésis de l’angle de contact et la dynamique du mouillage. Dans un premier temps, trois tests
concernant la statique du mouillage permettront d’analyser l’influence des deux paramètres nu-
mériques du lissage Nκ et NL introduits au chapitre précédent, et de vérifier que la physique est
correctement simulée. Nous pourrons ainsi fixer les valeurs optimales à Nκ et NL pour ensuite
étudier des cas d’hystérésis d’angle de contact et de dynamique du mouillage.

Les tests sur l’angle statique donnent un exemple de validation pour une situation de re-
tour à l’équilibre. L’interface est initialement hors équilibre. L’effet capillaire permet le retour
à l’équilibre. Celui-ci est atteint lorsque l’angle au point triple correspond à l’angle d’équilibre
imposé θeq . Durant le mouvement, nous considérons que θ = θeq . Le modèle d’hystérésis est
ensuite testé sur une goutte déformée par un écoulement de Couette en régime de Stokes. Les
résultats sont comparés à des simulations de référence utilisant la méthode des intégrales de
frontière (Schleizer & Bonnecaze (1999)), ainsi qu’à des études récentes faites avec un modèle de
suivi d’interface (Spelt (2005)). Enfin, la dynamique du mouillage d’une goutte placée hors de
l’équilibre est étudiée et comparée à des résultats expérimentaux.

3.3.1 Goutte à l’équilibre sur une paroi hydrophile

Ce cas-test est important pour la pile puisque l’eau alimente le canal au travers d’une paroi
poreuse hydrophobe. Une goutte d’eau apparaît dont la forme générale dépend directement de
l’angle d’équilibre puisque la capillarité domine totalement la gravité (Eo = 0, 05). La simulation
présentée ici montre qu’une goutte placée hors d’équilibre tend correctement vers la situation
d’équilibre. Les résultats obtenus sont comparés à la solution analytique.
Exemples de validation 83

Présentation
On considère à l’instant initial un demi-disque 2D de liquide de rayon Rinit posé sur une surface
plane horizontale. Un angle d’équilibre constant θeq est imposé au point triple. Comme l’angle
effectif est initialement de θinit = 90°, différent de l’angle d’équilibre imposé, l’interface de la
goutte se trouve dans une situation hors équilibre. Une force capillaire résulte de ce déséquilibre.
Elle est créée dans la région du point triple pour imposer à l’interface de prendre localement
l’angle d’équilibre.

θeq

Leq

Req

Fig. 3.7 – Interface d’une goutte à l’équilibre avec un angle de contact θeq

A l’équilibre, la goutte forme un arc de cercle dont le rayon de courbure et la distance du


point triple sont données par les relations géométriques :
 1/2
π
Rth,eq = Rinit  (3.15)
2 θeq − sin(θeq ) cos(θeq )
 1/2
π
Lth,eq = Rinit sin(θeq )  (3.16)
2 θeq − sin(θeq ) cos(θeq )

La pression dans la goutte est alors déduite de la relation de Laplace en deux dimensions :

σ
Pth,eq = (3.17)
Rth,eq

Les données physiques utilisées sont les suivants : le rayon initial de la goutte est de R =
0.01m, l’angle constant imposé θeq = 50o , pour le liquide ρL = 1000 kg.m−3 et µL = 10−2 P a.s,
pour le gaz ρG = 1 kg.m−3 et µG = 10−5 P a.s, la tension de surface σ = 0, 072 N.m−1 et la
gravité g = 0 m.s−2 .

Ainsi, dans ces conditions, la longueur au centre est Lth,eq = 1.557 cm, le rayon de courbure
Rth,eq = 2.032 cm et la pression capillaire Pth,eq = 3.543 P a.
84 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

Paramètres numériques
Le maillage est 2D plan cartésien dont 40 mailles environ décrivent 1R. Le domaine physique
0, 03 m x 0, 03145 m est décrit par 120x70 mailles. Par symétrie, seule la moitié droite de la
goutte est simulée. Le maillage est régulier suivant Ox et irrégulier suivant Oy, obéissant à une
progression arithmétique. Ainsi en ymin , ∆y/∆x ' 0.5 et en ymax , ∆y/∆x ' 2.4. Le lissage de
la courbure Nκ est fixé à 16 itérations. On fait varier le lissage du taux de présence pour le terme
d’intensité NL .

Résultats
L’angle final θopt est calculé en minimisant l’écart par la méthode des moindres carrés entre le
"dôme" de l’interface et celui d’un arc de cercle dont l’angle est θopt . Cela permet de connaître
l’angle au point triple sans avoir à le mesurer localement mais en mesurant son influence macro-
scopique (forme globale de l’interface) : figure (3.8).

−3
x 10
0.01 2

0.008
1.5
0.006
Y (m)

Y (m)
1
0.004

0.5
0.002

0 0
−0.02 −0.015 −0.01 −0.005 0 0.005 0.01 0.015 0.02 0.014 0.015 0.016
X (m) X (m)

Fig. 3.8 – A gauche : Goutte à l’équilibre pour Nκ = 16 et NL = 16 - A droite : Agrandissement


de la région du point triple - Simulation (C = 0.05/0.5/0.95 en pointillé) et interface théorique
(trait continu) - θeq = 50o et θopt = 50.0o

Les résultats sur l’effet du lissage NL sont présentés dans le tableau (3.4). L’erreur relative
reste dans tous les cas très faible mais on remarque que le fait d’augmenter NL améliore les résul-
tats. La goutte atteint la position d’équilibre en formant au point triple un angle correspondant
à l’angle d’équilibre imposé, ici 50°. Nous décidons, sous réserve d’études ultérieurs, de lisser 16
fois le taux de présence pour le calcul de l’intensité et pour celui de la courbure Nκ = NL = 16.

3.3.2 Flaque à l’équilibre sur une paroi hydrophobe

Présentation
Nous considérons maintenant une goutte à l’équilibre sur une paroi hydrophobe dans un champ
de gravité. A l’instant initial un demi-disque de liquide est posé sur une surface plane horizontale.
L’angle initial au point triple est donc θinit = 90o . A la paroi, un angle d’équilibre θeq est imposé
Exemples de validation 85

Lissage Lnum (cm) Pnum (Pa) θopt


Nκ = 16 NL = 00 1,526 (2,0%) 3,680 (3,9%) 51, 9o
Nκ = 16 NL = 04 1,543 (0,9%) 3,555 (0,3%) 51, 0o
Nκ = 16 NL = 08 1,546 (0,7%) 3,509 (1,0%) 50, 7o
Nκ = 16 NL = 16 1,557 (0,0%) 3,401 (4,0%) 50, 0o

Tab. 3.4 – Résultats de l’étude d’une goutte à l’équilibre en l’absence de gravité sur une paroi
hydrophile θeq = 50o

et diffère de θinit . Ainsi, deux forces mettent en mouvement la goutte : la gravité tend à diminuer
l’épaisseur de la goutte tandis que la force capillaire tend à minimiser l’aire interfaciale tout en
maintenant l’angle au point triple égal à θeq .

Suivant la direction de l’étalement, l’équilibre entre le gradient de pression et la force capillaire


permet d’écrire l’épaisseur théorique eth :

eth = 2 lc sin(θeq /2) (3.18)

où lc est la longueur capillaire qui correspond à l’équilibre entre la gravité et la capillarité.

Les données physiques utilisées sont les suivants : le rayon initial de la goutte est de R =
0.01m, l’angle constant imposé θeq = 150°, pour le liquide ρL = 1000 kg.m−3 et µL = 10−1 P a.s,
pour le gaz ρG = 1 kg.m−3 et µG = 10−5 P a.s, la tension de surface σ = 0, 148 N.m−1 et la
gravité g = 9, 81 m.s−2 .

Ainsi, dans ces conditions, le nombre d’Eötvös est Eo = 6, 6, la longueur capillaire lc =


3, 88 mm et l’épaisseur théorique de la flaque eth = 7, 50 mm.

Paramètres numériques
Le maillage est 2D plan cartésien dont 40 mailles environ décrivent 1R. Le domaine physique
0, 03 m x 0, 03145 m est décrit par 120x70 mailles. Par symétrie, seule la moitié droite de la
goutte est simulée. Le maillage est régulier suivant Ox et irrégulier suivant Oy, obéissant à une
progression arithmétique. Ainsi en ymin , ∆y/∆x ' 0.5 et en ymax , ∆y/∆x ' 2.4. Le lissage de
la courbure Nκ est fixé à 16 itérations. On fait varier le lissage du taux de présence pour le terme
d’intensité NL .

Résultats
Les résultats sont présentés dans le tableau (3.5). L’épaisseur finale de la flaque enum y est
indiquée ainsi que l’erreur relative par rapport à l’épaisseur théorique eth . L’épaisseur numérique
86 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

de l’interface dans la région du point triple est également indiquée, et mesure l’écart en nombre de
mailles entre les isovaleurs C = 0.01 et C = 0.99. Rappelons que l’interface s’étend initialement
sur 3 à 4 mailles. La lissage SI a une influence importante sur la diffusion de l’interface au point
triple. 4 itérations (SI = 4) suffisent à la diminuer fortement.

enum (cm) / err rel (%)


Lissage
Epaisseur interface (mailles)
7,15 / 4,7%
Nκ = 16 NL = 00
16
7,19 / 4,1%
Nκ = 16 NL = 04
9
7,20 / 4,0%
Nκ = 16 NL = 08
7
7,22 / 3,7%
Nκ = 16 NL = 16
7

Tab. 3.5 – Résultats de l’étude d’une goutte à l’équilibre dans un champ de gravité sur une paroi
hydrophobe θeq = 150° (eth = 7, 50 mm)

La figure (3.9) présente l’interface de la flaque à l’équilibre. La forme de la flaque est correc-
tement décrite. On retrouve notamment le fait que la gravité devient dominante vis à vis de la
capillarité à une distance du point triple de l’ordre de la longueur capillaire. Cet effet se manifeste
par le changement de courbure : la gravité aplatit l’interface.

0.015

0.01 lc
Y (m)

0.005
enum
0
−0.02 −0.015 −0.01 −0.005 0 0.005 0.01 0.015 0.02
X (m)

Fig. 3.9 – Goutte à l’équilibre dans un champ de gravité sur une paroi hydrophobe θeq = 150°
pour Nκ = 16 et NL = 16
Exemples de validation 87

3.3.3 Capillaire avec deux parois de mouillabilités différentes

Présentation
Nous simulons un milieu diphasique entre deux parois horizontales de mouillabilité diffé-
rente, distantes d’une hauteur H. Au temps initial, l’interface est verticale et forme des angles
droits avec les parois. Le liquide est à gauche de l’interface. La paroi supérieure est mouillante
(θeq,sup = 30°) tandis que la paroi inférieure est non-mouillante (θeq,inf = 120°). L’interface se
trouve donc dans une position hors d’équilibre : elle va évoluer jusqu’à former avec les parois les
deux angles d’équilibre imposés.

Les données physiques utilisées sont les suivants : la hauteur est de H = 0.001m, les angles
imposés θeq,sup = 30° et θeq,inf = 120°, pour le liquide ρL = 1000 kg.m−3 et µL = 10−2 P a.s,
pour le gaz ρG = 1 kg.m−3 et µG = 10−5 P a.s, la tension de surface σ = 0, 072 N.m−1 et la
gravité g = 0 m.s−2 .

Ainsi, dans ces conditions de gravité nulle, la capillarité est la seule force qui s’exerce. On
peut donc comparer nos résultats avec le résultat analytique où l’interface décrit un arc de cercle
avec les angles imposés comme conditions aux limites. Ainsi, le saut de pression capillaire s’écrit :
σ σ
∆Pth = = cos(θeq,sup ) + cos(θeq,inf ) (3.19)
R H
où R est le rayon de courbure de l’interface. L’écart ∆L entre la position du point triple inférieur
Linf et celle du point triple supérieur Lsup s’écrit :

sin(θeq,inf ) − sin(θeq,sup )
∆Lth = Lsup − Linf = H (3.20)
cos(θeq,inf ) + cos(θeq,sup )

ce qui donne pour les paramètres physiques considérés ∆Pth = 26, 4 P a et ∆Lth = 0.001 m.

Paramètres numériques
Le maillage utilisé est 2D cartésien régulier. Le domaine de calcul 0, 004 m x 0, 001 m est décrit
par 240x60 mailles. Le lissage de la courbure Nκ est fixé à 16 itérations. On fait varier le lissage
du taux de présence pour le terme d’intensité NL .

Résultats
Les résultats des simulations numériques peuvent être comparés aux données analytiques :
l’écart entre les deux points triples ∆Lnum , le saut de pression capillaire ∆Pnum ainsi que les
angles aux points triples θopt,inf et θopt,sup . L’épaisseur numérique de l’interface aux points triples
est également donnée. Elle est définie comme étant le nombre de mailles contenues entre les li-
mites C = 0.01 et C = 0.99. Concernant les angles aux points triples θopt , ils sont obtenus en
88 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

minimisant l’écart entre l’interface numérique prise en C = 0.5 et un arc de cercle dont les angles
aux parois sont θopt,inf et θopt,sup . La méthode des moindres carrés est utilisée. Ainsi les angles
sont calculés sans avoir à les mesurer localement. Ils sont déduits de leur influence globale sur
l’interface.

Le tableau (3.6) présente les résultats. Augmenter le nombre d’itérations NL revient à dimi-
nuer les erreurs relatives. Les angles mesurés sont très proches des angles d’équilibre. La diffusion
numérique diminue également avec NL . A partir de NL = 8, l’épaisseur numérique de l’interface
correspond à l’épaisseur initiale.

Angles Epaisseur interf


Lissage ∆Lnum (mm) ∆Pnum (Pa)
θopt,inf / θopt,sup inf / sup
Nκ = 16 NL = 00 0.831 (16.9%) 29.13 (10.6%) 113.9° / 33.5° 11 / 6 mailles
Nκ = 16 NL = 04 0.843 (15.7%) 28.40 (7.8%) 115.0° / 33.6° 6 / 4 mailles
Nκ = 16 NL = 08 0.872 (12.8%) 29.45 (11.8%) 115.3° / 31.7° 3 / 4 mailles
Nκ = 16 NL = 16 0.874 (12.6%) 29.92 (13.5%) 115.8° / 31.5° 2 / 4 mailles

Tab. 3.6 – Résultats de l’étude d’un liquide à l’équilibre entre 2 parois de mouillabilité différente
- Les données entre parenthèses correspondent à l’erreur relative. (θeq,sup =30° / θeq,inf =120°)

La figure (3.10) montre l’interface à l’équilibre pour le cas Sκ = 16 et SI = 16. L’arc de cercle
qui minimise l’écart avec l’interface est également présenté. Cette méthode permet de déduire
les angles qui contrôlent la forme globale de l’interface.

Fig. 3.10 – Interface liquide-gaz à l’équilibre entre 2 parois de mouillabilités différentes pour
Nκ = 16 et NL = 16 - Le liquide à gauche et gaz à droite - En pointillé : simulation numérique.
En trait plein : interface théorique

Bilan
Ces 3 études précédentes (goutte, flaque et capillaire) ont permis de valider le modèle de
Exemples de validation 89

mouillage statique. Les résultats obtenus sont en très bon accord avec les valeurs théoriques.
L’étude paramétrique du lissage de la force capillaire (Nκ et NL ) a également été fait. Le terme
de courbure doit être suffisamment lissé : on choisit de fixer Nκ = 16. Le terme d’intensité
nécessite également un certain nombre d’itérations de lissage. On recommande pour l’étude du
mouillage NL = 16. Cependant, cette valeur n’est pas universelle et ce paramètre nécessiterait
des études supplémentaires, notamment dans le cas délicat de connexion d’interfaces (coalescence
de gouttes).

3.3.4 Goutte sur une paroi horizontale dans un champ de gravité

Nous souhaitons maintenant poursuivre notre série de cas-tests de validation en considérant


la forme d’une goutte posée sur une paroi horizontale. On note θ l’angle de mouillage statique.
La goutte a pour forme initiale une demi-sphère. Sous l’effet du mouillage et de la gravité la
forme de la goutte évolue de sorte qu’à l’équilibre l’angle avec la paroi soit l’angle de mouillage θ.
La goutte étant entourée de gaz, sa forme à l’équilibre ne dépend que de l’angle θ et du nombre
d’Eötvös qui compare l’action de la gravité et celle de la tension de surface :

ρL gR02
Eo =
σ

où ρL est la masse volumique du liquide, g le champ de gravité, R0 le rayon initial de la demi-


sphère et σ est la tension de surface.

On introduit l’épaisseur H de la goutte comme étant la distance maximale entre l’interface


et la paroi.

Pour Eo << 1, la forme est contrôlée par la tension de surface et la goutte est une calotte
sphérique qui fait l’angle θ avec la paroi. Il est alors possible de déterminer géométriquement
l’épaisseur de la goutte :
r
π
H0 = R0 (1 − cosθ) (3.21)
2(θ − sinθcosθ)

Pour Eo >> 1, la tension de surface ne peux plus résister à l’étalement imposé par la gravité.
Elle prend alors la forme d’une flaque dont l’épaisseur est proportionnelle à la longueur capillaire :
r  
σ θ
H∞ = 2 sin (3.22)
ρL g 2

La forme de la goutte est obtenue numériquement pour une large gamme de nombre d’Eötvös
variant des situations contrôlées par la tension de surface (Eo << 1) jusqu’aux situations de
flaque (Eo >> 1). L’évolution de l’épaisseur de la goutte est reportée en fonction nombre d’Eötvös
sur la figure 3.11 pour une paroi hydrophile (θ = 50o ) et sur la figure 3.12 pour une paroi
hydrophobe (θ = 130o ). Les résultats numériques sont dans ces deux situations de mouillage en
90 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

Fig. 3.11 – Epaisseur adimensionelle H ∗ = H/H0 d’une goutte au repos sur une surface hydro-
phile (θ = 50o ) .  : simulations numériques, − − − − eq. (3.21), − . − . − eq. (3.22)

Fig. 3.12 – Epaisseur adimensionelle H ∗ = H/H0 d’une goutte au repos sur une surface hy-
drophobe (θ = 130o ).  : simulations numériques, − − − − eq. (3.21), − . − . − eq. (3.22)
Exemples de validation 91

très bon accord avec les deux solutions asymptotiques présentées ci-dessus. Comme attendu la
transition entre la sphère et la flaque est observée pour Eo = O(1) lorsque les effets de tension
de surface et de gravité s’équilibrent.

3.3.5 Hystérésis de l’angle de contact

Dans ce cas-test, l’objectif est de valider la modélisation de l’hystérésis implémentée dans le


code JADIM. Ici nous nous limiterons au cas en deux dimensions et nous considérons donc la
dynamique des deux points triples, avant et arrière d’une goutte. De manière à compléter les
études précédentes sur l’influence des paramètres numériques, nous considérerons ici l’influence
des paramètres d’itération de lissage de la force capillaire Nκ et NL .

Présentation
La déformation d’une goutte dans un écoulement rampant est un phénomène qui a été l’objet
de quelques études par simulation numérique. Le fait que l’équation à résoudre soit l’équation de
Stokes a permis l’utilisation de la méthode des intégrales de frontières. Les gouttes considérées
sont 2D ou 3D et l’écoulement est soit un écoulement de Couette soit un écoulement de Poiseuille.
Spelt (2005) utilise une méthode de suivi d’interface avec une approche Level-Set. Pour valider
sa méthode, il la compare aux résultats obtenus par Schleizer & Bonnecaze (1999) par intégrales
de frontière. Pour valider nos simulations, nous choisissons nous aussi de nous référer à Schleizer
& Bonnecaze (1999) et Spelt (2005).

Nous considérons une goutte 2D dans un écoulement de Couette (voir la fig.3 de Schleizer &
Bonnecaze (1999)). Initialement, la goutte est circulaire et l’angle de contact est θ = 60° (figure
3.13). La viscosité et la densité des fluides sont égales : µL = µG = µ et ρL = ρG = ρ. A la
différence de Schleizer & Bonnecaze (1999) qui ont résolu l’équation de Stokes, nous résolvons
l’équation de Navier-Stokes. Nous calculerons le nombre de Reynolds pour vérifier que nous
sommes dans le même régime d’écoulement. Les nombres adimensionnels du problème sont le
nombre capillaire et en plus pour nous le nombre de Reynolds. En se plaçant à l’échelle de la
goutte, nous définissons les nombres ainsi :

µUp h/H ρUp h2 /H


Ca = Re =
σ µ

où Up est la vitesse de la paroi supérieure, H la hauteur du canal et h la hauteur initiale de


la goutte. La surface initiale de la goutte est A = 0, 5 où les longueurs sont adimensionnées par
la demie-hauteur du canal H/2. On considère trois nombres capillaires Ca = 0, 05, 0, 1 et 0, 2.

Paramètres numériques
On considère une goutte posée dans un canal horizontal. La paroi supérieure se déplace de
92 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

Fig. 3.13 – Goutte posée dans un canal 2D plan. Le profil initial de la goutte est représenté
par les isocontours C = 0, 05, C = 0, 5 et C = 0, 95. Les longueurs sont adimensionnées par la
demie-hauteur du canal H/2.

manière à induire un écoulement de Couette. Le maillage est régulier et est tel que la hauteur
de la goutte contient 20 mailles : h = 20∆y = 20∆x. Le champ de vitesse est initialisé dans tout
le domaine.

Résultats
Pour évaluer l’écart de nos résultats aux résultats de Schleizer & Bonnecaze (1999), on mesure
l’erreur RMS en comparant la hauteur de points de l’interface prise à C = 0, 5 à la hauteur des
mêmes points de l’interface de Schleizer & Bonnecaze (1999) :

v
u N
1 u 1 X
RM S = t (hC=0,5 − hSB )2
H/2 N
1

où N est le nombre de points choisis pour décrire la surface. On présente les valeurs de l’erreur
RMS dans le tableau 3.7. Cependant, la valeur de la hauteur de ces points considérés est obtenue
à l’aide d’un logiciel d’extraction de données. Or ce logiciel génère par lui-même des erreurs, un
’bruit’ qu’il faut quantifier. La valeur de l’erreur pour Ca = 0, c’est-à-dire pour une interface
prenant la forme d’un arc de cercle, permet de quantifier l’erreur initiale qui donne RM S = 0, 33%
pour Ca = 0.

Influence du lissage
L’influence des deux paramètres de lissage est évaluée en comparant les profils de goutte
obtenus aux résultats de Schleizer & Bonnecaze (1999). Trois intensités de vitesse de paroi sont
Exemples de validation 93

testées et présentées sous forme de nombre capillaire. La tableau (3.7) résume les résultats. Le
nombre de Reynolds y est calculé et confirme que nous sommes bien dans un écoulement de
Stokes. Les profils de goutte de nos simulations comparés au profil de Schleizer & Bonnecaze
(1999) sont donnés dans la figure (3.14) pour les paramètres Nκ = 12/NL = 6.

err (%) Ca = 0, 05 / Re = 0, 01 Ca = 0, 10 / Re = 0, 02 Ca = 0, 15 / Re = 0, 03
Nκ = 06 x NL = 06 0, 43% 0, 49% 6, 55%
12 x 06 0, 55% 0, 97% 6, 24%
12 x 12 0, 60% 1, 45% 6, 29%
16 x 06 0, 56% 1, 31% 5, 77%
16 x 16 0, 52% 1, 48% 6, 30%

Tab. 3.7 – Influence des paramètres de lissage Nκ et NL sur le profil de goutte. Comparaison
avec Schleizer & Bonnecaze (1999) pour 3 nombres capillaires.

Les résultats pour Ca = 0, 05 et Ca = 0, 10 donnent des résultats très concordants quelques


soient les paramètres de lissage. Notons toutefois que les valeurs Nκ = NL = 6 donnent l’écart
le plus faible au profil de référence. En ce qui concerne Ca = 0, 15, l’erreur est plus importante
mais reste acceptable. La différence essentielle est localisée au point triple de recul.

En conclusion de l’évaluation de l’influence des paramètres de lissage, nous avons vu que


Nκ = NL = 6 donnent les meilleurs résultats. Cependant, nous avons montré que le saut de
pression capillaire d’une goutte au repos est correctement décrit à partir de 12 itérations de
lissage pour la courbure (Nκ = 12). Nous choisissons alors de fixer le lissage à 12 pour la
courbure (Nκ = 12) et 6 pour la zone d’application (NL = 6).

Influence du maillage
L’influence du maillage sur le profil de goutte est étudiée. Les résultats obtenus sont comparés à
la solution de référence (Schleizer & Bonnecaze (1999)). Trois maillages sont testés pour lesquels
la hauteur initiale de la goutte h est décrite par 10, 20 ou 30 mailles. Le tableau 3.8 donne
les résultats. Suite aux tests précédents, le nombre d’itérations pour le lissage sont Nκ = 12 et
NL = 6.

err (%) Ca = 0, 05 Ca = 0, 10 Ca = 0, 15
h = 10∆y 1, 40% 4, 22% 7, 50%
h = 20∆y 0, 55% 0, 97% 6, 24%
h = 30∆y 0, 64% 1, 00% 5, 82%

Tab. 3.8 – Influence du maillage sur le profil de goutte. Comparaison avec Schleizer & Bonnecaze
(1999) pour 3 nombres capillaires.
94 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

Ca=0,05

Ca=0,10

Ca=0,15

Fig. 3.14 – Comparaison entre les profils de goutte issus de nos simulations (isocontours du taux
de présence C = 0, 05/0, 5/0, 95) avec les résultats de Schleizer & Bonnecaze (1999) (- -).

Les résultats montrent une très bonne concordance avec la solution de référence. Le maillage
tel que h = 20∆y semble suffire pour de telles études. Comme précédemment le cas Ca = 0, 15
présente une erreur plus significative mais qui diminue avec le raffinement.

Nota : comme l’illustre la figure 3.14 l’épaisseur numérique de l’interface sur la paroi est
d’autant plus grande que l’angle θ fait avec la paroi est faible. Nous avons vu au chapitre précédent
Exemples de validation 95

que la non reconstruction de l’interface se traduit par une interface dont l’épaisseur e est de l’ordre
de quelques mailles (e ∼ n∆x avec n étant de l’ordre de 3 à 5). Ainsi géométriquement l’interface
est étalée sur la paroi sur une longueur ∼ e/sinθ ∼ n∆x/sinθ. Par conséquent, le raffinement
du maillage se traduit par une réduction de la longueur physique de l’étalement (relativement
au rayon de la goutte) mais pas par sa réduction en nombre de mailles qui reste constante.

3.3.6 Dynamique du mouillage spontané

L’objectif de cette étude est de valider la modélisation numérique de la dynamique de l’angle


de contact. Nos résultats numériques sont comparés à des études expérimentales.

Présentation
La dynamique du mouillage peut se présenter sous deux formes distinctes. Il s’agit d’une part
du mouillage forcé : la ligne de contact est mise en mouvement sous l’application d’une force ex-
térieure, comme par exemple le fait d’extraire une plaque ou une tige d’un liquide. La dynamique
du mouillage a lieu également dans la situation de l’étalement spontané. Dans ce cas, une goutte
de liquide est déposée sur une paroi et va s’étaler jusqu’à atteindre sa forme d’équilibre. Ainsi,
l’angle de contact va diminuer de 180° au moment de l’impact jusqu’à l’angle statique corres-
pondant à l’équilibre, tandis que la vitesse au point triple va décroître jusqu’à zéro à l’équilibre.
Ici, à l’inverse du mouillage forcé, la goutte est hors de l’équilibre à l’instant initial et tend vers
l’équilibre.

De nombreuses études expérimentales ont porté sur l’étalement spontané d’une goutte sur
une paroi. Cependant, alors que le cas du mouillage total a été très étudié, le mouillage partiel
n’a fait l’objet que de peu d’études. Une raison à cela est certainement la grande difficulté de
contrôler l’état de surface du matériau utilisé, ce qui rend peu reproductible une expérience. De
plus, l’hystérésis de l’angle de contact peut venir perturber l’étalement de la goutte. Quelques
expériences existent néammoins qui consistent, comme dans le cas du mouillage total, à laisser
impacter une goutte de taille millimétrique d’un liquide visqueux sur une paroi.

