Rhéologie des polymères fondus à hauts taux de

cisaillement : application à la microinjection

Cheima Mnekbi Djebali

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Cheima Mnekbi Djebali. Rhéologie des polymères fondus à hauts taux de cisaillement : application
à la microinjection. Autre. Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2012. Français. �NNT :
2012ENMP0038�. �pastel-00820185�

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 École doctorale n° 364 : Sciences Fondamentales et Appliquées

Doctorat ParisTech

THÈSE
pour obtenir le grade de docteur délivré par

l’École nationale supérieure des mines de Paris

Spécialité « Sciences et Génie des Matériaux »

présentée et soutenue publiquement par

Cheïma MNEKBI DJEBALI

le 7 décembre 2012

Rhéologie des polymères fondus à hauts taux de

cisaillement ; application à la microinjection

Directeur de thèse : Michel Vincent

Jury T
M. Rémi DETERRE, Professeur, OPERP, IUT Nantes Président
M. Christian CARROT, Professeur, IMP, UFR des Sciences St-Etienne Rapporteur H
M. Gilles REGNIER, Professeur, PIMM, Art et Métiers ParisTech Rapporteur
M. Jean-François AGASSANT, Professeur, CEMEF, Mines ParisTech Examinateur È
M. Michel VINCENT, Directeur de recherche CNRS, CEMEF, Mines ParisTech Examinateur
M. Pierre AVENAS Membre Invité S
E
MINES ParisTech
Centre de Mise En Forme Des Matériaux – UMR 7635
BP 207, 06904 Sophia Antipolis
1
1 Introduction Générale......................................................................................................... 6
1.1 Microinjection des polymères ..................................................................................... 6
1.2 Rhéologie des polymères à hauts taux de cisaillement................................................ 6
1.3 Objectifs de l’étude...................................................................................................... 6
1.4 Cadre de l’étude ........................................................................................................... 7
2 Chapitre Bibliographique ................................................................................................. 10
2.1 Microinjection ........................................................................................................... 10
2.1.1 Technologie ........................................................................................................ 10
[Link] Pièces réalisées en microinjection .................................................................. 10
[Link] Matériaux pour la microinjection ................................................................... 12
[Link] Presses de microinjection ............................................................................... 13
2.1.2 Conditions extrêmes ........................................................................................... 13
[Link] Hautes vitesses................................................................................................ 14
[Link] Hauts taux de cisaillement et fortes pressions ................................................ 14
[Link] Hautes températures du moule et du polymère .............................................. 14
[Link] Etat de surface du moule ................................................................................ 15
2.1.3 Simulation de la microinjection des polymères ................................................. 16
2.2 Rhéologie à haut taux de cisaillement ....................................................................... 21
2.2.1 Instabilités de l’écoulement et glissement à la paroi .......................................... 21
[Link] Défauts d’extrusion......................................................................................... 21
[Link] Glissement à la paroi ...................................................................................... 23
2.2.2 Mesures de rhéologie spécifiques à la microinjection........................................ 25
[Link] Techniques de mesures rhéologiques ............................................................. 25
[Link] Viscosité dans les conditions extrêmes .......................................................... 34
2.2.3 Modélisation de la rhéologie à haut taux de cisaillement .................................. 40
[Link] Thermo et piezo dépendance de la viscosité .................................................. 40
[Link] Glissement à la paroi ...................................................................................... 41
2.3 Synthèse ..................................................................................................................... 42
3 Chapitre Caractérisation rhéologique............................................................................... 44
3.1 Matériaux étudiés ...................................................................................................... 44
3.1.1 Polyéthylène haute densité ................................................................................. 44
3.1.2 Polyméthacrylate de méthyle ............................................................................. 45
3.2 Rhéométrie oscillatoire dynamique ........................................................................... 46
3.2.1 Conditions des essais.......................................................................................... 46

2
 3.2.2 Domaine linéaire ................................................................................................ 47
3.2.3 Stabilité............................................................................................................... 48
3.2.4 Résultats ............................................................................................................. 50
[Link] PEHD .............................................................................................................. 50
[Link] PMMA ............................................................................................................ 53
3.3 Rhéométrie capillaire................................................................................................. 57
3.3.1 Description du matériel de mesure ..................................................................... 57
3.3.2 Conditions de mesure ......................................................................................... 59
3.3.3 Courbes d’écoulement, défauts et thermique ..................................................... 61
[Link] Paliers de pression .......................................................................................... 61
[Link] Défauts d’extrusion......................................................................................... 63
[Link] Courbes d’écoulement .................................................................................... 64
[Link] Mesures de température dans le capillaire...................................................... 68
3.3.4 Résultats PEHD .................................................................................................. 69
[Link] Courbes de Bagley.......................................................................................... 69
[Link] Analyse du glissement .................................................................................... 72
[Link] Viscosité ......................................................................................................... 76
3.3.5 Résultats PMMA ................................................................................................ 79
[Link] Courbes de Bagley.......................................................................................... 79
[Link] Viscosité ......................................................................................................... 81
3.4 Données rhéologiques................................................................................................ 85
3.4.1 Superposition Rhéoplast - ARES ....................................................................... 86
3.4.2 Lissage de Carreau-Yasuda ................................................................................ 87
3.5 Synthèse ..................................................................................................................... 90
4 Chapitre Modèle rhéologique........................................................................................... 94
4.1 Cadre du modèle ........................................................................................................ 94
4.1.1 Modèle mécanique ............................................................................................. 94
4.1.2 Modèle thermique .............................................................................................. 96
4.1.3 Lois de comportement ........................................................................................ 96
[Link] Comportement rhéologique ............................................................................ 96
[Link] Masse volumique .......................................................................................... 103
4.1.4 Conditions aux limites et initiales .................................................................... 106
4.2 Equations ................................................................................................................. 106
4.2.1 Détermination des champs de vitesse et pression sans glissement .................. 106

3
 [Link] Equation d’équilibre ..................................................................................... 106
[Link] Analyse incompressible ................................................................................ 107
[Link] Analyse compressible ................................................................................... 108
4.2.2 Prise en compte du glissement à la paroi ......................................................... 109
[Link] Analyse incompressible ................................................................................ 110
[Link] Analyse compressible ................................................................................... 111
4.3 Description du modèle numérique........................................................................... 113
4.3.1 Organigramme.................................................................................................. 113
4.3.2 Test de la discrétisation .................................................................................... 115
[Link] Données du calcul......................................................................................... 115
[Link] Discrétisation ................................................................................................ 116
[Link] Choix des conditions aux limites thermiques ............................................... 118
[Link] Sensibilité du calcul aux constantes de la loi de glissement......................... 120
4.4 Influence des phénomènes physiques ...................................................................... 123
4.4.1 Données utilisées .............................................................................................. 123
4.4.2 Calcul avec une viscosité thermodépendante ................................................... 125
4.4.3 Calcul compressible, piezo- et thermo- dépendant .......................................... 131
4.4.4 Incidence du glissement à la paroi ................................................................... 135
4.4.5 Récapitulatif des incidences des hypothèses .................................................... 142
4.5 Analyse des essais rhéologiques .............................................................................. 146
4.6 Synthèse ................................................................................................................... 155
5 Chapitre Microinjection ................................................................................................. 159
5.1 Etude expérimentale ................................................................................................ 159
5.1.1 Presse de microinjection................................................................................... 159
[Link] Conception de la presse ................................................................................ 159
[Link] Mode de fonctionnement de la presse .......................................................... 160
[Link] Description de la presse ................................................................................ 161
[Link] Moule de microinjection et instrumentation................................................. 163
[Link] Acquisition des données ............................................................................... 164
[Link] Conditions de mise en œuvre........................................................................ 165
5.1.2 Description des micro-pièces injectées ............................................................ 166
[Link] Volume de l’empreinte du moule ................................................................. 166
[Link] Epaisseurs de la paroi mince ........................................................................ 167
[Link] Sous remplissages des pièces injectées ........................................................ 171

4
 5.1.3 Analyse des enregistrements ............................................................................ 172
5.1.4 Exploitation des résultats de microinjection .................................................... 176
[Link] Profils de pression ........................................................................................ 176
[Link] Profils de température / Effet de la dissipation de chaleur ........................... 177
[Link] Détermination des débits d’injection ............................................................ 177
5.2 Simulation de la microinjection............................................................................... 179
5.2.1 Présentation de Rem3D .................................................................................... 179
5.2.2 Maillage............................................................................................................ 180
5.2.3 Visualisation des résultats Rem3D................................................................... 182
[Link] Données du calcul......................................................................................... 182
[Link] Remplissage .................................................................................................. 183
[Link] Pression......................................................................................................... 184
[Link] Température .................................................................................................. 187
[Link] Profils de vitesses ......................................................................................... 189
5.3 Confrontation avec les essais de microinjection...................................................... 191
5.3.1 Paramètres d’entrée .......................................................................................... 191
5.3.2 Confrontation sur la forme du front de matière................................................ 192
5.3.3 Effet de la compressibilité sur le calcul ........................................................... 193
5.3.4 Confrontations sur les pressions – PEHD ........................................................ 195
[Link] Détermination des débits pour le calcul du PEHD ....................................... 195
[Link] Confrontation calcul – mesures .................................................................... 197
5.3.5 Confrontation pour le PMMA .......................................................................... 198
[Link] Recherche des débits optimaux .................................................................... 198
5.4 Synthèse ................................................................................................................... 201
6 Conclusion Générale ...................................................................................................... 203

5
1 Introduction Générale

1.1 Microinjection des polymères

La microinjection est une technologie émergente qui concerne de plus en plus de produits
dans le domaine médical, la connectique, l’horlogerie, la mécanique … Les industriels
s’intéressent au coût et à la fiabilité de la production des pièces par microinjection. Ce
procédé présente toutefois des chalenges techniques et scientifiques. En effet, cela nécessite
des innovations sur les outils de transformation très précis, la fabrication de moules avec des
tolérances très exigeantes, le développement de logiciels de simulation adaptés… De plus,
l’écoulement dans des microcavités génère des comportements particuliers de la matière. La
compréhension de la physique des polymères est à prévoir dans les conditions extrêmes, à
savoir la rhéologie à hauts taux de cisaillement.

1.2 Rhéologie des polymères à hauts taux de

cisaillement
L’étude de la rhéologie à hauts taux de cisaillement des polymères nécessite l’utilisation de
techniques de mesures spécifiques. Afin d’atteindre des taux de cisaillement élevés, des
rhéomètres classiques doivent être adaptés pour permettre d’atteindre de fortes pressions. Ils
sont équipés soit de micro-filières, soit de micro-entrefers.
Le dépouillement des résultats rhéologiques nécessite également des réflexions sur le
comportement des matériaux car, en plus de la stabilité de l’écoulement et (ou) la présence de
glissement à la paroi, nous devons développer des modèles physiques intégrant la
thermodépendance et la piezodépendance de la viscosité, un écoulement compressible, et les
effets de la thermique.

1.3 Objectifs de l’étude

L’objectif de ce travail est d’aider à comprendre le comportement de la matière dans des
conditions de transformation extrêmes comme c’est le cas pour le procédé de microinjection.
Pour cela, nous étudions d’abord la rhéologie à hauts taux de cisaillement par le biais de
caractérisations expérimentales et d’une modélisation des équations physiques. Par la suite,

6
nous étudions la microinjection via des analyses expérimentales et une simulation numérique
par éléments finis.

La thèse est articulée autour de quatre chapitres organisés de la manière suivante:

Le premier chapitre est dédié à l’état de l’art sur les deux sujets qui nous concernent dans
cette étude, à savoir le procédé de microinjection et la rhéologie à hauts taux de cisaillement.

Dans le deuxième chapitre, nous présentons les caractérisations rhéologiques à hauts taux de
cisaillement de deux polymères, en ayant recours à deux rhéomètres, un rhéomètre plan-plan
dynamique et un rhéomètre capillaire utilisé dans des conditions extrêmes. Nous cherchons à
obtenir des courbes de viscosité pour des taux de déformation allant jusqu’à 106 s-1.

Le troisième chapitre est consacré à la description du modèle mathématique et physique de

l’écoulement dans un capillaire. Nous discutons les phénomènes physiques mis en jeu et les
intégrons dans un programme de calcul Matlab pour voir l’effet de chacun ou de certaines
combinaisons de phénomènes sur les résultats de la rhéologie. Nous testons et validons nos
hypothèses en les comparant aux données expérimentales du deuxième chapitre.

Enfin, dans le quatrième chapitre, nous réalisons des essais de microinjection à l’aide de la
presse et du moule conçus pour le projet de recherche. Nous étudions les résultats des
enregistrements dans un moule instrumenté.
Par la suite, nous réalisons une étude de simulation 3D de la microinjection, à l’aide du
logiciel Rem3D. Le but est de confronter les résultats de simulation, nourris avec les données
rhéologiques déterminées précédemment, aux résultats des expériences dans différents cas de
mise en œuvre.

1.4 Cadre de l’étude

Le travail présenté dans cette thèse a été réalisé dans le cadre du projet de recherche
« Microconnect » financé par l’Agence Nationale de Recherche (ANR) sur la microinjection
des thermoplastiques. Une synergie a été créée entre les partenaires suivants :
- le Centre de Mise en Forme des Matériaux (CEMEF) de Mines ParisTech,

7
 - le Laboratoire d’Ingénierie des Matériaux (LIM), devenu Procédés et Ingénierie en
Mécanique et Matériaux (PIMM) de Arts et Métiers - ParisTech,
- la société Getelec.

Nous avons contribué à la conception d’une presse pour la microinjection en se basant sur le
principe déjà existant de fluidification de la matière par cisaillement du « Rhéoplast ». La
presse a été conçue et réalisée par Getelec. Les campagnes d’essais sur la presse de
microinjection ont été effectuées au LIM, qui avait en charge la détermination de la
microstructure et des propriétés des pièces microinjectées.

8
9
2 Chapitre Bibliographique
Dans ce chapitre, nous présentons une synthèse bibliographique sur les travaux qui ont été
réalisés dans le domaine de la microinjection et de la rhéologie à fort taux de cisaillement ou
en faible entrefer. Tout d’abord, nous exposons les moyens technologiques et les enjeux
relatifs à ce procédé innovant et de haute valeur ajoutée. Par la suite, nous passons en revue
les défis techniques et scientifiques relatifs à la microinjection. Parmi les défis scientifiques,
nous nous intéressons particulièrement à la rhéologie dans des conditions de microinjection,
plus explicitement la rhéologie à hauts taux de cisaillement. Nous détaillons alors les
phénomènes physiques mis en jeu lors de telles sollicitations et nous discutons les travaux qui
ont été réalisés dans ce domaine.

2.1 Microinjection

2.1.1 Technologie
Le procédé d’injection est intéressant car il permet la fabrication de pièces qui peuvent être de
formes très complexes, et ce à des vitesses de production importantes et avec une bonne
reproductibilité des détails dans les pièces. Le savoir-faire dans ce secteur de mise en forme
des polymères nécessite la maîtrise de certains mécanismes, à savoir le contrôle des pressions
d’injection, des vitesses de cisaillement, de la plastification du polymère, de la température du
moule, du temps d’injection, …
La miniaturisation concerne de plus en plus de domaines et l’injection des plastiques pour des
microsystèmes montre graduellement son grand potentiel commercial. La microinjection est
un domaine émergent qui est une évolution de l’injection de polymères conventionnelle sans
pour autant en être une réplique à plus petite taille.