En ce qui concerne le mouillage total, Marmur (1983) proposa une loi de puissance qui recoupe
un certain nombre de données expérimentales :

A = K tn (3.23)

où A est la surface mouillée de la paroi, et où n est compris entre 0, 2 et 0, 29. Ces résultats
expérimentaux confirment les deux approches théoriques qui prédisent une valeur de n du même
ordre (de Ruijter et al. (1999b)) : le modèle hydrodynamique (Ngan & Dussan (1989)) prédit une
relation A ∼ t2/10 alors que le modèle de cinétique moléculaire (Blake & Haynes (1969)) prédit
A ∼ t2/7 .
96 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

Les expériences en mouillage partiel ont été entreprises plus tardivement que pour le mouillage
total afin d’étudier la généralisation de l’étalement sous forme d’une loi de puissance Ainsi, Zosel
(1993) a étudié le mouillage d’une goutte posée sur une paroi solide en mouillage partiel. Il a utilisé
plusieurs fluides de même tension de surface mais de différente viscosité variant sur 4 décades
(Polyisobutylène, polydiméthylsiloxane et acide polyacrylique), ainsi que différentes parois. Les
résultats montrent qu’adimensionner le temps τ = σ t/µL V 1/3 permet de faire coïncider les
courbes. Ils montrent également que la dynamique de l’étalement ne dépend que du liquide et non
de la propriété de mouillabilité la paroi. Ainsi, une goutte d’un même fluide dans une situation
de mouillage partiel ou total va connaître la même évolution initiale. La différence apparaît
seulement lorsque la ligne triple est proche de sa position d’équilibre. Le taux d’étalement mesuré
dans cette étude donne n ' 0, 28.

L’étude expérimentale plus récente de Lavi & Marmur (2004) a proposé la loi suivante :
A  K 
= 1 − exp − τn (3.24)
Af Af
où Af la surface mouillée de la goutte à l’équilibre et K est un paramètre d’ajustement. Cette
expression a l’avantage de dégénérer en la loi de puissance (3.23) pour le mouillage total (Af →
∞). Le taux d’étalement (défini par l’équation (3.23)) mesuré est ici de l’ordre de ∼ 0, 28. Les
simulations de validation présentées ci-dessous sont faites à partir de données expérimentales de
cette étude.

Paramètres physiques
Une goutte de rayon R0 = (3V /4π)1/3 = 1mm est posée sur une paroi solide. Elle touche la
paroi sur une courte longueur r(0) = 0, 05mm et forme donc au point triple un angle de contact
initial de θd (0) = 160°. Cela permet d’avoir une interface dont les isovaleurs du taux de présence
s’étalent sur un nombre raisonnable de mailles. La goutte est donc à l’instant initial hors de
l’équilibre : figure 3.15. Le point triple va se déplacer pour former l’angle statique. Au cours
de ce déplacement, l’angle dynamique dépend de la vitesse du point triple et est donné par le
modèle hydrodynamique de Dussan 3.2.

θd(t)

r(t)

Fig. 3.15 – Goutte posée hors de l’équilibre sur une paroi.


Exemples de validation 97

Paramètres numériques
Le maillage utilisé est bidimensionnel axisymétrique. 50 mailles décrivent le rayon R0 . Les
paramètres physiques dépendent des trois cas étudiés et sont présentés dans le tableau 3.9.
Notons que le cas LM 2 diffère des deux autres par le nombre de Laplace La = ρL σR0 /µ2L . Ce
nombre est construit en faisant le rapport entre une vitesse visco-capillaire σ/µL et une vitesse
capillo-inertielle R0 /T où T = ρR03 σ. Il permet de faire la distinction entre le régime inertiel
p

et le régime visqueux lors d’un phénomène capillaire. Ainsi, le cas LM 2 est un régime inertiel
alors que les cas LM 3 et LM 5 sont dans le régime visqueux.

LM 2 LM 3 LM 5
ρL (kg/m3 ) 773 809 974
µL (P a.s) 3, 07.10−3 34, 0.10−3 62, 2.10−3
σ (N/m) 0, 027 0, 032 0, 041
θs (°) 35, 9° 41, 5° 54, 2°
La 2210 20 10

Tab. 3.9 – Paramètres physiques pour les trois cas étudiés issus de Lavi & Marmur (2004).

Résultats

Taux d’étalement
Le taux d’étalement n est donné soit par la loi de puissance (3.23) soit par la relation (3.24)
proposée par Lavi & Marmur (2004). Le tableau 3.10 donne les résultats issus des simulations et
les compare aux résultats expérimentaux de Lavi & Marmur (2004). La figure 3.16 trace l’aire
mouillée adimensionnée A∗ en fonction du temps adimensionné τ . L’aire est adimensionnée de
manière à la faire varier de 0 à l’instant intial à 1 à l’équilibre :

A − At=0s
A∗ = (3.25)
Af − At=0s

où Af est défini par la relation :


!2/3
3
Af = π sin θs (3.26)
π(1 − cos θs )2 (2 + cos θs )

Le tableau 3.10 montre un très bon accord entre le taux d’étalement numérique et celui
observé dans le cas du régime visqueux (LM 3 et LM 5). La différence est inférieure à 10% ce
qui permet de valider l’implémentation numérique du modèle hydrodynamique de Dussan. En
revanche, les résultats en régime inertiel (LM 2) sont différents des expériences. L’étalement est
98 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

LM 2 LM 3 LM 5
relation (3.24) : nexp /nnum 0, 736 / 1, 81 0, 699 / 0, 736 0, 775 / 0, 720
relation (3.23) : nexp /nnum 0, 24 / 0, 42 0, 26 / 0, 33 0, 31 / 0, 34

Tab. 3.10 – Taux d’étalement pour 3 cas issus de Lavi & Marmur (2004)

plus lent aux temps courts et plus rapides aux temps longs. De plus, une oscillation autour de
Af est présente dans la simulation mais n’est pas observée expérimentalement.

Pour comprendre la différence de résultats entre simulation et expérience concernant le régime


inertiel (LM 2), traçons l’évolution temporelle du nombre capillaire et du nombre de Reynolds,
tous deux construits à partir de la vitesse du point triple et dont l’échelle de longueur est
r = 10µm correspondant à l’échelle de la région intermédiaire. Nous avons vu en effet que le
modèle de Dussan suppose que l’écoulement à cette échelle doit correspondre à un écoulement de
Stokes et qu’il a été développé pour les faibles Ca. Il s’agit donc de vérifier que ces conditions sont
toujours vérifiées. La figure 3.17 montre pour cela la courbe Ca(τ ) et Re(τ ) pour le régime inertiel
(LM 2) et le régime visqueux (LM 3). On remarque que le nombre capillaire reste toujours faible
dans les deux cas, inférieur à 0, 1. Par contre, le nombre de Reynolds est inférieur à 0, 01 pour
le régime visqueux (LM 3) mais atteint l’unité pour le régime inertiel (LM 2). Si l’on remplace
l’échelle de la région intermédiaire r = 10µm par R0 = 1mm, le nombre de Reynolds atteint
∼ 100. Dans tous les cas, il y a deux ordres de grandeur entre LM 3 et LM 2. Cela confirme que
LM 2 est en dehors du domaine de validité du modèle hydrodynamique et que des effets inertiels
doivent être pris en compte pour correctement décrire la dynamique du point triple. Ces effets

Fig. 3.16 – Evolution de l’aire mouillée adimensionnée A∗ suivant le temps adimensionné τ . A


gauche : régime inertiel (LM2) : (- -) simulations et () expériences. A droite : régime visqueux.
LM3 : (- -) simulations et (◦) expériences et LM5 : (-) simulations et () expériences.
Exemples de validation 99

ne sont pas pris en compte dans dans le modèle hydrodynamique implémenté dans JADIM, et
c’est pourquoi la simulation en régime inertiel (LM 2) ne permet pas de retrouver les données
expérimentales.

0.12 1.2

0.1 1

0.08 0.8
Ca

Re
0.06 0.6

0.04 0.4

0.02 0.2

0 0
−1 0 1 2 3 −1 0 1 2 3
10 10 10 10 10 10 10 10 10 10
τ τ

Fig. 3.17 – Nombre capillaire Ca et nombre de Reynolds Re en fonction du temps adimensionné


τ pour le régime inertiel LM 2 (- -) et le régime visqueux LM 3 (-).

Influence de l’angle dynamique


Nous nous intéressons maintenant au régime visqueux (LM 3) dans le but de mettre en exergue
l’effet du modèle d’angle dynamique. Pour cela, nous comparons la dynamique du mouillage en
imposant dans un cas θ = θs et dans un autre cas θ = θd . Dans certaines conditions, l’étalement
d’une goutte en mouillage spontané peut correspondre à un régime quasi-statique où l’inter-
face est à chaque instant sphérique. Il s’agit de l’"approximation d’interface sphérique", étudiée
notamment par Shikhmurzaev (1997b) qui montre qu’il est nécessaire que le nombre capillaire
Ca = µL Ucl /σ et le nombre de Weber W e = ρL Ucl2 R0 /σ soient petits devant l’unité.

La figure 3.18 donne l’évolution de l’aire mouillée adimensionnée A∗ en fonction du temps


adimensionné τ pour ces deux cas, ainsi que l’évolution temporelle du nombre capillaire Ca et
du nombre de Weber W e.

On remarque d’emblée que le mouillage à θs a lieu à des temps plus courts que pour θd . La
vitesse de mouillage est donc plus importante et induit des effets inertiels pour θs alors qu’ils
sont absents pour θd . On remarque que pour θd le nombre capillaire et le nombre de Weber sont
toujours petits devant l’unité, les conditions requises par l’"approximation d’interface sphérique"
telle que décrite par Shikhmurzaev (1997b) sont vérifiées. Ces conditions ne sont en revanche pas
vérifiées pour θs puisque le nombre de Weber n’est pas petit devant l’unité aux temps courts. Il
le devient pour τ > 10.
100 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage

0.9

0.8

0.7

0.6
A*

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0
−2 −1 0 1 2 3
10 10 10 10 10 10
τ

Fig. 3.18 – En haut : Evolution de l’aire mouillée adimensionnée A∗ en fonction du temps


adimensionné τ . A gauche : Evolution de Ca. A droite : Evolution de W e. (-) θ = θd . (- -) :
θ = θs .
Conclusion 101

Cette différence concernant le nombre de Weber entre θs et θd est visible si l’on compare
l’interface aux mêmes instants : figure 3.19. Dans le cas où θd est imposé, l’interface est sphérique
à chaque instant. Nous sommes bien dans un régime quasi-statique décrit par l’"approximation
d’interface sphérique". En revanche, dans le cas θs , on remarque que le point triple se déplace
rapidement et provoque une déformation de l’interface qui n’est plus sphérique. Conformément
à l’évolution temporelle de W e, l’interface redevient sphérique pour τ > 10.

Fig. 3.19 – Evolution temporelle de l’interface pour le cas LM 3 aux instants τ = 1, 46, 2, 92,
4, 38, 5, 84, 11, 7 et 21, 9. A gauche : avec le modèle d’angle dynamique (θ = θd ). A droite : sans
le modèle d’angle dynamique (θ = θs )

3.4 Conclusion

Ce chapitre a présenté le modèle de mouillage implémenté dans le code JADIM. Après une
présentation des différents aspects de la physique du mouillage (statique, dynamique et hystéré-
sis), ainsi que des modèles numériques existants, nous avons détaillé l’implémentation du modèle
de mouillage retenu dans le code. Un certain nombre de cas-tests ont été étudiés de manière
à valider les différents aspects du modèle. Concernant la statique du mouillage, l’étude d’une
goutte à l’équilibre sur une paroi hydrophile sans gravité, sur une paroi hydrophobe avec gravité
et le cas d’une interface dans un canal à parois de mouillabilité différente ont permis de vérifier
que la longueur d’étalement, le saut de pression capillaire étaient correctement simulés. Ensuite,
le phénomène d’hystérésis a été étudié dans le cas d’une goutte soumise à un écoulement de
Couette. La validation est obtenue par comparaison avec une méthode d’intégrale de frontière
(Schleizer & Bonnecaze (1999)) et une méthode de suivi d’interface (Spelt (2005)). Enfin, le
modèle d’angle dynamique implémenté dans le code est confronté à des données expérimentales
(Lavi & Marmur (2004)) dans le cas du mouillage spontané en mouillage partiel. Ici encore, la
comparaison a permis de valider le modèle et d’en confirmer le domaine de validité.
102 Chapitre 3 : Modélisation numérique du mouillage
Chapitre 4

Mesures expérimentales de l’hystérésis


de l’angle de contact

Les minicanaux d’une pile à combustible comportent deux types de matériaux : de l’acier
pour les trois faces de la plaque bipolaire et le matériau poreux téflonné de la zone de diffusion
gazeuse (GDL). Les dimensions millimétriques rendent les effets de mouillage particulièrement
importants. Or, ces matériaux présentent une importante hystérésis de l’angle de contact. Il est
donc essentiel de quantifier cette hystérésis pour ces deux matériaux. Nous avons donc effectué
une série de mesures d’angle d’équilibre pour évaluer cette hystérésis. L’étude du plexiglas (dont
l’appellation technologique est PMMA : polyméthylméthacrylate) sera également faite. Il s’agit
du matériau utilisé dans le cadre du contrat IMFT/RENAULT, en remplacement de l’acier
afin de réaliser des visualisations expérimentales d’écoulements diphasiques dans les conditions
opératoires d’une pile à combustible. Pour effectuer ces mesures d’angle de contact, nous avons
bénéficié d’un dispositif expérimental déjà mis en oeuvre au LIPE (Laboratoire d’Ingénierie des
Procédés de l’Environnement de Toulouse) à l’INSA de Toulouse avec qui le groupe Interface de
l’IMFT collabore étroitement dans le cadre de la plate-forme FERMaT.

4.1 L’hystérésis

Lorsqu’une goutte est à l’équilibre sur une paroi horizontale « modèle », l’interface au point
triple forme un angle statique unique θeq avec la paroi. Cet angle ne dépend pas de la manière
dont la goutte est déposée. Par contre, ce n’est plus le cas dès lors qu’on considère une paroi
« réelle ». En effet, si l’on augmente le volume de la goutte à l’aide d’une seringue (figure 4.1),
l’angle de contact augmente sans que le point triple ne se déplace. Cette augmentation du volume
de la goutte avec un point triple immobile est possible jusqu’à ce que l’angle de contact atteigne
une valeur limite θA dite « angle d’avancée ». Toute augmentation du volume va ensuite entraîner
104 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis

le déplacement du point triple. Pendant ce déplacement, l’angle sera supérieur à θA et dépendra


de la vitesse du point triple. Il est appelé « angle dynamique » (voir chapitre 3). Si l’on diminue le
volume de la goutte, le phénomène est identique. L’angle statique diminue jusqu’à atteindre une
valeur θR dite « angle de recul » et le point triple se met en mouvement avec un angle dynamique
inférieur à θR . La différence entre ces 2 angles ∆θ = θA − θR correspond à l’hystérésis de l’angle
de contact.

θeq

Fig. 4.1 – Mise en évidence de l’hystérésis de l’angle de contact.

Une autre manifestation de l’hystérésis est observée sur un plan incliné. Lorsqu’on incline
progressivement la paroi, la goutte ne se met pas immédiatement en mouvement. Sous l’effet de
la gravité, l’interface se déforme sans que les points triples ne se déplacent (figure 4.2). L’angle à
l’avant augmente progressivement jusqu’à atteindre l’angle d’avancée θA puis l’interface avance.
A l’arrière, l’angle diminue progressivement jusqu’à atteindre l’angle de recul θR et l’interface
commence à reculer. De la même manière, une goutte soumise à un mouvement d’air va dans
un premier temps se déformer puis se mettre en mouvement lorsque θA et θR seront atteints.
Notons que θA et θR ne sont pas forcément atteints au même moment.

Fig. 4.2 – Goutte à l’équilibre. A gauche : sur un plan incliné. A droite : soumise à un écoulement
d’air.

L’hystérésis est une propriété combinée des fluides (liquide/gaz) et de la surface utilisée.
Elle est l’expression de la présence d’hétérogénéités physiques (rugosité) ou chimiques (taches).
L’existence de l’hystérésis induit une force de rappel qui s’oppose à la mise en mouvement de la
goutte. Cette mise en mouvement peut résulter de la force de gravité si la goutte est sur une paroi
inclinée voire verticale, et/ou du cisaillement à l’interface dû au débit de gaz. Ces deux situations
se retrouvent dans les mini-canaux d’une pile à combustible et sont discutées au chapitre 5.
Dispositif expérimental 105

4.2 Dispositif expérimental

Une goutte est formée à l’aide d’une micro-seringue verticale. Le pas de vis de la seringue
permet de contrôler le volume de la goutte à 1µl près. L’embout hydrophobe de la seringue
permet une bonne dépose de la goutte pendante sur le support. La goutte est éclairée d’un côté
par une lampe placée derrière une plaque diffusante en PVC semi-opaque et visualisée de l’autre
par un appareil photo. Le contour de la goutte est ainsi obtenu par ombroscopie. La figure (4.3)
schématise ce dispositif expérimental.

Fig. 4.3 – Schéma du dispositif expérimental. A gauche : la lampe placée derrière une plaque
diffusante. Au centre : la goutte sur son support. A droite : l’appareil photo.

De manière à se placer au plus près des conditions de la pile, le liquide utilisé est de l’eau.
La température de la goutte au moment de la mesure correspond à la température ambiante
de l’ordre de 20o C. Pour éviter toute variation de la tension de surface due à la présence de
surfactant, nous utilisons de l’eau distillée et les supports sont dégraissés, à l’exception de la
GDL pour ne pas risquer d’avoir de micro-gouttes de solvant capturées dans les porosités. Les
matériaux étudiés pour ces mesures sont des échantillons des mini-canaux réels d’une pile à
combustible développée et fournis par RENAULT.

4.3 Méthodes de mesures

Rappelons les échelles de gouttes présentes dans la pile. Dans une section carrée de 1mm de
côté d’un mini-canal, le diamètre maximal autorisé d’une goutte est Dmax ≈ 1mm ce qui donne
un volume maximal Vmax ≈ 0.5µl. Le nombre d’Eötvös correspondant est Eo = ρgR2 /σ ≈ 0.03,
ce qui indique que la gravité est totalement dominée par la force capillaire. Dans le cas d’une
surface horizontale et en absence de débit de gaz, l’interface présente par conséquent la forme
d’une sphère. Dans le cadre de cette étude, le dispositif ne permet pas l’étude de gouttes de si
petit volume. Les gouttes étudiées sont de plus gros volume comme nous le décrivons ci-dessous.
Trois types de mesures ont été effectuées :
106 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis

Série (1) : Mesure de l’angle d’équilibre. Pour cette étude, nous déposons une goutte de
volume fixé à 10µl sur le support horizontal. La goutte posée a un rayon de l’ordre de R ≈ 1.5mm.
Ce volume donne un nombre d’Eötvös Eo ≈ 0.3, ce qui donne une goutte dont la forme reste
sphérique : la gravité ne déforme pas sensiblement l’interface. Nous pouvons donc utiliser une
méthode géométrique proche de celle utilisée par LeGrand et al. (2005) pour l’étude de la forme
de la ligne triple. Un cercle de rayon R est placé à l’interface et nous mesurons la hauteur
maximale H de l’interface par rapport au support ainsi que la longueur L entre les points triples
(figure 4.4). L’angle statique s’obtient simplement avec la formule θeq = tg −1 [L/2(R − H)]. Pour
mettre en évidence la dispersion des mesures avec cette méthode, l’opération est répétée une
dizaine de fois.

Série (2) : Mesure de l’angle d’avancée. Le mode opératoire dans ce cas revient à aug-
menter progressivement le volume de la goutte en maintenant l’embout de la seringue dans la
goutte. Pour que la perturbation induite par la présence de cet embout ne modifie pas la forme de
l’interface dans la région du point triple, il est nécessaire de former de grandes gouttes déformées
par la gravité. Ainsi la région du point triple n’est pas perturbée par la déformation induite par
l’embout. La forme générale de la goutte est aplatie par la gravité. Ce n’est qu’à proximité du
point triple que la tension de surface domine la gravité et impose une forme sphérique à l’inter-
face. On peut donc utiliser une méthode géométrique dans cette région qui consiste à placer un
cercle dont l’intersection avec le support correspond au point triple. Enfin, la tangente au cercle
en ce point permet de mesurer l’angle statique (figure 4.4). Cet angle est proche de l’angle limite
d’avancée θA .

Série (3) : Mesure des angles d’avancée et de recul par inclinaison du support. Nous
inclinons maintenant le support de manière à dissymétriser la goutte et à la mettre en mouvement.
L’objectif est d’augmenter progressivement l’angle d’inclinaison du support jusqu’à l’angle limite
de mise en mouvement de la goutte. Les angles θA et θR sont ainsi mis en évidence. Pour des
gouttes de petits volumes (Eo . 0, 1), un angle d’inclinaison de 90o ne suffit pas toujours à
mettre la goutte en mouvement quelle que soit l’inclinaison. Les angles statiques restent donc
compris entre θA et θR mais sans les atteindre. Nous avons donc utilisé des gouttes de grands
volume (Eo > 1, soit de rayon R & 0, 5mm) de manière à obtenir un angle limite d’inclinaison
du support inférieur à 90o . La méthode géométrique décrite pour la série (2) a été utilisée pour
calculer les angles de contact comme l’illustre la figure 4.4.

4.4 Résultats

Les mesures de l’hystérésis de l’angle de contact sont présentées dans la figure (4.5) et résu-
mées dans le tableau (4.1). Les trois modes opératoires sont présentés pour chacun des matériaux :
Résultats 107

Fig. 4.4 – Illustrations des techniques de mesure. Haut : série 1 (Eo ≈ 0, 3, R ≈ 1, 5mm) ;
Milieu : série 2 (Eo ≈ 3, R ≈ 5mm) ; Bas : série 3 (Eo ≈ 3, R ≈ 5mm).
108 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis

l’angle d’équilibre pour une petite goutte (série 1), l’angle d’avancée pour une augmentation du
volume de la goutte (série 2) et les angles de recul et d’avancée pour l’inclinaison du support
(série 3).

Fig. 4.5 – Angles de contact pour (de gauche à droite) le PMMA, l’acier et la GDL, et pour les
trois séries de mesures. Le numéro de la série (1), (2) ou (3) est indiqué entre parenthèses sous
les points de mesures.

En ce qui concerne la mesure de l’angle d’équilibre (série 1), on remarque une dispersion
significative des mesures pour l’acier et la GDL : l’écart-type de l’angle d’équilibre (∼ 8°) est
plus important que pour le PMMA (∼ 3°). Ce résultat n’est pas surprenant : l’acier est connu
pour présenter une forte rugosité et la GDL est un milieu par définition fortement rugueux du
fait de sa porosité. Cela confirme bien le fait que la rugosité du matériau est une des causes
principales de l’hystérésis de l’angle de contact.

Notons que les séries (2) et (3) ne permettent d’obtenir que des angles légèrement en-deça
des angles d’avancée et de recul. En effet ces angles ne sont atteints que lors de la mise en
mouvement de la ligne triple. Pour les ’capturer’, il aurait fallu filmer la forme de la goutte à
l’instant de la mise en mouvement. L’appareil photo utilisé ne permettait pas cette opération.
Par conséquent, les angles mesurés sous-estiment (resp. sur-estiment) l’angle d’avancée (resp. de
recul). Pour s’approcher de θA et θR , nous prenons en compte le maximum des angles mesurés
des séries (2) et (3) pour θA et le minimum des angles de la série (3) pour θR .
Remarques concernant les mesures 109

PMMA Acier GDL


θA ∼ 85o ∼ 90o ∼ 160o
θR ∼ 45o ∼ 20o ∼ 55o
∆θ ∼ 40o ∼ 70o ∼ 105o
θeq 73, 4o 66, 3o 144, 0o
Ecart-type 2, 8o 7, 7o 8, 0o
REN AU LT
θeq 57, 3o 55, 2o 143, 6o
Ecart-type 1, 0o 2, 6o 2, 3o

Tab. 4.1 – Hystérésis de l’angle de contact pour le PMMA, l’Acier et la GDL. Les angles d’équi-
libre θeq
REN AU LT mesurés par RENAULT sont également indiqués (Morgante (2006)). Les figures

(4.6), (4.7) et (4.8) permettent d’illustrer ces données.

Le tableau (4.1) permet de comparer les propriétés de mouillage des matériaux. Le PMMA
utilisé dans le cadre du contrat IMFT/RENAULT est hydrophile θeq = 73, 4° et présente une
forte hystérésis ∆θ ≈ 40°. Les mesures effectuées par RENAULT donnent une valeur de l’angle
d’équilibre plus faible θeq = 57, 3°. Les figures (4.6) illustrent les valeurs des angles d’avancée,
de recul et d’équilibre de ce matériau. Ces valeurs ne sont pas très différentes de celle de l’acier.
Cela permet de confirmer la pertinence de l’utilisation du PMMA en remplacement pour les
essais du contrat IMFT/RENAULT. L’acier est davantage hydrophile θeq = 66, 3° et présente
une hystérésis encore plus importante ∆θ ≈ 70° (figure 4.7). Cela confirme les observations
de Mathieu (2003) qui a mesuré l’hystérésis pour une goutte d’eau sur une plaque d’acier à
température ambiante et l’a évalué à ∆θ ≈ 70°. Quant à la GDL, les angles mesurés expriment
bien le caractère très hydrophobe de ce matériau θeq = 144, 0° ainsi que sa structure poreuse qui
induit une très importante hystérésis ∆θ ≈ 105°. Les figures (4.8) illustrent ces angles.

Concernant l’hystérésis, sa valeur augmente si l’on va du PMMA à la GDL, ce qui n’est


pas surprenant si l’on considère toujours la rugosité de la surface. On remarque cependant un
changement de comportement entre les deux matériaux hydrophiles (PMMA et Acier) et le
matériau hydrophobe (GDL). Pour les deux matériaux hydrophiles considérés, on constate que
les angles θA et θR sont toujours inférieurs à 90o . Par contre, pour le matériau supposé hydrophobe
qu’est la GDL on constate que θR n’est pas supérieur à 90o comme l’est θA puique θR ≈ 55o .
Cette propriété donne par conséquent une valeur de l’hystérésis tout à fait importante.

4.5 Remarques concernant les mesures

Ce travail expérimental préliminaire nous a amené à quelles réflexions complémentaires.


110 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis

Fig. 4.6 – Exemples d’angles d’avancée θA ∼ 85o , d’équilibre θeq ∼ 73o et de recul θR ∼ 45o
pour le PMMA.

Fig. 4.7 – Exemples d’angles d’avancée θA ∼ 90o , d’équilibre θeq ∼ 66o et de recul θR ∼ 20o
pour l’acier.

Fig. 4.8 – Exemples d’angles d’avancée θA ∼ 160o , d’équilibre θeq ∼ 144o et de recul θR ∼ 55o
pour la GDL.
Remarques concernant les mesures 111

4.5.1 Particularités liées à la GDL

Nous pouvons faire remarquer une difficulté liée au dépôt de la goutte dans le cas de la GDL.
L’embout de la seringue étant hydrophobe, une goutte qui touche une paroi hydrophile migre
immédiatement de l’embout au support. Ce n’est pas le cas lorsque le support est fortement
hydrophobe, comme c’est le cas pour la GDL. Il a donc fallu ’violenter’ la goutte pour l’obliger à
quitter l’embout de la seringue (vibration de la seringue, déplacement du support...). Les gouttes
de la série (1) de la GDL ont toutes subi ce traitement.