[Link] Pièces réalisées en microinjection

Sous le vocable microinjection, nous distinguons en général deux types de produits, d’une
part des pièces de taille standard, mais avec des micro-détails et des micro-pièces de
dimension maximale inférieure au millimètre, avec un poids en dessous du milligramme et/ou
avec une épaisseur pouvant descendre jusqu’à quelques dizaines de micromètres, Figure 2-1.

10
 Figure 2-1 : Exemple de produits microinjectés, (à gauche) avec le système d’alimentation attaché et (à
droite) Micromultiplicateur 0,8 mg en POM (source Battenfeld).

La recherche dans ce domaine est orientée vers des applications commerciales dans un large
éventail de secteurs comprenant les systèmes micro-électro-mécaniques (MEMS) où la
demande est croissante pour la miniaturisation de produits. Parmi les industriels spécialisés
dans la sous-traitance de la conception et la fabrication de pièces microtechniques, citons CG-
TEC, ISA France et Microsystems. Ils répondent aux besoins des marchés les plus actifs en
microinjection qui sont les suivants :
- L’automobile, avec les micro-interrupteurs, les connecteurs et les capteurs d’airbag.
- L’informatique, avec les connecteurs et les têtes d'encre d'imprimante.
- La télécommunication avec les connecteurs de fibre optique.
- L’électronique et l’optoélectronique avec les micro-interrupteurs et les microcircuits
optiques, les connecteurs de précision, les micromoteurs, Figure 2-2.
- Le médical avec les implants, les dispositifs d’aide à l’audition, l’appareillage
dentaire, les dispositifs d’analyse et pour blocs opératoires, Figure 2-3.
- L’horlogerie avec les microengrenages, les rotors, les verrous, Figure 2-4.
Ceci mène à des développements passionnants dans les matériaux et la technologie de
transformation.

Figure 2-2 : Application de la microinjection en électronique : Corps de bobine en PPS ; moteur pas à pas
en PPS ; pignon court en ABS PC (source CG-TEC)

11
 Figure 2-3 : Application de la microinjection dans le domaine médical : connecteurs de moteur pour
appareillage dentaire en PA ; encapsulage pour puce RFID en PEEK ; implant auditif (source CG-TEC)

Figure 2-4 : Application de la microinjection en horlogerie : microrouages ; capsule ; connecteur ; rouage

(source ISA France)

[Link] Matériaux pour la microinjection

La majorité des produits microinjectés ont des propriétés mécaniques ou optiques de pointe
(Coates et al., 2007). Par conséquent, les résines typiques adoptées sont des thermoplastiques
techniques, tels que les cristaux liquides polymères (LCP), les polyoxyméthylènes (POM), les
polymères cyclo oléfines (COP) et les polyétheréthercétones (PEEK). Le retrait de ces
polymères est très faible ce qui assure le respect de la forme des petits détails et la stabilité
dimensionnelle des produits microinjectés.
Les matières chargées conventionnelles avec des fibres de verre sont difficiles à utiliser en
microinjection. C’est pour cela que des nanocomposites, avec nanotubes de carbone de 10 nm
de diamètre, sont utilisés. Ils apportent une haute résistance mécanique et au choc au produit
final.
Pour les implants chirurgicaux bio-absorbables qui seront détruits dans le corps après une
période déterminée, les matériaux utilisés sont les acides polyglycoliques (PGA) et les acides
polylactiques (PLA). Ces matériaux sont très sensibles à la dégradation thermique, c’est
pourquoi une injection rapide et avec des petits volumes à transférer est favorable à leur mise
en œuvre.

12
[Link] Presses de microinjection
Il faut préalablement préciser que la microinjection ne consiste pas en une reproduction du
procédé d’injection conventionnel avec une simple réduction d’échelle (Whiteside et al.,
2003 ; Giboz et al., 2007). Une rupture technologique s’impose concernant le développement
de machines adaptées et l’usinage des moules. Les presses d’injection conventionnelles sont
peu convenables pour la fabrication de micro-pièces :
les vis de plastification classiques ont des diamètres trop importants par rapport au volume
à injecter. Le temps de séjour du matériau devient élevé et il peut se dégrader ;
un énorme pourcentage de matière injectée est gaspillé dans le système d’alimentation ;

les débits délivrés par la presse ne peuvent pas assurer un remplissage en un temps très
court des micro-pièces.
Une nouvelle génération de presses dédiées à la microinjection a vu le jour (Zhao et al.,
2003). Elles utilisent une unité de plastification et une unité d’injection séparées. Une
troisième unité de dosage peut aussi être considérée, Figure 2-5

Figure 2-5: Presse Battenfeld Microsystem 50 avec 3 unités séparées : plastification, dosage et injection
(source Battenfeld).

2.1.2 Conditions extrêmes

En plus du défi technologique, un défi scientifique est aussi à relever. La connaissance de la
rhéologie des polymères à haute vitesse de cisaillement, le développement des contraintes
résiduelles et les propriétés finales des produits sont les enjeux scientifiques de la
microinjection.

13
[Link] Hautes vitesses
Le rapport surface sur volume des micro-pièces est très important, ce qui nécessite des
vitesses d’injection très élevées afin d’éviter la solidification prématurée du polymère lors de
l’injection et l’obtention de pièces incomplètes. D’après Giboz et al. (2007) une machine
comme la presse Battenfeld Microsystem 50 permet de délivrer une vitesse d’injection de 760
mm.s-1 en utilisant une vis de plastification de diamètre 14 mm (débit d’injection de l’ordre de
117 cm3.s-1), tandis qu’avec la presse Lawton Seasame Nanomollder, les vitesses d’injection
atteintes sont de 1200 mm.s-1 en utilisant un piston de diamètre 10 mm (débit de 94. cm3.s-1).
Yokoi et al. (2006) utilisent une presse à ultra-haute vitesse UHSIM développée par Nissei
Plastic Industrial pour laquelle la vitesse d’injection peut monter jusqu’à 1000 mm.s-1 avec
une vis de diamètre 32 mm (débit de 800 cm3.s-1), même si avec un tel diamètre de vis le
volume de matière plastifiée est assez important. Par comparaison, une presse classique peut
aller jusqu’à des débits de l’ordre de quelques centaines de cm3.s-1, mais pour des volumes au
moins dix fois plus grands.

[Link] Hauts taux de cisaillement et fortes pressions

La plupart des études sur la microinjection mentionnent de très forts taux de cisaillement et
pressions. Une des géométries utilisée par Whiteside et al. (2003) est une plaque de dimension
25x2,5x0,25 mm3. Une simple analyse pseudoplastique isotherme conduit à un taux de
cisaillement de l’ordre de 105 s-1. Coates et al. (2007) mentionnent des valeurs supérieures à
106 s-1. Les niveaux de pression délivrés par les machines, d’après Giboz et al. (2007),
peuvent atteindre 3600 bar. Cependant, nous ne pouvons considérer que ces niveaux sont
atteints dans les pièces compte tenu des pertes de charge dans les canaux. Whiteside et al.
(2003) mesurent les pics de pression dans la cavité à l’aide d’un capteur piézoélectrique, les
maximums trouvés sont de l’ordre de 500 bar pour un maximum de pression d’injection en
tête de vis de 1000 bar.

[Link] Hautes températures du moule et du polymère

En plus de la vitesse d’injection, les auteurs font varier les températures du polymère et du
moule pour assurer le remplissage des micro-pièces. Despa et al. (1999) trouvent que, parmi
les différents paramètres de mise en œuvre, la température du moule est celle qui influence le
plus la capacité de pénétration du fluide dans des cavités étroites. Ils préconisent une
température du moule proche de la température de solidification. Ils trouvent également que le
fait d’appliquer le vide dans le moule facilite l’écoulement. Liou et Chen (2006) injectent du

14
PMMA en utilisant des températures de moule très élevées (de 120 °C jusqu’à 155 °C) pour
un meilleur aspect des pièces microinjectées. Ces températures de moule sont obtenues par
des techniques de chauffe et de refroidissement rapides de la surface de l’empreinte dans le
moule. Toutefois, ils rencontrent des problèmes d’emprisonnement d’air qui créent des
défauts et entraînent un surcoût de la production. Griffiths et al. (2007) étudient l’effet des
paramètres d’injection, à savoir les températures du polymère et du moule et la vitesse
d’injection, sur les longueurs d’écoulement dans une paroi mince. A forte vitesse d’injection
et à faible température du polymère, ces auteurs montrent l’existence de glissement, à partir
de la visualisation de lignes équidistantes perpendiculaires à l’écoulement et qu’ils
considèrent équivalentes à un écoulement bouchon ou de ‘stick slip’, Figure 2-6. Ce
phénomène induit de fortes contraintes de cisaillement selon les auteurs.

Microcavité de test

Figure 2-6 : Photos illustrant l’aspect de la pièce injectée (incomplète) à faible température du moule (80
°C) et à forte vitesse d’injection (500 mm/s) : ABS (à gauche) et PC (à droite) [Griffiths et al., 2007].

[Link] Etat de surface du moule

Zhang. et al. (2008) étudient l’effet de l’état de surface du moule sur l’écoulement d’un
polymère (POM Ultraform W2320 003) en paroi mince (de 250 µm) et l’aptitude au
remplissage en fonction de la rugosité de la surface du moule pour des paramètres de mise en
œuvre identiques. Ils utilisent un disque avec deux moitiés de surface ayant des rugosités
différentes, Figure 2-7. Plus la rugosité est importante, plus importante est la résistance à
l’écoulement. Cette dépendance est atténuée pour des températures de moules élevées.

15
Figure 2-7 : Image des demi-surfaces du disque A et B avec les rugosités respectives Ra=1.8 µm et Ra = 5.1
µm (à gauche) et comparaison de la capacité de remplissage de ces deux volumes [Zhang et al., 2008].

2.1.3 Simulation de la microinjection des polymères

Des confrontations ont été réalisées entre des essais de microinjection et des simulations
numériques. Yu et al. (2002) injectent par le centre un disque de diamètre 11,94 cm et
d’épaisseur 1,12 mm contenant trois inserts circulaires de diamètre 5.08 cm, Figure 2-8
L’insert du bas comprend trois microcavités, sous forme d’éprouvettes, de profondeur/largeur
respectives 340/170, 220/120 et 92/57 µm, Figure 2-8. Ils utilisent un logiciel de simulation
2,5D suivant le modèle Hele-Shaw (C-Mold) et trouvent des divergences avec la réalité en
terme de forme des fronts de matière pour différentes vitesses d’injection, Figure 2-9. Ils
expliquent ceci par le fait que la variation des épaisseurs dans les microformes n’est pas prise
en compte dans le modèle Hele-Shaw.

Figure 2-8 : Géométrie de la pièce avec la position des inserts [Yu et al, 2002.]

16
Figure 2-9 : Comparaison des fronts de matière expérimentaux (à gauche) et simulés (à droite) en fonction
du taux de remplissage à 80 % (a) et à 95 % (b) [Yu et al, 2002.]

Chu et al. (2007). utilisent une presse de microinjection (Battenfeld Microsystem 50) et un
logiciel de simulation (Moldflow 6.0) en deux versions de solveur (3D et 2,5D). Des mesures
expérimentales du retrait de la pièce dans une direction donnée ont été réalisées et comparées
à des calculs numériques du retrait, Figure 2-10 et Figure 2-11. La courbe expérimentale est
définie par le retrait moyen (en mm) en fonction des positions données sur la pièce. La courbe
des résultats de simulation est définie par le retrait volumique (en %) en fonction de la
longueur de la pièce (en mm). La même évolution du retrait que dans l’expérience est
retrouvée dans le calcul mais, d’un point de vue quantitatif, le calcul surestime la valeur du
retrait.

Figure 2-10 : Géométrie de la plaque et positions des points de mesures du retrait [Chu et al., 2007].

17
 (a) (b)

Figure 2-11 : Evolution du retrait suivant l’axe Y : mesures expérimentales (a) et simulation numérique
(b), [Chu et al., 2007].

Lin et Yang (2009) utilisent une presse de microinjection (TR05EH, Sodick) avec une unité
de plastification et une unité d’injection séparées. La géométrie étudiée, de dimension
10x10x1,3 mm3, comprend des micro-détails de dimension 4x4x6 µm3. Le matériau utilisé est
le PMMA. Les auteurs regardent la capacité à remplir l’empreinte en faisant varier les
paramètres de mise en œuvre, à savoir la température du polymère, la température du moule et
la pression de compactage. Ils comparent alors les résultats expérimentaux avec une
simulation par éléments finis (Moldflow 3D), Figure 2-12.
Ils montrent que, plus la température est élevée pour le polymère comme pour le moule, plus
importante est la capacité de remplissage. Les résultats de simulation ne coïncident pas
toujours avec les points expérimentaux. En particulier, elle ne prédit pas correctement le
remplissage des microstructures.

18
 (a) (b)

(c)

Figure 2-12 : Distance remplie dans la cavité en fonction respectivement, de la température du polymère
(a), de la température du moule (b) et de la pression (c). (Ligne continue : simulation ; points : données
expérimentales) [Lin et Yang, 2009].

Dans des études complémentaires, Dal Molin (2007), et Gava (2009) évaluent la performance
des logiciels de simulation commerciaux 3D et 2,5D (modèle Hele-Shaw) pour décrire
l’écoulement dans les microcavités et les parois fines. Ils utilisent une nouvelle approche de
confrontation entre l’expérience et la simulation numérique. Ils détectent les lignes de soudure
des fronts de matière sur des pièces microinjectées (Battenfeld Microsystem 50) et les
comparent avec les lignes de soudures prédites par la simulation (Moldflow 4.1), Figure 2-13.
Ils trouvent que ces logiciels échouent à rendre compte du comportement du polymère en
microinjection. Ils attribuent cela au fait que certains phénomènes comme le glissement à la
paroi, les effets de surfaces, la dépendance de la viscosité avec la pression… ne sont pas pris
en compte.

19
 (a) (b)

Figure 2-13 : Comparaison entre un résultat expérimental ((a) à gauche) et la simulation ((a) à droite et
(b)) de la formation des lignes de soudures sur une pièce de microinjection [Dal Molin, 2007 et Gava,
2009].

Afin de mieux identifier les facteurs significatifs influençant la microinjection, des outils de
simulation ont été adaptés. Yao et Kim (2002) ont adapté un logiciel de simulation utilisant le
modèle Hele-Shaw. Ils introduisent une viscosité dépendant de l’entrefer de l’écoulement b,
du rayon de giration des molécules g et d’un paramètre matériau (constante sans
dimension), selon la théorie d’Eringen et Okada (1995).

= ( + ( / ) ) Équation 2-1

Pour la simulation, ils considèrent une viscosité qui dépend aussi de la température et de la
pression, ainsi qu’un glissement à la paroi selon un modèle modifié de Rosenbaum et
Hatzikiriakos (1997) sous forme de loi de puissance, présenté dans le paragraphe [Link]. Ils
tiennent aussi compte des effets de tension de surface, mais montrent qu’ils sont négligeables
aux fortes pressions en injection.
Ils comparent des simulations d’écoulements d’un polystyrène (PS) (température de
transformation 230 °C) dans une paroi mince, à 230 °C, en faisant varier l’épaisseur de celle-
ci, la demi-épaisseur b varie entre 0,1 et 1000 µm, avec des pas multiples de 10. Tous les
résultats sont comparés à un cas de simulation sans tenir compte des dépendances de la
viscosité ni du glissement à la paroi. Dans ce cas, désigné par ‘Bulk’ dans les graphes, la
variation de l’épaisseur de la paroi mince a un effet sur les résultats de pression et de
viscosité.
En tenant compte uniquement de la viscosité spécifique, de l’équation 2-1, dans la simulation,
Figure 2-14 (a,b), Yao et Kim (2002) trouvent qu’en dessous d’une certaine épaisseur de
cavité b (10 µm), le profil de viscosité change et le minimum de viscosité est déplacé de la
paroi vers le centre. Ceci a un effet sur le profil de vitesse qui devient quasi nulle vers la paroi

20
pour les épaisseurs les plus faibles (représentée sur le graphe (b) par les triangles et les cercles
pour les valeurs en abscisse qui tendent vers 1 (la paroi)).

(a) (b) (c)

Figure 2-14 : Effets de l’épaisseur de la microcavité dans le cas de simulations avec une viscosité spécifique
(a,b) et avec un glissement à la paroi (c) [Yao et Kim, 2002].

En tenant compte du glissement à la paroi en plus de la viscosité spécifique dans la

simulation, Figure 2-14 (c), ils montrent que le glissement est dominant pour les faibles
épaisseurs. Dans cette étude, il n’y a pas eu de comparaison avec des expériences.

2.2 Rhéologie à haut taux de cisaillement

2.2.1 Instabilités de l’écoulement et glissement à la paroi

[Link] Défauts d’extrusion

Dès que les contraintes auxquelles est soumis le polymère deviennent élevées, des instabilités
lors de l’écoulement des polymères fondus sont observées à la sortie d’une filière d’extrusion.
Ces instabilités sont aussi connues sous le nom de défauts d’extrusion car elles ont été
largement étudiées pour comprendre le comportement de la matière lors de la mise en œuvre
par extrusion (Agassant et al., 1992 ; Denn, 2001 ; Piau et al., 1995).
Pour les polymères linéaires flexibles, type PEHD, les évolutions de l’aspect de l’extrudat et
de la perte de charge en fonction du débit de l’écoulement sont présentés à la Figure 2-15.

21
 Figure 2-15 : Aspect des extrudats d’un polyéthylène linéaire par rapport à l’évolution de la courbe
d’écoulement [Robert, 2001].

A faible taux de cisaillement et faible débit, la morphologie de l’extrudat est d’abord lisse,
puis commence à apparaître une rugosité sur la surface du jonc connue sous le nom de peau
de requin. A plus haut taux de cisaillement, nous observons le défaut oscillant ou bouchon
(stick-slip ou spurt defect), où une succession périodique de zone lisse et de zone en peau de
requin est observée, en plus d’une variation du diamètre de l’extrudat. Cette zone de défaut a
été étudiée de façon intense (Durand, 1993 ; Den Doelder 1998 ; Robert, 2001). Au-delà de
cette zone, l’extrudat est à nouveau lisse, puis nous observons une forme hélicoïdale plus ou
moins régulière qui se dégrade au fur et à mesure que le taux de cisaillement augmente pour
donner enfin un aspect chaotique.
La courbe d’écoulement présente une discontinuité au niveau de la zone oscillante qui sépare
deux branches stables. Des hypothèses ont été proposées pour expliquer ce comportement
combinant glissement à la paroi du polymère et compressibilité.
Pour les polymères avec des groupements latéraux importants (type PMMA), la courbe
d’écoulement est continue, mais un changement de pente peut être observé à partir d’un
certain débit. Pour les fort taux de cisaillement, un défaut hélicoïdal puis chaotique est
progressivement observé.

22
[Link] Glissement à la paroi
Pour les faibles taux de cisaillement, branche I d’un polymère linéaire flexible, le glissement a
été peu étudié et est considéré comme négligeable (El Kissi et Piau, 1991 ; Wang 1993).
En branche II, il a été supposé qu’il y a un glissement en paroi. Pour le quantifier et mieux
connaître sa contribution réelle à l’écoulement, différentes méthodes de caractérisation ont été
proposées (Durand 1993, Karam 1995, Robert 2001).
a) La méthode de Mooney
Mooney propose une méthode de quantification du glissement en postulant que la vitesse de
glissement ne dépend que de la contrainte de cisaillement en paroi . Le débit Q s’écrit
comme la somme d’un débit d’écoulement visqueux et d’un débit de glissement.

= + Équation 2-2

où R est le rayon du capillaire et le taux de cisaillement.

Le taux de cisaillement apparent est donc :

= = + = + ( ) Équation 2-3

où ( ) est le taux de cisaillement apparent dû uniquement aux effets visqueux, hors

glissement.
La vitesse de glissement est le quart de la pente de la courbe en fonction de 1/R pour une
valeur de constante, Figure 2-16. Si toutefois la courbe de en fonction de 1/R n’est pas
une droite, la méthode n’est alors pas applicable.

Figure 2-16 : Exemple de graphes de Mooney pour le PEHD à 193 °C [Robert, 2001].

23
Cette méthode n’est pas toujours efficace en utilisant des polyéthylènes linéaires. En effet,
Geiger (1989), Mourniac (1991) et Durand (1993) trouvent en l’appliquant des valeurs de
vitesse de glissement supérieures à la vitesse moyenne de l’écoulement ou des valeurs à
l’origine négatives, ce qui est physiquement absurde.
b) La méthode de Geiger
Afin de pallier les problèmes de la méthode de Mooney, Geiger (1989) suppose que la vitesse
de glissement est fonction non seulement de la contrainte de cisaillement mais en plus de la
géométrie, c’est-à-dire du rayon du capillaire. Il définit le taux de cisaillement apparent
comme suit :

= , , Equation 2-4

où , = exp avec f, h et g des fonctions à

déterminer. ( )

( , )= Équation 2-5
(
)

En traçant les graphes Ln ( ) en fonction de 1/h(R) à constante, il détermine la vitesse

de glissement. Ceci n’est faisable que si les points sont alignés, ce n’est pas le cas pour les
tracés de Robert (2001) et Durand (1993) qui travaillent avec un PEHD. Par contre cette
méthode est validée par Karam (1995), travaillant sur des mélanges d’élastomères à base de
SBR (Copolymère Styrène Butadiène) et d’EPDM (Terpolymère Ethylène Propylène Diène).
c) La méthode de Weigreffe
Weigreffe considère comme Geiger que la vitesse de glissement dépend de la géométrie en
proposant ( ) =

( , ) = est la vitesse de glissement

proposée. 4 ( )

La vitesse de glissement est déterminée à partir des courbes à constante de en

1 1
fonction de ( ) ²
. Cette méthode permet d’avoir un meilleur alignement des courbes,

mais comme pour la méthode de Mooney, des valeurs non physiques peuvent être retrouvées.
d) La méthode de Mourniac
Mourniac (1991), ne réussissant pas à déterminer une vitesse de glissement pour des
24
élastomères à partir des méthodes précédentes, se base sur le principe de Mooney, où le débit
est la somme d’un débit de cisaillement et d’un débit de glissement. Pour déterminer le débit
de cisaillement, il utilise d’abord un viscosimètre à rotor biconique rainuré, ce qui permet

25
d’avoir la consistance et l’indice de pseudoplasticité du matériau en l’absence

de
glissement. Ensuite, pour un écoulement dans une filière cylindrique avec glissement, il
mesure les paramètres K et m de la loi de puissance = . .
Il écrit ensuite la vitesse de glissement comme suit :

= Équation 2-6

+ +

Il trouve une vitesse de glissement qui reste inférieure à la vitesse moyenne pour différentes
contraintes à la paroi. Une fois la valeur du glissement validée, Mourniac (1991) corrige le
taux de cisaillement afin de déterminer le comportement réel du polymère pour l’écoulement
dans des capillaires.
e) Calcul du glissement par référence à la zone I de la courbe d’écoulement
Cette méthode ne postule aucune loi de glissement, mais a été utilisée par Durand (1993) avec
succès. Il s’agit uniquement de la comparaison entre deux courbes de contrainte réelle en
fonction de la vitesse de cisaillement apparente : dans la zone I de la Figure 2-15 : Aspect des
extrudats d’un polyéthylène linéaire par rapport à l’évolution de la courbe d’écoulement
[Robert, 2001].Figure 2-15, le contact est collant et dans la zone II, il y a un glissement à la
paroi. A contrainte identique, l’écart entre les courbes des deux zones est équivalent au débit
associé au glissement et qui vaut 4

2.2.2 Mesures de rhéologie spécifiques à la microinjection

Pour atteindre des taux de cisaillement importants, des rhéomètres classiques ont été adaptés.
A cet effet, l’utilisation de filières avec des micro-diamètres et l’augmentation des vitesses de
pilotage des rhéomètres ont été nécessaires. L’écoulement dans des micro-canaux a également
été étudié.
Les phénomènes associés au comportement de la matière soumise à de forts cisaillements, à
savoir la dissipation de chaleur, la dépendance de la viscosité avec la pression, la
compressibilité, etc, ont été ou pas pris en compte selon les études.

[Link] Techniques de mesures rhéologiques

26
 a) Rhéométrie capillaire à hauts taux de cisaillement
Takahashi et al. (1985) utilisent un rhéomètre capillaire avec une unité d’injection
hydraulique spécialement conçue pour l’application de hauts taux de cisaillement à des

27
polymères fondus, Figure 2-17. Les capillaires utilisés ont des diamètres compris entre 0,4 et
1 mm et les taux de cisaillement atteints vont jusqu’à 108 s-1. Pour les bas taux de
cisaillement, inférieurs à 104 s-1 un rhéomètre conventionnel a été utilisé.

Figure 2-17 : Rhéomètre capillaire monté sur une unité d’injection hydraulique [Takahashi et al., 1985].

L’analyse est isotherme, incompressible et la viscosité du polymère est non-piezodépendante.

Les résultats sont présentés en termes de viscosité apparente en fonction du taux de
cisaillement apparent.
Sept polymères ont été étudiés, à savoir un polyéthylène haute densité classique (PEHD), un
polyéthylène haute densité de haute masse moléculaire (UHMWPE), un polypropylène (PP),
un polystyrène (PS), un polystyrène acrylonitrile (SAN), un polycarbonate (PC) et un
polyamide (PA-66).
Les résultats obtenus pour un PEHD montrent une région pseudoplastique pour les taux de
cisaillement en dessous de 3.106 s-1, suivie d’un palier Newtonien, suivi d’une nouvelle
décroissance, Figure 2-18. La viscosité dans la 1ère région non newtonienne (non représentée
sur le graphe), dépend de la densité des enchevêtrements. Dans la 2ème région newtonienne, la
viscosité est constante du fait que tous les enchevêtrements disparaissent et que la viscosité ne
dépend plus que du frottement des molécules orientées. Dans la 2ème région non newtonienne,
la viscosité décroît en raison de la scission des chaînes, c’est-à-dire, de la dégradation du
polymère. L’UHMWPE a le même comportement que le PEHD avec la présence d’un second
plateau et d’une seconde région non newtonienne. La courbe d’écoulement du PP présente un
second plateau newtonien mais pas de 2ème région non newtonienne.

28
 Figure 2-18 : Courbe de la viscosité apparente en fonction du taux de cisaillement apparent du PEHD,
capillaire de diamètre 0,5 mm et de longueur 10 mm [Takahashi et al., 1985]

La courbe de viscosité apparente en fonction du taux de cisaillement apparent pour le PS

présente une zone de transition à haut taux de cisaillement à la place de la seconde région
newtonienne. Cette transition se traduit par une discontinuité autour de 5.105 s-1, Figure 2-19.
Ce phénomène peut être dû à une très forte orientation, une scission des chaînes et une
restriction de leur mouvement à très forts taux de cisaillement.

Figure 2-19 : Courbe de la viscosité apparente en fonction du taux de cisaillement apparent du PS

[Takahashi et al., 1985].

29
Le SAN et le PA 66 présentent un comportement intermédiaire entre ceux du PEHD et du PS.
La Figure 2-20 montre les résultats pour le SAN. La viscosité décroît jusqu’à un taux de
cisaillement de 3.106 s-1 où elle devient constante, puis présente un pic à un taux de
cisaillement de 5.106 s-1 avant de décroître à nouveau. La 1ère région non-newtonienne est
attribuée à la diminution de la densité d’enchevêtrement. Lorsque le taux de cisaillement
augmente, les macromolécules sont étirées sur toute leurs longueurs, le taux de
désenchevêtrement est alors négligeable, d’où la présence du 2nd plateau newtonien. La
brusque augmentation de la viscosité observée à la fin de ce plateau est expliquée par un
nouvel enchevêtrement des macromolécules déjà étirées. La 2ème région non-newtonienne est
reliée à un nouveau désenchevêtrement des macromolécules.

Figure 2-20 : Courbes de la viscosité apparente en fonction du taux de cisaillement apparent du SAN et du
PC [Takahashi et al., 1989].

Le comportement de l’écoulement à haut taux de cisaillement dépend de la forte orientation et

de la scission des molécules des polymères.

Haddout et Villoutreix (2000) ont mené une étude similaire. Un capillaire de 2 à 5 mm de

diamètre équipé de 3 capteurs de pression a été monté en tête d’une presse à injecter, Figure
2-21.

30
Figure 2-21 : Schéma du rhéomètre en ligne 1 : buse, 2 : filière, 3 : thermocouple, 4 : capteur de pression
(à gauche) et schéma détaillé de la filière (à droite) [Haddout et Villoutreix, 2000].

L’analyse est isotherme incompressible non piezodépendante et avec un contact collant. Pour
un PP, on trouve un plateau newtonien au-delà de 106 s-1. Pour un PEHD, ce deuxième plateau
est suivi par une décroissance de la viscosité comme pour Takahashi et al (1985), Figure 2-22.

Figure 2-22 : Courbe de viscosité en fonction du taux de cisaillement pour un PP (à gauche) et un PEHD
(à droite) [Haddout et Villoutreix, 2000].

Kelly et al. (2009) ont utilisé un rhéomètre rotationnel plan-plan, un rhéomètre capillaire avec
des capillaires de diamètres 0,25 mm, 1 mm et 2 mm et une presse d’injection modifiée avec,
à la place de la buse, un capillaire instrumenté de diamètre 0,5 mm.
Ils ont utilisé différents grades de polymères commerciaux. Il s’agit de PP, de PEHD, de
PEBD, de PS et de PMMA. Les résultats sont présentés sous forme de courbes de viscosité en
fonction du taux de cisaillement obtenues à l’aide des trois techniques de mesure rhéologique
et avec des méthodes de dépouillement reposant sur les hypothèses classiques (isotherme,
contact collant, …), Figure 2-23.

31
Figure 2-23 : Courbe de viscosité en fonction du taux de cisaillement pour deux grades de PP, deux grades
de PEBD, deux grades de PEHD, deux grades de PMMA et un PS (respectivement de gauche à droite et du
haut en bas) [Kelly et al. 2009].

Le PMMA tout comme le PS présentent aux forts taux de cisaillement, autour de 5.105 s-1, une
inflexion vers une augmentation de la viscosité avec l’augmentation du cisaillement. Le fluide
a alors un caractère rhéoépaississant.
Les résultats du PEBD et du PEHD montrent l’absence de ce 2nd plateau. A la place du
plateau, nous avons une légère variation de la pente de pseudoplasticité à très haut taux de

32
cisaillement. La discontinuité dans la courbe de viscosité du PEHD est due aux instabilités de
l’écoulement de celui-ci autour de 104 s-1.
Les résultats du PP sont globalement en concordance avec les résultats de Haddout et
Villoutreix (2000), Figure 2-22, avec l’apparition d’un 2nd plateau newtonnien à hauts taux de
cisaillement, autour de 106 s-1. Une cristallisation forcée à haute pression serait à l’origine de
ce phénomène (Benhadou, Haddout et Villoutreix, 2007)
L’interprétation de ces résultats peut être biaisée par le fait de négliger la dissipation de
chaleur, la compression et les effets de la pression sur la viscosité. En effet, les pressions
atteintes en moins de 1 s vont jusqu’à 260 MPa. Selon les auteurs, ce mécanisme affecte plus
sensiblement les polymères amorphes (PS et PMMA) que les semi-cristallins (PE).

b) Rhéologie des écoulements dans des micro-canaux

Sha et al. (2007) ainsi que d’autres auteurs suggèrent que le comportement rhéologique des
polymères fondus injectés dans un moule comportant des micro-détails, ou dans une cavité
très fine, est spécifique.