Lorsque la goutte est posée sur la GDL, nous avons remarqué la présence de perturbations
de l’interface dans la région de la ligne triple (figure 4.9) semblable à un film précurseur. Cette
situation a lieu essentiellement dans le cas d’une GDL inclinée.

Fig. 4.9 – Perturbations à l’interface le long de la ligne triple.

L’échelle de longueur de ces perturbations semble bien inférieure à la longueur capillaire. On


peut supposer que la ligne triple est piégée par des irrégularités locales le long de son contour,
du fait de la rugosité de la surface. Nous avons constaté que ces perturbations sont locales et
qu’elles ne viennent pas modifier de manière significative la forme globale de la ligne triple et
donc la courbure globale de l’interface dans la région du point triple. Nous avons donc pu utiliser
la méthode de mesure décrite ci-dessus.

4.5.2 Echauffement lié au spot d’éclairage

Comme nous l’avons mentionné plus haut, les gouttes ont été photographiées dès leur dépôt
sur la surface d’étude ce qui garantit la mesure à la température ambiante. En laissant la goutte
sur le support on observe une lente évaporation de celle-ci conséquence du réchauffement du au
spot d’éclairage. Le volume de la goutte diminue alors dans le temps et on observe comme expliqué
dans la section 4.1 une variation de l’angle de contact. En effet, sous l"effet de la diminution
du volume de la goutte, l’angle de contact prend la valeur de l’angle de recul θR . Ainsi, ce
phénomène d’évaporation a priori perturbateur permet de faire une mesure complémentaire de
112 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis

l’angle de recul θR . Rappelons toutefois que la tension de surface diminue avec la température :
on s’attend à ce que l’angle mesuré soit plus faible que dans la série de mesures de notre étude.

Pour illustrer ce phénomène d’évaporation, nous considérons ici le cas une goutte posée sur
le PMMA.

L’évolution du volume de la goutte adimensionné par le volume initial en fonction du temps


est présenté dans la figure (4.10). Les figures (4.11) et (4.12) mettent en évidence le phénomène
de recul de la ligne triple : jusqu’à 300s, la ligne triple ne bouge pas tandis que l’angle diminue
de ∼ 70° à ∼ 52°. Puis, la ligne triple recule tout en gardant un angle constant ∼ 45°. Cet angle
est bien du même ordre de grandeur que l’angle mesuré lors de la série (3) et reporté dans le
tableau 4.1 (θR ∼ 50°). Bien que la température augmente progressivement, l’angle de recul reste
ici du même ordre de grandeur que celui obtenu à la température de 20°C. Cette observation
permet donc de confirmer les resultats obtenus par la série (3).

0.8

0.6
V*

0.4

0.2

0
0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000
t (s)

Fig. 4.10 – Evolution temporelle du volume adimensionné d’une goutte posée sur du PMMA
s’évaporant sous l’effet de l’éclairage.

4.6 Perspectives

A notre connaissance, ce travail a permis de fournir les premières valeurs d’hystérésis de


l’angle de contact pour la GDL. Notre objectif en réalisant ces mesures est d’obtenir les données
indispensables pour le travail numérique de cette thèse afin de se rapprocher au maximum des
conditions opératoires de la pile à combustible. Bien entendu, une mesure in situ étant impossible,
nous avons simplifié les conditions de mesure. Nous listons ci-dessous les différents aspects qui
nous séparent des conditions réelles d’une pile et qu’il faudrait prendre en considération pour
compléter nos mesures.
Perspectives 113

0.8

0.6

L*
0.4

0.2

0
0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000
t (s)

Fig. 4.11 – Evolution temporelle de la longueur adimensionnée de la ligne triple d’une goutte
posée sur du PMMA s’évaporant sous l’effet de l’éclairage.

90

80

70

60

50
θeq

40

30

20

10

0
0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000
t (s)

Fig. 4.12 – Evolution temporelle de l’angle de contact d’une goutte posée sur du PMMA s’éva-
porant sous l’effet de l’éclairage.

4.6.1 Température

La température dans une pile est de l’ordre de 80°C. Or, les mesures présentées ici ont été faites
à température ambiante, soit 20°C. On peut donc se demander quelle influence a la température
sur les angles d’avancée et de recul ? Cependant, nous avons observé l’effet du réchauffement de
la goutte sous l’échauffement lié au spot d’éclairage : l’angle de recul reste du même ordre que
celui mesuré à 20°C. La température aurait donc une influence faible sur l’hystérésis. Ceci peut
s’expliquer par l’existence de ces angles qui est liée essentiellement à des propriétés physiques et
chimiques d’hétérogénéité des parois. On peut donc envisager que la température n’a que peu
d’influence sur leur valeur. Néanmoins, il serait important de compléter ces observations par des
mesures pour une température de l’ordre de 80°C.
114 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis

4.6.2 Nature du gaz

Notre étude a concerné le système paroi/eau/air présent à la cathode de la pile. Il serait


intéressant de vérifier que l’utilisation d’air saturé en vapeur d’eau ne change pas sensiblement
les résultats, notamment en modifiant l’énergie de surface σSG entre la paroi et le gaz. Par
contre, qu’en est-il pour le système paroi/eau/hydrogène présent à l’anode ? Quelles sont les
énergies de surface de l’hydrogène avec l’eau et les parois ? L’étude de ce système nécessiterait
un dispositif expérimental particulier lié à l’utilisation de l’hydrogène. Ici le manque d’information
peut s’expliquer par le fait que le problème de l’engorgement des mini-canaux concerne davantage
la cathode (alimentée en oxygène) que l’anode (alimentée en hydrogène).

4.6.3 Physico-chimie des interfaces

Enfin, il reste un dernier aspect qui nous sépare des conditions réelles d’une pile et qui relève
de la physico-chimie : le vieillissement des surfaces. L’angle de contact à l’équilibre θeq résulte de
l’équilibre au point triple entre les trois énergies de surface σ, σSL et σSG (figure 4.13).

Gaz σ Liquide
θeq
σSG σSL

Solide

Fig. 4.13 – Définition des trois énergies de surface σ, σSL et σSG , et de l’angle de contact à
l’équilibre θeq .

Est-ce que ces deux dernières énergies restent constantes dans le temps en présence d’un débit
de gaz ? Les échelles de temps de ces variations énergétiques sont à comparer aux différentes
échelles de temps de la dynamique des gouttes en mini-canal. Nous avons vu qu’une goutte
migre d’une paroi à une autre sur une échelle de l’ordre de la milliseconde. Yang et al. (2004) ont
montré que la dynamique de croissance des gouttes à la GDL peut être de l’ordre de la minute.
Quatre décades séparent les échelles de temps de ces deux phénomènes. Est-ce que les énergies
de surface sont toujours restées constantes ? Pour répondre à cette question, on peut imaginer
un dispositif expérimental composé d’un cube de taille centimétrique en plexiglas permettant la
visualisation d’une goutte posée sur une paroi (acier ou GDL) horizontale. Dans ce cube peut
circuler un débit d’air saturé en vapeur d’eau, voire un débit d’hydrogène. Une caméra numérique
à haute définition permet de visualiser le contour de la goutte par ombroscopie. L’intérêt de cette
Bilan 115

expérience est d’être faite sur des temps longs, ce qui mettrait ou non en évidence la variation des
énergies de surface des phases en présence. Cependant, la question reste ouverte si l’on considère
la durée de vie de plusieurs années d’une pile à combustible.

4.7 Bilan

Ainsi, nous avons pu mettre en évidence l’hystérésis de l’angle de contact pour trois maté-
riaux : le PMMA, l’acier et la GDL. Nous remarquons que cette hystérésis est particulièrement
importante pour les deux matériaux présents dans la pile. Cela va notamment se traduire par
l’existence d’une force de rappel qui s’opposera à la gravité et à la force de cisaillement induite
par le débit de gaz. Cette force sera d’autant plus importante que la taille des gouttes présentes
dans les mini-canaux est bien inférieure à celles étudiées ici.

Ces mesures de l’hystérésis de l’eau sur la GDL sont les premières à notre connaissance. Elles
permettent de quantifier un phénomène difficilement accessible et pourtant essentiel dans la phy-
sique qui nous occupe. Elles permettent également de fournir des données essentielles qui seront
utilement exploitées pour la réalisation de simulations numériques les plus pertinentes possibles.

Remerciements Nous remercions vivement Pascal Guiraud, professeur à l’INSA, à la fois


pour son aide lors des mesures que pour ses suggestions éclairées. Nous remercions également
Dominique Auban, responsable technique du dispositif expérimental que nous avons utilisé au
LIPE.
116 Chapitre 4 : Mesures expérimentales de l’hystérésis
Chapitre 5

Migration d’une goutte dans un canal


2D

Dans ce chapitre, nous étudions la déformation et la mise en mouvement d’une goutte dans
un canal bidimensionnel. Dans un premier temps, la goutte est placée dans un gaz au repos et
le canal, initialement horizontal, est progressivement incliné jusqu’à la verticale. Nous étudions
l’influence du nombre d’Eötvös Eo = ρL gR2 /σ ainsi que celle de l’hystérésis de l’angle de contact
(θR , θA ) sur la mise en mouvement de la goutte. Dans un second temps, la goutte est soumise
à un débit de gaz de type Poiseuille. De manière à étudier l’influence du cisaillement induit sur
la goutte ainsi que celle de l’hystérésis, la gravité est négligée. Enfin, nous nous intéressons à
l’influence de la gravité puis d’un débit de gaz sur une goutte placée dans un canal de pile à
combustible dans les conditions d’utilisation fournies par RENAULT.

5.1 Déformation et mise en mouvement sous l’effet de la gravité

L’influence de la gravité sur une goutte posée sur un plan incliné est toujours très étudiée, et
profite des avancées récentes dans ce domaine à la fois sur le plan expérimental que numérique.
Depuis les études théoriques de Dussan (Dussan & Chow (1983), Dussan (1985)), des études
expérimentales récentes se sont concentrées sur l’étude de la forme d’une goutte qui descend une
paroi inclinée (Podgorski et al. (2001), Snoeijer et al. (2005), LeGrand et al. (2005)) et notam-
ment sur l’apparition au culot d’une inversion de courbure de l’interface ainsi que la formation
de gouttelettes. D’un point de vue numérique, Dimitrikapoulos & Higdon (1999) ont étudié la
déformation d’une goutte sur une paroi inclinée avant sa mise en mouvement. L’étude est faite
en trois dimensions et utilise une méthode d’intégrale de frontières, ce qui limite ainsi l’étude
au régime de Stokes. Ils ne font pas d’hypothèses restrictives sur la forme initiale de la ligne de
contact, ni sur la gamme d’hystérésis. Cependant, bien que cette approche permette d’analyser
118 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

en détail l’influence de différents paramètres (Eo, hystérésis, forme initiale de la goutte...), elle
ne peut simuler la dynamique de la mise en mouvement de la ligne triple et, ce faisant, de la
goutte. Ce chapitre a pour but de reproduire l’ensemble du phénomène, la déformation de la
goutte et sa mise en mouvement, ici simulé en deux dimensions.

Pour une goutte 3D sur un plan incliné, l’équilibre des forces de gravité et de capillarité s’écrit
(Furmidge (1962) et Dussan & Chow (1983)), où il est supposé que les points triples amont et
aval atteignent les angles de recul et d’avancée en même temps :

ρL V g sinαth = σ l (cosθR − cosθA ) (5.1)

où V est le volume de la goutte, l la largeur en contact avec la paroi, et αth l’angle d’inclinaison de
mise en mouvement de la goutte. Pour une goutte en deux dimensions, la relation (5.1) devient :

ρL AL g sinαth = σ (cosθR − cosθA ) (5.2)

où AL est la surface de la section de la goutte.

Nous cherchons dans un premier temps à reproduire l’angle αth de mise en mouvement de
la goutte prédit par l’équation 5.1. Nous regardons ensuite la mise en mouvement et donc le
passage de l’angle de contact statique à l’angle dynamique. L’étude porte ici sur une gamme de
nombres d’Eötvös pertinents (Eo = ρL gR2 /σ = 0.5, 1 et 2) et sur une large gamme d’hystérésis
d’angle de contact ((θR , θA ) = (80o , 100o ), (60o , 120o ) et (40o , 140o )).

Une goutte est posée sur une paroi horizontale dans un champ de gravité. Progressivement,
la paroi est inclinée jusqu’à la verticale et en formant un angle α avec l’horizontale. Dans un
premier temps, la goutte va se déformer tout en restant statique. Eventuellement, à partir d’un
angle limite αth , elle va se mettre en mouvement. Nous cherchons donc à retrouver numérique-
ment ce résultat théorique, en comparant αnum à αth .

Paramètres physiques et numériques

Le domaine physique simulé est un canal de dimension L ∗ H = 5mm ∗ 1mm. Ce domaine


est décrit par 400 ∗ 80 mailles. La goutte est initialisée sous forme d’un demi-disque de rayon
R = H/2 décrit par 40 mailles. Les propriétés physiques des fluides sont ρL = 1000kg/m3 et
µL = 10−2 P a.s pour la goutte et ρG = 1kg/m3 et µG = 2.10−5 P a.s pour le gaz environnant. Les
simulations prennent en compte l’hystérésis de l’angle de contact en imposant deux angles limites
θR et θA . La tension de surface prend les valeurs 0, 072/2N.m−1 , 0, 072N.m−1 ou 0, 072∗2N.m−1 ,
Déformation et mise en mouvement sous l’effet de la gravité 119

de manière à faire varier le nombre de Eötvös : Eo = ρL gR2 /σ = 0.5, 1 et 2.

La gravité, d’intensité g = 9, 81m/s2 , varie de manière à ce que la paroi fasse un angle α


avec l’horizontale, cette variation étant linéaire en temps. Il importe de vérifier que la variation
d’inclinaison de la paroi reste quasi-statique par rapport à la dynamique du mouillage. Le temps
d’établissement des effets capillaires peut être estimé à l’aide du temps caractéristique bâti sur
la viscosité tv ∼ µL R/σ = 0, 07ms et/ou sur l’inertie de la goutte ti ∼ ρL R3 /σ = 1, 6ms.
p

L’inclinaison de la paroi varie de α = 0o à 90o en T = 50ms. Ainsi, nous avons T  ti et T  tv


c’est à dire que la forme de la goutte s’adapte instantanément à l’inclinaison de la paroi qui peut
donc être considérée comme une évolution quasi-statique.

Pour prendre en compte la déformation initiale de l’interface par la gravité, l’inclinaison de la


paroi commence lorsque la goutte a convergé vers sa forme d’équilibre. Cette étape est nécessaire
pour Eo = 2 et dans une moindre mesure pour Eo = 1. Pour Eo = 0, 5, la tension de surface
domine la gravité et la déformation initiale de l’interface est négligeable. Cependant, cette étape
est maintenue dans tous les cas. Ensuite, lors de la mise en mouvement de la goutte, la variation
de l’inclinaison de la paroi est maintenue jusqu’à α = 90o puisque nous avons montré qu’elle
peut être considérée comme quasi-statique par rapport à la dynamique de la goutte.

Neuf cas sont étudiés : pour 3 hystérésis de l’angle de contact, nous faisons varier la valeur
du nombre de Eötvös. L’évolution de αth en fonction des angles θA et θR , et pour les 3 Eo est
donnée par la figure 5.1. On peut remarquer d’emblée la grande influence de ces paramètres sur
αth . Ainsi, pour Eo = 2, la gravité domine la tension de surface, ce qui implique qu’à partir d’une
inclinaison limite, la goutte ne pourra plus rester accrochée à la paroi pour les trois hystérésis.
A l’inverse, pour une tension de surface qui domine la gravité (Eo = 0, 5), la goutte restera
accrochée à la paroi, même verticale, pour 2 valeurs d’hystérésis.

Résultats

Le tableau 5.1 présente les angles d’inclinaison numériques de mise en mouvement αnum en
fonction du nombre de Eötvös et de l’hystérésis de l’angle de contact. L’angle théorique αth
issu de l’équation 5.1 est également donné. On remarque dans un premier temps que les angles
mesurés coïncident parfaitement avec la théorie. A l’exception du cas correspondant à Eo = 1
et θR = 40° pour lequel la différence est plus importante, dans tous les autres cas, αnum décrit à
1 ou 2 degrés près l’angle théorique αth issu du bilan de force de l’équation 5.1.

L’équation d’équilibre de la goutte peut être réécrit de manière à exprimer la variation de


l’angle d’inclinaison limite de mise en mouvement αth en fonction des paramètres physiques de
120 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

Fig. 5.1 – Isovaleurs de l’angle d’inclinaison sinαth de mise en mouvement d’une goutte données
par l’équation 5.1 pour Eo = 0, 5, Eo = 1 et Eo = 2, en fonction des angles d’avancée θA et de
recul θR . Les symboles représentent les simulations réalisées.
Déformation et mise en mouvement sous l’effet de la gravité 121

αth /αnum (θR , θA ) = (80°, 100°) (θR , θA ) = (60°, 120°) (θR , θA ) = (40°, 140°)
Eo = 0, 5 26°/27° statique statique
Eo = 1 13°/14° 40°/38° 79°/62°
Eo = 2 6°/10° 19°/21° 29°/31°

Tab. 5.1 – Angles de mise en mouvement théorique et numérique pour 3 hystérésis et 3 nombre
de Eötvös

la goutte :
2
(cos θR − cos θA )
sin αth = (5.3)
π Eo
où Eo est le nombre de Eötvös. Les résultats des simulations numériques sont reportés dans le
graphe et comparés à l’expression théorique . On remarque une très bonne correspondance entre
la prédiction théorique et les résultats de simulations.
1

0.9

0.8

0.7

0.6
sin α

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2
(cos θR − cos θ A) /Eo

Fig. 5.2 – Variation de l’angle de mise en mouvement αth en fonction de (cos θR − cos θA )/Eo.
− relation (5.3). o simulations.

La figure 5.3 reporte la forme de chaque goutte au moment de leur mise en mouvement c’est
à dire pour l’angle reporté dans le tableau 5.1.

Goutte au repos sur une paroi verticale


Lorsque le nombre d’Eötvös est petit devant 1, et lorsque l’hystérésis de l’angle de contact est
suffisamment important, une goutte peut rester immobile sur une paroi verticale. L’expérience
quotidienne nous le montre puisque des gouttes de rosée restent "accrochée" à la feuille d’une
plante, de même que des gouttes de pluie sur la vitre d’une fenêtre. Les deux conditions pour
122 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

(80°,100°) (60°,120°) (40°,140°)

Eo = 0,5

Eo = 1

Eo = 2

Fig. 5.3 – Gouttes sur une paroi inclinée lors de la mise en mouvement, en fonction du nombre
de Eötvös Eo et de l’hystérésis de l’angle de contact (θR , θA )

que cela se produise sont, comme nous le montre le tableau 5.1, un faible nombre d’Eötvôs et
une hystérésis importante. Pour illustrer cela, nous pouvons nous intéresser au cas Eo = 0, 5
et (60°, 120°). La figure 5.4 montre l’évolution de la goutte à différents instants caractéristiques.
A t0, la goutte est initialisée sur la paroi horizontale sous forme d’un demi-disque. L’angle de
contact initiale est donc 90°. De t0 à t1, la paroi reste horizontale et l’équilibre entre la gravité
et la tension de surface est atteint. Du fait du faible Eo, l’interface est très faiblement déformée
par la gravité. A partir de t1, la paroi s’incline progressivement. La goutte se déforme mais ne
se met pas en mouvement, même lorsque la paroi devient verticale, à t2.

La figure 5.5 représente l’évolution des angles de contact arrière θar et avant θav en fonction
de l’angle α d’inclinaison. Elle montre que θav a atteint θA pour α = 54°, alors que θar n’a pas
atteint θR . Or, comme le montre la figure 5.4, la goutte ne s’est pas mise en mouvement. Cela
illustre le fait que la mise en mouvement a lieu lorsque les deux points triples se mettent en
mouvement. L’angle avant θav atteint θA et se stabilise autour de cette valeur. Il n’augmente pas
puisque le point triple arrière θar reste statique, supérieur à θR . Ainsi la goutte est maintenue
accrochée à la paroi par le point de contact arrière.

La figure 5.6 donne l’évolution des angles de contact θar et θav en fonction du nombre capillaire
Déformation et mise en mouvement sous l’effet de la gravité 123

t0
t2
t1

Fig. 5.4 – Déformation et migration d’une goutte sur une paroi inclinée, pour Eo = 0, 5 et
(60°, 120°). C = 0, 5 est représenté. t0 : initialisation avec α = 0o , t1 : début de l’inclinaison avec
α ≥ 0o , t2 : déformation pour α = 90°.

Fig. 5.5 – Angles de contact θar (- -) et θav (-) en fonction de l’angle α d’inclinaison. Eo = 0, 5,
(θR , θA ) = (60°, 120°).

Ca. Ce graphe montre en fait que le point triple avant θav est passé du régime statique au régime
dynamique. Cependant, sa vitesse de déplacement est très faible, ce qui fait que θav se stabilise
autour de θA . Le point triple arrière θar reste au-delà de θR , la vitesse du point triple reste nulle.

Mise en mouvement de la goutte


Si l’on augmente le nombre de Eötvös, pour une même gamme d’hystérésis, la tension de
surface et la mouillabilité ne sont plus suffisantes pour équilibrer la gravité. Au-delà de ce nombre
d’Eötvös, il existe un angle αth pour lequel la goutte se met alors en mouvement. Nous présentons
ici le cas pour lequel Eo = 1 et (60°, 120°). La figure 5.7 montre 4 instants caractéristiques. A t0,
la goutte est initialisée sous forme d’un demi-disque et l’angle α est nul : la paroi est horizontale.
De t0 à t1, la paroi reste horizontale et la gravité déforme légèrement l’interface. En effet, pour
Eo = 1, la tension de surface et la gravité sont d’égale intensité : nous ne sommes ni dans le
124 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

Fig. 5.6 – Angles de contact θar (- -) et θav (-) en fonction du nombre capillaire Ca. Eo = 0, 5,
(θR , θA ) = (60°, 120°).

régime dominé par la tension de surface où la goutte est totalement sphérique, ni dans le régime
dominé par la gravité où l’interface est aplatie et la goutte prend la forme d’une "flaque".

t0 t2 t3

t1

Fig. 5.7 – Déformation et migration d’une goutte sur une paroi inclinée, pour Eo = 1 et
(60°, 120°). C = 0, 5 est représenté. t0 : initialisation avec α = 0o , t1 : début de l’inclinaison
avec α ≥ 0o , t2 : mise en mouvement pour αnum = 38o , t3 : migration pour α ∼ 60o .

A partir de t1, la paroi s’incline progressivement : l’angle α augmente linéairement. La goutte


se déforme tout en restant statique. A t2, l’angle d’inclinaison de la paroi est 38° et la goutte se
met en mouvement. Cette migration signifie que les points triples ont chacun atteint leur valeur
limite θR ou θA et qu’il n’est plus possible de compenser le poids de la goutte. Les lignes de
contact entrent alors dans le régime dynamique. Leur valeur dépend de la vitesse locale au point
triple et sont définis par le modèle de Dussan présenté dans le chapitre 3. L’instant t3 correspond
à la goutte en train de migrer pour une inclinaison de l’ordre de 60°.

La figure 5.8 donne l’évolution des angles de contact θar et θav en fonction de l’angle α
d’inclinaison de la paroi. On peut noter que l’angle avant θav atteint l’angle d’avancée θA , pour
α = 17°, bien avant que l’angle arrière θar atteigne l’angle de recul θR , pour α = 38°. Ainsi, le
Déformation et mise en mouvement sous l’effet de la gravité 125

point triple avant se met en mouvement alors que la goutte reste immobile. En effet, la mise en
mouvement de la goutte ne signifie pas que les angles de contact atteignent leur valeur limite
au même moment. Le mouillage est bien un phénomène complexe qui mêlent un équilibre local
des forces aux points triples ainsi que l’effet global de la tension de surface sur l’ensemble de
l’interface.

Fig. 5.8 – Angles de contact θar (- -) et θav (-) en fonction l’angle α d’inclinaison. Eo = 1,
(θR , θA ) = (60°, 120°).

Lorsque θav atteint θA , le point triple avant se met faiblement en mouvement puisque la
goutte reste maintenue par θar . La figure 5.9 montre en effet que la position du point triple avant
évolue peu. Lorsque α = 38°, le point triple arrière se met en mouvement et la goutte se déplace.

Fig. 5.9 – Positions des points triples xar (- -) et xav (-) (x − xi )/R en fonction l’angle α
d’inclinaison. Eo = 1, (θR , θA ) = (60°, 120°).
126 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

L’évolution des angles de contact, dans le régime statique puis dans le régime dynamique,
peut être mis en évidence par le graphe 5.10, qui donne leur évolution en fonction du nombre
capillaire. Le modèle de Dussan y est reproduit : lorsque les angles de contact sont compris dans
l’intervalle [θR , θA ], les points triples restent statiques. En dehors de cet intervalle, les points
triples se déplacent. On remarque également que le point triple arrière est beaucoup plus sen-
sible au mouvement que le point triple avant : pour Ca = 0, 01, θav a augmenté de moins de 5°
alors qu’à Ca = −0, 01, θar a diminué de près de 20°.

Fig. 5.10 – Angles de contact θar (- -) et θav (-) en fonction du nombre capillaire Ca. Eo = 1,
(θR , θA ) = (60°, 120°).

5.2 Déformation et mise en mouvement sous l’effet du cisaille-


ment

Nous considérons ici une goutte posée sur une paroi horizontale, soumise à un débit de gaz
de type Poiseuille. Ce problème est étudié par simulation numérique essentiellement depuis une
dizaine d’années. Deux types de méthodes numériques sont utilisées : la méthode d’intégrale de
frontières (Li & Pozrikidis (1996), Dimitrikapoulos & Higdon (1997), Dimitrikapoulos & Higdon
(1998) et Dimitrikapoulos & Higdon (2001) et Schleizer & Bonnecaze (1999)) et plus récemment
une méthode de suivi d’interface : Level-Set pour Spelt (2005) et VoF pour Golpaygan & Ash-
griz (2005). Dans le domaine de la méthode d’intégrales de frontière, les auteurs sont limités
nécessairement aux petits nombres de Reynolds : l’inertie est négligée. Les études ont porté sur
l’influence du fluide environnant, via un nombre capillaire qui compare les effets visqueux induits
par le fluide environnant aux effets capillaires, mais aussi sur l’effet de l’hystérésis de l’angle
de contact et de la forme de la ligne de contact, dans les cas d’écoulement de Couette ou de
Poiseuille. Les méthodes de suivi d’interface ont l’avantage de prendre en compte l’inertie du
Déformation et mise en mouvement sous l’effet du cisaillement 127

gaz mais restent bi-dimensionnelles. Seul Spelt (2005) prend en compte l’hystérésis de l’angle de
contact, alors que Golpaygan & Ashgriz (2005) fixent les points triples à la paroi.

Lorsque les effets visqueux sont prépondérants le nombre caractéristique de la déformation


et de la migration de la goutte est le nombre capillaire. Selon les auteurs, le nombre capillaire
est défini ainsi Ca = µG Uh /σ où Uh est la vitesse du fluide environnant à la hauteur h de la
goutte. A la différence de la plupart des études précédentes, nous considérons dans cette étude
des situations pour lesquelles Ca << 1. Dans cette configuration, Golpaygan & Ashgriz (2005)
ont choisi de caractériser le problème à l’aide du nombre de Reynolds Re = ρG Uh h/µL . Dans la
suite nous choisissons ReG = ρG jG h/µL pour caractériser l’écoulement incident à la goutte où
jG est la vitesse débitante de gaz dans le canal.

Paramètres physiques et numériques


Le domaine physique simulé est un canal de dimension L ∗ H = 5mm ∗ 1mm. Ce domaine
est décrit par 400 ∗ 80 mailles. La goutte est initialisée sous forme d’un demi-disque de rayon
h. Les propriétés physiques des fluides sont ρL = 1000kg/m3 et µL = 10−2 P a.s pour la goutte
et ρG = 1kg/m3 et µG = 2.10−5 P a.s pour le gaz environnant. La tension de surface vaut σ =
0, 072N/m. La vitesse moyenne débitante jG dans un canal de pile s’étend de 0 à 10 m/s. Nous
utiliserons cette gamme de débit pour étudier son influence sur la goutte. Dans ces conditions,
le nombre capillaire Ca ≈ µG jG /σ maximal est ∼ 10−3 . Les effets visqueux induits par le débit
du gaz sont bien négligeables devant la tension de surface. Nous pouvons donc écarter le nombre
capillaire des nombres pertinents pour caractériser la mise en mouvement de la goutte.

De plus, afin de nous focaliser sur l’effet du cisaillement induit par le gaz, nous considérons
que la gravité est négligeable devant la tension de surface Eo << 1. Compte tenu des valeurs
indiquées ci-dessus, les rapports de viscosité et de densité sont fixés comme précédemment à
µL /µG = 500 et ρL /ρG = 1000.

Nous étudions comme précédemment 9 cas : 3 tailles de goutte h = 0, 2mm, 0, 5mm et 0, 8mm
et 3 hystérésis ∆θ = 100° − 80°, ∆θ = 120° − 60° et ∆θ = 140° − 40°. Pour chaque cas, la goutte
est soumise à un débit de gaz croissant. La vitesse moyenne jG varie de manière linéaire de 0
à 10m/s, en T = 70ms. Ce temps de variation de jG est supérieur aux temps caractéristique
de déformation de la goutte qui sont respectivement de l’ordre de td ∼ µL h/σ = 0, 07ms et
ti ∼ ρL R3 /σ = 1, 6ms. Ainsi, de même que pour la variation de l’inclinaison de la paroi dans
p

l’étude précédente, la variation du débit jG peut donc être considérée comme étant quasi-statique
par la goutte.
128 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

Résultats
Pour chaque cas, nous mesurons la valeur seuil du débit jG,m telle que la goutte se met en
mouvement. Nous calculons ainsi le nombre de Reynolds correspondant ReG,m = ρG jG,m h/µL
que nous reportons dans le tableau 5.2 qui indique également pour chaque taille de goutte et
chaque hystérésis, la valeur du débit à la mise en mouvement jG,m .

jG,m ReG,m (θR , θA ) = (80°, 100°) (θR , θA ) = (60°, 120°) (θR , θA ) = (40°, 140°)
h
H = 0, 2 > 10m/s > 0, 2 > 10m/s > 0, 2 > 10m/s > 0, 2
h
H = 0, 5 4, 4m/s 0, 22 7, 3m/s 0, 36 8, 5m/s 0, 42
h
H = 0, 8 1, 1m/s 0, 09 1, 9m/s 0, 15 2, 8m/s 0, 22

Tab. 5.2 – Vitesse débitante jG,m , nombres de Reynolds ReG,m lors de la mise en mouvement
de la goutte, pour 3 hystérésis et 3 rapports de hauteurs.

Nous remarquons tout d’abord que la goutte de taille h/H = 0, 2 ne se met pas en mouvement,
même pour un débit jG = 10m/s, et quelle que soit la valeur de l’hystérésis. Par contre, pour
les gouttes de taille h/H = 0, 5 et h/H = 0, 8, il y a mise en mouvement en-deça de 10m/s pour
toutes les valeurs de l’hystérésis.

La figure 5.11 compare les formes de gouttes pour les 3 tailles et les 3 gammes d’hystérésis.
Alors que la goutte de taille h/H = 0, 2 ne connaît pas de déformation notable, ni de mise
en mouvement (voir tableau 5.2), les gouttes de taille supérieure sont fortement déformées au
moment du débit de leur mouvement.

Fig. 5.11 – Comparaison de la déformation des gouttes par cisaillement de gaz, pour les hystérésis
(80°, 100°) (gauche), (60°, 120°) (milieu) et (40°, 140°) (droite), pour 3 tailles de goutte h/H = 0, 2,
0, 4 et 0, 8.

La goutte de taille h/H = 0, 5 se met en mouvement pour des vitesses importantes (entre
4, 4m/s et 8, 5m/s), mais qui correspondent à un nombre de Reynolds ReG,m qui reste inférieur à
1. Lorsque l’hystérésis augmente de valeur, la mise en mouvement a lieu pour de plus importantes
vitesses. Cela montre bien que l’hystérésis est une force de rappel qui s’oppose à la mise en
mouvement de la goutte.

En ce qui concerne la goutte de taille h/H = 0, 8, il y a mise en mouvement pour des vitesses
Déformation et mise en mouvement sous l’effet du cisaillement 129

plus faibles que pour la goutte de taille inférieure. Le nombre de Reynolds ReG,m est donc plus
faible que précédemment. On constate ainsi que le nombre de Reynolds de l’écoulement incident
basé sur la taille initiale h de la goutte n’est pas le paramètre pertinent pour caractériser le seuil
de mise en mouvement.

De le même manière que dans l’étude sur l’influence de la gravité, Il est possible de caractériser
ce seuil en réalisant l’équilibre entre les effets de mise en mouvement et les effets résistants. Ainsi
l’équilibre entre les effets inertiels et les effets capillaires peut s’écrire :

2
ρG jG h ∝ σ(cos θR − cos θA ) (5.4)

où apparaît le nombre de Weber W e = ρG jG


2 h/σ basé sur la hauteur initiale de la goutte et

la vitesse débitante dans le canal. La comparaison de ce nombre de Weber et de l’hystéresis


caractérisé par cos θR − cos θA montre que le seuil de mise en mouvement est bien décrit par la
relation précédente pour un rapport h/H donné. Le critère dépend par conséquent du rapport
h/H. Afin de prendre en compte l’augmentation de l’inertie au passage de la goutte lorsque
h/H augmente nous proposons d’exprimer l’effet d’inertie motrice en fonction de jG,h la vitesse
débitante de gaz au-dessus de la goutte définie par :

jG H = jG,h (H − h)

L’équilibre entre les effets d’inertie et capillaire à la mise en mouvement peut être ainsi corrigé
et est écrit de manière à conserver le nombre de Weber introduit ci-dessus :
2h
h 2
 
ρG j G
∝ (cos θR − cos θA ) 1 − (5.5)
σ H

Les résultats de simulations numériques du tableau 5.2 sont comparés à la relation 5.5 et présentés
dans la figure 5.12. L’accord entre la théorie et les simulations est très bon et permet de définir
le préfacteur 1, 25 dans l’équation 5.5. Ainsi nous proposons pour le seuil de mise en mouvement
de la goutte, le nombre de Weber critique :

h 2
 
5
W ec = (cos θR − cos θA ) 1 − (5.6)
4 H

On vérifie également sur la figure 5.12 que les valeurs du nombre de Weber pour les gouttes
de taille h/H = 0, 2 sont bien en dessous de la courbe limite pour le débit de gaz maximal
considéré (jG = 10m/s). Les valeurs correspondantes du débit de gaz de mise en mouvement
déduites de la relation (5.6) sont respectivement 10m/s, 17m/s et 21m/s pour les hystéresis
(θR , θA ) = (80°, 100°), (60°, 120°) et (40°, 140°).

Conclusion
Cette étude a permis de mettre en évidence l’influence du débit de gaz sur une goutte placée
130 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

Fig. 5.12 – Variation de W e = ρG jG


2 H/σ en fonction de (cos θ −cos θ )(H −h)2 /Hh. − relation
R A
(5.6). Résultats numériques : ◦ seuil de mise en mouvement.  gouttes immobiles pour h/H = 0.2
au débit maximum jG = 10m/s.

dans un canal de taille millimétrique et pour des vitesses débitantes allant jusqu’à 10m/s. La
mouillabilité de la paroi via le phénomène d’hystérésis a été prise en compte et montre une
influence directe sur la valeur de la mise en mouvement de la goutte. Nous voyons dans cette
étude que malgré une forte hystérésis, une goutte de taille supérieure à h/H = 0, 2 est sensible
à la quantité de mouvement induite par le débit de gaz. Après une phase de déformation, elle se
met en mouvement pour un débit d’autant faible que sa taille est importante.

Le seuil de mise en mouvement a été caractérisé et nous avons montré que le nombre pertinent
pour le décrire est le nombre de Weber basé sur la taille de la goutte et la vitesse débitante de
gaz à son sommet.
Gouttes dans un canal de pile 131

5.3 Gouttes dans un canal de pile

On considère maintenant une goutte avec les propriétés physiques propres à une pile à com-
bustible. Nous étudions l’influence de la gravité et celle d’un débit de gaz sur la déformation et
l’éventuelle migration de la goutte. A chaque fois, deux parois sont étudiées, dont les propriétés
de mouillabilité différent : une paroi en acier et une GDL. Notons que le rapport de viscosité
µL /µG est maintenant fixé à 50 et non plus à 500 comme précédemment. En réduisant la visco-
sité de la goutte pour prendre la valeur de celle de l’eau (µL = 10−3 P a.s), les effets visqueux,
stabilisants, sont plus faibles comparés aux autres forces. D’autres phénomènes apparaissent que
nous décrivons dans cette étude.

5.3.1 Influence de la gravité

Nous continuons notre étude en considérant maintenant une goutte de la taille de celles que
l’on trouve dans un canal de pile. Deux situations sont considérées qui correspondent chacune
aux deux parois présentes dans une pile : l’acier et la GDL. La forme initiale de la goutte est celle
d’un calotte sphérique qui vérifie l’angle de contact avec la paroi (figure 5.13). Pour considérer les
situations où la gravité à un effet maximal il faut prendre une goutte la plus grande possible c’est
à dire pour un sommet proche de la paroi supérieure sans toutefois que la goutte ne mouille la
paroi (typiquement h = H − ∆y). Ainsi pour un canal de hauteur H = 1mm, la goutte initiale a
pour rayon de courbure R = H/(1 − cosθGDL ) = 0, 55mm sur la paroi de la GDL (θGDL = 145°)
alors qu’il vaut R = H/(1 − cosθAcier ) = 1, 35mm sur la paroi en acier (θAcier = 75°).

Fig. 5.13 – Forme initiale de la goutte. (a) Posée sur la GDL. (b) Posée sur de l’acier

Paramètres physiques et numériques


Le domaine physique simulé est un canal de dimension L ∗ H = 5mm ∗ 1mm. Ce domaine
est décrit par 400 ∗ 80 mailles. Les propriétés physiques des fluides sont ρL = 1000kg/m3 et
µL = 10−3 P a.s pour la goutte et ρG = 1kg/m3 et µG = 2.10−5 P a.s pour le gaz environnant. La
132 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

gravité, d’intensité g = 9, 81m/s2 varie linéairement de manière à ce que la paroi fasse un angle
α avec l’horizontale. Les simulations prennent en compte l’hystérésis de l’angle de contact en im-
posant deux angles limites θR et θA . La tension de surface est σ = 0, 072N/m. A l’initialisation,
la goutte forme un disque de manière à former l’angle θeq à la paroi. Cet angle est donné dans le
tableau 5.3 pour les deux parois étudiées.

Acier GDL
θeq 75° 145°
R 1, 35mm 0, 55mm
θR / θA 20° / 90° 55° / 160°
Eo 0, 25 0, 04
αth /αnum −/− −/−

Tab. 5.3 – Données d’étude et résultats pour l’influence de la gravité sur une goutte de pile. Le
nombre d’Eötvös est calculé à partir du rayon de courbure initial de la goutte Eo = ρL gR2 /σ

Le tableau 5.3 donne les caractéristiques de mouillage des 2 parois que nous avons retenu pour
cette partie. L’angle θeq correspond à l’angle de mouillage initial. Le nombre d’Eötvös est calculé
et montre que dans les 3 cas la tension de surface domine complètement la gravité. Rappelons la
relation (5.3) exprimant l’angle d’inclinaison de mise en mouvement de la goutte :
2
sin αth = (cos θR − cos θA )
π Eo
Ainsi compte tenu de l’hystérésis très importante, aucune mise en mouvement de la goutte
n’est attendue, même pour une paroi verticale. Ainsi, il n’y a pas d’angle théorique de mise en
mouvement αth comme l’indique le tableau 5.3.

Résultats numériques
Comme attendu, dans les trois cas, la goutte ne se met pas en mouvement lors de l’inclinaison
de la paroi. Elle reste immobile jusqu’à l’inclinaison maximale α = 90°. Ainsi, l’angle numérique
de mise en mouvement αnum n’existe pas non plus. Les figures 5.14 et 5.15 montrent les gouttes
pour les deux parois, à l’instant initial et à l’instant final . On remarque que l’interface, à l’état
final (paroi verticale), est très peu déformée par rapport à l’état initial (paroi horizontale). Ce
résultat n’est pas surprenant puisque le nombre de Eötvös est très faible et l’hystérésis de l’angle
de contact très importante. La gravité est donc fortement dominée par la tension de surface
exercée à l’interface et aux points triples. A l’aide de la relation (5.3) et des valeurs du tableau
5.3, il est possible de déterminer la taille à partir de laquelle une goutte glisse sur une paroi
verticale sous l’effet de son poids. Pour la GDL, on trouve R ∼ 2, 7mm et pour la paroi en
acier R ∼ 2, 1mm. Ces valeurs soulignent bien le fait que la gravité ne peut être motrice pour la
Gouttes dans un canal de pile 133

migration des gouttes dans un canal de pile à combustible.

Fig. 5.14 – Goutte telle que Eo = 0, 41, dans un champ de gravité, sur une paroi d’acier
horizontale à l’instant initial (- -) et verticale à l’instant final (-). Isocontour C = 0, 5.

Fig. 5.15 – Goutte telle que Eo = 0, 04, dans un champ de gravité, sur une GDL horizontale à
l’instant initial (- -) et verticale à l’instant final (-). Isocontour C = 0, 5.

Pour une goutte 3D


Nous pouvons évaluer l’influence de la gravité pour le cas réel 3D en appliquant à l’équation
5.1 les valeurs expérimentales du tableau 5.3. L’équation 5.1 ρL V g sinαth = σ l (cosθR − cosθA )
fait intervenir le volume V et la largeur l (ici le diamètre) de la ligne de contact. En supposant
que la goutte au repos fasse l’angle θeq avec la paroi, le volume V et la largeur l s’écrivent :

1 1 sinθeq
V = π h3 − l = 2h (5.7)
1 − cosθeq 3 1 − cosθeq

La figure 5.16 représente l’évolution de l’angle αth en fonction de θA et θR , et les valeurs expéri-
mentales de ces angles sont indiquées. On remarque que comme pour l’analyse 2D la gravité n’a
que très peu d’influence sur la goutte et ne peut la mettre en mouvement que pour une très faible
gamme d’hystérésis. Du fait que l’hystérésis dans nos deux cas est très importante, la goutte reste
immobile, même sur une paroi verticale. Nous en concluons que dans les minicanaux d’une pile
à combustible, pour les gouttes produites sur la paroi de la GDL ou ayant migré sur les parois
en acier, la gravité est totalement dominée par la tension de surface et par la mouillabilité.
134 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

Acier − Eo=0.25 GDL − Eo=0.04


180 180

10 0
160 20 160 30
0 0 50
0
5060
0 30 40 80 102 6400 80
7 90 79
140 140

120 10 120 0
20 0 5300
0 000 400 8
4050689 0 0
30 7 1 02 769
100 0 100
R

R
θ

θ
80 10 80
20 30
0 8500
0
5 0689000 40
40 20760

90
60 30 7 60 10
0

40 40
10 0
20 0 3

080 0
20 20

7600940 5
900
70 580600

20
0
4

10
30

0 0
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180
θA θA

Fig. 5.16 – Angle d’inclinaison αth de mise en mouvement d’une goutte posée sur une paroi
en fonction des angles d’avancée θA et de recul θR . Les points représentent les angles θR et θA
respectifs pour une paroi d’acier (gauche) ou une GDL (droite).

5.3.2 Effet du débit de gaz

Nous considérons maintenant une goutte placée dans un canal de pile et soumise à un débit de
gaz croissant. De même que dans l’étude précédente, les deux parois, acier et gdl, sont étudiées,
ainsi que trois tailles de goutte.

Le débit de gaz jG augmente linéairement jusqu’à 10m/s. A la différence de ce qui précède,


nous nous concentrons ici sur la taille de goutte h/H = 0, 5, puisque nous avons vu qu’une goutte
plus petite est peu sensible au débit et qu’une goutte plus grande y est très sensible. La goutte a
une forme initiale imposée par l’angle d’équilibre θeq mesuré expérimentalement. Nous renvoyons
le lecteur à la section précédente pour la présentation des caractéristiques physiques et numériques
du calcul. Rappelons toutefois que le rapport des viscosités est ici fixé à µL /µG = 50. Comme
nous le verrons dans la suite, le fait que le rapport des viscosités soit plus faible que précédemment
rend l’interface davantage sensible aux perturbations physiques et numériques. Pour diminuer
l’influence des perturbations numériques, nous utilisons un maillage modifié, raffiné de manière
régulière dans la partie inférieure du canal où se trouve la goutte, et moins raffiné suivant une
progression arithmétique dans la partie supérieure.

Résultats numériques
La figure 5.17 montre, pour cinq débits de gaz jG , l’interface de la goutte et les lignes de
courant, pour la paroi en acier et pour la GDL. Pour de faibles débits de gaz, les lignes de
courant épousent le profil de la goutte. Cependant, pour la goutte posée sur la GDL, un sillage
Gouttes dans un canal de pile 135

existe déjà pour un débit de jG = 0, 5m/s alors qu’il n’existe pas encore pour la goutte sur acier.
Ce comportement surprenant est en fait la conséquence directe de la forme de l’obstacle que
voit l’écoulement. En effet sur une paroi hydrophile la goutte présente une forme beaucoup plus
aérodynamique que sur une paroi hydrophobe. Puis progressivement, un sillage se développe
qui augmente ensuite en longueur (jG = 1 à 2m/s). Enfin, le sillage se déstabilise et devient
chaotique.

Fig. 5.17 – Goutte en canal soumise un débit de gaz croissant. Sont représentés les lignes de
courant et pour l’interface les isocontours C = 0, 05, 0, 5 et 0, 95. A gauche : acier. A droite :
GDL. De haut en bas : jG = 0, 5m/s, jG = 1m/s, jG = 2m/s, jG = 3m/s et jG = 4m/s.

L’évolution de la goutte est ici tout autre que celle de l’étude précédente : l’interface va se
déstabiliser avant que la goutte ne se mette en mouvement. Aussi, alors que dans l’étude précé-
dente, nous donnions la valeur de jG correspondant à la mise en mouvement, nous présentons ici
la valeur qui mène à la déstabilisation de l’interface de la goutte. Le tableau 5.4 donne le débit
de gaz lors de la déstabilisation du sillage, pour les deux gouttes étudiées. Dans les deux cas, il
est identique et correspond à un nombre de Reynolds ReG = ρG jG h/µL = 1, 7. Au-delà de ce
débit, l’angle de contact est fortement déstabilisé sous l’effet des fluctuations de vitesse présentes
dans la région du point triple.

Parallèlement à l’évolution du sillage, des ondes apparaissent à l’interface de la goutte, créées


136 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D

Acier GDL
jG ∼ 3, 40 m/s ∼ 3, 40 m/s
ReG ∼ 1, 7 ∼ 1, 7

Tab. 5.4 – Débit jG et nombre de Reynolds ReG lors de la déstabilisation du sillage.

par le cisaillement du gaz et se déplacent le long de l’interface dans le sens du courant. Nous
atteignons ici des limites connues de la méthode numérique "VoF sans reconstruction d’interface"
du code JADIM. En effet, Bonometti (2006) a montré que la méthode de suivi d’interface supporte
mal la situation d’un déplacement nul ou faible de l’interface avec un fort cisaillement. C’est le
cas de la situation présente. Nous observons un épaississement de l’interface dans la zone du
décollement du champ de vitesse qui se propage à l’arrière de la goutte et donc dans la région
du point triple arrière ce qui provoque une perturbation importante de l’interface. Le résultat
est que l’angle de contact n’est plus correctement imposé et l’interface est fortement déstabilisé.

Il faut également souligner que ces simulations ont été réalisées avec une sortie située à cinq
diamètres en aval de la goutte ce qui n’est certainement pas suffisant pour s’affranchir de toute
perturbation induite par la sortie sur la zone de recirculation.

Critère de mise en mouvement


Les résultats présentés ci-dessus montrent qu’il est difficile d’atteindre numériquement les
débits de gaz permettant la migration de la goutte compte tenu de l’hystérésis important et le fort
cisaillement induit sur la goutte. Cependant, d’un point de vue physique, un rapport de viscosité
µL /µG = 50 ou µL /µG = 500 ne change pas le comportement du problème considéré. Ainsi il est
tout à fait possible d’utiliser le critère obtenu dans la partie précédente pour déterminer le débit
de gaz qui va induire la migration d’une goutte dans un canal de pile. Ce critère fait intervenir
un nombre de Weber critique :

h 2
 
5
W ec = (cos θR − cos θA ) 1 −
4 H
On rappelle que ce nombre de Weber W e = ρG jG
2 h/σ est basé sur la hauteur initiale de la goutte.

A l’aide de ce critère il est possible de déterminer sous quelles condition de débit les gouttes vont
pouvoir migrer sous l’effet du débit de gaz. Nous reportons dans le tableau 5.5 les débits de
gaz de mise en mouvement pour trois tailles de goutte différentes (h/H = 0, 2, h/H = 0, 5 et
h/H = 0, 8) sur une paroi d’acier et une paroi de GDL. On retrouve que le débit de mise en
mouvement est d’autant plus élevé que la taille de la goutte est petite. On constate également
que les débits sont comparables pour les deux supports malgré que l’un soit hydrophile et l’autre
hydrophobe. On observe ici l’effet de l’hystérésis qui contrôle le seuil de mise en mouvement via
(cos θR − cos θA ) et qui est du même ordre pour les deux matériaux. On constate que les débits
sont importants (> 1m/s) mais peuvent être observés dans un canal de pile à combustible.
Conclusion 137

jG,m Acier GDL


h/H = 0, 2 16, 5 m/s 20, 9 m/s
h/H = 0, 5 6, 5 m/s 8, 3 m/s
h/H = 0, 8 2, 1 m/s 2, 6 m/s

Tab. 5.5 – Vitesse débitante jG,m lors de la mise en mouvement de la goutte dans un canal de
pile de hauteur H = 1mm pour 3 tailles de goutte.

5.4 Conclusion

Ce chapitre a présenté l’étude de la mise en mouvement d’une goutte dans un canal 2D. Nous
avons considéré l’effet de la gravité et celui de l’entraînement d’un gaz en régime inertiel. Les
résultats numériques obtenus ont permis de mettre en évidence les critères de mise en mouvement
associés qui dépendent fortement de l’hystérésis de l’angle de contact. Ainsi une goutte se met
en mouvement sous l’effet de la gravité pour un angle d’inclinaison α vérifiant :
2
sin α = (cos θR − cos θA )
π Eo
Elle se met en mouvement sous l’effet de l’écoulement de gaz pour un nombre de Weber W e =
2 h/σ dont la valeur critique est donnée par
ρG j G

h 2
 
5
W ec = (cos θR − cos θA ) 1 −
4 H

Nous nous sommes ensuite mis dans les conditions de la pile à combustible. Nous avons ainsi
constaté qu’une goutte est très difficilement mise en mouvement compte tenu de la forte hystérésis
qui est présente à la fois sur la GDL mais aussi les parois bipolaires en acier. Ainsi même pour
une inclinaison maximale de 90o une goutte reste attachée à une paroi de GDL ou d’acier. Par
ailleurs, elle ne se met en mouvement que pour des débits de gaz largement supérieurs à 1m/s.
Ainsi nous allons étudier dans le chapitre suivant la migration d’une goutte sous l’effet de la
différence de mouillabilité entre les parois. Cette étude est menée en 3D.
138 Chapitre 5 : Migration d’une goutte dans un canal 2D
Chapitre 6

Migration de gouttes dans un canal 3D


de pile

Dans ce chapitre, nous étudions la migration de gouttes dans un canal de pile en trois dimen-
sions. La mouillabilité des parois est prise en compte par l’intermédiaire de leur angle statique,
θGDL pour la GDL et θw pour les trois parois de la plaque bipolaire, l’hystéresis de l’angle de
contact n’étant pas pris en compte pour les situations 3D considérées ici. L’objectif principal de ce
chapitre est l’étude de la migration d’une goutte formée sur la paroi d’une GDL. On s’intéressera
notamment au passage de l’arête formée par deux parois de mouillabilité différente.

La première partie de ce chapitre est un extrait de Dupont et al. (2007) (référence : Dupont,
Legendre & Morgante, 2007, Numerical simulation for two-phase flows in fuel cell mini-channels,
J. Fuel Cell Sci. & Tech.), dont la publication est prévue prochainement. Cette publication
présente la migration d’une goutte dans un canal millimétrique (partie présentée ici), ainsi que
l’instabilité visqueuse en mini-canal qui sera reprise dans le chapitre 8. Nous complétons ici les
résultats reportés dans la publication par une discussion sur les conditions de migration.

6.1 Migration of liquid droplets inside a mini-channel

In a fuel cell, water is produced by the chemical reaction and appears on the Gas Diffusion
Layer (GDL) surface as droplets. The internal wall wettability characteristics are particularly
important for the way that the water droplets migrate inside the channel. The main objective for
practical applications is to be able to determine the optimal physical properties and operating
conditions that optimize the migration of the droplet and their evacuation in the channel. To
better understand the phenomena that have a direct influence on the fuel cell performance,
numerical simulations can be very useful to analyze the sensibility of the main properties with a
perfect control of each parameter.
140 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

In this section we consider the migration of water droplets formed on the GDL wall in the
channel. The effect of the wettability contrast between the GDL wall and the other walls is the
main cause of the droplet migration. The GDL surface is strongly hydrophobic while the three
other wall surfaces are hydrophilic. Consequently, after being generated on the GDL wall, the
droplet migrates when its surface enters in contact with the adjacent hydrophilic wall. The driven
mechanism is the capillary force balance at the contact line whose resulting effect is to generate
the motion from the hydrophobic surface to the hydrophilic surface. The droplet stabilizes when
all the inertia is dissipated due to the viscosity dissipation and its shape corresponds to the
surface of minimum area satisfying the contact angle with the wall(s). This minimum surface
area corresponds to liquid trapped by the corner of the channel. We focus on the effects of the
injection location, the wettability contrast of the channel walls, the gravity and the coalescence
between droplets.

For this purpose we consider a square channel of size H = 1mm. For all the simulations, the
fluid is water, the gravity field is g, the initial droplet radius is R0 = 0.25mm and its shape is
a truncated sphere that satisfies the contact angle with the GDL surface which is set fixed at
θGDL = 130o (figure 6.1). The initial surface of the GDL wall wet with the liquid is a disc of
radius RGDL = 0.2125mm. The droplet is released at rest and moves under the effect of gravity
and/or the effect of capillary. The drop migrates or not depending on the operating conditions.
We note Z0 the initial vertical location of the center of mass of the droplet, T the temperature,
σ the surface tension, ρL = 1000kg/m3 and ρG = 1kg/m3 the density of the liquid and the
gas, µL and µG their dynamic viscosity and θW the contact angle of the three other walls of
the channel. The reference case corresponds to T = 20o C (σ = 0.072N/m, µL = 0.001P a.s and
µG = 0.00002P a.s), θW = 50o , g = 9.81m/s2 and Z0 = 0.375mm. The corresponding Eötvös
number is Eo = (ρL − ρG )gH 2 /σ = 0.14 suggesting a dynamics mainly controlled by surface
tension. For all the simulations, the numerical domain is a square box described by 40 cells in
all directions.