Mriziq et al.(2007) ont déterminé la viscosité, la contrainte de cisaillement et la biréfringence

à hauts taux de cisaillement d’un film lubrifiant en perfluoropolyéther (PFPE) à l’aide d’un
rhéomètre optique rotationnel « transparent ». Des mesures ont été réalisées à différentes
vitesses de rotation des disques du rhéomètre et l’épaisseur du film a été relevée pour chaque
essai. La dépendance de la biréfringence [Link] , selon l’angle d’orientation , ainsi que celle
de la viscosité avec le taux de cisaillement ont été mesurées simultanément, Figure 2-24. Les
différentes courbes correspondent aux différentes épaisseurs de film allant de 200 nm à 800
nm.

33
Figure 2-24 : Courbes de viscosité et de biréfringence en fonction du taux de cisaillement de films de PFPE
[Mriziq et al., 2007].

A faible taux de cisaillement, inférieurs à 4.104 s-1, la biréfringence est quasi nulle, ce qui
traduit un faible alignement des chaînes. Au-delà d’un taux de cisaillement de 105 s-1 le film
devient anisotrope. Une corrélation est alors observée entre le caractère rhéofluidifiant de la
viscosité et l’alignement des chaînes mesuré par la biréfringence.

Chen et al. (2005) ont étudié la rhéologie dans des canaux de section carrée de 500, 300 et
200 m de côté. Ces canaux sont implantés dans un moule régulé à la température d’injection.
La pression est mesurée en aval et en amont Figure 2-25. L’analyse est isotherme,
incompressible, non piezodépendante avec un contact collant. Les taux de cisaillement atteints
sont inférieurs à 104 s-1. Les résultats montrent, qu’à taux de cisaillement équivalents, la
viscosité d’un ABS décroît lorsque la section du canal décroît. De plus, en comparant ces
résultats avec ceux donnés par un rhéomètre capillaire traditionnel (diamètre non spécifié), les
auteurs trouvent que la viscosité dans les micro-canaux est de 32 à 74 % inférieure.

34
 Figure 2-25: Photographie et schéma de principe du moule avec le micro-canal [Chen et al. 2005].

Nigen-Chaidron et Chaidron (2005) ont utilisé un rhéomètre dynamique plan-plan contrôlé en

déformation avec des entrefers compris entre 14 m et 2 mm. Ils ont étudié trois polymères de
structures différentes. Le premier est un amorphe, le cyclo oléfine copolymer (COC), et les
deux autres sont des semi-cristallins, le polyéthylène basse densité (PEBD), très ramifié avec
de longues chaînes et le polyétheréthercétone (PEEK).
La Figure 2-26 présente un diagramme log-log de la viscosité complexe en fonction de
l’entrefer. Pour le PEBD et le COC et pour des entrefers compris entre 300 µm et 2000 µm, le
module de la viscosité complexe est indépendant de l’entrefer, tandis qu’en dessous de 300
µm, le module décroît d’un facteur 5 à 10 lorsque l’entrefer décroît. Pour les entrefers les plus
larges, la courbe de viscosité pour les deux polymères présente un plateau et pour les entrefers
les plus étroits la courbe présente une pente approximative de +1,45. Pour le PEEK, la
viscosité apparente mesurée est constante pour des entrefers allant de 2000 à 1500 µm. Sa
valeur croît de 50% en allant de 1500 à 150 µm, puis décroît d’un facteur 5 pour les entrefers
allant jusqu’à 14 µm.
Les effets de glissement étant négligés, les auteurs expliquent l’influence de l’entrefer sur la
viscosité apparente par un réarrangement forcé des chaînes du polymère dans un espace
réduit. Ceci dépend également de la structure moléculaire du polymère.

35
Figure 2-26 : Effet de l’entrefer sur la viscosité complexe de trois polymères [Nigen-Chaidron et Chaidron,
2005].

Henson et Mackay (1995) ont mesuré la rhéologie de polystyrènes en géométrie plan-plan

dynamique, pour des entrefers compris entre 5 µm et 1 mm. La vitesse de glissement est
quantifiée par la longueur de glissement (égale à la vitesse de glissement divisée par la vitesse
de cisaillement) et le coefficient de frottement (égal à la vitesse de glissement divisée par la
contrainte de cisaillement). Le glissement à la paroi a pour effet de réduire la valeur de la
viscosité apparente quand l’entrefer diminue.
Pour de faibles pulsations, il a été trouvé que le PS présente un phénomène de glissement à la
paroi. L’étendu du glissement à la paroi dépend de la masse moléculaire, de la température et
du taux de cisaillement (Mackay 1995).

[Link] Viscosité dans les conditions extrêmes

a) Thermo dépendance de la viscosité

Friesenbichler et al. (2003) ont utilisé un rhéomètre capillaire haute pression, HPCR
Rheograph 2002 fabriqué par Göttfert, Figure 2-27. Ils l’ont équipé de micro-capillaire de
diamètre 0,5 mm et d’une filière plate avec un entrefer de 0,1 mm et de 0,15 mm pour étudier
la rhéologie des polymères fondus à haut taux de cisaillement.

36
 Figure 2-27 : Rhéomètre capillaire à haute pression (à gauche et en haut à droite) avec une micro-filière
(en bas à droite), [Friesenbichler et al.].

L’écoulement ne pouvant être considéré comme isotherme, les auteurs tiennent compte d’une
évolution de la température moyenne calculée analytiquement à l’aide du nombre de Cameron
Ca (Agassant et al., 1996). La piezodépendance de la viscosité a été négligée. La technique de
dépouillement mise au point a été appliquée à un polypropylène (PP). Les auteurs ont obtenu
des valeurs de viscosité jusqu’à des taux de cisaillement de l’ordre de 106 s-1. Le plateau
newtonien aux faibles valeurs se poursuit par une évolution de type loi puissance. Aucun
second plateau newtonien n’est décelé, Figure 2-28.

Figure 2-28 : Viscosité d’un PP mesuré à l’aide de rhéomètres standards et de la micro-filière plate
rhéologique en appliquant la correction de température [Friesenbichler et al., 2003].

37
 b) Piezodépendance de la viscosité
Il est bien connu que la viscosité de la plupart des polymères fondus augmente de façon
exponentielle avec la pression. Cette dépendance a un impact direct sur la mise en œuvre des
polymères par injection où les polymères sont soumis à de très hautes pressions.
Une première théorie prédictive de la viscosité, fondée sur la mécanique statique des liquides
est celle d’Eyring (Glasstone, 1941). Lors de l’application de la contrainte , un écoulement
du liquide en cisaillement simple à la vitesse de déformation  est engendré. La viscosité est
alors définie par :

h
= = eG / k B T Équation 2-7
 v

où h est la constate de Planck, kB est la constante de Boltzmann, G l’enthalpie libre

d’activation, T la température et v le volume d’une molécule.
En considérant la variation de la viscosité avec la pression, le mécanisme moléculaire de la
viscosité illustré par Eyring nécessite la formation d’un trou de volume v (Agassant et al.,
1996). L’accroissement de ce volume fait que l’enthalpie d’activation dépend de la pression,
elle s’écrit comme suit :

H ( p) = H + v p Équation 2-8

et comme l’enthalpie libre d’activation est :

G = H ( p) TS Équation 2-9

L’expression de la viscosité devient :

h S H v p
= exp( ) exp( ) exp( ) Équation 2-10
v k kT kT

La dépendance de la viscosité par rapport à la pression est communément exprimée par le

coefficient de piezodépendance (Barus, 1891) :

v d ln
= = Équation 2-11
kT dp

L’étude rhéologique des polymères fondus via l’utilisation d’un rhéomètre capillaire en
présence de pressions élevées a permis l'obtention d’informations sur la dépendance des

38
écoulements des polymères en cisaillement et en élongation avec la pression (Binding et
Couch, 1998). Dans une étude ultérieure, la dépendance de la viscosité par rapport à la
température a également été prise en compte (Couch et al., 2000). De ce fait, le facteur de
glissement reliant la viscosité, à une température T et à une pression p, à la viscosité à une
température de référence Tref et respectant les lois de Barus et d’Arrhenius est donné par :

E 1 1
aTP = exp p+ ( ) Équation 2-12
R T Tref

Ainsi, les dépendances à la température et à la pression pour un polymère donné sont

déterminées les valeurs de E/R et de pour différents polymères. Ceci dit, ces valeurs ne sont
pas les mêmes pour des écoulements en élongation et des écoulements en cisaillement. Par
contre, pour Couch et al. (2000), le coefficient ne dépend pas de la température de mesure.
L’ordre décroissant des dépendances de certains polymères avec la pression est présenté
comme suit par Couch et al., (2000): PS > PMMA > PP > LDPE > PEHD.
En effet, il a été démontré que cette dépendance est déterminée par la structure moléculaire
des polymères. Dans ce sens, le PEHD, qui a la structure linéaire la plus simple et donc des
chaînes très flexibles, est le moins dépendant de la température et de la pression. Tandis que
le PMMA et le PS, présentant de plus grands groupements latéraux liés à la chaîne de
carbone, présentent une forte dépendance à la température et à la pression, Figure 2-29.

Figure 2-29 : Structure des polymères, (a) : PEBD et PEHD, (b) : PP, (c) : PMMA, (d) : PS

Un ordre similaire de classement des polymères a été proposé par Sedlacek et al. (2004), mais
ils montrent qu’il existe une dépendance d’une part entre le coefficient de sensibilité
thermique, défini précédemment par E/R (Équation 2-12), et la pression et d’autre part entre le
coefficient de piezodépendance et la température. Les auteurs trouvent que les valeurs de
ces deux coefficients sont classées par ordre décroissant comme suit : PMMA > PS > PC > PP
> LDPE > LLDPE >PEHD.

39
Ces mêmes résultats sont retrouvés dans des essais de mesure de la dépendance de la viscosité
par rapport à la pression en utilisant un rhéomètre capillaire (un Göttfert 2002 classique)
équipé d’une chambre de pression placée en dessous du capillaire, Figure 2-30 (Cardinaels,
2007). Les auteurs en déduisent des courbes de viscosité pour un PMMA, un PEBD et un
P MSAN. Ils définissent un coefficient de piezodépendance, à température et à taux de
cisaillement donnés.

= Équation 2-13
,

Ils définissent également, un coefficient de piezodépendance à température et à contrainte de

cisaillement données.

= Équation 2-14
,

Les évolutions du coefficient de piezodépendance sont présentées par la Figure 2-31. Les
auteurs observent un effet moins important de la contrainte de cisaillement.

Figure 2-30 : Schéma de la chambre de pression attaché par-dessous le capillaire [Cardinaels,2007].

40
Figure 2-31 : Evolution des coefficient de piezodépendance en fonction de la contrainte de cisaillement (à
gauche) et du taux de caillement (à droite), à T=210 °C [Cardinaels,2007].

Le même protocole de mesure est utilisé pour l’étude de la piezodépendance de la viscosité de

PC, de PS, de PP, de PEHD et d’ABS (Acrylonitrile butadiène styrène) par Aho et Syrjälä
(2010). Le coefficient de piezodépendance est déterminé pour ces différents polymères,
Tableau 2-1

PC PS PP PEBD ABS
(GPa-1) 26,6 35,5 20,5 17,6 33,7

Tableau 2-1 : Coefficient de piezodépendance de certains polymères [Aho et Syrjälä, 2010].

Comme pour les études précédentes, les amorphes (PS, ABS et PC), avec les structures
moléculaires les plus complexes, sont plus piezodépendants que les semi-cristallins (PP et
PEBD).

c) Dépendance de la viscosité avec la dissipation de chaleur, la pression et la

compressibilité
Hay et al. (1999) et Laun (2003) ont tenu compte dans des écoulements de type poiseuille
plan pour l’un et rhéométrie capillaire (poiseuille tube) pour l’autre de l’effet combiné de la
dépendance de la viscosité par rapport à la pression et à la température moyenne. Ils
considèrent aussi le matériau comme compressible.
Dans un article ultérieur (Laun, 2004), Laun considère en plus la possibilité d’un glissement à
la paroi. Les résultats concernent principalement la méthode de dépouillement, et l’influence

41
de la piezodépendance. Pour des fluides compressibles, la variation de la densité réduit l’effet
de la température et du coefficient de piezodépendance.
Hay trouve que la piezodépendance et la thermodépendance ont un effet sur les profils des
courbes de pression le long du capillaire.

2.2.3 Modélisation de la rhéologie à haut taux de cisaillement

[Link] Thermo et piezo dépendance de la viscosité

Hay (1999) propose un modèle d’écoulement entre plaques parallèles avec un entrefer 2H,
tenant compte de la dépendance de la viscosité avec la dissipation de chaleur, la pression et la
compressibilité.
L’équation de Poiseuille est basée sur l’hypothèse cinématique simple (u(y), 0, 0). En toute
rigueur, l’hypothèse cinématique doit être (u(x,y), v(x,y), 0). Mais il est possible d’appliquer
les approximations de la lubrification hydrodynamique, et donc de se ramener localement à un
écoulement entre plaques parallèles, et l’équation de Poiseuille pour un fluide en loi puissance
s’écrit :

+
= + /
Équation 2-15

où K est la consistance, m le coefficient de pseudoplasticité et est la vitesse

moyenne d’écoulement.
Hay (2000) ajoute ensuite :


m
Q= Équation 2-16

où est le débit massique. Soit :

= = Équation 2-17

En introduisant dans l’équation précédente, le calcul devient compressible :

= Équation 2-18
+
+ / ( ( ), ( ))

Hay (2000) considère dans cette équation que la masse volumique et la consistance dépendent

42
de la température moyenne et de la pression, (p(x), (x)), K(p(x), (x)), et qu’il y a un
échange thermique avec la paroi via une puissance échangée par unité d’aire .

43
Ceci permet de coupler mécanique et thermique en température moyenne, viscosité
(T Ti )
thermodépendante (en K 0 e ), viscosité piezodépendante, loi puissance, compressible.

[Link] Glissement à la paroi

Rosenbaum et Hatzikiriakos (1997) prennent en compte l’effet du glissement à la paroi dans
un écoulement capillaire. Ils tiennent compte de la conduction, la convection et la dissipation
de la chaleur dans le capillaire pour un écoulement avec glissement. Ils déterminent par la
suite une vitesse de glissement pour les hauts taux de cisaillement qui est corrigée par les
effets de la thermodépendance de la viscosité.
Pour leur modèle mathématique, le calcul est compressible, avec une densité fonction de la
température et de la pression, et une viscosité qui dépend de la pression et de la température.
La loi puissance utilisée conduit à la contrainte de cisaillement :

= + Équation 2-19

où K est la consistance, m est l’indice de pseudoplasticité ; et sont les coefficients de

piezodépendance et de thermodépendance de la viscosité.
La vitesse de glissement est exprimée dans un premier temps sous forme de loi de puissance
simple, ou loi de Norton, de paramètres et b et avec un seuil .