6.1.1 Effect of the initial position

We first consider the effect of the initial position on the droplet migration. Two positions
are compared Z0 = 0.375mm and Z0 = 0.625mm. Note that for such an initial condition (the
droplets being only in contact with the GDL wall), the droplet stays at rest under zero gravity
condition. Figure 6.2 presents the two droplets at different instants. In this two cases, the droplet
start to fall under the gravity. The droplet impacts the horizontal wall with different inertia due
to the difference of the distance of fall along the GDL wall. After their impact, the droplets
migrate due to the wettability contrast which induces the total migration corresponding to the
most efficient scenario for the fuel cell performance. The surface tension effect is then dominant
and the same dynamics is observed for the two droplets. A detailed analyze of the time evolution
Migration of liquid droplets inside a mini-channel 141

Fig. 6.1 – Initial shape and position of the droplet on the GDL in the square section of the
channel containing the drop center.

of the two dropplets after their impact show that the dynamic is very similar for the shape as
well as for the migration velocity. This can be observed on figure 6.2 where the comparison of
the time between two identical events in the same for both condition.

6.1.2 Effect of gravity

According to the small value of the Eotvos number (Eo = 0.14), the effect of gravity is
observed in the previous section to be negligeable during the dynamical phase controlled by the
surface tension. But it can be also observed that gravity induces a vertical stratification of the
liquid corresponding in the previous section of the fall of the droplet along the GDL wall. In
order to compare directly the gravity effect with the effect of the surface tension, we consider
two situations, one under normal gravity condition and the second under zero gravity condition.
A droplet is initially at rest on the GDL wall at the vertical location Z0 = 0.775mm so that its
interface is in contact with the upper wall. The combination of the surface that do not minimize
its energy and the wettability difference between the two walls tends to generate the droplet
migration on the upper wall while gravity tends to provoke the droplet motion towards the lower
wall as observed previously in figure 6.2. Figure 6.3 presents the comparison between the two
gravity conditions and no noticeable difference is observed. The plot of the time position of
the center of the droplet (not reported here) confirms few difference between the two dropplets
motion as suggested by figure 6.3. This result stresses that the capillary mechanism is dominant
for such a system when the capillary is the driven mechanism.
142 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.2 – Effect of the initial position Z0 of a droplet on its migration. Left : Z0 = 0.375mm (from
top to bottom, t = 0s, t = 5.1ms, t = 5.9ms, t = 7.6ms and t = 14.1ms). Right : Z0 = 0.625mm
(from top to bottom, t = 0s, t = 10.4ms, t = 11.2ms, t = 13.1ms and t = 19.6ms).
Migration of liquid droplets inside a mini-channel 143

Fig. 6.3 – Effect of the gravity on the migration of a droplet in contact with the upper walls.
(left) g = 0m/s2 , (right) g = 9.81m/s2 . From top to bottom, t = 0s, t = 0.49ms, t = 0.98ms,
t = 1.96ms and t = 19.6ms.
144 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

6.1.3 Effect of the wettability contrast

We now consider the effect of the wettability contrast between the GDL wall and the other
walls of the channel. This difference of contact angle between the walls constituing the channel
is the main cause of the droplet migration. The GDL surface is strongly hydrophobic while the
three other surfaces are hydrophilic. In this section we want to study the effect of the wettability
contrast on the efficiency of the migration. For this purpose the wettablity of the GDL wall is set
fixed at θGDL = 130o , while the wettability of the three other walls are changed. The wettability
contrast is analyzed for θW = 50o (reference case), θW = 60o , θW = 70o , θW = 90o , θW = 110o
and θW = θGDL = 130o . As expected the contrast of wettability in the channel is found to have a
significant effect as shown by figure 6.4. Depending on the wall contact angle the migration can
be perfect and the droplet is stabilized on the wall facing the GDL as observed for θW = 50o .
When the wettability difference is reduced by increasing the contact angle of the channel walls,
the migration can be stopped and the drop is then stabilized in contact with the GDL wall as
observed for θW = 70o in figure 6.4. These results suggest a threshold value for the contrast of
wettability for the migration.

In order to quantify the efficiency of the migration, we measure in the simulation the norma-
lized surface S ∗ defined as the ration of the final GDL surface Sf wet with liquid to the initial
surface S0 wet :
Sf
S∗ =
S0
When S ∗ decreases the efficiency for the gas exchange with the GDL is increased and the value
S ∗ = 0 corresponds to the maximum efficiency. Figure 6.5 reports the evolution of S ∗ versus the
difference of wettability ∆θ = θGDL − θW . We observe that S ∗ decreases when the difference of
wettability increases. As suggested by the figure 6.4 a threshold value is observed for a difference
of contact angle ranging between ∆θW = 60o and θW = 70o .

6.1.4 Effect of the temperature

The effect of the temperature is now considered. Depending on the condition of working,
the temperature of a fuel cell can vary. We select here three cases in order to study significant
contrasts of temperature : T = 0o C, T = 20o C and T = 80o C. The latter temperature is
the temperature in normal operating conditions while the two first temperatures could be the
temperature of the initial condition imposed by the ambient medium. The temperature has a
direct influence on the values of the viscosity of the fluids and also on the value of the surface
tension. At T = 0o C, σ = 0.076N/m, µL = 0.0018P a.s and µG = 0.000019P a.s, at T = 20o C
σ = 0.072N/m, µL = 0.001P a.s and µG = 0.00002P a.s and at T = 80o C σ = 0.063N/m,
µL = 0.00035P a.s and µG = 0.000023P a.s. Note that when the temperature increases, the
viscosity decreases which facilitate the liquid motion while the surface tension decreases which
Migration of liquid droplets inside a mini-channel 145

Fig. 6.4 – Effect of the channel wall contact angle on the migration of a droplet. (left) θW = 50o
and (right) θW = 70o . From top to bottom, t = 0s, t = 5.39ms, t = 6.37ms and t = 19.6ms.
146 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.5 – Evolution of the final surface wet with the liquid versus the normalized contrast of
wettability.

diminishes the efficiency of the capillary mechanism for the migration.

Figure 6.6 compares the migration of the droplet under the three temperature conditions
at the same instants. The droplet is initially released at Z0 = 0.375mm. The temperature is
found to have a strong effect mostly attributed to the decrease of the liquid viscosity when the
temperature increases. At T = 0o C, the droplet is at the end of the simulation stabilized in the
middle on the lower wall with no contact with the vertical walls. At T = 20o C and T = 80o C
the complete migration is observed and the droplet’s position is stabilized in contact with the
wall facing the GDL. Consequently, the increase of the temperature induces a better efficiency
of the migration, the consequence of the viscosity decrease being dominant compared to the
consequence of the surface tension decrease. This result stresses the importance to consider the
effect of the temperature on the fuel cell performance which can be different in normal condition
of working in comparison with an initial condition imposed by the ambient temperature.

6.1.5 Effect of coalescence

Finaly we consider the effect of the coalescence of two droplets on the migration. Yang
et al. (2004) have shown in recent experiments that drops, during their formation on the GDL
wall, can appear and grow until coalescence before their migration to the lower or upper walls.
We consider two situations under normal gravity conditions. Two identical droplets of radius
Migration of liquid droplets inside a mini-channel 147

Fig. 6.6 – Effect of the temperature on the migration of a droplet. (left) T = 0o C, (center)
T = 20o C and (right) T = 80o C. From top to bottom, t = 0s, t = 5.39ms, t = 6.37ms and
t = 19.6ms.
148 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

R0 = 0.198mm are chosen so that their volume is the half volume of the droplets studied in
the previous sections. They are located at Z0 = 0.775mm so that their interface are in contact.
Under the surface tension effect that tends to minimize the surface energy, the two droplets
coalesce. During the coalescence the resulting droplet touches the upper wall and migrates. The
corresponding simulation is reported in figure 6.7. The coalescence situation is compared with
the migration of a unique droplet of equivalent volume placed at the same vertical position.
The comparison shows that after the coalescence, the resulting droplet migrates following the
same dynamics. The effect of the coalescence is to accelerate the liquid migration in the channel
because droplets of lower radius can also be evacuated after their coalescence with other droplets.

The qualitative comparison between the present simulations and the visualizations of Yang
et al. (2004) is shown in figure (6.8) for the final state after the coalescence, the migration
and the stabilization. One notices the good agreement between experimental visualizations and
simulations concerning the shape of the drop. Let us note that, in the experiment of Yang et al.
(2004), measurements of static contact angle for each wall of the channel were not made and we
used in our simulation.

6.2 Bilan : capture ou migration ?

Nous venons de montrer dans les conditions d’utilisation de la pile l’effet des principaux
paramètres sur la migration des gouttelettes formées sur la GDL. Nous avons ainsi illustré l’effet
de la position initiale Z0 de la goutte, celui de la gravité, celui de la mouillabilité des parois du
canal, l’effet de la température et celui de la coalescence. Nous souhaitons maintenant revenir
sur certains résultats présentés dans la section précédente.

6.2.1 Effet de la gravité

Nous avons montré que la goutte connaît la même évolution quelle que soit sa hauteur d’ori-
gine et l’intensité du champ de gravité. Cela montre bien que l’énergie nécessaire à la migration
de la GDL à l’arête opposée provient de la différence de mouillabilité entre la GDL et la paroi,
et non de l’énergie cinétique acquise lors de la descente de la GDL sous l’effet de la gravité.

Ce résultat peut être anticipé en estimant le nombre d’Eotvos caractéristiques de la compa-


raison des effets gravitaires et capillaires à l’intérieur d’un canal :

ρL gH 2
Eo = ' 0, 14
σ

La discussion de cet effet peut être également menée en comparant l’énergie potentielle de la
goutte Ep ' ρL Vg gZ0 à l’énergie capillaire de la goutte Eσ ' σSg , où Sg est l’aire de la surface
de la goutte et Vg son volume. La surface et le volume s’écrivent pour une portion de sphère de
Bilan : capture ou migration ? 149

Fig. 6.7 – Effect of the coalescence of two dropplets on the migration. (left) migration after
coalescence, (right) migration of a droplet of equivalent total volume under the same conditions.
From top to bottom, t = 0s, t = 0.49ms, t = 0.98ms, t = 1.96ms and t = 19.6ms
150 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.8 – Comparison between visualizations of Yang et al. (2004) and present simulation with
the JADIM code with θGDL = 120o and θW = 30o .

rayon R faisant un angle θ avec la paroi :

Sg = 2πR2 (1 − cos θ) (6.1)


π 3
Vg = R (1 − cos θ)2 (2 + cos θ) (6.2)
3

Finalement, le rapport des deux énergies donne un nombre de Eötvös :

Ep ρL gZ0 R0
= (1 − cos θGDL )(2 + cos θGDL ) (6.3)
Eσ 6σ

Pour le cas de la pile en prenant Z0 ' H nous obtenons Ep /∆Eσ ' 10−2 ce qui montre bien
que l’énergie capillaire domine fortement l’énergie potentielle. Cela confirme que la dynamique
de la goutte est entièrement dominée par les forces capillaires et que l’énergie potentielle est
négligeable.

6.2.2 Nature de la migration

Nous avons vu que la migration complète de la goutte n’est pas le seul scénario possible :
deux autres comportements existent. La goutte peut ne pas avoir acquis suffisamment d’énergie
pour atteindre l’arête opposée et elle termine alors sa course en chemin en s’immobilisant sur la
paroi inférieure, entre la GDL et la paroi opposée sous l’effet de la dissipation visqueuse. Elle
peut également ne pas avoir l’énergie suffisante pour se dégager de la GDL et migrer. Elle reste
alors piégée par l’arête formée par la GDL et la paroi inférieure.

Nous avons constaté que ces trois évolutions possibles dépendent fortement de la température
et de la différence de mouillabilité entre la GDL et la paroi inférieure. La différence de mouilla-
bilité définit l’intensité de l’énergie que la goutte va acquérir pour sa migration. La température
aura plusieurs influences : d’une part son augmentation diminue la viscosité du liquide et donc la
dissipation subie par la goutte lors de son mouvement qui migre plus facilement. Et d’autre part
son augmentation diminue également la tension de surface et donc l’énergie cinétique d’origine
Bilan : capture ou migration ? 151

capillaire qui permet la migration. Or, la variation de viscosité entre T = 0o C et T = 80o C cor-
respond à une diminution de 80% alors que la tension de surface ne diminue que de 20%. Donc
l’effet essentiel de l’augmentation de la température est de diminuer la dissipation visqueuse et
de favoriser la migration de la goutte comme le montre nettement la figure 6.6 .

La figure 6.10 donne l’évolution de la hauteur à l’équilibre h∗ = YGDL /R0 de GDL mouillée
par la goutte adimensionnée par le rayon initial R0 de la goutte sur la GDL (figure 6.1) en
fonction de la différence de mouillabilité ∆θ = θGDL − θw . Les résultats des simulations sont
présentés et comparés à une courbe théorique (équation (6.4) présenté ci-dessous) correspondant
à une goutte piégée dans l’arête. Celle-ci est présentée dans le chapitre 7 (figure 7.3 et équation
7.2) et nous y renvoyons le lecteur pour les détails de calcul. La relation géométrique entre la

L
Ygdl

Xw

Fig. 6.9 – Situation d’une goutte piégée dans l’arête formée par la GDL et la paroi du canal.

hauteur de GDL mouillée YGDL et la longueur de paroi mouillée Xw (figure 6.9) s’écrit :
sin θGDL − cos θw
YGDL = Xw . (6.4)
sin θw − cos θGDL
où Xw est déduit de l’égalité Vi = Vf entre les expressions du volume de la goutte dans sa
configuration initiale Vi et sa configuration "piégée dans l’arête" Vf , où :
π 3
Vi = R0 (1 − cos θGDL )2 (2 + cos θGDL ) (6.5)
h3 i
Vf = R2 (θw − sin θw cos θw )
" #
π (2R sin(π − θw ) − Xw )2 (2R sin(π − θw ) − Xw )2 ∗ cos θw
− (θw − ) − ))
4 (sin θW − cos θw )2 (sin θw − cos θw )
Xw
où R= (6.6)
(sin θw − cos θGDL )

La relation 6.4 impose une condition géométrique pour que la goutte soit piégée :
π
θGDL − θw < (6.7)
2
Il existe donc une condition géormétrique "statique" pour que la goutte soit piégée par l’arête
GDL/canal. A mesure que la différence de mouillabilité ∆θ augmente et approche de π/2, la
152 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.10 – Evolution de la hauteur de liquide adimensionnée h∗ mouillant la GDL en fonction


de la différence de mouillabilité ∆θ pour T = 20o C (La = 18000). O : Goutte piégée dans l’arête
GDL/paroi. ∆ : Goutte n’ayant pas rejoint la paroi opposée.  : Goutte ayant migrée jusqu’à
l’arête opposée. (- -) : relation 6.4 .

condition géométrique est moins contraignante et la goutte peut s’échapper à l’arête si l’énergie
cinétique acquise est suffisante. En effet, la figure 6.10 montre que la goutte peut migrer alors
qu’elle peut géométriquement être piégée. Il existe donc une condition d’ordre "dynamique" qui
définit l’énergie cinétique motrice d’origine capillaire nécessaire pour franchir l’arête. De plus,
nous avons vu qu’il existe des situations pour lesquelles, après s’être libérée de l’arête, l’énergie
cinétique acquise par différence de mouillabilité est dissipée et la goutte peut s’arrêter avant
d’atteindre l’arête opposée. Pour évaluer le rapport des effets visqueux aux effets inertiels, on
trace la configuration finale de la goutte en fonction de la différence de mouillabilité ∆θ et du
nombre de Laplace La = ρL σR0 /µ2 où R0 est le rayon initial de la goutte : figure 6.11. Rappelons
que la variation du nombre de Laplace résulte ici de la variation de la température de T = 0o C
à 80o C. Lorsque la température augmente, le nombre de Laplace augmente fortement, dû essen-
tiellement à la diminution de la viscosité du liquide. La figure 6.11 montre que la goutte migre
pour des ∆θ plus faibles à mesure que le nombre de Laplace (i.e. la température) augmente. Cela
confirme le fait que la température et donc la dissipation joue un rôle essentiel dans la condition
"dynamique" de piégage de la goutte.
Bilan : capture ou migration ? 153

Fig. 6.11 – Différentes configurations finales de goutte en fonction de la différence de mouillabilité


∆θ et du nombre de Laplace La. O : Goutte piégée dans l’arête GDL/paroi. ∆ : Goutte n’ayant
pas rejoint la paroi opposée.  : Goutte ayant migrée jusqu’à l’arête opposée.

6.2.3 Vitesse de migration

Une des questions posées par ces simulations concerne la caractérisation de la vitesse d’avan-
cée U de la goutte suite au passage de la discontinuité du mouillage. L’évolution temporelle de la
vitesse de déplacement horizontal de la ligne triple pour La = 18000 et ∆θ = θGDL − θw = 70o
est reportée sur la figure 6.12. On constate que la goutte atteint quasiment instantanément une
vitesse maximale qui décroît ensuite de manière exponentielle. Le même type d’évolution est
observé dans tous les cas de migration. La figure 6.12 reporte le maximum de vitesse en fonction
de ∆θ pour les différentes situations étudiées dans la section précédente. On constate que le
maximum de vitesse croit avec ∆θ tout en étant sensiblement dépendant de la viscosité de la
goutte. Celle-ci est de l’odre de 0, 5m/s pour les conditions de mouillage considérées.

L’analyse de ce problème est rendue délicate par la géométrie de la transition qui s’effectue
dans un angle et non pas sur une ligne plane. Rappelons que dans cette approche la dynamique
de l’angle de contact n’est pas prise en compte, pas plus que ne l’est l’hystérésis. Nous sommes
dans la situation d’une interface dont l’angle de mouillage θ est constant pour une paroi donnée.
Nous discutons dans la suite l’estimation de la vitesse de migration de la goutte.

Approche énergétique globale

Cette approche consiste à calculer la variation de l’énergie de surface entre une goutte placée
à l’équilibre sur la GDL et sur la paroi bipolaire. Une première estimation consiste à supposer
154 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.12 – Evolution temporelle de la vitesse horizontale de la goutte après le passage de l’arête
formée par la GDL et la paroi bipolaire La = 18000 et ∆θ = θGDL − θw = 70o

que cette variation est responsable de la migration de la goutte. Ainsi en négligeant les effets
visqueux aux premiers instants de la migration, il est possible d’en déduire l’énergie cinétique
de la goutte c’est à dire sa vitesse. Un tel bilan fera donc intervenir un nombre de Weber. Nous
considérerons la forme de la goutte à l’équilibre qui est celle d’une calotte sphérique. Son volume
Vg est sa surface Sg sont donnés par les relations (6.2) et (6.1) en fonction de l’angle de mouillage
de la paroi.

La conservation du volume permet d’exprimer la variation du rayon de courbure de la goutte


et d’en déduire la variation de l’énergie de surface de la goutte entre la GDL et la paroi bipolaire
caractérisées respectivement par les angles θGDL et θw :
!
(1 − cos θGDL )1/3 (2 + cos θGDL )2/3
∆Eσ = EσGDL −1 (6.8)
(1 − cos θw )1/3 (2 + cos θw )2/3

L’évolution de ∆Eσ /EσGDL est reportée sur la figure 6.14 en fonction de la différence de mouilla-
bilité ∆θ = θGDL − θw pour θGDL = 130o correspondant à la mouillabilité considérée dans ce
chapitre ainsi que pour θGDL = 145o qui est la mouillabilité mesurée sur une échantillon de GDL
au chapitre 4.

Nous constatons que l’énergie surfacique de la goutte diminue avec l’augmentation de ∆θ


Bilan : capture ou migration ? 155

Fig. 6.13 – Vitesse de migration de la goutte après le passage de l’arête formée par la GDL et la
paroi bipolaire.  et  migration jusqu’à la paroi opposée pour La = 40000 et La = 128000. N
arrêt avant le contact avec la paroi opposée pour La = 128000. − relation (6.11) pour La = 18000.
−− relation (6.11) pour La = 128000.

pour atteindre un minimum. On note ensuite que ∆Eσ augmente sous l’effet de l’étalement de
la goutte qui accroît l’énergie de surface. Il est possible de considérer l’évolution de ∆Eσ pour
des différences modérées de mouillabilité. A partir de (6.8) on obtient
cos θGDL sin θGDL
∆Eσ ' EσGDL ∆θ (6.9)
(1 − cos θGDL )(2 + cos θGDL )
On remarque que le signe de ∆Eσ est directement lié à la valeur de cos θGDL . Il est ainsi négatif
(diminution d’énergie de surface) pour une paroi de GDL hydrophobe.

En considérant que la diminution d’énergie de surface est responsable de la migration, l’énergie


cinétique transmise à la goutte sur la paroi bipolaire s’écrit alors :
1 |cos θGDL | sin θGDL
ρVg U 2 = EσGDL ∆θ (6.10)
2 (1 − cos θGDL )(2 + cos θGDL )
ce qui fait apparaître un nombre de Weber de migration d’où l’on peut exprimer la vitesse de
migration : p
|cos θGDL | sin θGDL
r
σ
U= 12 ∆θ1/2 (6.11)
ρR0 (1 − cos θGDL )(2 + cos θGDL )

On constate ainsi que la vitesse de migration induite par la différence de mouillabilité évolue
comme ∆θ1/2 . La relation (6.11) est reportée sur la figure 6.13 qui montre que ce bilan énergétique
156 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.14 – Evolution de la différence relative d’énergie de surface ∆Eσ /EσGDL en fonction de la
différence de mouillabilité ∆θ. — : relation (6.8) pour θGDL = 145o . − − − : relation (6.8) pour
θGDL = 130o . −. − .− relation (6.9) pour θGDL = 130o .

permet d’avoir une estimation très intéressante de la vitesse de la ligne triple. On constate
également qu’il ne permet pas de décrire les variations observées avec le nombre de Laplace qui
varie essentiellement via les variations de la viscosité.

Malgré le très bon accord donné par la relation (6.11), on constate que ce bilan d’energie
pose problème si l’on regarde l’évolution de l’énergie de surface pour les grandes différences de
mouillage (figure 6.14) alors que pour de grands contrastes de mouillabilité il est bien entendu
que la migration est toujours présente.

Rupture de barrage capillaire

Pour mieux comprendre la mise en mouvement de la ligne triple nous reportons ici une
simulation 2D qui avait été faite au préalable par curiosité après l’implémentation numérique de
l’angle de contact statique. La configuration regardée est celle d’une goutte dont la forme initiale
est un demi-disque et qui est positionnée à cheval sur une discontinuité de mouillage sur une
paroi plane dans un champ de gravité nul. Les angles sont ici de 30o à gauche et de 150o à droite.
L’interface a donc initialement un angle de 90o qui est hors équilibre dans les deux situations.
Les paramètres physiques sont ρ = 1000kg/m3 , µ = 0, 01P a.s, σ = 0, 072N/m, g = 0m/s2 ,
R0 = 1cm pour une résolution régulière de 40 mailles par rayon soit ∆x = ∆y = 0, 25mm.
Bilan : capture ou migration ? 157

La figure 6.15 présente l’évolution de la goutte à partir de cette condition initiale jusqu’à sa
position d’équilibre. La goutte est initialement un demi-disque (rayon R0 ) et la pression interne
est imposée par le saut de pression capillaire qui est en 2D σ/R0 . La goutte est déposée sur une
paroi sur laquelle l’interface est hors équilibre. Elle évolue de manière instantanée pour rétablir
l’angle d’équilibre. La courbure de l’interface est alors changée au niveau du point de contact et
ne peux plus localement résister à la pression capillaire générant la propagation de l’interface de
manière analogue à la propagation de l’onde de rupture instantanée de barrage. La figure 6.15
montre que durant les premiers instants le front avance avec une interface qui respecte l’angle
imposé par la paroi et qui présente la particularité d’être plane c’est à dire sans courbure. Le
tracé de l’évolution temporelle de la position du front montre que celui-ci évolue de manière
linéaire dans le temps montrant la propagation à une vitesse constante de l’ordre de 0, 15m/s.

Dans le cas de la rupture de barrage l’évolution temporelle du front de l’onde est donnée

par x(t) = 2 gHt où H est la profondeur initiale du réservoir (de Saint-Venant (1871)). Ainsi
en notant PH = ρgH la pression hydrostatique au fond du réservoir, la célérité de l’onde est
c = 2 PH /ρ. Dans la situation considérée, une analogie simple peut être réalisée en considérant
p

que la charge initiale est imposée par la pression capillaire induite par la courbure de l’interface
soit PH = σ/R0 générant une propagation à la célérité capillaire :
r
σ
U =2
R0 ρ

L’expression précédente donne pour les paramètres de la simulation U = 0, 17m/s ce qui est en
bon accord avec la simulation numérique pour laquelle U ' 0, 15m/s.

Pour la situation 3D qui est l’objet de ce chapitre, la "charge" capillaire initiale est donnée
par PH = 2σ/R0 , conduisant à une célérité capillaire :
r

U =2 (6.12)
R0 ρ
Pour les simulations reportées dans ce chapitre, on trouve U ' 0.48m/s ce qui est également
cohérent avec les valeurs numériques reportées sur la figure 6.13.

6.2.4 Synthèse

Les deux approches présentées ci-dessus ont permis de proposer une expression pour la vitesse
de propagation de la ligne triple après avoir franchi la discontinuité de mouillage des paroi. On
observe ainsi que la vitesse de propagation est proportionnelle à la célérité d’une onde capillaire :
r
σ
U∼ f (θGDL , θw )
ρR0

Ce résultat aurait pu être trouvé directement à l’aide de l’analyse dimensionnelle en identifiant


la longueur caractéristique impliquée dans la propagation de la ligne triple. Les simulations
158 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile

Fig. 6.15 – Evolution du goutte 2D initialement à cheval sur une discontinuité de mouillage. De
haut en bas t = 0s, t = 0, 0125s, t = 0, 025s, t = 0, 0375s, t = 0, 05s, t = 0, 125s, t = 0, 25s et
t = 0, 5s

reportées ici pour la migration dans l’arête d’un canal de pile et pour la migration d’une goutte
2D sur une plaque plane montrent que la longueur d’onde de cette onde capillaire est le rayon de
Conclusion 159

courbure de la goutte initiale. On note au passage que le déplacement de la ligne triple n’est pas
artificiellement imposé par la propagation d’ondes capillaires à l’échelle de la maille qui donnerait
alors une célérité d’un ordre de grandeur supérieur.

6.3 Conclusion

Ce chapitre a été consacré dans un premier temps à la description de l’effet des principaux
paramètres sur la migration des gouttelettes formées sur la GDL dans les conditions d’utilisations
de la pile : position initiale de la goutte, gravité, mouillabilité des parois du canal, température
et coalescence entre goutte. Il apparaît clairement que la gravité ne joue aucun rôle dans la
dynamique des gouttes produites par la GDL. Les gouttes peuvent être soit piégées dans l’arête
en contact avec la GDL ou dans l’arête opposée.

Les quelques résultats reportés dans ce chapitre ont également permis d’initier la discussion
sur la vitesse de migration de goutte soumise à une discontinuité de mouillage. Les gouttes
migrent toujours de la paroi non mouillante vers la paroi mouillante avec une vitesse donnée
par la célérité de l’onde capillaire de longueur d’onde imposée par le rayon initial de la goutte.
Remarquons que cette vitesse de migration est d’autant plus grande que la taille de la goutte est
petite conduisant à des vitesses de migration largement supérieures à la vitesse de croissance de
la goutte dans un canal de pile. L’étude doit être maintenant complétée pour préciser l’effet de
la différence de mouillabilité dans cette migration.
160 Chapitre 6 : Migration de gouttes dans un canal 3D de pile
Chapitre 7

Remplissage quasi-statique d’un canal


de pile

7.1 Introduction

Nous nous intéressons ici au remplissage quasi-statique d’un canal de pile par l’eau produite.
L’analyse des débits de production d’eau par la pile présenté en introduction montre qu’un canal
de pile à combustible se remplit progressivement de liquide au point de présenter éventuellement
un engorgement du canal en son extrémité. Nous souhaitons étudier dans ce chapitre la répar-
tition spatiale des phases dans une section pour un taux de remplissage donné. Etant donné
les propriétés de mouillage des parois, mais aussi le rapport de forme de la section, les configu-
rations possibles peuvent présenter un intérêt important pour le dimensionnement des canaux.
En effet, il importe d’évacuer une quantité importante de liquide tout en maximisant la surface
non-mouillée de la GDL de manière à avoir un taux de transfert de gaz réactif optimal entre le
canal et la zone de diffusion.

Comme nous l’avons montré dans le chapitre 1, la vitesse d’introduction de liquide à travers
la paroi de la GDL VH2 O,in est de l’ordre de ∼ 10µm/s, alors que la vitesse moyenne débitante
du liquide à la sortie du canal ULS est de l’ordre de ∼ 10cm/s. Ainsi, VH2 O,in est très faible par
rapport à ULS , ce qui permet d’affirmer qu’à l’échelle des dizaines de centimètres de canal, le
remplissage est un phénomène qui peut être considéré comme quasi-statique. Dans ces conditions,
étudier l’évolution spatiale des phases d’un canal 3D peut être ramené à un problème 2D dans
chaque section. Dans cet esprit, nous étudions ici les différentes répartitions spatiales possibles
des phases dans une section du canal pour différentes quantités de liquide. L’intérêt de ce type
d’approche est d’analyser l’influence des angles de contact et du rapport de forme de la section.
162 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile

7.2 Configurations spatiales des phases dans un section carrée

Nous nous intéressons ici au cas traditionnel d’une section carrée. A partir des configurations
initiales possibles, nous étudions leur évolution pour ensuite voir les conditions d’existence de
configurations particulières.

L’influence de la gravité vis à vis de la capillarité est évaluée par le nombre de Eötvös
Eo = ρL gH 2 /σ ' 0, 1 pour une interface eau/air dans un canal de section H = 1mm. La
capillarité domine ici fortement la gravité : l’interface garde une courbure constante et vérifie
aux parois les angles de mouillage. Ces propriétés de mouillabilité des parois vont imposer au
liquide, en fonction de la quantité de liquide dans la section, une configuration spatiale donnée.
On s’intéresse ici à l’évolution de ces configurations spatiales à mesure que la quantité de liquide
augmente. On définit par le taux de remplissage :
AL
RL =
A
où A est la surface de la section et AL la surface occupée par la phase liquide dans la section.

7.2.1 Configurations initiales

Nous considérons les angles statiques mesurés expérimentalement (cf. chapitre 4) θw = 55−75°
pour les parois de la plaque bipolaire en acier et θGDL = 145° pour la GDL. Dans le chapitre
précédent concernant la génération des gouttes sur la GDL et leur migration, nous avons montré
que celles-ci ont tendance à se localiser essentiellement dans les arêtes opposées à la GDL. En
effet, le moteur essentiel de la transition est la différence de mouillabilité entre la GDL et les
parois, différence qui fournit l’énergie nécessaire à la migration totale des gouttes. Ainsi, ces deux
arêtes sont les lieux qui permettent à la goutte de minimiser son aire interfaciale. Elles piégent le
liquide malgré l’absence de la séparation gravitaire qui est dominée totalement par le phénomène
de mouillage (Eo < 1). Par conséquent, nous considérons le liquide initialement localisé dans une
ou deux arêtes opposées à la GDL. La figure (7.1) présente dans ce contexte les deux conditions
initiales que nous considérons.

7.2.2 Scénario de remplissage

A mesure que le liquide pénètre dans le canal, la quantité de liquide augmente et les confi-
gurations a1 et a2 (figure 7.1) évoluent à mesure que leur volume de liquide augmente. Cette
évolution est résumée dans la figure 7.2.

Considérons dans un premier temps l’évolution de la répartition spatiale du liquide initia-


lement piégé dans une seule arête correspondant à la configuration (a1) (fig. 7.1). L’interface
Configurations spatiales des phases dans un section carrée 163

(a1) (a2)

g L

H G G

θ GDL θ GDL

L L
θW θW

Fig. 7.1 – Les deux conditions initiales considérées (a1) et (a2) pour un canal de pile à section
carrée. La facette en trait pointillé correspond à la GDL.

présente un arc de cercle dont les tangentes aux points triples forment l’angle θw (fig. 7.2 : a1).
Lorsque la quantité de liquide augmente, les points triples se déplacent jusqu’à ce que l’un touche
une paroi perpendiculaire. S’il s’agit de la GDL, le point triple ne mouillera pas cette surface
du fait de son caractère hydrophobe et aura tendance à rester sur la paroi (Nous verrons plus
loin que ce n’est pas toujours le cas). S’il s’agit de la paroi supérieure, le point triple va mouiller
rapidement cette surface pour vérifier l’angle θw entre l’interface et la paroi.

Ce déplacement va provoquer un changement de configuration. Le liquide n’est plus piégé

Fig. 7.2 – Séquence de configurations successives de une ou deux gouttes dans une section carrée
de pile à combustible pour θw < 90°.
164 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile

dans une arête mais vient mouiller toute la paroi opposée à la GDL comme illustrée par la
configuration (b) de la figure 7.2. L’interface change alors de forme en fonction de l’angle de
mouillage θw .

Pour des parois mouillantes (θw < 90°), ce qui est le cas dans un canal de pile, l’interface est
convexe comme le montre la figure 7.2. Par contre si les parois sont non mouillantes (θw > 90°)
l’interface est alors concave de sorte que son milieu de l’interface est plus proche de la GDL que
ne le sont les points triples et touche en premier la GDL c’est à dire avant les points triples.
Cela provoquerait un changement de configuration et le liquide viendrait mouiller la GDL. Cette
configuration est donc néfaste pour l’échange des gaz avec la zone de diffusion. Ainsi, une première
conclusion de cette analyse est que la condition de mouillage des parois doit vérifier :

θw < 90o

Nous allons dans la suite nous placer dans cette situation. A mesure que la quantité de
liquide augmente, les points triples se rapprochent de la GDL et viennent la toucher (fig. 7.2 :
c). A la différence de la transition de configuration précédente (a-b), cette transition (b-c) ne
se caractérise pas par un déplacement soudain des points triples. En effet, l’interface a déjà
une tangente à la paroi qui correspond, en arrivant sur la GDL, à une situation hydrophobe.
L’interface forme maintenant l’angle θGDL et à mesure que la quantité de liquide augmente, la
GDL est progressivement mouillée. Remarquons que le liquide vient mouiller la GDL alors qu’il
remplit presque entièrement la section du canal. Ce scénario est idéal pour le fonctionnement de
la pile à combustible puisqu’il retarde au maximum le mouillage de la GDL.

A noter que sur la figure 7.2.c, l’interface est centrée. On peut tout a fait imaginer que le
système n’étant pas en réalité parfaitement symétrique que l’un des points triple reste piégé dans
un des coin formé par la GDL et la paroi bipolaire hydrophile.

Concernant la condition initiale avec deux gouttes piégées (fig. 7.2 : a2), l’évolution n’est guère
différente de ce que l’on vient de décrire. Seule la première transition (a-b) est modifiée : lorsque
les deux gouttes se touchent, elles coalescent et provoque la transition vers la configuration b.

7.2.3 Configurations conditionnelles

Un canal de pile peut permettre à d’autres configurations d’exister, plus défavorables pour
le démouillage de la GDL, en fonction des angles de mouillage θw et θGDL .
Configurations spatiales des phases dans un section carrée 165

Configuration Cc1 : goutte mouillant la GDL

Une première configuration Cc1 existe lorsque du liquide est piégé dans l’arête formée par la
GDL et une paroi : figure 7.3. Cette configuration peut se présenter lorsque le liquide, lors de sa

L
Ygdl

Xw

Fig. 7.3 – Configuration conditionnelle Cc1.

migration de la GDL vers une paroi de la plaque bipolaire, ne migre pas totalement pour se loger
dans une arête opposée mais reste piégé dans l’arête GDL/paroi, comme nous l’avons montré dans
le chapitre 6. Puisque l’énergie cinétique de migration de la goutte est acquise essentiellement
par la différence de mouillabilité des parois, on imagine aisément que cette configuration ne peut
exister que si la différence entre les angles statiques est faible. En effet, la condition géométrique
pour que le liquide soit piégé est :

π
∆θ = θGDL − θw < (7.1)
2

De plus, il est possible d’exprimer la relation reliant la hauteur de liquide mouillant la GDL en
fonction de la longueur mouillant la paroi est donnée par :

sin θGDL − cos θw


YGDL = Xw . (7.2)
sin θw − cos θGDL

où YGDL et Xw sont les longueurs mouillées de la GDL et de la paroi.

En effet, comme le montre la figure 7.4, l’interface de la goutte correspond à un arc de cercle
de rayon R et de centre PC , où l’intersection avec la GDL est notée PGDL et l’intersection avec
la paroi PW .

Les coordonnées de PC s’expriment :

XC = −R cos θGDL (7.3)


YC = −R cos θw (7.4)
166 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile

PGDL θGDL
θW PW X

R
PC

Fig. 7.4 – Données géométriques de la configuration conditionnelle Cc1.

où R = Xw /(sin θw − cos θGDL ). La relation 7.2 s’obtient à partir de :

YGDL = YC + R sin(π − θGDL ) (7.5)

Pour un étalement maximum sur la paroi Xw ∼ H avant le contact avec la paroi bipolaire
opposée à la GDL (cf. figure 7.3) qui va induire la migration dans le coin opposé à la GDL
(configuration (a1) de la figure 7.1), on trouve pour θGDL ' 145° et θw ' 70° que YGDL /H '
0, 13. On constate donc que même dans cette situation défavorable la GDL reste très faiblement
mouillée.

D’autant que cette condition est ici considérée dans le cadre d’une évolution quasi-statique
du remplissage de la section. Nous avons montré dans l’étude de la migration des gouttes que
l’inertie acquise au passage de l’arête peut être suffisante pour empêcher la capture de la goutte
pour ∆θ comprise entre 70° et 90°. Cette influence ’dynamique’ rend impossible tout piégage de
la goutte pour cette gamme d’hystérésis.

Configuration Cc2 : ménisque entre la GDL et la paroi opposée

Une autre configuration Cc2 est possible pour laquelle le liquide mouille la GDL ainsi que la
paroi opposée comme illustré par la figure 7.5. Cette configuration est donc dommageable pour le
fonctionnement de la pile puisque la GDL est mouillée pour des taux de remplissage qui peuvent
être faibles (nous étudierons cette configuration plus loin). Comme le montre la figure 7.5, elle
peut être présente préférentiellement dans les sections "hautes" (H > L).

En fonction des angles de contact, l’interface sera concave si la condition θw + θGDL > π, ou
convexe dans le cas contraire. La longueur de GDL mouillée maximale YGDL est atteinte lorsque
Configurations spatiales des phases dans un section carrée 167

Yw

Ygdl

Fig. 7.5 – Configuration conditionnelle Cc2.

le point triple localisé sur la paroi opposée Yw = H touche la paroi supérieure :


sin θw − sin θGDL
YGDL = H + L (7.6)
cos θw + cos θGDL

En effet, comme précédemment, l’interface est un arc de cercle de rayon R et de centre PC :


figure 7.6. L’intersection avec la GDL est notée PGDL et l’intersection avec la paroi PW . Les

Y PW
θW

PGDL θGDL
X

R
PC

Fig. 7.6 – Données géométriques de la configuration conditionnelle Cc2.

coordonnées du centre de l’arc de cercle sont :

XC = −R cos θGDL (7.7)


YC = YGDL − R sin θGDL (7.8)
168 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile

où R = −L (cos θx + cos θGDL ). La relation (7.6) est obtenue à partir de :

YGDL = Yw + R(sin θGDL − sin θW ) (7.9)

Pour H = 2L, θw = 70° et θGDL = 145°, nous obtenons YGDL /H = 0, 65.

7.3 Etude du canal de pile

Après avoir présenté les scenarii possibles d’un remplissage quasi-statique du liquide dans
une section carrée, étudions maintenant l’influence du rapport de forme sur les configurations
possibles, ainsi que l’influence des propriétés de mouillage.

7.3.1 Influence du rapport de forme

Nous nous intéressons ici à l’influence de trois sections dont les rapports de forme sont définis
ainsi : (a) L = 2H, (b) L = H et (c) L = H/2 : figure 7.7. Les angles de contact sont choisi en
fonction des mesures expérimentales réalisées soit θw = 55 − 75° et θGDL = 145°.

(a) (b) (c)

H H

H
L L

Fig. 7.7 – Sections (a), (b) et (c). Trait plein : parois de la plaque bipolaire. Trait en pointillé :
GDL.

Les scénarii de remplissage pour ces sections sont présentées dans les figures (7.8) pour la
section (a), (7.9) pour la section (b) et (7.10) pour la section (c).

Comme le montrent ces graphes, à partir d’un taux de remplissage seuil RL,s , le liquide
mouille systématiquement la GDL et diminue ainsi la surface d’échange entre le mini-canal et la
zone de diffusion. Ce paramètre sera donc discriminant pour les trois rapports de forme étudiés ;
nous allons le comparer pour ces trois cas.
Etude du canal de pile 169

(1−1)

(2) (3)

(1−2)

RL

Fig. 7.8 – Scénario de remplissage pour la section (a) en fonction du taux de remplissage RL

(1−1)

(2) (3)
L

(1−2)
L L
L

L
RL

Fig. 7.9 – Scénario de remplissage pour la section (b) en fonction du taux de remplissage RL

(1−1) (2−1)

(3)

L L

(1−2) (2−2)
L
L

L L

RL

Fig. 7.10 – Scénario de remplissage pour la section (c) en fonction du taux de remplissageRL
170 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile

La figure (7.11) donne l’évolution de la longueur adimensionnée de paroi mouillée L∗w et de


la longueur adimensionnée de GDL mouillée L∗GDL en fonction du taux de remplissage RL . La
longueur de paroi mouillée est adimensionnée par le périmètre de la section L∗wet = Lwet /(2H +
2L) et la longueur de GDL mouillée l’est par la hauteur de la GDL soit L∗GDL = LGDL /H.

A partir de ces graphes, on en déduit la valeur du taux de remplissage seuil RL,s à partir
duquel la GDL est mouillée, soit L∗GDL > 0. On remarque que les rapports de forme (a) et (b)
supportent une grande quantité de liquide sans que la GDL ne soit mouillée. Les trois confi-
gurations spatiales sont en effet identiques. Le rapport de forme (c) accepte une configuration
supplémentaire où le liquide mouille la GDL pour des valeurs de RL beaucoup plus faibles.

Le tableau 7.1 donne les valeurs de RL,s pour les deux conditions initiales (1 goutte ou 2
gouttes piégées) et pour les rapports de forme.

1 goutte / 2 gouttes RL,s


(a) L = 2H 94, 6% 94, 6%
(b) L = H 89, 3% 89, 3%
(c) L = H/2 28, 4% 78, 6%

Tab. 7.1 – Valeur de RL,s pour θw = 55° et θGDL = 145°.

On obtient ainsi le rapport de forme qui va optimiser la surface d’échange entre le mini-canal
et la zone de diffusion, ce qui va se traduire par un taux de remplissage seuil RL,s élevé. On voit
que la section (a) donne le RL,s le plus grand alors que la section (c) est à éviter dans tous les
cas. Les sections (a) et (b) ont une valeur de RL,s proche mais la section de (a) est deux fois
plus importante que (b), ce qui donne une quantité de liquide 112% plus grande pour la section
(a) par rapport à (b). En conclusion, la section (a) a le rapport de forme optimal pour évacuer
la plus grande quantité de liquide tout en préservant la surface d’échange entre le mini-canal et
la zone de diffusion.

7.3.2 Influence des angles de contact

Dans l’étude précédente, nous avons identifié le rapport de forme à privilégier pour maximiser
la surface d’échange entre le mini-canal et la zone de diffusion. Nous avons également vu que
pour le rapport de forme (c) une configuration apparaît qui permet le mouillage de la GDL pour
de faible taux de remplissage RL : la configuration c-2-1 (figure 7.10). La configuration c-2-1 est à
éviter en priorité car elle admet le mouillage de la GDL aux faibles RL . Tout d’abord, analysons
l’influence des angles de contact sur le taux de remplissage seuil RL,s à partir duquel la GDL
commence à être mouillée. Nous choisissons de ne faire varier essentiellement que l’angle de la
plaque bipolaire θw dans la gamme 55° − 85°. En effet, cette plaque peut recevoir un traitement
de surface qui fasse varier son hydrophilie, alors que la GDL est un milieu poreux qui doit rester
Etude du canal de pile 171

L
L

L
L

Fig. 7.11 – Evolution de L∗wet (à gauche) et L∗gdl (à droite) en fonction de RL pour les sections (a)
(L = 2H) en haut, (b) (L = H) au milieu et (c) (L = H/2) en bas (θw = 55° et θGDL = 145°).
172 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile

fortement hydrophobe pour faciliter l’évacuation de l’eau formée au coeur de la pile.

Le tableau 7.2 montre l’évolution du taux de remplissage seuil RL,s pour les trois rapports
de forme en fonction des angles de mouillage. Les résultats sont obtenus en renouvelant l’analyse
précédente pour des angles de contact différents : à partir des figures identiques à 7.11 et adaptées
aux angles de contact, nous déduisons les valeurs du taux de remplissage seuil RL,s .

(c) (1mm, 2mm)


RL,s (a) (L, H) = (2mm, 1mm) (b) (1mm, 1mm)
CI : 1 - 2 gouttes
(θw , θGDL ) = (35°, 140°) 93, 8% 87, 6% 32, 1% - 75, 1%
(θw , θGDL ) = (55°, 140°) 94, 6% 89, 3% 28, 4% - 78, 6%
(θw , θGDL ) = (75°, 140°) 97, 8% 95, 6% 34, 5% - 91, 2%
(θw , θGDL ) = (85°, 160°) 99, 3% 98, 5% 38, 1% - 97, 1%

Tab. 7.2 – Valeurs du taux de remplissage seuil RL,s pour les 3 rapports de forme et 4 couples
d’angles de mouillage

Pour les sections (a) et (b), la variation des angles de mouillage ne change pas le fait qu’il
faut un important taux de remplissage pour que le liquide mouille la GDL. Cela vient appuyer la
conclusion de l’étude précédente sur l’influence du rapport de forme qui montrait que ces deux
sections sont à privilégier.

Quant à la section (c), elle accepte toujours deux types de conditions initiales dont nous
avons déjà parlé plus haut. Lorsque deux gouttes sont présentes, RL,s est plus faible que pour les
deux autres sections mais reste important. Par contre, il est toujours possible que le remplissage
se fasse à partir d’une seule goutte. Dans ce cas, RL,s chute du fait de la configuration c-2-2.
Ici aussi, la variation des angles de mouillage ne vient pas modifier les valeurs très basses de RL,s .

7.4 Bilan

Nous avons étudié dans ce chapitre le remplissage quasi-statique d’un canal de pile. Dans un
premier temps nous avons précisé les scenarii possibles. Nous avons ensuite étudié principalement
l’influence de deux paramètres : le rapport de forme H/L ainsi que la mouillabilité des paroi
bipolaires. Nous avons montré que le fonctionnement de la pile (optimisation de la surface non
mouillée de la GDL pour un taux de liquide donné) est optimisé si les deux conditions suivantes
sont satisfaites :
θw < 90o
Bilan 173

H<L

Cette étude montre également que la variation des angles de mouillage ne change pas fonda-
mentalement les configurations permises par les rapports de forme. Ainsi la variation de θw dans
la gamme 55° − 85° ne change pas le fait que les sections L = 2H et H = L sont à privilégier
et que la section L = H/2 est à éviter. Il faut donc en priorité porter l’effort sur l’optimisation
de la forme de la section en recherchant à avoir L > H plutôt que de gagner sur une valeur
de mouillage qu’il est difficile d’améliorer et vraisemblablement difficile de maintenir à cause du
vieillissement de la pile. Ceci montre ainsi que la détérioration des conditions de mouillage ne
sera pas dramatique pour le bon fonctionnement de la pile.

Bien sur, une telle approche ne prend pas en compte la déstabilisation de l’interface par des
perturbations se développant le long du canal. L’objet du chapitre suivant est de considérer de
telles situations où l’interface peut être le siège d’instabilité visqueuses ou capillaires.
174 Chapitre 7 : Remplissage quasi-statique d’un canal de pile
Chapitre 8

Instabilités et transitions en
mini-canaux et mini-tubes

Dans un canal de pile, à mesure que la quantité de liquide augmente, la structure de l’écoule-
ment évolue. Il est alors envisageable d’observer plusieurs configurations d’écoulement différentes
entre l’entrée et la sortie du canal. Il a été montré expérimentalement que la configuration de
l’écoulement a une influence directe sur le fonctionnement de la pile (Marchand (1998)). Cet effet
est lié au fait que la GDL peut ou non être totalement mouillée par le liquide, ce qui empêche le
gaz réactif d’accéder au coeur de la pile.

Le passage d’une configuration à une autre peut s’expliquer par l’existence d’instabilités hy-
drodynamiques. La plus connue, l’instabilité de Kelvin-Helmoltz, apparaît dans des situations
d’interfaces fortement cisaillées. Cependant d’autres types d’instabilité peuvent apparaître en
écoulement visqueux ou contrôlés par la capillarité. Par exemple, un écoulement stratifié peut,
dans certaines conditions, être instable du fait de la différence de viscosité entre les deux fluides en
présence. Une instabilité apparaît et peut entraîner une transition vers un écoulement intermit-
tent. Une autre instabilité, d’origine capillaire, peut également exister. En effet, un écoulement
annulaire présente une énergie interfaciale plus importante que celle d’un écoulement à bulles,
aussi la tension de surface aura tendance à provoquer la transition de la première configuration
vers la seconde.

Nous souhaitons dans ce chapitre étudier ces deux instabilités visqueuses et capillaires. L’ob-
jectif est double : d’une part de tester le potentiel de l’outil d’investigation JADIM pour re-
produire le développement de ces deux instabilités bien particulières et d’autre part d’étudier si
de telles instabilités peuvent être responsables de transitions de configuration en mini-canal ou
mini-tube et plus précisément dans les conditions d’écoulement des canaux de la pile à combus-
tible.
176 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

8.1 Instabilité visqueuse en canal 2D

Position du problème

Nous considérons dans cette section le développement d’une instabilité induite par le contraste
de viscosité entre les deux fluides en canal 2D. Afin de séparer ce type d’instabilité de celles
contrôlées par la gravité et la tension de surface l’étude est menée dans un premier temps en
gelant la tension de surface et la gravité soit pour

σ = 0N/m et g = 0m/s2

La configuration initiale correspond à un écoulement de Poiseuille formé par deux nappes


fluides stratifiées (figure 8.1). L’écoulement est établi à l’aide d’un gradient de pression constant.
Les densités, les viscosités dynamiques et les épaisseurs initiales de chaque nappe fluide sont
respectivement notées ρk , µk et hk . Le fluide inférieur est noté k = 1 et le fluide supérieur k = 2.
Charru & Fabre (1994) ont montré théoriquement par une étude de stabilité linéaire qu’une
instabilité induite par le saut de viscosité à l’interface peut se développer.
Y

h2
X

h1

Fig. 8.1 – Définition de l’écoulement et de la perturbation initiale.

Un exemple de développement de ce type d’instabilité est reporté sur la figure 8.2. Pour
cette simulation les paramètres suivant ont été choisis : la taille du domaine est définie par sa
longueur L = 0.004m et sa hauteur H = 0, 001m qui sont décrits par 320 × 80 cellules. Une
condition périodique est imposée à l’entrée et à la sortie du domaine alors que des conditions
de non-glissement sont imposées sur les parois du canal. L’interface est initialement soumise à
une perturbation sinusoïdale y = a0 cos(2πX/λ) + h1 où l’amplitude initiale vérifie a0 << h1 ,
x est la coordonnée horizontale et λ est la longueur d’onde initiale. Le rapport de densité est
r = ρ2 /ρ1 = 0.001, le rapport des viscosité est m = µ2 /µ1 = 0.01 et le rapport des épaisseur des
nappes fluides est d = h2 /h1 = 0.67, le nombre de Reynolds de la nappe inférieure vaut Re =
ρ1 Ui h1 /µ1 = 2 où Ui est la vitesse à l’interface de l’écoulement de Poiseuille initial établi imposé
par un gradient de pression. D’après l’étude de Charru & Fabre (1994), l’écoulement est instable
Instabilité visqueuse en canal 2D 177

dans ces conditions, ce que montre la figure 8.5. On constate même que dans cette situation,
l’amplification de la perturbation est telle que la crête de l’onde générée par la déstabilisation de
l’interface rejoint la paroi supérieure pour former un écoulement intermittent. Nous verrons plus
loin que dans certaines situations les effets amplificateurs s’équilibrent avec les effets dissipatifs
pour former un train d’onde sans que la crête ne vienne toucher la paroi supérieure. On observe
alors le régime qualifié de "stratifié à vague".

L’évolution temporelle de l’amplitude de l’onde correspondant à la figure 8.2 est reportée


sur la figure 8.3. Trois comportements différents sont observés. On observe durant les premiers
instants (jusqu’à t = 0, 1(h1 +h2 )/Ui que l’amplitude reste celle de l’amplitude de la perturbation
initiale. Ensuite l’amplitude croît de manière linéaire avec le temps jusqu’à ce que l’interface
touche la paroi supérieure à t = 0, 75(h1 +h2 )/Ui correspondant au début du régime intermittent.

Théorie linéaire

Nous souhaitons maintenant comparer nos résultats avec la théorie linéaire de Charru &
Fabre (1994). Dans le cas général (i.e. en présence de gravité et de tension interfaciale), l’analyse
dimensionnelle montre que cet écoulement est contrôlé par 6 nombres sans dimension :

ρ2 µ2 h2 ρ1 Ui h1 ρ1 Ui2 h1 Ui2
r= m= d= Re = We = Fr = (8.1)
ρ1 µ1 h1 µ1 σ (1 − r)gh1

qui sont respectivement les rapports des densités, de viscosités et d’épaisseurs, ainsi que les
nombres de Reynolds, de Weber et de Froude.

Le taux de croissance normalisé par Ui /h1 est alors donnée dans la limite h1
λ Re  1 par
l’équation (Charru & Fabre (1994)) :
h 1 k 2 i
wi = Re k 2 R0 − S − (8.2)
Fr We
où k = 2πh1 /λ est le nombre d’onde adimensionné par h1 . Le coefficient S dépend des rapports
de viscosité m et d’épaisseur d ; il est toujours positif. Le coefficient R0 , qui dépend aussi de m, d
mais également du rapport de densité r peut être positif ou négatif. Concernant l’effet du nombre
de Reynolds pour ce type d’instabilité, on remarque que le taux de croissance croît linéairement
avec Re. Il n’existe donc pas de Re critique pour lequel l’écoulement serait stable. Même pour
les écoulements à très faible Re, l’écoulement peut être instable. Les nombres de Froude et de
Weber ont tous deux un effet stabilisant.

Lorsque la tension de surface et la gravité sont négligeables ou nulles (ce qui est le cadre de
nos simulations), la condition d’instabilité est alors donnée par le signe de R0 dont l’expression
compliquée est donnée dans l’annexe du papier de Charru & Fabre (1994). Le taux de croissance
se réduit alors à :
wi = Re k 2 R0 (8.3)
178 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.2 – Exemple d’interface instable conduisant à la transition entre un écoulement stratifié
lisse et un écoulement intermittent (r = ρ2 /ρ1 = 0.001, m = µ2 /µ1 = 0.01, d = h2 /h1 = 0.67,
Re = ρ1 Ui h1 /µ1 = 2). Les champs sont reportés aux instants t.Ui /(h1 + h2 ) = 0 ; 0, 44 ; 0, 67 ;
0, 81 ; 1, 01
Instabilité visqueuse en canal 2D 179

2
10

1
10

a / a0

0
10

−1
10
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2
t*

Fig. 8.3 – Evolution de l’amplitude de l’interface en fonction du temps adimensionnel t∗ =


t Ui /(h1 + h2 ) pour l’évolution de l’interface reportée sur la figure 8.2 (r = 0.001, m = 0.01,
d = 0.67, Re = 2).

où R0 change de signe selon le rapport des viscosités m et le rapport des hauteurs d, pour r
constant. L’évolution de R0 est reportée sur la figure 8.4 en fonction de d pour m = 0, 01 cor-
respondant au système de fluide eau/air. On constate que R0 est toujours positif (amplification
des perturbations) et compris entre les valeurs 0 et 3. On constate que les variations de R0 sont
relativement bornées puisque 0, 25 < R0 < 1, 75 pour une large plage de d définie par 0, 2 < d < 8.