= Équation 2-20
+

10
où est la contrainte de cisaillement à la paroi. Le rapport 1/1 + permet la prise en

compte de la vitesse de glissement à partir d’un seuil de contrainte de cisaillement donné (en
effet pour < , =0 et pour > , ledit rapport est égal à 1). Cette loi est simplifiée

par
Ansari et al. (2012) qui, pour un PEHD, considèrent que le fait que les courbes d’écoulement
ne soient pas discontinues permet de déterminer une vitesse de glissement sur toute la zone de
vitesses de déformation. La vitesse de glissement est thermodépendante (avec un facteur de
glissement en température déterminé par la loi d’Arrhenius).
=

44
Une loi de glissement thermodépendante et piezodépendante, proposée par Hatzikiriakos et
Dealy (2009), a été utilisée dans un deuxième temps. Les paramètres de cette loi ont été lissés
à partir de superposition avec des résultats expérimentaux.

45
 ( ) +
= Équation 2-21

1( 0)
où 0, 1, 2 sont des coefficients et est la dépendance en
1( )=
2+ ( 0)

fonction de la température de la loi WLF. E est l’énergie d’activation et I est la polydispersité

du polymère.

L’exploitation du modèle mathématique est faite en traçant des courbes de la contrainte de

cisaillement à la paroi en fonction du taux de cisaillement apparent pour trois cas de figure :
- Calcul sans dépendance de la viscosité avec p ou T, avec glissement.
- Calcul avec dépendance de la viscosité, sans glissement.
- Calcul avec dépendances de la viscosité et du glissement.
L’effet du glissement est plus important pour les faibles diamètres de filière. L’effet des
thermo et piezodépendance de la viscosité apparaissent pour les taux de cisaillement élevés
(au-dessus de 3.102 s-1) et sont plus importants pour les grands diamètres où la conduction est
moins efficace.
L’effet combiné des deux phénomènes donne des déviations des courbes avec une
prédominance de l’effet du glissement à faible taux de cisaillement et un effet des
dépendances de la viscosité dominant à fort taux de cisaillement surtout pour les forts
diamètres. Il faut néanmoins prendre en compte le fait que les dépendances de la viscosité
sont des paramètres qui varient selon les propriétés physiques de chaque matériau.

2.3 Synthèse
Dans ce chapitre, nous avons présenté dans un premier temps l’état de l’art du procédé de
microinjection des polymères. Nous avons passé en revue les types de produits microinjectés
ainsi que leurs applications. Nous nous sommes intéressés aux matériaux utilisés pour
répondre à des besoins techniques définis. Nous avons examiné les chalenges technologiques,
à savoir l’utilisation de presses spécifiques ou adaptées que nécessitent ces transformations, et
les chalenges scientifiques qui se traduisent par les conditions extrêmes rencontrées, comme
les hautes températures du moule et du fluide, les fortes pressions, les grandes vitesses, la
sensibilité à la rugosité du moule, …

46
Nous avons étudié des travaux réalisés pour confronter des essais expérimentaux de
microinjection avec des simulations numériques. Deux types de logiciels ont été utilisés, avec
un solveur 2,5D de type Hele-Shaw et avec un solveur 3D. Les résultats des outils de
simulations disponibles dans le commerce (Moldflow, C-Mold, Moldex, …) concordent
imparfaitement avec la réalité. En effet, des phénomènes physiques, supposés négligeables
dans le cas de l’injection classique sont à prendre en compte pour ce qui concerne la
microinjection, comme le glissement à la paroi, ou la dépendance de la viscosité avec la taille
de l’entrefer d’écoulement. Certains logiciels ont été adaptés pour identifier la sensibilité du
calcul aux différents paramètres.

Dans un second temps, nous nous sommes intéressés à la rhéologie en conditions extrêmes
qui est l’un des enjeux scientifiques de la microinjection. Cela signifie d’une part de forts taux
de cisaillements. Les auteurs ont pour la plupart utilisé des géométries conventionnelles
(capillaire ou filière plate) à fort débit, et dépouillé en négligeant échauffement,
compressibilité, glissement à la paroi. Les auteurs trouvent alors selon les cas un deuxième
palier newtonien à fort taux de cisaillement, et même une deuxième région pseudoplastique.
Une étude (Friesenbichler et al., 2003) corrige le dépouillement en tenant compte de
l’échauffement, et la courbe de viscosité obtenue est classique. Nous pouvons donc avoir des
doutes sur l’existence d’un comportement spécial à fort taux de cisaillement. Condition
extrême signifie d’autre part écoulement en faible entrefer. Les auteurs montrent une viscosité
plus faible, mais l’effet semble sensible pour des entrefers inférieurs à 100 ou 200 µm, et
jusqu’à moins de 1 µm, cette dernière situation n’étant pas courante en microinjection.

Nous avons étudié la façon de déterminer le coefficient de piezodépendance, dont la valeur

dépend de l’architecture de la chaîne macromoléculaire, et le glissement et sa modélisation. Des
modèles mathématiques permettent de décrire l’écoulement dans des géométries simples
(capillaire par exemple) en tenant compte de la piezodépendance, de l’échauffement, de la
compressibilité et du glissement. Nous allons utiliser et étendre ces modèles dans le chapitre
4, mais auparavant, nous allons caractériser deux polymères dans des rhéomètres
conventionnels poussés dans leurs retranchements.

47
3 Chapitre Caractérisation rhéologique
Dans ce chapitre, nous nous intéressons à l’étude expérimentale des propriétés rhéologiques
du polymère à l’état fondu. Le but de notre étude est de déterminer le comportement visqueux
du polymère dans un large domaine de taux de cisaillement. Dans un premier temps, nous
déterminons les paramètres viscoélastiques dans le domaine linéaire. Pour cela, nous utilisons
un rhéomètre oscillatoire plan-plan en mode dynamique. Dans un second temps, nous
mesurons la viscosité dans une large gamme allant jusqu’aux fortes vitesses de déformation
afin de caractériser le comportement en écoulement du matériau dans des parois minces. A cet
effet, nous utilisons en rhéométrie capillaire des filières cylindriques de très petits diamètres
allant jusqu’à 0,3 mm et de forts débits d’extrusion. Nous atteignons ainsi de hauts taux de
cisaillement de l’ordre de 106 s-1. Nous combinons alors les mesures du rhéomètre capillaire et
celle du rhéomètre oscillatoire dynamique.

Ce chapitre comporte quatre parties, dont la première sert à présenter les matériaux étudiés et
leurs propriétés en rapport avec nos conditions de transformation. La deuxième partie traite
des paramètres des essais de rhéométrie dynamique et des résultats obtenus. La troisième
partie présente les essais de rhéométrie capillaire, les observations sur les extrudats et les
résultats obtenus. Enfin la quatrième partie est une interprétation des données rhéologiques.

3.1 Matériaux étudiés

Nous avons choisi de travailler avec deux polymères de natures différentes, un semi cristallin,
le polyéthylène haute densité, et un amorphe, le polyméthacrylate de méthyle. Notre choix
s’est porté sur des matériaux déjà utilisés en microinjection. En effet, des études en
microinjection et en rhéologie à hauts taux de cisaillement ont été présentées dans le chapitre
bibliographique pour le PMMA (Liou et Chen, 2006 ; Lin et Yang, 2009 ; Kelly et al., 2009 ;
Cardinaels, 2007) et pour le PEHD (Takahashi et al., 1985 ; Kelly et al., 2009 ; Cardinaels,
2007 ; Couch, 2000 ; Sedlacek et al., 2004).

3.1.1 Polyéthylène haute densité

Le polyéthylène haute densité, PEHD, dont la référence commerciale est ELTEX HD6070EA,
est fourni par INEOS. Il appartient à la famille des polyoléfines. C’est un polymère
translucide à structure semi cristalline avec une distribution de poids moléculaire étroite. Sa

48
masse moléculaire en poids Mw est de 75,8 kg/mol et son indice de polydispersité Mw/Mn =
5,6 (avec Mn la masse moléculaire moyenne en nombre). La valeur modérée de Mw autorise
une mise en œuvre aisée.
Sa température de transition vitreuse, très basse (voisine de -110 °C), et sa température de
fusion, pouvant atteindre 140 °C, font prévoir un large intervalle de température d'utilisation.
Il a une densité de 960 kg/m3 (ISO 1872) et un indice de fluidité de 7,6 g/10 min, à 190 °C,
sous une charge de 2,16 kg (ISO 1133).
La température de mise en œuvre conseillée est de 190 °C mais, en injection, elle peut aller
jusqu’à 260 °C.
Le PEHD fourni est non stabilisé préalablement. Nous utilisons un stabilisant employé dans
l’industrie, il s’agit de l’IRGANOX, avec un pourcentage d’environ 0,5 %. Les mélanges sont
réalisés à l’aide d’un mélangeur interne (Haake). Le mélangeage se fait à 170 °C pendant 20
min avec une vitesse de rotation des rotors de 100 tr/min. Les mélanges stabilisés seront
transformés par compression en pastilles pour la rhéométrie dynamique. En revanche, le
PEHD utilisé en rhéologie capillaire n’est pas stabilisé.

3.1.2 Polyméthacrylate de méthyle

Le polyméthacrylate de méthyle, PMMA, dont la référence commerciale est PMMA
ALTUGLAS VSE UVT (TP 727), est fourni par Arkema. Il s’agit d’un thermoplastique de
type acrylique, c’est un polymère amorphe, il est transparent et il a un aspect lisse et brillant.
Il a une densité de 1180 kg/m3 (ISO 1183) et un indice de fluidité de 27 g/10 min à 230 °C et
sous une charge de 3,8 kg (ISO 1133). Il a un faible retrait au moulage, de 0,2 à 0,6 %.
Avant la mise en œuvre, il est nécessaire de l’étuver entre 3 et 4 h à 90 °C, sans quoi il y a une
formation de bulles relativement volumineuses et visibles à l’œil nu et ce dès que le polymère
est porté à l’état fondu.
Afin de déterminer la température de transition vitreuse (Tg), nous avons réalisé une analyse
calorimétrique différentielle à balayage. La Tg du PMMA utilisé est de 119 °C.
Sa température minimale de mise en œuvre par moulage est de 190 °C et elle peut aller
jusqu’à 265 °C sans que le polymère ne se dégrade.

49
3.2 Rhéométrie oscillatoire dynamique
L’utilisation d’un rhéomètre oscillatoire dynamique permet d’étudier la rhéologie de
polymères dans une gamme de fréquences importante et en particulier à faible fréquence ce
qui permet de déterminer le plateau newtonien de la viscosité.
Pour certains matériaux, selon que l’énergie d’activation est plus ou moins importante, et en
considérant le principe de superposition en temps température, nous pouvons tracer une
courbe de viscosité maîtresse allant jusqu’aux hautes fréquences. C’est le cas, nous le verrons,
pour le PMMA qui a une énergie d’activation importante.

3.2.1 Conditions des essais

Un rhéomètre oscillatoire dynamique ARES à déformation imposée en géométrie plan-plan
est utilisé.
Des pastilles, de diamètre 25 mm et d’épaisseur 6 à 7 mm, ont été préparées dans une presse à
une pression de 200 bar et portées à 180 °C pour le PEHD et à 195 °C pour le PMMA.
L’essai rhéologique est réalisé en plaçant une pastille entre deux disques dont l’un est fixe
(celui du bas) et l’autre est soumis à une sollicitation sinusoïdale. Les surfaces des disques
sont des plans parallèles de diamètre 25 mm avec un entrefer entre les plans de 1 à 1,5 mm.
C’est par un balayage en fréquence, c'est-à-dire en variant les pulsations entre 0,1 et 100 rad/s
dans notre cas, que nous traçons l’évolution des modules élastique et visqueux du polymère,
ainsi que l’évolution de la viscosité complexe. Nous imposons au plan supérieur du rhéomètre
dynamique
déformation un mouvement
imposée. oscillatoire
Nous mesurons sinusoïdal
le couple de pulsation
résultant le déphasage 0 , , à
la contrainte et0 etd’amplitude
d’où nous en déduisons les composantes visqueuse et élastique du module complexe
= +
.
0 0
= cos = sin
0

3 0

0 =2 3
tan =
Enfin, nous écrivons la viscosité complexe , dont nous assimilerons le module à par

le
principe Cox-Mertz que nous présentons plus loin.
Les essais rhéologiques sont réalisés en travaillant à déformation imposée et sont répétés pour
une gamme de températures variables. Avec le principe de superposition temps-température,
en utilisant le facteur de glissement aT, nous traçons la courbe maîtresse de chacun des

50
modules et de la viscosité à partir des faisceaux de courbes obtenues. Nous travaillons sous
atmosphère contrôlée pour éviter les reprises d’eau, surtout pour le PMMA.

3.2.2 Domaine linéaire

La mesure des constantes rhéologiques se fait dans le domaine linéaire du polymère, c’est-à-
dire, dans le domaine où nous n’avons pas de variation des modules en fonction de la
déformation. Il est dès lors nécessaire de déterminer ce domaine de déformation pour les
différentes températures. Nous étudions, à une pulsation (0,1 rad/s) et à une température
donnée, l’évolution des composantes élastique et visqueuse du module par rapport au
pourcentage de la déformation. Les courbes de ces évolutions pour le PEHD et le PMMA sont
données respectivement par la Figure 3-1 et la Figure 3-2 Nous vérifions également le
domaine linéaire à différentes températures. Moins la température est importante, plus faible
est la déformation pour rester dans le domaine linéaire.
Le domaine linéaire du PEHD à 180 °C est obtenu pour une déformation allant jusqu’à 30 %,
tandis qu’à 140 °C, ce domaine est respecté pour des taux de déformation allant jusqu’à 10 %.
Nous choisissons pour le reste des essais avec le PEHD de travailler avec un taux de
déformation de 10 %. A 140 °C, nous observons que le module élastique n’est plus
constant pour les faibles déformations en dessous de 0,4 %.
Dans le cas du PMMA, le domaine linéaire à 200 °C est respecté pour une déformation
inférieure à 40 %, tandis qu’à 140 °C ce domaine se réduit à des déformations inférieures à 5
%. Nous utiliserons cette dernière valeur de déformation pour la suite de l’étude.

10000 100 10000 10

Domaine linéaire du PEHD à 180°C

1000 1000
Module (Pa)

Module (Pa)
tan-delta

tan-delta

10

100 100
G' à180°C
G' à 140°C
G" à180°C
G" à 140°C Domaine linéaire du PEHD à 140°C
tan-delta tan-delta
10 1
10 1
1 10 100 0,1 1 10
Déformation (%) Déformation (%)

Figure 3-1 : Domaine linéaire du PEHD à 140 °C et à 180 °C.

51
 +06
10000 100 10
1 000000 10

Domaine linéaire du PMMA à 200°C Domaine linéaire du PMMA à 140°C

1000

tan-delta
Modules (Pa)

tan-delta
Modules (Pa)
+05
10 10
100000 1

100

G' à 200°C G' à 140°C

G" à 200°C G" à 140°C
tan-delta tan-delta
10 1 10+04 0,1
10000
1 10 100 0,1 1 10
Déformation (%) Déform ation (%)

Figure 3-2 : Domaine linéaire du PMMA à 140 °C et à 200 °C.