Fig. 8.4 – Evolution de R0 en fonction de d = h2 /h1 pour m = 0, 01 (Sytème eau/air).


180 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

L’évolution du taux de croissance wi en fonction de h1


λ Re est reportée sur la figure 8.5 pour
r = 0.001, m = 0.01 et d = 0.67. Dans les simulations, la vitesse à l’interface est contrôlée
par le gradient de pression imposé à l’écoulement. On constate que l’évolution du taux de crois-
sance suit la solution de Charru & Fabre (1994) jusqu’à une valeur h1
λ Re ∼ 0, 2. Nos simulations
semblent montrer que la solution théorique (8.3) obtenue dans la limite h1
λ Re  1 est en fait
valable jusqu’à h1
λ Re ∼ 0, 2. Ensuite le taux de croissance adimensionel semble tendre vers une
valeur constante wi ∼ 2 indépendante de h1
λ Re. Cet effet de saturation avec l’augmentation de
Re a été montré analytiquement et par résolution numérique de l’équation d’Orr-Sommerfield
par Albert & Charru (2000).

3
Théorie
Simulations JADIM
2.5

2
ωi

1.5

0.5

0
0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8
µ Re

Fig. 8.5 – Evolution du taux de croissance wi en fonction de µRe avec µ = h1 /λ pour r = 0.001,
m = 0.01, d = 0.67.  Simulations numériques. — Relation (8.3)

Nous avons ensuite réalisé un certain de nombre de cas dans le but de retrouver le diagramme
de stabilité théorique pour r = 0, 001. La figure 8.6 compare le diagramme de stabilité théorique
avec les résultats obtenus numériquement. On constate que les résultats numériques sont en très
bon accord avec le diagramme de stabilité. Il a cependant été très difficile de se rapprocher des
zones de transitions car le développement temporel des instabilité est très long lorsque l’on se
rapproche du seuil cf. Barthelet et al. (1995)) . Typiquement, pour un temps physique de l’ordre
de quelques dizaines de secondes, le temps CPU nécessaire se traduit par un calcul de l’ordre de
plusieurs mois.
Instabilité visqueuse en canal 2D 181

Fig. 8.6 – Diagramme de stabilité dans le plan de phase défini par m = µ2 /µ1 et d = h2 /h1 pour
r = 0, 001. Théorie Charru & Fabre (1994) : (I) instable et (S) stable.  : Ecoulement instable.
O : Ecoulement neutre. O : Ecoulement stable.

Influence de la perturbation initiale

La relation (8.3) montre que le taux d’amplification dépend de la perturbation initiale. Expé-
rimentalement il est très difficile de maîtriser la perturbation initiale et notamment sa longueur
d’onde. Il est possible numériquement d’imposer la longueur d’onde de la perturbation initiale
et nous avons observé son influence sur le régime d’écoulement obtenu après la déstabilisation
de l’interface. Pour cela quatre perturbations initiales de même amplitude mais de longueurs
d’onde différentes sont imposées à un écoulement de Poiseuille établi dans les conditions phy-
siques r = ρ2 /ρ1 = 0.001, m = µ2 /µ1 = 0.02, d = h2 /h1 = 0.67, Re = ρ1 Ui h1 /µ1 = 30. Le
domaine défini par L = 1cm et H = 1mm est décrit par 400 × 40 cellules de calcul. Pour les
longueurs d’onde initiales λ = L, λ = L/2, λ = L/6 et λ = L/7, l’évolution de l’interface est
respectivement reportée sur les figures 8.7, 8.8, 8.9 et 8.10. On constate que conformément à la
théorie linéaire cette situation est instable et se déstabilise quelle que soit la longueur d’onde
initiale. L’évolution de l’interface dépend ensuite de la perturbation initiale. Pour λ = L (figure
8.7), la crête de l’onde croit jusqu’à venir heurter la paroi supérieure pour former un écoulement
intermittent qui s’établit ensuite et reste stable. Pour λ = L/2 (figure 8.8), l’énergie communi-
quée au deux crêtes qui s’amplifient n’est pas suffisante pour amener l’eau à toucher la paroi
supérieure. On observe alors que l’interface se stabilise et une onde de longueur d’onde λ/2 se
182 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.7 – Evolution de l’interface pour une perturbation initiale de longueur d’onde λ = L
(r = ρ2 /ρ1 = 0.02, m = µ2 /µ1 = 0.002, d = h2 /h1 = 0.67, Re = ρ1 Ui h1 /µ1 = 30)
Instabilité visqueuse en canal 2D 183

Fig. 8.8 – Evolution de l’interface pour une perturbation initiale de longueur d’onde λ = L/2
(r = ρ2 /ρ1 = 0.02, m = µ2 /µ1 = 0.002, d = h2 /h1 = 0.67, Re = ρ1 Ui h1 /µ1 = 30)
184 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.9 – Evolution de l’interface pour une perturbation initiale de longueur d’onde λ = L/6
(r = ρ2 /ρ1 = 0.02, m = µ2 /µ1 = 0.002, d = h2 /h1 = 0.67, Re = ρ1 Ui h1 /µ1 = 30)
Instabilité visqueuse en canal 2D 185

Fig. 8.10 – Evolution de l’interface pour une perturbation initiale de longueur d’onde λ = L/7
(r = ρ2 /ρ1 = 0.02, m = µ2 /µ1 = 0.002, d = h2 /h1 = 0.67, Re = ρ1 Ui h1 /µ1 = 30)
186 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

propage. Pour λ = L/6 (figure 8.9), on constate que l’onde s’amplifie dans un premier temps en
maintenant la longueur d’onde initiale puis on observe un réarrangement de la surface qui se sta-
bilise avec une onde de longueur d’onde λ = L/2 qui se propage dans le domaine avec une forme
très proche de celle observée sur la figure 8.8. Enfin pour λ = L/7 (figure 8.10), l’amplification de
l’onde s’effectue dans un premier puis un réarrangement de l’interface conduit à la présence d’une
seule longueur d’onde dans le domaine qui conduit à la formation d’un écoulement intermittent.
On constate ainsi que la structure de l’écoulement va dépendre de la perturbation initiale et de
la manière dont les ondes qui se développent à l’interface se réarrangent et se développent. Une
investigation des longueur d’ondes comprises entre λ = L/2 et λ = L/6 conduit à la sélection de
la longueur d’onde λ = L/2 et l’interface se stabilise en formant une onde qui se propage.

Bilan

Cette étude a permis de confronter le code JADIM au le calcul de l’instabilité dite visqueuse
qui se développe à l’interface d’un écoulement de Poiseuille. Les résultats numériques sont en très
bon accord avec l’analyse linéaire dans le domaine de validité des hypothèses correspondantes.
Ainsi, notre outil d’investigation, le code JADIM, est à même de reproduire le développement
de ce type d’instabilité entre deux nappes de fluides. Nous avons mis en évidence la limite de
validité de la solution théorique en fonction de h1
λ Re.

8.2 Instabilité capillaire

8.2.1 En tube

Nous nous intéressons maintenant à un autre type d’instabilité qui a été beaucoup plus
étudiée : l’instabilité capillaire ou instabilité capillaire de Rayleigh. Lord Rayleigh fut en effet le
premier à traiter ce problème dans le cas non visqueux (Rayleigh (1879)) à la suite des travaux
de Plateau (1873). Cette instabilité est bien connue de tous : un mince filet d’eau qui tombe d’un
robinet se casse rapidement en gouttelettes. Cela montre notamment que le taux de croissance
de cette instabilité est très important. L’origine de ce phénomène vient du fait que la force
capillaire tend à minimiser l’aire interfaciale, et, l’aire interfaciale est moindre pour un ensemble
de gouttes que pour un cylindre de liquide. En régime inertiel (Re >> 1), la force qui s’oppose
au développement de perturbations amplifiées par la tension de surface est l’inertie du fluide :
elle s’oppose au déplacement du liquide lors de la formation des gouttelettes. Aussi un temps
caractéristique de cette instabilité est le temps inertio-capillaire τc ∼ (ρL R3 /σ)1/2 où R est le
rayon du cylindre de liquide. En régime visqueux (Re << 1), la viscosité du liquide s’oppose
au développement de perturbations. Le temps caractéristique de croissance théorique est alors
le temps visco-capilaire τc ∼ µL R/σ. Toutes les longueurs d’onde λ de perturbation ne sont pas
Instabilité capillaire 187

instables : seules le sont les perturbations telles que k R < 1 où k = 2π/λ est le nombre d’onde

et λ est la longueur d’onde. La longueur d’onde la plus instable vérifie k R = 1/ 2 (Rayleigh
(1879)). Une analyse complète du phénomène peut être trouvée dans Drazin & Reid (1981).

Nous étudions ici l’instabilité capillaire de Rayleigh pour le régime annulaire dans un tube,
sans que les fluides soient soumis à un gradient de pression (figure 8.11). L’instabilité de cette
configuration initiale "statique" est étudiée.

L hL

R
λ RG
G

Fig. 8.11 – Définition des paramètres caractéristiques du régime annulaire perturbé en tube. (-
-) : axe de symétrie du tube.

En tube comme pour un jet ou un film de liquide sur une fibre (Goren (1962), Quéré (1999),
Duclaux et al. (2006)), le temps caractéristique de l’instabilité capillaire dépend du nombre de
Reynolds : tableau 8.1. Le nombre de Reynolds s’écrit Re = ρL u hL /µL où u est une vitesse
caractéristique de l’évolution de la perturbation. Cependant, l’utilisation du nombre de Laplace
La = ρL σhL /µ2L permet également d’évaluer le type de régime, inertiel ou visqueux, de ce
phénomène capillaire en l’absence de mouvement initial.

τc
q 4
ρL RG
Re  1 (La  1) σhL
4
µ L RG
Re  1 (La  1) 12 σh 3
L

Tab. 8.1 – Temps caractéristique τc de l’instabilité capillaire en fonction du nombre de Reynolds.

Les récentes expériences de Duclaux et al. (2006) en tube millimétrique (0, 15 < R <
1, 5 mm) montrent en régime visqueux (Re << 1) que la longueur d’onde observée évolue comme

kRG = 1 − 2, 5Eo2 / 2 où Eo = RG /lc est le nombre d’Eotvos et lc = σ/ρL g est la lon-
p p

gueur capillaire. Le temps caractéristique de croissance de l’instabilité est alors τ = 1, 34τc où


4 /σh3 est le temps visco-capillaire donné par le tableau 8.1.
τc = 12µL RG L

Compte tenu des conditions d’écoulement dans les canaux de pile, nous avons porté dans la
suite notre attention sur le régime inertiel.

Considérons un tube de rayon R = 0, 5mm et de longueur L = 1cm, contenant un cylindre


de gaz de rayon RG . Le liquide mouille la paroi avec un épaisseur de film hL = R − RG . Les
188 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

fluides sont au repos à l’instant initial. Aucun gradient de pression ni champ de vitesse ne sont
imposés. L’interface est déstabilisée par une perturbation sinusoïdale de longueur d’onde λ et
d’amplitude a0 petite devant hL (figure 8.11).

Les propriétés physiques des fluides, eau et air à température de T = 20o C, sont ρL =
1000kg/m3 et µL = 0.001P a.s pour le liquide et ρG = 1kg/m3 et µG = 0.00002P a.s pour le gaz.
La gravité n’est pas considérée g = 0m/s2 et la tension de surface est σ = 0.072N/m. Le calcul
est bidimensionnel axisymétrique et le domaine physique est décrit par 300 ∗ 30 mailles.

La figure 8.12 présente un exemple de régime annulaire instable en tube. Ici, RG = hL =


0, 25mm et λ = 2, 5mm = 10hL . D’après Rayleigh (1879), le taux de croissance est maximum

pour k RG = 1/ 2, ce qui donne λmax = 2, 2mm. La longueur d’onde de notre perturbation est
donc proche de λmax . Le nombre de Laplace La = 18000 indique que l’inertie domine la viscosité
et s’oppose à la tension de surface. Le temps caractéristique inertio-capillaire est de l’ordre de
τc ∼ 0, 47ms. L’analyse de la simulation donne un temps caractéristique τnum = 0, 78ms qui est
bien du même ordre de grandeur que celui de la théorie. De plus, on peut calculer une vitesse u
caractéristique de la perturbation telle que u = RG /τnum ∼ 32cm/s ce qui donne un nombre de
Reynolds Re ∼ 80. Cela confirme bien que le régime est inertiel et que l’inertie du liquide est la
force qui s’oppose à la tension de surface, moteur de l’instabilité.

Fig. 8.12 – Exemple d’un régime annulaire statique instable en tube. t = 0s ; 1, 4ms ; 2, 24ms ;
2, 63ms ; 3, 00ms. Le liquide est au-dessus du gaz. La facette inférieure correspond à l’axe de
symétrie du tube.

Comparons maintenant les résultats numériques avec la théorie linéaire développée par Goren
Instabilité capillaire 189

(1962) pour le régime inertiel. Dans ce cas, le taux de croissance s’écrit :

σhL 2 I1 (kR)K1 (kRG ) − K1 (kR)I1 (kRG )


wi = 4 kRG (1 − k 2 RG ) (8.4)
ρL RG I1 (kR)K0 (kRG ) + K1 (kR)I0 (kRG )

où In (x) et Kn (x) sont les fonctions de Bessel modifiées d’ordre n.

La figure 8.13 montre la variation du taux de croissance wi en fonction du nombre d’onde


adimensionné k RG et en fonction du rayon du cylindre de gaz RG . Dans un premier temps
(figure de gauche), nous avons fait varier la longueur d’onde de la perturbation initiale λ pour
la configuration décrite ci-dessus et le taux de croissance est reporté en fonction de kRG . Les
résultats sont comparés à la théorie linéaire de Goren (1962). Ils concordent tout à fait au
résultat théorique. Nous retrouvons également la valeur de la longueur d’onde qui donne le taux
√ √
de croissance maximum λmax = 2π 2RG correspondant à kRG = 1/ 2 ' 0, 7 sur la figure
8.13. Nous avons ensuite fait varier le rayon du cylindre de gaz RG en imposant la longueur

d’onde de la perturbation initiale donnée par λmax = 2π 2RG . La figure 8.13 (partie droite)
montre l’évolution du taux de croissance en fonction de RG . l’évolution est comparée au temps
caractéristique inertio-capillaire τc donné dans le tableau 8.1. On constate que l’évolution du
taux de croissance suit l’évolution donnée par :

s
2π σ hL
wi = √ = 2π 4 (8.5)
3τc 3ρL RG

ce qui montre un très bon accord entre les résultats des simulations et le temps caractéristique
obtenu par analyse dimensionnelle.

On constate ainsi une nette différence d’ordre de grandeur entre le taux de croissance de
l’instabilité capillaire et celui de l’instabilité visqueuse étudié précédemment (cf. figure 8.5). Cette
comparaison semble indiquer que l’instabilité qui va contrôler la transition est plutôt d’origine
capillaire que visqueuse.

A noter que dans les simulations reportées ci-dessus, le nombre d’Etövös est nul (g = 0m/s2 )
ce qui ne nous permet pas d’envisager une correction en Eo comme mis en évidence dans les
expériences de Duclaux et al. (2006).

Nous venons d’étudier l’instabilité capillaire de Rayleigh pour le régime annulaire dans un
tube pour des fluides initialement au repos c’est à dire non soumis à un gradient de pression.
Nous allons maintenant considérer un régime annulaire dans un canal de section millimétrique
carrée.
190 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.13 – A gauche : taux de croissance wi en fonction du nombre d’onde k RG .  : simulations.


(-) Théorie linéaire de Goren (1962). A droite : taux de croissance en fonction du rayon du cylindre
de gaz RG .  : simulations. ◦ : Théorie linéaire de Goren (1962). (—) : relation (8.5).

8.2.2 En canal 3D

Nous nous intéressons maintenant à la stabilité d’un régime annulaire en canal. Dans le but de
comparer le comportement en canal à celui observé dans le tube, nous considérons tout d’abord
un régime "statique", non soumis à un gradient de pression. La transition en présence d’un écou-
lement sera présentée plus loin dans ce chapitre.

Une difficulté numérique apparaît dès que l’on s’intéresse à une simulation en 3D : le temps
de calcul. Dans le but d’obtenir des temps de simulations "raisonnables" (1 ou 2 jours de calcul),
nous utilisons un maillage 120x30x30 moins rafiné que pour l’étude précédente en tube. Nous ne
simulons que le quart du canal (figure 8.14) en profitant des propriétés de symétrie du régime
annulaire. Ce maillage utilise un rapport des mailles tel que ∆x/∆ = 5, alors qu’il était de 2
pour le tube.

Nous considérons un canal de section carrée H = 1mm et de longueur L = 1cm. Un cylindre


de gaz, de rayon RG , est placé au centre du canal. Le liquide mouille les parois avec une épaisseur
hL qui varie suivant que l’on se rapproche ou s’éloigne d’une arête du canal. L’interface est
perturbé par une onde sinusoïdale de longueur d’onde λ et d’amplitude a0 .

Les propriétés physiques des fluides, eau et air à température de T = 20o C, sont ρL =
1000kg/m3 et µL = 0.001P a.s pour le liquide et ρG = 1kg/m3 et µG = 0.00002P a.s pour le gaz.
La gravité n’est pas considérée g = 0m/s2 et la tension de surface est σ = 0.072N/m.
Instabilité capillaire 191

RG

H λ

Fig. 8.14 – Régime annulaire perturbé en canal. Le quart inférieur gauche du canal simulé est
ici présenté. Les conditions de symétrie sont imposées aux frontières "supérieure" et "droite".

La figure 8.15 présente un exemple de développement d’instabilité capillaire en canal. Dans ce



cas, RG = 0, 3mm. La longueur d’onde initiale choisie est la valeur la plus proche de 2π 2RG , ici
λ = 2, 5mm. On mesure un temps d’instabilité de τnum = 1, 1ms. Pour comparer avec la théorie,
nous avons besoin d’une valeur constante de hL car le film de liquide a une épaisseur qui varie de
hL = 0, 2mm à 0, 3mm. Nous choisissons de prendre pour l’épaisseur caractéristique de film hL

l’épaisseur qu’aurait le film dans un tube de section équivalente à l’aire du canal : Req = H/ π.
Ainsi nous définissons
H
hL = √ − RG
π
Pour l’exemple reporté sur la figure 8.15,qhL = 0, 26mm. Le temps caractéristique de l’instabilité
prédit par la relation (8.5) donne τ = 4 /σ h = 1, 1ms et la théorie linéaire de Goren
3ρL RG L
(1962) donne τ = 1, 2ms (relation 8.5). Ici également, la simulation retrouve un taux de croissance
dont la valeur est correctement prédite par l’analyse dimensionnelle et par la théorie linéaire.
Notons que la définition adoptée pour hL ne change pas sensiblement la valeur du taux de
croissance ainsi calculé.

Comme pour le tube, nous étudions l’influence du nombre d’onde k et de la taille du tube
central de gaz RG sur le taux de croissance wi . Dans un premier temps, nous faisons varier la
longueur d’onde de la perturbation initiale pour une valeur de RG fixe. La figure 8.16 (gauche)
présente cette évolution pour RG = 0, 25mm en fonction de kRG . Les simulations sont compa-
rées à la théorie de Goren (1962). Ici, l’accord est également tout à fait acceptable malgré la
différence de géométrie et l’utilisation d’un maillage moins raffiné que pour le tube. Puis nous
faisons varier RG en perturbant l’interface avec une longueur d’onde proche de λmax . Ici, les
résultats sont comparés à la fois à Goren (1962) et à wi = 3/τc . De la même manière qu’en tube,
les résultats sont en très bon accord sauf pour RG = 0, 1mm où un écart plus important est
observé.
192 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.15 – Exemple d’un régime annulaire statique instable en canal. t = 0s ; 3, 1ms ; 3, 8ms ;
4, 4ms. Seul le quart inférieur droit est représenté : le liquide mouille les parois "gauche" et "infé-
rieure". Les facettes "haute" et "droite" correspondent des symétries. L’interface est représentée
par l’isocontour C = 0, 5.

Dans cette étude de la stabilité d’un régime annulaire en canal, nous remarquons que les
résultats sont très proches de ceux obtenus en tube. Une raison peut être avancée : la différence
entre ces deux configurations réside dans une plus grande surface de paroi mouillée pour le canal
que pour le tube. On peut donc d’attendre à ce que la dissipation visqueuse intervienne davantage
et réduise le taux de croissance. Or, la valeur du nombre de Laplace La = 18000 indique que la
viscosité n’est pas dominante vis à vis de l’inertie. Elle joue un rôle marginal, ce que confirme la
concordance entre les simulations et la théorie linéaire en régime inertiel. Aussi, l’augmentation
(peu importante) de surface mouillée de paroi ne peut modifier substantiellement la compétition
capillarité/inertie à l’interface. Le taux de croissance des perturbations qui s’y développent reste
donc très proche en canal et en tube.
Ecoulement à phases séparées stable en tube et canal 193

Fig. 8.16 – A gauche : taux de croissance wi en fonction du nombre d’onde k RG .  : simulations.


(-) Théorie linéaire de Goren (1962). A droite : taux de croissance en fonction du rayon du cylindre
de gaz RG .  : simulations. ◦ : Théorie linéaire de Goren (1962). (—) : relation (8.5).

8.3 Ecoulement à phases séparées stable en tube et canal

Avant d’étudier le développement d’instabilités au sein d’un canal en présence d’un écou-
lement de Poiseuille nous considérons différentes configurations, géométriquement possibles,
d’écoulement à phases séparées. La figure 8.17 donne trois exemples de configurations qui sont
étudiées par la suite. Il s’agit de :

• EP Sm : Ecoulement à phases séparées qui mouille l’ensemble des parois (figure 8.17-
Gauche). Il s’agit de la configuration étudiée précédemment d’un écoulement annulaire
de gaz.
• EP SnmC : Ecoulement à phases séparées qui ne mouille que les arêtes du canal (figure
8.17-Centre).
• EP SnmS : Ecoulement à phases séparées qui est stratifié (figure 8.17-Droite). Il mouille
totalement une paroi, partiellement deux autres et pas du tout la troisième.

Nous souhaitons caractériser l’écoulement et notamment la relation entre le rapport des


vitesses superficielles j = JG /JL en fonction du taux de remplissage en liquide RL défini comme
le rapport entre AL = π(R2 − RG
2 ) l’aire de la section occupée par le liquide et A = πR2 l’aire

de la section totale du canal.

Pour un écoulement en tube, la solution de Poiseuille peut être obtenue pour exprimer la
relation liant j à RL . En effet, le champ de vitesse dans chaque phase est solution de l’équation
de Poisson suivante :
1 dP
∆Uk = (8.6)
µk dx
194 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

H/2
L
G G
H
L L G
H/2 H/2
H/2

Fig. 8.17 – Configurations à phases séparées en canal étudiées. A gauche (le quart inférieur
gauche du canal est représenté) : EP Sm Ecoulement à phases séparées qui mouille les parois.
Au milieu (le quart inférieur gauche du canal est représenté) : EP SnmC Ecoulement qui ne
mouille que les arêtes du canal. A droite (la moitié gauche du canal est représentée) : EP SnmS
Ecoulement pour lequel une paroi est entièrement mouillée et les deux parois adjacentes le sont
en partie.

La condition d’adhérence aux parois et le raccordement des vitesses et des contraintes tangen-
tielles à l’interface permet de calculer le profil de vitesse uk (r) dans chaque phase :
R2 − r 2
uL (r) = Ui 2 (8.7)
R2 − RG
 2 − r2 
RG
uG (r) = Ui 1 + m 2 2 (8.8)
R − RG
où r est la coordonnée radiale prise depuis l’axe du tube, m = µL /µG est le rapport des viscosités
et la vitesse à l’interface s’écrit :
1 dP
Ui = − (R2 − RG
2
)
4 µL dx
Par intégration sur les sections respectives de gaz (0 ≤ r ≤ RG ) et de liquide (RG ≤ r ≤ R), il
est possible d’en déduire les vitesses débitantes UL et UG :
1 R2 − RG
2
UL = Ui (8.9)
2  R2
2
RG
 2
RG
1
UG = Ui 1 + m 2 2 (8.10)
2 R − RG R2
d’où l’on tire les vitesses superficielles jk A = Uk Ak :
1
JL = Ui (8.11)
2 
2
RG

1
JG = Ui 1 + m 2 2 (8.12)
2 R − RG

Finalement la relation reliant j = JG /JL au taux de remplissage en liquide RL s’écrit en


écoulement annulaire dans un tube :
 
JG 1 − RL 1 − RL
j= = 2+m (8.13)
JL RL RL
Ecoulement à phases séparées stable en tube et canal 195

Nous souhaitons caractériser cette relation pour un écoulement en canal pour les trois confi-
gurations EP Sm, EP SnmC et EP SnmS décrites par la figure 8.17. Pour cela, nous simulons
l’écoulement diphasique pour ces trois configurations dans un canal de section carrée H = 1mm
et de longueur L = 1cm. L’eau et l’air sont les fluides utilisés à la température T = 20o C. Les
propriétés physiques des fluides sont par conséquent ρL = 1000kg/m3 et µL = 0.001P a.s pour
le liquide et ρG = 1kg/m3 et µG = 0.00002P a.s pour le gaz. La gravité n’est pas considérée
(g = 0m/s2 ) ni la tension de surface (σ = 0N/m), de manière à obtenir les vitesses superficielles
JL et JG sans que l’instabilité capillaire n’affecte l’écoulement. La quantité de liquide RL varie
de manière à décrire, pour chaque configuration, l’ensemble de la gamme RL possible. Pour les
configurations EP SnmC et EP SnmS qui présentent un démouillage d’une partie des parois,
l’interface forme un angle de contact de θ = 55o .

Notons que, comme pour le calcul précédent en canal, le domaine de calcul est réduit de
manière à profiter de la symétrie des configurations. Cela permet de diminuer le temps de calcul
d’une simulation. Aussi nous ne simulons que le quart du domaine physique pour les configu-
rations EP Sm et EP SnmC, et la moitié du domaine pour EP SnmS. Il n’est par conséquent
pas possible de reproduire le développement d’instabibilités le long de la direction transverse à
l’écoulement.

La figure (8.18) présente l’évolution de j = JG /JL en fonction du taux de remplissage en


liquide RL . La relation pour un écoulement annulaire en tube est également reportée.

On constate que globalement les quatre évolutions sont très semblables. Ainsi, l’intérêt de
cette représentation est que pour une valeur de RL et pour une configuration donnée, il n’existe
qu’une seule valeur de j. En effet, comme le montre l’expression des champs de vitesse (8.7),
augmenter le gradient de pression revient à augmenter dans la même proportion les vitesses
superficielles si bien que leur rapport reste constant.

La comparaison des résultats numériques en tube avec la relation théorique obtenue dans le
cas du tube montre que l’évolution de j en fonction de RL dans le cas d’un écoulement annulaire
en canal (EP Sm) suit tout à fait celle du tube. Pour les régimes EP SnmC et EP SnmS, le
rapport j est légèrement inférieur à celui du tube.

Notons également que par simple argument géométrique chaque configuration présente un
taux de remplissage RL limité. Pour l’écoulement annulaire en canal EP Sm, RL ∈ [0.21; 1]. En
effet cette configuration ne peut apparaître que si le cylindre de gaz à un rayon inférieur à H/2,
ce qui correspond à RL,min = 0, 21. On peut imaginer qu’au voisinage de ce taux de remplissage
limite, le film de liquide présente une épaisseur très instable. Une perturbation peut alors facile-
ment provoquer le démouillage de ce film et le liquide migrera pour se localiser préférentiellement
dans les arêtes : c’est la transition vers le régime EP SnmC.
196 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.18 – Evolution du rapport des vitesses superficielles j = JG /JL en fonction du le taux de
remplissage de liquide RL . — relation (8.13).

Le régime EP SnmC, qui ne mouille que les arêtes du canal, présente également un taux
de remplissage maximal. Ainsi RL ∈ [0; 0.56]. En effet, dans ce cas où le liquide est piégé dans
chaque arête et forme un angle θ = 55o avec la paroi, le taux de remplissage maximal correspond
à une longueur d’étalement égal à H/2, ce qui donne la valeur limite RL = 0, 56.

Enfin, le régime EP SnmS stratifié a une gamme de RL plus large. Lorsque le liquide mouille
les parois à θ = 55o , RL est limité théoriquement entre 0, 05 et 0, 89. Le graphe 8.18 donne la
valeur de j pour RL variant de 0, 1 à 0, 85.

Ainsi, pour une large gamme de RL , les trois configurations sont géométriquement possibles.
Expérimentalement, les conditions d’injection du liquide peuvent être décisives et imposer une
configuration qui pourra ou non se déstabiliser par la suite.

8.4 Transitions capillaires

8.4.1 En canal 3D

Intéressons-nous maintenant à la stabilité des écoulements décrits ci-dessus (figure 8.17).


Rappelons que le mouvement est imposé par un gradient de pression.

Les études d’écoulements diphasiques sont généralement résumées par un graphe de configu-
Transitions capillaires 197

ration d’écoulement donnant le type de régime en fonction des vitesses superficielles du liquide
JL et du gaz JG . Ainsi, pour un canal de taille millimétrique et pour de l’eau et de l’azote,
Morgante & Fabre (2005) présentent une carte de configuration pour des vitesses superficielles
dans la gamme de celles d’une pile à combustible. JG varie de 1 à 1000cm/s et JL de 0, 1 à
100mm/s. Deux configurations sont observées : un écoulement intermittent caractérisé par la
présence de poches de gaz séparées par des bouchons de liquide, et un écoulement à phases
séparées caractérisé par la continuité de l’interface entre le gaz et le liquide.

Carte de configuration

Pour étudier la stabilité des écoulements à phases séparées, la démarche du numéricien est
différente de celle de l’expérimentateur. La différence concerne l’organisation initiale des deux
phases qui comme nous l’avons commenté dans la section précédente n’est pas décorrélée du taux
de remplissage du liquide RL dans le canal. En effet, lors d’une expérience, la valeur de RL est
délicate à contrôler et dépend des conditions d’injection des deux phases alors qu’il s’agit d’une
condition initiale pour le numéricien. Nous avons dans la section précédente mis en évidence la
relation entre le rapport des vitesses superficielles j = JG /JL et le taux de remplissage de liquide
RL en l’absence de perturbation de l’interface pour les différents régimes à phases séparées
identifiés (figure 8.17).

Nous souhaitons dans un premier temps reporter cette évolution et les configurations initiales
correspondantes sur le diagramme de configuration (JG , JL ) obtenu par Fabre (2006) (figure
8.19). Notons que les observations expérimentales référentiées comme "écoulement à phases sé-
parées" peuvent être des écoulements annulaires mais aussi des écoulements où le liquide est
piégé dans une ou plusieurs arêtes. Les trois configurations numériques "non perturbées" consi-
dérées sont l’écoulement annulaire EP Sm, l’écoulement de liquide dans les arrêtes EP SnmC et
l’écoulement stratifié EP SnmS.

Ainsi, la tension de surface n’est toujours pas prise en compte de manière à ne pas désta-
biliser l’interface. Les écoulements sont obtenus en imposant un gradient de pression dP/dx =
−5 mbar/m donné. Compte tenu de la relation (8.6), les valeurs de JL et JG varient dans les
mêmes proportions lorsque le gradient de pression varie. Ainsi toutes les évolutions possibles
peuvent être déduites de celles tracées sur la figure 8.19 par translation suivant la bissectrice. Un
trait continu est tracé sur le graphe pour décrire cette translation pour le point correspondant
au régime annulaire EP Sm ayant le taux de remplissage minimal RL ∼ 0, 3. Cette ligne montre
que la configuration annulaire ne peut géométriquement exister en dessous de cette ligne. Elle
ne peut par conséquent exister qu’au dessus de cette ligne. On constate en fait que cette ligne
se superpose en fait avec la ligne de transition expérimentale entre le régime intermittent (au
dessus) et le régime à phases séparées (au dessous). Cette comparaison montre que dans ces
conditions d’écoulement le régime annulaire ne peut exister et se déstabilise en écoulement inter-
198 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

mittent. Par le même raisonnement on constate que les configurations EP SnmC, où le liquide
est localisé dans les arêtes, et EP SnmC où les phases sont stratifiées peuvent exister d’un point
de vue purement géométrique dans le domaine des écoulements à phase séparées.

Fig. 8.19 – Carte de configuration d’écoulement en fonction de (JG ,JL ). Expérience Fabre (2006) :
 écoulement intermittent et O écoulement à phases séparées. Simulations : • écoulement EP Sm,
 écoulement EP SnmC et H écoulement EP SnmS. (-) Variation de dP dx.

Simulations d’écoulements perturbés : exemples de comportement

Les configurations initiales présentées ci-dessus sont maintenant perturbées. Nous donnons
ici quelques illustrations des comportements possibles d’un écoulement initialement à phases sé-
parées et qui est perturbé. Considèrons l’écoulement annulaire EP Sm qui se déstabilise pour
évoluer vers un écoulement intermittent. Suivant le rayon du cylindre de gaz RG et la longueur
d’onde de la perturbation initiale, les poches de gaz peuvent ou non venir démouiller les parois.
La figure 8.20 illustre ces deux possibilités. Dans le cas où RL = 0, 7 et λ = L/6 (figure de
gauche), le volume de gaz initial πRG
2 L doit être conservé dans les trois bulles qui se forment, ce

qui donne des bulles de diamètre supérieur à la hauteur du canal. Les bulles provoquent donc un
démouillage du liquide à la paroi. Le régime où RL = 0, 9 et λ = L/3 (figure de droite) forme une
série de poches qui restent de diamètre inférieur à la hauteur du canal : il n’y a pas de démouillage.

Concernant les écoulements EP SnmC (le liquide est alors localisé dans les arêtes), ils restent
stables au sens où il n’y a pas de transition vers le régime intermittent. Cependant, l’instabilité
capillaire agit également de manière à rompre l’interface pour former des gouttelettes qui restent
Transitions capillaires 199

G
G L
L

Fig. 8.20 – Exemples d’instabilités capillaires en canal. A gauche : Transition d’un écoulement
annulaire EP Sm (RL = 0, 7, JG = 45cm/s, JL = 110m/s) vers un écoulement intermittent où
les poches de gaz démouillent les parois. A droite : Transition d’un écoulement annulaire EP Sm
(RL = 0, 9, JL = 130m/s, JG = 15cm/s) avec RL vers un écoulement intermittent où les poches
de gaz ne démouillent pas les parois. t = 48ms, 50ms, 52ms.

piégées dans l’arête. Ce phénomène est d’autant plus sensible que le rayon du liquide RL est faible.
C’est ce qu’illustre la figure 8.21. Trois écoulements sont représentés qui varient en fonction de
la quantité de liquide RL et du gradient de pression. Pour le régime où la quantité de liquide
est moindre, le cylindre se casse et des gouttelettes se forment. Ce n’est pas le cas du régime où
RL = 0, 2. Cependant, il présente des perturbations dont le taux d’amortissement est faible, alors
que pour RL = 0, 4, le taux d’amortissement est plus important et les perturbations à l’interface
disparaissent rapidement.

Simulations d’écoulements perturbés : carte de configuration

Nous nous intéressons ici numériquement à l’étude de la stabilité des configurations initiales
à phases séparées présentées ci-dessus (EP Sm, EP SnmC et EP SnmS). Rappelons que l’écou-
lement est soumis à un gradient de pression. Nous considérons toujours comme fluides l’eau et
l’air à T = 20o C en canal de hauteur H = 1mm et de longueur L = 1cm. Les maillages utilisés
ne décrivent qu’une partie du domaine physique en profitant des symétries existantes. Pour un
200 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

G G G
L L
L

Fig. 8.21 – Exemples d’écoulements en arête EP SnmC en canal pour une perturbation initiale
λ = L/4. A gauche : écoulement EP SnmC (RL = 0, 15, JG = 72cm/s, JL = 3m/s) et transition
vers un régime à gouttes. Au milieu : écoulement EP SnmC (RL = 2, JG = 600cm/s, JL =
20mm/s). A droite : écoulement EP SnmC (RL = 0, 4, JG = 400cm/s, JG = 60mm/s).

écoulement à deux symétries, le quart du domaine physique 1mm ∗ 1mm ∗ 1cm est simulé par
30 ∗ 30 ∗ 120 mailles, 30 mailles décrivant H/2. Les simulations sont faites en deux temps : les
phases sont initialisées et soumises à un gradient de pression mais sans considérer la tension de
surface. Cela permet au champ de vitesse de s’établir. Ensuite, la tension de surface est prise
en compte et l’interface perturbée par une onde sinusoïdale de longueur λ. La longueur d’onde

dépend du rayon du cylindre et est la plus proche de 2π 2RG .

Notons que le temps physique à simuler et la taille du maillage rendent ici les simulations
d’une durée de 1 à 2 semaines sur un PC linux à 2Go de Ram et 3, 5GHz de microprocesseur.

Les écoulements simulés sont comparés aux données expérimentales de Fabre (2006) et pré-
sentés dans la carte de configuration traditionnelle dans le domaine (JG , JL ) reporté sur la figure
8.22. Ils sont obtenus en faisant varier RL pour chacune des trois configurations et en faisant
varier le gradient de pression dP/dx de −0, 5mbar/m à −125mbar/m.

Nous avons constaté que les écoulements annulaires EP Sm sont tous instables pour les
valeurs de vitesses superficielles fixées comme le laissait prévoir la figure 8.19. Ils évoluent vers
des écoulements intermittents ce qui est en accord avec les résultats expérimentaux. A chaque
fois, une instabilité capillaire apparaît qui rompt le cylindre en poches de gaz. Même si il est
proche de la transition un point diffère cependant, pour JG = 550cm/s et JL = 100mm/s :
l’écoulement annulaire est instable également alors que les expériences observent l’existence de
l’écoulement annulaire.

Les écoulements à phases séparés stables sont pour l’essentiel des écoulements EP SnmC,
Transitions capillaires 201

Fig. 8.22 – Carte de configuration dans le plan (JG ,JL ). Expérience Fabre (2006) :  écoulement
intermittent et ◦ écoulement à phases séparées. Simulations :  écoulements annulaire EP Sm
instables et O écoulements EP SnmS et EP SnmC stables.

donc avec le liquide localisé dans les arêtes. Pour toutes les valeurs du gradient de pression,
ces écoulements restent à phases séparées. Un point est dans le domaine de l’observation des
écoulements intermittents : il s’agit d’un écoulement EP SnmS où le liquide mouille notamment
une surface entière, ici à JG = 30cm/s et JL = 9mm/s. Ici également, cet écoulement reste à
phases séparées et n’évolue pas vers un écoulement intermittent.

Transition : compétition entre capillarité et inertie

Nous souhaitons maintenant caractériser en fonction des paramètres adimensionnels la tran-


sition entre les configurations à phase séparée et intermittent. Pour ce type d’écoulement et de
transition, quels sont les paramètres sans dimension pertinents ? Nous reprenons ici l’analyse
faite par Fabre (2006). L’analyse dimensionnelle montre que la tension de surface est la force do-
minante qui doit être prise comme référence. Si l’on prend comme échelle de longueur la hauteur
H du canal, la tension de surface domine la gravité Eo ∼ 0, 1. L’effet de celle-ci est de stratifier
les phases, mais ici cet effet est négligeable. Si l’on considère la vitesse du mélange J = JL + JG ,
la tension de surface domine la viscosité : Ca = µL J/σ < 1 mais l’inertie du liquide entre en
compétition avec elle : le nombre de Weber W e = ρL J 2 H/σ varie de 10−3 à 103 . Aussi le nombre
de Weber apparaît comme un paramètre essentiel du problème. Un autre paramètre essentiel est
le rapport des vitesses superficielles j = JG /JL qui varie de 10−1 à 105 . Par ailleurs, les résultats
expérimentaux semblent montrer que l’on a un écoulement à phases séparées lorsque j est très
202 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

grand et un écoulement intermittent lorsque j est petit.

Nous allons par conséquent suivre la démarche proposée par Fabre (2006) et représenter une
carte de configuration en fonction de ces deux nombres adimensionnels pertinents j et W e.
Les résultats expérimentaux de Fabre (2006) montrent que les configurations observées expéri-
mentalement se répartissent en deux régions bien distinctes. Une loi de puissance a été proposée
qui donne un nombre de Weber critique W ec qui sépare les deux régimes d’écoulement :

W e1/2
c = α j −2/5 (8.14)

où Fabre (2006) propose α ∼ 40. Nous avons reporté sur la figure 8.23 les observations expé-
rimentales de Fabre (2006) et les résultats numériques. On constate que l’accord est très bon.
La courbe de transition (8.14) y est également reportée et la valeur α = 20 semble décrire de
manière plus fine la transition de l’ensemble des résultats.

Fig. 8.23 – Diagramme de stabilité dans le plan j = JG /JL W e1/2 . Expériences Fabre (2006) :
écoulement intermittent et ◦ écoulement à phases séparées. Simulations :  écoulements annu-
laires EP Sm instables et O écoulements EP SnmS et EP SnmC stables. (- - -) équation 8.14
avec α = 20.

8.4.2 En canal 3D de pile

Nous souhaitons finir ce chapitre en illustrant l’effet de la paroi non mouillante (GDL) du
canal de la pile et de son incidence sur les transitions. Ainsi, dans un canal de pile, la présence
de la paroi hydrophobe qu’est la GDL provoque des transitions particulières, comme l’illustre la
figure 8.24.
Transitions capillaires 203

G
L

Fig. 8.24 – En canal de pile : la paroi "gauche" est hydrophobe (GDL). Seule la moitié inférieure
du canal est présentée. Transition entre un écoulement EP Sm (RL = 0, 5, JG = 22cm/s, JL =
4mm/s) vers un écoulement EP SnmS où le liquide mouille totalement la paroi opposée à la
GDL et partiellement les parois adjacentes. t = 50ms, 58ms, 59ms et 68ms.

Dans ce cas, le régime de départ est un écoulement annulaire pour RL = 0, 5. L’instabilité


capillaire se développe et casse dans un premier temps le cylindre en formant des bulles de gaz.
Du fait du volume initiale du cylindre, les bulles touchent les paroi et provoquent le démouillage
du liquide. La présence de la GDL vient modifier le comportement qui aurait été en son absence
similaire à celui de la figure 8.20. Les poches de gaz ne peuvent garder leur forme sphérique car
204 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

le liquide ne peut mouiller la GDL. La GDL est alors démouillée progressivement et le régime
évolue vers un régime à phases séparées de type EP SnmS, où le liquide mouille la paroi opposée
à la GDL et une partie des deux parois adjacentes.

On met ici en évidence une transition intéressante pour le fonctionnement de la pile : un


écoulement annulaire, à éviter pour le fonctionnement de la pile car il mouille entièrement la
GDL, peut, en fonction du rayon du cylindre de gaz, évoluer sous l’effet de l’instabilité capillaire
vers un écoulement intermittent qui ne peut exister compte tenu de l’hydrophobie de la GDL et
se transforme en un écoulement à phases séparées EP SnmS, quant à lui bénéfique pour la pile.

Ce résultat montre également que les cartes de configuration et les transition qui y sont
reportées pour des canaux avec quatre parois identiques sont à utiliser avec précaution pour une
utilisation en canal de pile.

8.5 Conclusion

Ce chapitre s’est divisé en fait en deux parties complémentaires. La première a porté sur
l’étude numérique de deux instabilités de nature complètement différente mais toutes deux po-
tentiellement présentes en écoulement diphasique en mini-canaux ou mini-tubes. D’une part, une
instabilité visqueuse peut apparaître en régime stratifié et provoquer la transition vers un régime
intermittent. Nous avons retrouvé numériquement le diagramme de stabilité de la théorie linéaire
développée par Charru & Fabre (1994). D’autre part, une instabilité capillaire peut provoquer la
transition d’un régime à phase séparée vers un régime intermittent. Nous avons montré la bonne
concordance entre les résultats numériques et la théorie linéaire de Goren (1962), à la fois en
tube et en canal. La comparaison des taux d’amplification de ces deux types de perturbation
montre que l’instabilité capillaire est plus rapide et sera par conséquent la première à déstabiliser
l’interface et provoquer la transition.

La seconde partie a porté sur l’organisation des phases dans un mini-canal et sur l’étude de
la stabilité des écoulements géométriquement possibles. Dans un premier temps, le rapport des
vitesses superficielles a été relié au taux de remplissage en liquide RL . La stabilité des écoulement
à phase séparée a ensuite été étudiée numériquement et comparée aux expériences. Les résultats
1/2
numériques confirment la transition W ec = α j −2/5 proposée par Fabre (2006) qui a l’intérêt
de faire intervenir des paramètres adimensionnels caractéristiques.

Ce dernier chapitre a enfin et surtout démontré le potentiel du code JADIM pour reproduire
les instabilités présentes en mini-canaux et mini-tube. Il est ainsi possible d’étudier les transi-
tions de configuration observées dans de tels systèmes diphasiques en prenant notamment en
considération la présence d’une paroi hydrophobe, élément caractéristique d’un canal de pile.
Conclusion et perspectives

L’objectif du travail réalisé dans cette thèse était double. Il s’agissait d’une part de progresser
dans la compréhension des mécanismes physiques présents dans les mini-canaux d’alimentation
de la pile à combustible et d’autre part de développer un outil de simulation numérique permet-
tant d’y décrire des écoulements et les transitions entre configurations.

Les développements numériques réalisés dans JADIM ont consisté à introduire dans le module
de "suivi d’interface" un modèle de mouillage basé sur la description de l’angle apparent de la
ligne de contact. Les modélisations numériques du mouillage statique et dynamique ont ainsi été
développées et validées en situations bidimentionnelle et tridimensionnelle. L’implémentation de
l’hystéresis de l’angle de contact, plus délicate, a été réalisée et validée en situation bidimension-
nelle et axisymmétriques puis initiée en situation tridimensionnelle. Afin de compléter les rares
données existantes, une expérience a été nécessaire et mise en oeuvre afin de mesurer l’hystérésis
de l’angle de contact pour les matériaux constituant les mini-canaux d’une pile à combustible.
Les mesures réalisées ont permis de mettre en évidence que l’hystérésis est particulièrement im-
portante pour les deux matériaux présents dans un canal de pile.

Nous avons dans le cadre de ce travail considéré deux problématiques principales. Ces deux
problématiques correspondent sensiblement aux phénomènes présents dans les minicanaux d’une
pile à combustible, selon que l’on se place au début du minicanal, ou à la fin du minicanal.
En début de canal, l’eau générée au coeur de la pile est introduite par la GDL sous forme de
petites gouttes. L’étude de la dynamique (formation, migration) de ces gouttelettes constitue la
première problématique d’étude. En fin de canal, les gouttelettes introduites le long du canal
ont coalescées pour former un écoulement à différentes configurations de répartition spatiale des
phases. La deuxième problématique correspond à l’étude de ces écoulements et à leur transition
entre configurations.

Le premier axe d’étude est donc celui de la migration des goutellettes formées par la pro-
duction de l’eau sur la zone de diffusion gazeuse (GDL). La situation bidimentionnelle de la
206 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

migration d’une goutte sous l’effet de la gravité et de l’écoulement d’un gaz en régime inertiel
a dans un premier temps été traitée. Les résultats numériques obtenus ont permis de mettre
en évidence les critères de mise en mouvement associés qui dépendent fortement de l’hystérésis
de l’angle de contact. Ainsi la mise en mouvement gravitaire apparaît via un nombre d’Eotvos
critique et celle de l’entrainement par un écoulement d’un gaz via un nombre Weber critique.
Ces deux seuils varient linéairememnt avec l’hystéresis caractérisé par (cos θR − cos θA ). Appli-
quées dans les conditions de la pile, ces relations montrent qu’une goutte ne peut se mettre en
mouvement sous l’effet de la gravité et très difficilement sous l’effet de l’écoulement gazeux.

L’étude de la migration 3D a permis de préciser les conditions de migration d’une goutte


dans les conditions d’une pile à combustible. Pour cela, la position initiale de la goutte, la gra-
vité, la mouillabilité des parois du canal, la température et la coalescence entre goutte ont été
considérées. Les résultats montrent que la migration n’a lieu que si elle rencontre une paroi de
mouillabilité différente, c’est à dire que le moteur du mouvement est la différence de mouillabi-
lité. Les gouttes migrent toujours de la paroi non mouillante vers la paroi mouillante avec une
vitesse que nous avons montré être donnée par la célérité de l’onde capillaire de longueur d’onde
imposée par le rayon initial de la goutte.

Le second axe concerne l’évolution et la stabilité de la répartition spatiale des phases lors
du remplissage progressif des canaux d’une pile. Nous avons dans un premier temps considéré
le remplissage quasistatique d’un canal de pile et les différents scenarii possibles. Cette analyse
a permis de préciser les conditions nécessaires sur la géométrie du canal et les propriétés de
mouillage des parois du canal permettant un fonctionnement optimal, c’est-à-dire laissant dispo-
nible pour le gaz une surface maximale de GDL pour un taux de liquide donné. Ainsi les parois
du canal doivent être non mouillante (angle de mouillage inférieur à 90o ) et l’option d’une section
rectangulaire doit être choisie de sorte que l’un des petits cotés corresponde à la surface de la
GDL.

Cette approche quasistatique a ensuite été complétée par une étude de la stabilité des inter-
faces des écoulements à phases séparées en mini-canaux et mini-tubes. Pour cela, la déstabilisation
de l’interface sous l’effet d’instabilité visqueuse ou capillaire a été considérée. La comparaison
des résultats numériques avec les solutions analytiques des taux de croissance respectifs de ces
instabilités (Charru & Fabre (1994), Goren (1962)) a permis de démontrer les capacités du code
JADIM à reproduire le développement de telles instabilités, c’est-à-dire son potentiel pour re-
produire les changements de configuration. La comparaison des taux d’amplification de ces deux
types de perturbation montre clairement que l’instabilité capillaire est plus rapide et sera par
conséquent la première à déstabiliser l’interface et provoquer la transition. Un certain nombre de
simulations ont ensuite été réalisées pour étudier les configurations d’écoulement en mini-canal.
Les résultats ont été comparés au diagramme de configuration obtenu expérimentalement par
Conclusion 207

Fabre (2006). Les résultats reportés dans un diagramme de configuration défini par le rapport
des vitesses superficielles et le nombre de Weber ont permis de montrer la pertinence de cette re-
présentation et son caractère plus général que la traditionnelle représentation dans le diagramme
des vitesses superficielles de gaz et de liquide. La prise en compte de la présence d’une paroi
hydrophobe a mis en évidence que celle -ci avait un effet important sur la transition et la forme
des cartes de configurations.

Les perspectives à ce travail sont nombreuses et certaines sortent largement du cadre des
études des écoulements en mini-canal d’une pile à combustible. Ce travail a ainsi démontré le
potentiel du code JADIM pour reproduire les instabilités présentes en mini-canaux et mini-tubes.
Il est maintenant possible d’étudier les transitions de configuration observées dans de tels sys-
tèmes diphasiques en prenant notamment en considération la présence d’une paroi hydrophobe,
élément caractéristique d’un canal de pile. L’utilisation intensive du code est ainsi envisageable
afin de mener une campagne paramétrique de simulations permettant de proposer des cartes de
configurations et critères de transition en canal dont une des parois est hydrophobe.

Concernant l’aspect développement numérique, une étude comparative des différents modèles
d’angle dynamique apparent peut être entreprise. Le modèle de Dussan a été implémenté dans le
code JADIM mais il serait important de le comparer au modèle de de Gennes (1986). LeGrand
et al. (2005) et Rio (2005) ont montré notamment une différence d’évolution d’angle apparent
pour l’angle de recul. Si la comparaison peut d’ors et déjà être faite en deux dimensions, elle
sera encore plus pertinente en trois dimensions, notamment en étudiant la forme d’une goutte
descendant un plan incliné (LeGrand et al. (2005)). En fonction des paramètres physiques, la
goutte peut prendre différentes formes, arrondie ou à coin, ou encore s’écouler en laissant pério-
diquement des petites perles dans son sillage. L’étude numérique pourra ainsi être confrontée à
l’étude expérimentale de LeGrand et al. (2005). Ici le choix du modèle d’angle dynamique peut
être déterminant pour décrire correctement la dynamique de ces gouttes.

La poursuite du travail entrepris devrait permettre à courte échéance la modélisation de


l’hystéresis de l’angle de contact ainsi que de l’angle dynamique en situation tridimensionnelle.
La prise en compte de ces phénomènes physiques bien particuliers ouvre alors la porte à des
problèmes intéressants, outre celui qui vient d’être cité.

Parmi ces problèmes à étudier, nous pouvons en sélectionner trois, représentés dans la figure
8.25. L’étude initiée dans ce travail sur la migration d’une goutte sous l’effet d’un contraste
de mouillabilité (figure 8.25-a) présente un intérêt tout a fait original. Il s’agira dans un pre-
mier temps de confronter les résultats numériques avec les récents travaux expérimentaux de
CAILLIES-REYSSAT (2007) où la migration d’une goutte est étudiée sur une paroi présentant
un gradient de mouillabilité.
208 Chapitre 8 : Instabilités et transitions en mini-canaux et mini-tubes

Fig. 8.25 – Problèmes en perspective. (a) Migration de goutte posée sur une discontinuité de
mouillage. (b) Coalescence et mouillage sur une paroi. (c) Démouillage d’un film ruisselant

Il serait dans un premier temps très intéressant de comparer les résultats du code JADIM
avec d’autres codes tels que celui développé par l’équipe de Peter Spelt à l’Impérial College de
Londres (figure 8.25-b). Deux approches ont été développé par l’équipe de Peter Spelt. L’une est
basée sur une méthode Level Set modélisant l’angle de glissement (Spelt (2005)) et l’autre est
une méthode d’interface diffuse (Ding & Spelt (2007)). Le premier cas-test de référence pourrait
être la coalescence d’une goutte sur une surface mouillante. Les premiers résultats obtenus avec
JADIM montre une évolution du dimple résultant de la coalescence qui évolue comme ∼ t1/2 en
accord avec les travaux expérimentaux (Ristenpart et al. (2006), Biance et al. (2004)).

Enfin, l’étude des films ruisselants et de l’instabilité capillaire qui peut se développer à leur
surface et entrainer le démouillage de la paroi est un sujet d’intérêt fondamental (Podgorski
et al. (1999), Rio & Limat (2006)) mais également très appliqué. En effet, la compréhension
de ce mécanisme physique conditionne par exemple le dimensionnement de bon nombres de
contacteur gaz liquide où le liquide est utilisé pour réagir avec le gaz à des fins de traitement,
par exemple de dépollution. Le procédé est optimisé par une surface d’échange maximale et une
quantité de liquide ruisselant minimale, ce qui conduit à des films minces. Le démouillage des
parois se traduit par une réduction de la surface d’échange et des performance du contacteur.
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