3.2.3 Stabilité
Nous vérifions la stabilité des composantes élastiques (G ) et visqueuses (G ) du module pour
un cisaillement à déformation imposée, à température constante et à fréquence angulaire
imposée pendant un temps déterminé.
Pour le PEHD, nous appliquons une pulsation de 0,1 %, une déformation imposée de 10 % et
une température de 180 °C et nous évaluons la stabilité des modules au cours du temps. Nous
réalisons cet essai avec un PEHD non stabilisé préalablement et avec un PEHD avec 0,5 % du
stabilisant choisi. La Figure 3-3 montre la superposition des deux cas pour mettre en évidence
l’effet du stabilisant.
Dans le cas du polymère sans stabilisant, le module G’ croit de 10 % au bout de 700 s. Nous
estimons que c’est le temps pour lequel le polymère reste stable. Au-delà de ce temps le
polymère commence à se dégrader de façon croissante. Tandis que, pour le polymère
stabilisé, les modules restent constants pendant le temps de l’essai qui est d’environ une
heure. Le fait de rajouter même à faible pourcentage le stabilisant s’avère efficace. De même,
nous observons que les valeurs des modules à cette température sont de même ordre pour les
deux cas étudiés, autrement dit, le stabilisant n’agit pas sur les propriétés rhéologiques du
matériau.

52
 10000

1000

Module (Pa)
100

10
G' à 180°C PEHD stabilisé
G" à 180°C PEHD stabilisé
1 tan-delta PEHD stabilisé
G' 180°C
G" 180°C
tan-delta
0,1
0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
Temps (s)

Figure 3-3 : Stabilité du PEHD avec et sans stabilisant à 180 °C.

Pour le PMMA, nous traçons G et G pour un cisaillement à déformation imposée de 5 %, à

température constante de 220 °C, à fréquence angulaire imposée de 1 rad/s et pour une durée
de 1h40.
Nous constatons, sur la Figure 3-4, que G , G et tan (rapport entre G et G ) sont constants
pendant la durée de l’essai. Nous en déduisons que le matériau ne subit pas des altérations
notables pendant le temps de l’essai.

10000

1000
Modules (Pa)

100

10 G' à 220°C
G" à 220°C
tan-delta 220°C
1
0 1000 2000 3000 4000 5000 6000
Temps (s)

Figure 3-4 : Stabilité du PMMA à 220 °C.

53
3.2.4 Résultats
Nous cherchons à déterminer les propriétés viscoélastiques du polymère dans le domaine
linéaire. Nous traçons les évolutions des composantes élastique et visqueuse du module ainsi
que celles de la viscosité complexe, en fonction de la pulsation pour une série de
températures. Nous superposons par la suite les courbes de viscosité suivant un facteur de
glissement que nous déterminons.

[Link] PEHD

a) Modules élastique et visqueux et viscosité complexe

La déformation imposée est de 10 % pour les six températures allant de 140 à 190 °C, avec un
pas de 10 °C. La Figure 3-5 et la Figure 3-6 présentent respectivement les courbes des
modules élastique et visqueux et les courbes du module de la viscosité complexe pour les
différentes températures.

Figure 3-5 : Courbes des modules visqueux et élastique pour les températures de 140 °C à 190 °C, PEHD.

54
 Figure 3-6 : Courbes des viscosités pour les températures de 140 °C à 190 °C, PEHD.

Les allures des courbes de G , G et module de pour les différentes températures

sont semblables. Pour le PEHD, les écarts entre ces courbes, en variant la température, ne sont
pas
très importants.

b) Courbe maîtresse et coefficient de glissement

En faisant glisser les courbes à différentes températures, il est possible de créer des courbes
maîtresses. Il s’agit de superposer toutes les courbes par rapport à une courbe choisie à une
température de référence. Ceci revient à la remise à l’échelle de la pulsation pour chaque
température. La pulsation est multipliée par un facteur appelé facteur de glissement aT, les
valeurs des modules restant inchangées, tandis que celles de la viscosité complexe sont
divisées par ce même facteur aT.

La superposition des courbes des modules élastique et visqueux et celle des courbes de la
viscosité sont représentées respectivement par la Figure 3-7 et la Figure 3-8.

55
 Figure 3-7 : Courbes maîtresses des modules visqueux et élastique à Tref=190 °C, PEHD.

Figure 3-8 : Courbe maîtresse de la viscosité à Tref=190 °C, PEHD.

La courbe maîtresse de la viscosité décrit essentiellement le plateau newtonien. Du fait de la

faible énergie d’activation du PEHD, la superposition des courbes ne permet pas d’élargir
significativement le domaine de fréquence étudié.

L’évolution du facteur du glissement en fonction de l’inverse de la température pour le PEHD

est donnée par la Figure 3-9.

56
Le facteur de glissement aT suit une loi de variation avec la température qui est la loi
d’Arrhenius définie par l’équation suivante :

E 1 1
aT (T ) = exp Équation 3-1
R T Tref

Où E l’énergie d’activation, R la constante des gaz parfaits et Tref la température de référence.

Dans le cas du PEHD, nous choisissons pour courbe de référence celle à la température de
190 °C. La pente de la courbe nous renseigne sur le rapport entre l’énergie d’activation et la
constante des gaz parfait. Le Tableau 3-1 donne la valeur de l’énergie d’activation à la
température de référence choisie.

Figure 3-9 : Evolution du facteur du glissement selon une loi Arrhenius, PEHD.

Tref (°C) E (kJ/mole)

PEHD 190 8,83

Tableau 3-1 Paramètres de la loi de glissement temps-température, PEHD.

[Link] PMMA

a) Modules élastique et visqueux et viscosité complexe

Nous réalisons des balayages en fréquence avec une déformation imposée de 5 % pour les
températures allant de 140 à 200 °C, avec un pas de 10 °C. La Figure 3-10 et la Figure 3-11
présentent respectivement les courbes des modules élastique et visqueux et les courbes de la
viscosité pour les différentes températures.

57
 Figure 3-10 : Courbes des modules visqueux et élastique pour les températures de 140 °C à 200 °C,
PMMA.

Figure 3-11 : Courbes des viscosités pour les températures de 140 °C à 200 °C, PMMA.

L’écart entre les courbes de viscosité est élevé : à la pulsation de 1,6.10-2 rad.s-1, la viscosité
passe de 7,6.103 Pa.s à 200 °C à 2,8.106 Pa.s à 140 °C.

b) Courbe maîtresse et coefficient de glissement

58
Comme précédemment, nous faisons glisser les courbes pour obtenir une courbe maîtresse à
une température que nous choisissons égale à 200 °C. Le résultat obtenu est représenté sur les
figures Figure 3-14 et Figure 3-15.

Figure 3-12 : Courbes maîtresses des modules visqueux et élastique à Tref=200 °C, PMMA.

Figure 3-13 : Courbe maîtresse de la viscosité à Tref=200 °C, PMMA.

L’énergie d’activation du PMMA étant très importante, nous parvenons à tracer une courbe
maîtresse de la viscosité qui balaye un large spectre de fréquence, entre 10-2 et 105 s-1,
atteignant ainsi de très hautes fréquences.

59
Nous remarquons également que, lorsque la fréquence augmente, le comportement du
matériau passe d’une dominante visqueuse à une dominante élastique. En effet, la courbe du
module élastique passe au-dessus de celle du module visqueux à haute fréquence, à partir de
7,8.104 rad.s-1.
L’évolution du coefficient de glissement aT avec la température est représentée sur laFigure
3-14 . Cette évolution peut être représentée par une loi WLF (Williams, Landel, Ferry, 1955),
le PMMA étant amorphe, décrite par l’équation ci-dessous :

log aT =
(
C1 T Tref )
T Tref + C 2
Où C1 et C2 sont des constantes.
A noter que la température de référence est en toute rigueur celle de la transition vitreuse
mais, nous avons choisi une température de référence différente et l’équation de WLF reste
valable avec les constantes qui changent.

Figure 3-14 : Evolution du facteur du glissement selon une loi WLF, PMMA.

Nous avons aussi tracé l’évolution du logarithme du facteur de glissement en fonction de

l’inverse de la température, Figure 3-15. Nous obtenons une évolution très proche d’une
droite, ce qui fait qu’une loi d’Arrhenius peut aussi être utilisée.

60
 Figure 3-15 : Evolution du facteur du glissement selon une loi Arrhenius, PMMA.

Le Tableau 3-2 donne la valeur de l’énergie d’activation et les constantes de la loi WLF à la
température de référence choisie pour le PMMA.

Tref (°C) E (kJ/mole) C1 C2 (K)

PMMA 200 177,29 9,74 262,83

Tableau 3-2 Paramètres des lois de glissement temps-température, PMMA.

L’énergie d’activation du PMMA est presque cent fois plus élevée que celle du PEHD.

3.3 Rhéométrie capillaire

3.3.1 Description du matériel de mesure

Le rhéomètre capillaire utilisé pour nos essais est le Rhéoplast. C’est un système doté d’une
zone de mesure comme dans un rhéomètre capillaire classique et d’une partie supplémentaire
placée en amont qui permet la plastification du polymère. Son schéma est donné par [Link]
3-16

61
 Figure 3-16 : Schéma du Rhéoplast.

Les étapes et les paramètres de réglage dans un essai sur le Rhéoplast sont décrits dans ce qui
suit.
La première étape est celle du remplissage, où le polymère, en granulé, est transféré de la
trémie d’alimentation dans la zone d’alimentation. Le piston d’alimentation est alors relevé
pour permettre le passage des granulés. L’étape suivante est celle de la plastification pendant
laquelle le polymère est poussé par le piston d’alimentation dans un système délimité par le
piston central cylindrique et une chambre conique. Le piston central tourne à une vitesse
angulaire et permet de cisailler le polymère. Selon le matériau utilisé, nous pouvons ajuster le
mécanisme de plastification en jouant sur trois paramètres à savoir, la pression sur le piston
d’alimentation, la vitesse de rotation du piston central et la valeur de la fente entre le piston
central et la chambre conique. Le polymère fond par auto échauffement dû au cisaillement et
par conduction de la chaleur apportée par les colliers chauffants placés au niveau du cylindre
extérieur et est transféré progressivement dans le réservoir. Quand le réservoir est plein, une
pression seuil en bas du réservoir est détectée (Ps = 5 bar), elle conditionne la fin du
cisaillement.
L’étape suivante est dite de relaxation. Le but est d’homogénéiser la température pendant 300
s. Nous pouvons comparer ce temps au temps de pénétration de la chaleur donné par

62
t =
R2 , où a est la diffusivité thermique, de l’ordre de 2.10-7 m2/s et R = 8.10-3 m est le
a

rayon du réservoir. Nous trouvons t = 320 s ce qui n’est pas loin du temps de relaxation
imposé. Ce temps est donc suffisant pour homogénéiser la température. Enfin, le polymère est
poussé par le piston central dans un capillaire ayant un convergent conique comme dans un
rhéomètre capillaire classique. Le piston d’injection est piloté en vitesse de déplacement ce
qui induit un débit imposé. Le capteur de pression placé en amont de la filière permet de
déterminer la perte de charge dans la filière pour chaque débit d’injection après correction de
Bagley.

3.3.2 Conditions de mesure

Nous utilisons trois diamètres de filières D de 1, 0,5 et 0,3 mm, et trois longueurs L pour
chaque diamètre avec des rapports L/D de 0, 4, 8 et 16 pour le diamètre 1 mm, L/D de 4, 8 et
16 pour le diamètre 0,5 mm et L/D de 4, 8 et 10 pour le diamètre 0,3 mm. L’utilisation de
trois longueurs de filière pour chaque diamètre permet de réaliser les corrections sur les
pressions d’entrée qu’on décrit ultérieurement. L’utilisation de petits diamètres nous a permis
d’étudier la rhéologie à des taux de cisaillement de plus en plus importants, vu que le taux de
cisaillement apparent évolue proportionnellement à l’inverse du rayon au cube.
4Q
app =
R3
Certaines filières ont été équipées d’une sonde de température pour permettre l’évaluation de
la dissipation dans la filière au cours de l’écoulement. Un thermocouple de diamètre 1 mm est
placé dans le corps de la filière parallèlement à la longueur du capillaire à une distance radiale
par rapport au centre du capillaire de 5 mm. Ce thermocouple ne fournira qu’un minorant de
l’évolution de la température lors de la mesure rhéologique.

a) PEHD
Le PEHD est étudié à 190 °C et à 205 °C sans qu’il soit au préalablement stabilisé. Il est donc
nécessaire de préciser la durée de l’essai et le nombre d’essais nécessaires pour évacuer le
polymère qui reste dans la zone de plastification.

63
En effet, un cycle comporte un temps de plastification inférieur à 100 s, un temps de
relaxation de 300 s et un temps de mesure qui peut aller jusqu’à 100 s. Ce qui fait au total
pour un cycle 500 s, soit environ 8 min.
Le volume du pot (zone évacuée pendant un cycle) est :
Vpot = L R2 = 80. .82 = 16085 mm3 =16 cm3
où L et R sont respectivement la longueur et le rayon du pot.
Le volume de la zone de plastification, Vplast, est celui d’un tronc conique duquel on retranche
le volume du piston d’injection.
1
Vplast= . L1.( R2 + R R1 + R12) – L1 R2
3
où L1 est la hauteur du cône et R et R1 sont les rayons inférieur et supérieur du cône.
1
Vplast = . 99,51.( 82 + 8 . 22,5 + 22,52) – 99,51. .82= 58846 mm3 = 58 cm3
3
Toutefois, le volume de la zone de plastification n’est pas entièrement fluide. Presque le tiers
de cette zone est formé de grains compactés.
Tenant compte de cette approximation, il faudra vider à peu près un pot pour évacuer tout le
polymère fondu. Ce qui fait un temps de séjour maximum pour le polymère de 8 minutes.
Selon la courbe de stabilité (Figure 3-3), pour une température de 180°C, le polymère reste
stable jusqu’à 700 s. Nous pouvons donc supposer que, pour nos températures d’essais, nous
ne sommes pas confrontés à la dégradation du polymère.

b) PMMA
Le PMMA est d’abord étudié à 200, 195 et 190 °C, en utilisant les filières de diamètre 1 mm,
Les légères variations de température sont dues à la régulation thermique du Rhéoplast qui
n’est pas parfaite. La température indiquée est mesurée à la fin de la période dite de
relaxation, donc avant la mesure rhéologique, en introduisant un thermocouple par l’orifice du
capillaire. Nous rencontrons des difficultés considérables lors de l’étude du PMMA même à
faibles taux de cisaillement, où les paliers de pressions ne s’établissent pas pour les plus
petites valeurs de débit. Nous ne pouvons atteindre des hauts taux de cisaillement à cause de
l’écoulement chaotique en sortie de filière et de paliers de pression inexploitables. Nous
travaillons alors à plus haute température, soit 250 °C, avec les filières de diamètres 0,5 et 0,3
mm. Nous parvenons alors à exploiter les courbes de pression, malgré la présence de défauts.

64
3.3.3 Courbes d’écoulement, défauts et thermique

[Link] Paliers de pression

a) PEHD
Les courbes d’établissement de la pression en fonction du temps pour différentes vitesses de
déplacement du piston sont présentées par la Figure 3-17, pour un écoulement du PEHD dans
une filière de diamètre 0,5 mm et de longueur 8 mm à 205 °C.

(a) (b)

Figure 3-17 : Courbes d’établissement de la pression en écoulement dans une filière de diamètre 0,5 mm et
de longueur 8 mm à des vitesses différentes, PEHD

Au palier de pression à vitesse imposée de 0,63 mm/s, équivalente à un débit de 126, 7 mm3s-1
et un taux de cisaillement apparent de 104 s-1, Figure 3-17-a, nous observons des oscillations
de la valeur de pression qui ont lieu en même temps que l’apparition du défaut bouchon en
sortie de filière. Nous présentons en détail ce phénomène dans le paragraphe suivant ([Link]
a). Ces oscillations ne sont pas continues sur tout le palier.
Le palier de pression suivant, à une vitesse de 0,4 mm/s, soit 80,5 mm3s-1 et 6550 s-1, est
correct mais, est à un niveau plus important alors que nous diminuons le débit. Notons que les
pics de la zone d’oscillation donnent une pression légèrement plus grande que celle du palier
suivant, c’est pour cela que malgré la présence de défauts en sortie de filière, nous choisissons
la valeur de pression en haut des pics dans cette zone pour la suite de l’exploitation des
mesures rhéologiques. En effet, nous pensons que la pression globalement plus basse peut être
due au glissement du polymère à la paroi du capillaire.

65
Jusqu’à la vitesse de 25 mm/s, équivalente à un débit de 5.103 mm3s-1 et un taux de
cisaillement apparent de 4 105 s-1 nous obtenons des paliers de pression réguliers qui restent
parfaitement exploitables.
La Figure 3-17-b montre qu’à forte vitesse, l’essai dure moins de 1,75 s. Il faut moins de 0,25
s pour que la vitesse du piston s’établisse. Le temps d’établissement de la pression est
largement supérieur, de l’ordre de 1,25 s. Nous mettons donc en évidence le comportement
viscoélastique du matériau.

b) PMMA
Nous présentons deux courbes d’établissement de la pression en fonction du temps pour un
écoulement dans une filière de diamètre 1 mm et de longueur 16 mm et une filière de diamètre
0,5 mm et de longueur 8 mm, à une vitesse de déplacement du piston de 25 mm/s, soit un
débit de 5.103 mm3s-1 et des taux de cisaillement apparents respectifs de 5 104 s-1 et 4 105 s-1.

(a) (b)

Figure 3-18 : Courbes d’établissement de la pression en écoulement dans deux filières de rapport L/D = 16
à une vitesse du piston de 25 mm/s, Diamètres 1 et 0,5 mm et températures respectives 200 et 250 °C
PMMA

Quelques irrégularités sont observées sur le palier de pression de la Figure 3-18a, et la

pression ne semble pas s’établir complètement mais, les courbes restent exploitables en
prenant une valeur moyenne sur le palier de pression et en considérant jusqu’à trois essais
réalisés dans les mêmes conditions. Nous remarquons qu’avec la filière de diamètre 0,5 mm et
de longueur 8 mm, à la vitesse maximale de 25 mm/s, Figure 3-18-b, le temps d’établissement
de la vitesse est d’environ 0,5 s, légèrement inférieur à celui du PEHD, Figure 3-17-b, cela
peut être dû au niveau de pression largement inférieur. La pression ne semble pas s’établir

66
complètement, mais nous pouvons estimer quand même un temps de l’ordre de 1,4 s,
légèrement plus grand que celui du PEHD.

[Link] Défauts d’extrusion

a) PEHD
Les défauts classiques décrits dans la littérature sont retrouvés, à savoir les défauts de surface
et les défauts volumiques.

app = 4,1.10 3 s 1
app = 1,03.10 4 s 1

app = 1,6.10 4 s 1
app = 2,62.10 4 s 1

app = 4,1.10 4 s 1
app = 6,55.10 4 s 1

app = 1,6.10 5 s 1
 app = 2,62.10 5 s 1

Figure 3-19 : Photos du jonc extrudé dans la filière de diamètre 0,5 mm et de longueur 4 mm pour
différents taux de cisaillement apparents, 205 °C, PEHD.

Nous prenons comme exemple l’extrusion dans la filière de diamètre 0,5 mm et de longueur 4
mm. Les défauts d’extrusion du PEHD sont représentés sur la Figure 3-19.

67
Le jonc extrudé a tout d’abord un aspect lisse, avec un gonflement de 1,6 pour les taux de
cisaillement apparent allant de 102 à 103 s-1. A partir d’un taux de cisaillement de 104 s-1, la
surface du jonc devient légèrement rugueuse avec une perturbation régulière, il s’agit du
défaut de “ peau de requin” et la valeur du gonflement est alors de 2. Pour des taux de
cisaillement supérieurs à 1,6.104 s-1 et inférieur à 2,6.104 s-1, nous observons une zone instable
qui est décrite par la succession régulière d’une morphologie lisse et une autre rugueuse (non
présentée sur la Figure 3-19 ici car la période est très longue pour que l’on puisse rendre
compte sur une photo). Il s’agit du défaut bouchon, ou ‘stick slip’, ou encore ‘spurt’. Ce
défaut se traduit également par des oscillations régulières de la pression. La zone bouchon est
suivie d’une zone homogène, à partir de 2,6.104 s-1, où le jonc a un aspect lisse ou légèrement
hélicoïdal et où le gonflement n’évolue plus. L’extrudat a ensuite, à 4,1.104 s-1, un aspect
hélicoïdal de plus en plus irrégulier avec un gonflement important jusqu’à un taux de
cisaillement de 1,6.105 s-1. Au-delà de 2,6.105 s-1, l’écoulement devient chaotique, avec un
aspect du jonc qui est extrêmement perturbé.

b) PMMA
Le PMMA présente des défauts hélicoïdaux puis chaotiques pour les forts taux de cisaillement
(de l’ordre de 104 s-1). Le gonflement en sortie de filière n’est pas aussi important que pour le
PEHD.

[Link] Courbes d’écoulement

Nous étudions les courbes d’évolution de la pression en fonction du taux de cisaillement
apparent pour l’écoulement dans les différentes filières utilisées. Le maximum du débit
d’injection du Rhéoplast étant de 5.103 mm3s-1, nous nous retrouvons avec des maximums de
taux de cisaillement apparents qui sont respectivement de 5.104, 4.105 et 2.106 s-1 pour les
diamètres de filières 1, 0,5 et 0,3 mm.

a) PEHD
Nous représentons sur les Figure 3-20, Figure 3-21 et Figure 3-22, les courbes d’écoulement
du PEHD dans les filières des trois diamètres respectifs 1, 0,5 et 0,3 mm et avec pour chaque
diamètre les trois rapports L/D correspondants. Pour les filières de diamètre 1 mm, la
température de l’étude est de 190 °C. Tandis que dans les filières de diamètres 0,5 et 0,3 mm,
et parce que l’écoulement devient plus difficile, la température de mise en œuvre est de
205°C. En effet, à 190 °C, nous rencontrons les défauts d’extrusion dès les faibles taux de

68
cisaillement et les plateaux de pression ne sont plus exploitables pour les petits diamètres.
L’augmentation de la température jusqu’à 205 °C repousse le phénomène.

Figure 3-20 : Courbes d’écoulement dans les filières de diamètres 1 mm à 190 °C, PEHD.

Figure 3-21 : Courbes d’écoulement dans les filières de diamètre 0,5 mm à 205 °C, PEHD.

69
 Figure 3-22 : Courbes d’écoulement dans les filières de diamètre 0,3 mm à 205 °C, PEHD.

Sur les courbes d’écoulement, nous n’observons pas de discontinuité comme il est parfois
mentionné en littérature dans les cas des polymères linéaires flexibles comme le PEHD.
Nous remarquons néanmoins une rupture de pente à partir d’un certain taux de cisaillement
(indiqué sur les graphes par des traits discontinus. Par exemple, pour les filières de diamètre
0,5 mm, ce changement de courbure apparaît vers 1,6.104 s-1. Ceci peut être expliqué par
différents phénomènes qui peuvent intervenir à de tels taux de cisaillement. Parmi lesquels,
l’effet de la dissipation de chaleur, les problèmes de glissement à la paroi du polymère et les
instabilités. Ces grandeurs seront étudiées avec plus de détail dans les paragraphes suivants.

b) PMMA
Nous présentons les courbes d’écoulement du PMMA, Figure 3-23 et Figure 3-24,
respectivement à 200 et 250 °C pour les deux séries de filières de diamètres 1 et 0,5 mm. Les
résultats pour les filières de diamètre 0,3 mm ne sont pas présentés parce que la limite de la
pression maximale du capteur de pression est atteinte rapidement et que les paliers de
pressions sont inexploitables.

70
 Figure 3-23 : Courbes d’écoulement dans les filières de diamètre 1 mm à 200 °C, PMMA.

Figure 3-24 : Courbes d’écoulement dans la filière de diamètre 0,5 mm à 250 °C, PMMA.

La dépendance très importante de la viscosité avec la température pour le PMMA est bien
illustrée par les courbes d’écoulement. Les pressions atteintes dans les filières de diamètre 1
mm à 200 °C sont plus importantes que celles obtenues avec les filières de diamètre 0,5 mm à
250 °C pour des valeurs de taux de cisaillement égales.
Nous pouvons observer dans certains cas (principalement avec le diamètre de 0,5 mm, figure
3-24) une légère discontinuité de la pente des courbes d’écoulement aux environs de 104 s-1.
Toutefois, nous n’associons pas ce changement de courbure à un glissement à la paroi, car

71
d’une part, les défauts d’extrusions observés ne se réfèrent pas à ceux d’un contact glissant,
d’autre part, dans la littérature, le PMMA n’est pas reconnu pour glisser.

[Link] Mesures de température dans le capillaire

Comme les taux de cisaillement étudiés atteignent des valeurs très importantes, au-delà de 104
s-1 et jusqu’à plus de 106 s-1, il est important de regarder de près l’évolution de la température
au cours de l’écoulement. Nous utilisons pour cela des thermocouples, placés dans le métal
des filières à 5 mm du polymère, et nous enregistrons l’évolution de la température lors de
l’écoulement.
La Figure 3-25 montre l’évolution de la température dans la filière de diamètre 0,5 mm et de
longueur 4 mm. Pour ce taux de cisaillement apparent de 104 s-1, l’échauffement est d’environ
p conduit avec p = 280 bar à 14
5 °C. L’échauffement adiabatique moyen donné par T =
c
°C. Le thermocouple ne ressent que partiellement cet échauffement pendant les 6 secondes
que dure l’essai, ces valeurs sous-estiment la réalité de l’échauffement dans le polymère.

Figure 3-25 : Courbes d’établissement de la pression et de l’évolution de la température lors d’un

écoulement dans une filière de diamètre 0,5 mm et de longueur 4 mm, PEHD.

La variation de la température entre le début et la fin de l’essai, notée delta T, dépend de la

géométrie de la filière ainsi que des débits d’extrusion. L’échauffement est plus important
pour les géométries les plus longues et avec les diamètres les plus petits.

72
Cette variation est représentée pour différents débits d’extrusion et pour la même géométrie
de filière par la Figure 3-26. La valeur de delta T augmente avec le taux de cisaillement.

Figure 3-26 : Courbes de la variation de la température lors d’un écoulement dans une filière de diamètre
0,5 mm et de longueur 4 mm pour différents débits d’extrusion, PEHD.

3.3.4 Résultats PEHD

[Link] Courbes de Bagley

Nous supposons que dans la 1ère partie des courbes d’écoulement les hypothèses suivantes
sont satisfaites : écoulement isotherme, incompressible et établi, la viscosité ne dépend pas de
la pression et le matériau colle à la paroi.
Nous mesurons la perte de charge dans le réservoir en amont de la filière et pour déterminer
cette grandeur dans la filière, il nous faut appliquer les corrections de Bagley (1957). Pour
cela, nous utilisons pour un même diamètre de filière trois longueurs différentes.
La perte de charge mesurée, Pmes, est la somme de la perte de charge en entrée Pe entre le
capteur et l’entrée de la filière et de la perte de charge dans le capillaire Pr. Nous pouvons
introduire la contrainte à la paroi p et les paramètres de la géométrie de la filière pour
obtenir :
R. Pr D. Pr
= =
p
2L 4L

73
 Pmes = Pr + Pe = 4L p + Pe
D
Ainsi, pour chaque débit, nous traçons les pertes de charge mesurées en fonction des rapports
L/D. Si les conditions d’écoulement de Bagley sont correctes, nous obtenons des droites dont
la pente nous renseigne sur la valeur de la contrainte à la paroi et dont l’ordonnée à l’origine
nous donne la valeur de la pression d’entrée Pe.
La Figure 3-27 présente les courbes de Bagley du PEHD à 190 °C pour les écoulements dans
les filières de diamètre 1 mm, à des taux de cisaillement inférieurs à 2.103 s-1, qui correspond
au changement de pente sur la figure 3-20. Les points sont bien alignés, l’utilisation de la
méthode de Bagley est légitime.

Figure 3-27 : Courbes de Bagley pour les faibles taux de cisaillement, diamètre de 1 mm, température de
190 °C, PEHD.

Nous présentons également l’évolution de la perte de charge dans le convergent déterminée à

partir des courbes de Bagley en fonction du taux de cisaillement que nous superposons aux
pertes de charge dans le capillaire, Figure 3-28. Pour les faibles taux de cisaillement, la
pression est faible et la correction de la perte de charge dans le convergent n’évolue pas
beaucoup, à partir d’un taux de cisaillement apparent de 102 s-1, la courbe de correction de la
pression d’entrée évolue avec une pente similaire à celles des courbes de perte de charge dans
le capillaire.

74
Figure 3-28 : Pertes de charge dans le convergent et dans le capillaire, diamètre de 1 mm, température de
190 °C, PEHD.

Sur la Figure 3-29, à 205 °C avec la filière de 0,5 mm de diamètre, les taux de cisaillement
apparents sont au-delà de la rupture de pente remarquée sur la Figure 3-21, dans la zone de
défauts d’extrusion. La linéarité des courbes est encore de bonne qualité, sans être parfaite.
Notons aussi que la correction de Bagley est toujours positive, ce qui démontre la qualité des
mesures. Nous remarquons néanmoins que les droites sont légèrement parallèles, en
particulier aux forts taux de cisaillement. Ceci peut être expliqué par l’effet du glissement à la
paroi.

Figure 3-29 : Courbes de Bagley pour les hauts taux de cisaillement, filières de diamètre 0,5 mm,
température 205 °C, PEHD.

75
La Figure 3-30 montre l’évolution de la perte de charge dans le convergent superposée avec
les pertes de charge dans le capillaire (donc après correction de Bagley). L’évolution régulière
de la perte de charge dans le convergent rend compte de la qualité correcte des mesures. Nous
remarquons qu’à partir des forts taux de cisaillement l’évolution de la perte de charge dans le
convergent est plus rapide que celle des pressions dans le capillaire. Les évolutions de perte
de charge dans le capillaire présentent une inflexion à partir des grandes vitesses de
déformation (trait discontinu sur la figure) La différence d’évolution entre la perte de charge
dans le capillaire et la perte de charge dans le convergent peut être reliée au comportement en
élongation dans le convergent, mais aussi au glissement à la paroi, à la thermodépendance,
voire à l’inertie qui n’est pas négligeable à ces vitesses.
Nous décidons d’appliquer les corrections de Bagley pour la suite de l’exploitation des
résultats, même si les hypothèses conventionnelles ne sont plus satisfaites.

Figure 3-30 : Pertes de charge dans le convergent et dans le capillaire, diamètre de 0,5 mm, température
205 °C, PEHD.

[Link] Analyse du glissement

Nous essayons de quantifier le glissement dans le cas du PEHD. Nous exploitons les filières
de différents diamètres pour calculer la vitesse de glissement selon la méthode de Mooney, où
le taux de cisaillement apparent est défini en fonction de la vitesse de glissement et est donné
par l’équation ci-dessous. Pour cela, nous traçons les courbes du taux de cisaillement apparent

76
en fonction de l’inverse du rayon de la filière R pour différentes valeurs de la contrainte à la
paroi, Figure 3-31.

4Vg ( p ) 4 4Vg ( p )
 = + = + ( )
p 2
 ( )d g p
3
app R 0 R Équation 3-2
P

Figure 3-31 : Détermination du glissement par la méthode de Mooney en utilisant trois diamètres de
filières (1, 0,5 et 0,3 mm avec L/D = 8) à 205°C, PEHD

Les courbes obtenues ne sont pas des droites, nous essayons toutefois d’exploiter les pentes
des courbes de tendance linéaire décrivant les points obtenus. Nous retrouvons pour chaque
taux apparent une vitesse de glissement qui reste inférieure à la vitesse moyenne, donc
admissible. L’évolution dans un schéma bilogarithmique de la contrainte à la paroi avec la
vitesse de glissement est représentée à la Figure 3-32. Une loi de glissement classiquement
utilisée est la loi de Norton :
= .

log = log + log

77
 Figure 3-32 : Détermination des paramètres de glissement suivant la loi de Norton

Nous constatons sur la Figure 3-32 que les points expérimentaux ne suivent
qu’approximativement cette loi. Nous trouvons les paramètres suivants : = 5,7.105 [Link].m-n.
et n = 0,26.

Ces valeurs sont du même ordre de grandeur que celles de la littérature.

En effet, nous rappelons ci-dessous la loi de glissement de Hatzikiriakos et Dealy (2009)
présentée au chapitre 2.

0 1( ) + 2

= 100 1 1 4
1
1+

Nous ramenons cette équation à celle de la loi de Norton et nous calculons les constantes n et
. Pour le PEHD, ils trouvent = 7,42.105 [Link].m-n et n = 0,232. Ces valeurs sont très
proches de ce que nous avons pu déterminer expérimentalement. Ansari et al. (2012) utilisent
directement une loi de Norton thermodépendante pour un PEHD et ils trouvent = 3,2.105
[Link].m-n (pour la température de référence de 190 °C) et n = 0,17.

78
Remarque : Nous avons essayé d’appliquer les méthodes qui découlent de celle de Mooney, à
savoir celles de Wiegreffe et de Geiger. Dans le premier cas, nous traçons les courbes du taux
de cisaillement apparent en fonction de l’inverse du rayon au carré et dans le second cas, nous
traçons les courbes du logarithme du taux de cisaillement apparent en fonction de l’inverse du
rayon. Le but de ces méthodes est d’éviter les ordonnées négatives à l’origine. Les résultats de
ces tracés ne donnent pas des droites et la détermination de la vitesse de glissement s’avère
donc sans succès.
Nous avons aussi cherché à déterminer le glissement par référence à une courbe sans
glissement. La courbe d’écoulement du PEHD présente deux branches qui ne sont pas
discontinues, mais de pentes différentes.
Dans un premier temps, nous extrapolons la courbe d’écoulement (contrainte à la paroi
corrigée en fonction du taux de cisaillement corrigé) à faibles taux de cisaillement, avant
l’apparition de la zone bouchon vers les hauts taux de cisaillement. La prolongation se fait
selon une loi d’écoulement purement visqueuse (suivant la loi Carreau Yasuda présentée
ultérieurement pour le lissage des courbes à faibles taux de cisaillement). Cette courbe est
notée « p calculé » sur la Figure 3-33.
Nous comparons ensuite cette prolongation avec la deuxième branche de la courbe
d’écoulement réelle notée « p corrigé ».

La vitesse de glissement est alors calculée par l’équation suivante :

4Vg
app ( glis.) = app (visq.) + Équation 3-3
R

Figure 3-33 : Courbe de mise en évidence du glissement, filière de diamètre 0,5 mm à 205 °C, PEHD.

79
Pour un taux de cisaillement à la paroi de l’ordre de 4.105 Pa, la vitesse de glissement calculée
est comprise entre 22 et 48 m/s. La vitesse moyenne dans la filière étant d’environ 10 m/s, et
comme la vitesse de glissement ne peut pas être plus importante que la vitesse d’écoulement,
ces valeurs ne sont pas physiquement justifiables. C’est que dans le cas de la prolongation de
la première branche, nous ne prenons pas en compte plusieurs phénomènes qui interviennent
dans le changement de la pente autre que le glissement (piezodépendance, échauffement,
compressibilité…).

La quantification du glissement s’avère peu fiable, nous choisissons dans la suite de l’étude
expérimentale de ne pas corriger les taux de cisaillement par une valeur de la vitesse du
glissement pour toute la plage de taux de cisaillement.

[Link] Viscosité
Une fois la contrainte à la paroi déterminée par les corrections de Bagley, nous pouvons
déterminer le taux de cisaillement réel, ou pseudoplastique par la méthode de Rabinowitsch
(1929).
Nous cherchons à déterminer l’indice de pseudoplasticité pour pouvoir corriger la valeur du
taux de cisaillement. Pour cela, nous traçons le logarithme de la contrainte à la paroi en
fonction du logarithme du taux de cisaillement apparent et nous approchons la courbe par un
polynôme de degré trois. La dérivée donne l’indice de pseudoplasticité local, dont nous
déduisons le taux de cisaillement réel selon les équations suivantes :

log
m= p
Équation 3-4
log ap

 reel = 3m + 1  Équation 3-5

ap
4m

Nous calculons enfin la viscosité que nous traçons en fonction du taux de cisaillement réel. La
Figure 3-34 et la Figure 3-35 représentent respectivement les corrections de Rabinowitsch et
la courbe de viscosité du PEHD à 190 °C pour les faibles taux de cisaillement dans les filières
de diamètre 1 mm.

80
 Figure 3-34 : Courbe des corrections de Rabinowitsch à 190 °C, filière de diamètre 1 mm, pour les faibles
taux de cisaillement, PEHD.

+03
1000
10
Viscosité (Pa s)

)s 00
+02
10 1
a
(P
é capillaire à T=190°C
it
os
c +01
is
10
V 10

+00
10
1
+01 +02 +03 +04
10
1,E+0 1 10
1,E+02 10
1,E+03 10 1,E+04

Taux de cisaillement (s-1)

Figure 3-35 : Courbe d’évolution de la viscosité à 190 °C, filière de diamètre 1 mm, pour les faibles taux de
cisaillement, PEHD.

Nous supposons que les corrections de Rabinowitsch pour le calcul du taux de cisaillement
réel restent valables pour les écoulements dans les filières de plus faibles diamètres à haut
taux de cisaillement.

81
 Figure 3-36 : Courbe des corrections de Rabinowitsch à 205 °C, filière de diamètre 0,5 mm, PEHD.

La courbe de viscosité obtenue pour le PEHD atteint des taux de cisaillement de l’ordre de
106 s-1, Figure 3-37.

Figure 3-37 : Courbe d’évolution de la viscosité à 205 °C, filière de diamètre 0,5 mm, pour les hauts taux
de cisaillement, PEHD.

Nous exploitons toutes les données de viscosité obtenues grâce à l’utilisation des trois
diamètres de filières. Nous superposons ces courbes en utilisant le facteur de glissement aT
défini en rhéologie dynamique à une température de 205 °C, Figure 3-38. Les courbes ne sont

82
pas exactement superposées. Ceci peut être dû au fait que le dépouillement a été fait avec les
hypothèses classiques, qui sont contestables lorsque le taux de cisaillement est important.
L’extrémité de la courbe en loi-puissance ne présente pas un second plateau comme décrit
dans la littérature. Les viscosités obtenues à hauts taux de cisaillement sont de l’ordre de
quelques dixièmes de Pa.s.

Figure 3-38 : Superposition des courbes de l’évolution de la viscosité en fonction du taux de cisaillement
pour les trois diamètres 1 ; 0,5 et 0,3 mm, à une température de référence de 205 °C, PEHD.

3.3.5 Résultats PMMA

[Link] Courbes de Bagley

Les courbes Bagley et les courbes de perte de charge dans le capillaire superposées à celle de
la perte de charge dans le convergent à différents débits, à 200 °C, dans les filières de
diamètre 1 mm sont présentées respectivement par la Figure 3-39 et la Figure 3-40. Celles
obtenues pour les écoulements, à hauts taux de cisaillement, dans les filières de diamètre 0,5
mm avec une température de 250 °C sont présentées par la Figure 3-41 et la Figure 3-42.
Dans le graphe de Bagley, les points sont en général correctement alignés, surtout pour la
filière de 1 mm, et les pressions d’entrées toujours positives et évoluant de façon physique
avec le débit.

83
 Figure 3-39 : Courbes de Bagley, diamètre 1 mm, température 200 °C, PMMA.

Figure 3-40 : Pertes de charge dans le convergent et dans le capillaire, diamètre filières de 1 mm,
température 200 °C, PMMA.

84
 Figure 3-41 : Courbes de Bagley, diamètre 0,5 mm, température 250 °C, PMMA.

Figure 3-42 : Pertes de charge dans le convergent et dans le capillaire, diamètre de 0,5 mm, température
250 °C, PMMA.

Sur la Figure 3-42 nous remarquons que l’évolution de la perte de charge dans le convergent
est similaire à la perte de charge dans le capillaire Nous remarquons aussi une variation de
pente pour les deux types de courbe vers 2.104 s-1.

[Link] Viscosité
Nous effectuons les corrections de Rabinowitsch selon les formules décrites dans le
paragraphe [Link] d’abord pour les filières de diamètre 1 mm. La Figure 3-43 présente le

85
tracé du logarithme de la contrainte à la paroi en fonction du log du taux de cisaillement
apparent et le lissage de la courbe par un polynôme de degré trois. La courbe de viscosité en
fonction du taux de cisaillement réel est présentée par la courbe de la Figure 3-44.

Figure 3-43 : Courbe des corrections de Rabinowitsch à 200 °C, diamètre 1 mm, PMMA.

Figure 3-44 : Courbe d’évolution de la viscosité en fonction du taux de cisaillement à 200 °C, diamètre 1
mm, PMMA.

Nous présentons de la même façon la courbe des corrections de Rabinowitsch, Figure 3-45, et
la courbe de viscosité en fonction du taux de cisaillement corrigé, Figure 3-46, pour les
filières de diamètre 0,5 mm à 250 °C.

86
 Figure 3-45 : Courbe des corrections de Rabinowitsch à 250 °C, diamètre 0,5 mm, PMMA.

Figure 3-46 : Courbe d’évolution de la viscosité en fonction du taux de cisaillement à 250 °C, diamètre de
0,5 mm, PMMA.

Nous atteignons des taux de cisaillement, de l’ordre de 5.105 s-1. Comme le polymère est
extrudé à haute température, les valeurs de la viscosité sont faibles. Nous remarquons sur la
Figure 3-46 une légère inflexion à partir de 6.104 s-1 dans la pente de la courbe de viscosité. A
ces taux de cisaillement, les points expérimentaux sont moins fiables, compte de tenu des
écoulements chaotiques en sortie de filière, bien que les paliers de pression soient
relativement correctes.

87
Nous superposons, Figure 3-48, les courbes de viscosité des différents essais (réalisés à 190,
195 et 200 °C avec les filières de diamètre 1 mm, et 205 °C avec les filières de 0,5 mm)
ramenés à 200 °C à l’aide du facteur de glissement aT obtenu en rhéologie dynamique. Nous
superposons également une partie de la courbe maîtresse à 200 °C obtenue en rhéométrie
dynamique. Nous remarquons des écarts entre les différentes courbes, et nous soupçonnons
une erreur dans les températures relevées sur le Rhéoplast.
Pour valider cette hypothèse, nous déterminons la température à laquelle les essais auraient dû
se dérouler (notée T fictive), pour qu’après glissement à la température de 200 °C, les courbes
se superposent à celle de la rhéologique dynamique (Figure 3-48).

Figure 3-47 : Superposition des courbes de l’évolution de la viscosité en fonction du taux de cisaillement
pour différents essais à une température de référence de 200 °C, PMMA.

88
 Figure 3-48 : Superposition des courbes de l’évolution de la viscosité en fonction du taux de cisaillement
pour différents essais décalées à une température de référence de 200 °C, PMMA.

Nous obtenons le résultat suivant :

D = 0,5 mm D = 1 mm D = 1 mm D = 1 mm
T = 250 °C T = 190 °C T = 195 °C T = 200 °C
T fictive 265 °C 170 °C 185 °C 215 °C

Dans deux essais, la température fictive est 15 °C plus haute que la température mesurée
pendant l’essai, et pour deux essais, elle est 10 °C et 20 °C plus basse. Quoique probable, il
est difficile de conclure sur la validité l’hypothèse selon laquelle la température réelle de
l’essai est responsable des écarts constatés sur la Figure 3-48. Il ne faut pas oublier que les
hypothèses classiques de la rhéologie capillaire (écoulement isotherme, à pression modérée,
sans glissement) ne sont pas toujours satisfaites. De plus des instabilités d’écoulement
peuvent générer un écoulement complexe dans le capillaire. Le rôle respectif de ces différents
phénomènes est encore difficile à quantifier.

3.4 Données rhéologiques

Nous réalisons une superposition de la courbe de viscosité obtenue par le Rhéoplast et la
courbe maîtresse obtenue avec l’ARES. Par la suite, nous lissons la courbe de viscosité par un

89
modèle. Le résultat de ce lissage nous renseigne sur les données rhéologiques propres à
chacun des deux polymères.

3.4.1 Superposition Rhéoplast - ARES

Nous réalisons une confrontation entre les résultats des rhéomètres capillaire et dynamique.
La transformation de Cox-Merz considère que la viscosité complexe fonction de la pulsation
est égale à la viscosité fonction du taux de cisaillement.
* (w) = ( )

a) PEHD
La Figure 3-49 montre les courbes superposées obtenues avec les deux rhéomètres à 190 °C.
L’accord est excellent et les courbes des viscosités dynamiques et capillaires se succèdent.
Nous obtenons ainsi une courbe de viscosité qui balaye un large domaine de taux de
cisaillement, de 10-1 à 106 s-1.

Figure 3-49 : Courbe d’évolution de la viscosité à 190 °C, PEHD.

b) PMMA
Dans le cas du PMMA, les courbes de viscosité en rhéométrie capillaire réalisées à différentes
températures ne se superposent pas très bien entre elles moyennant le glissement en
température selon le facteur de la loi de WLF déterminée en rhéométrie dynamique. Nous
choisissons de réaliser les glissements en tenant compte des températures fictives,

90
déterminées précédemment, même si celles-ci n’évoluent pas de façon cohérentes. Le résultat
de la superposition est donné par la Figure 3-50. A noter que les hauts taux de cisaillement, de
105 s-1, sont atteints en rhéométrie dynamique. La courbe de viscosité capillaire se situe dans
un domaine intermédiaire de taux de cisaillement par rapport à la courbe de rhéologie
dynamique qui décrit un plus large domaine de vitesse de déformation.

Figure 3-50 : Courbe d’évolution de la viscosité à 200 °C, PMMA.

3.4.2 Lissage de Carreau-Yasuda

Nous modélisons les courbes de viscosité à l’aide d’une loi Carreau-Yasuda. Cette loi décrit
bien le plateau newtonien aux faibles taux de cisaillement et elle dégénère en une loi-
puissance d’Ostwald-De Waele pour les fort taux de cisaillement.

, = ( ) + ( Équation 3-6
)

Les paramètres de l’équation de Carreau-Yasuda sont les suivants : 0( ) est la

viscosité
du palier newtonien à la température de référence (et à pression atmosphérique), est un
temps caractéristique qui permet de fixer la région de taux de cisaillement dans laquelle nous
passons du plateau newtonien à la partie en loi puissance (la transition a lieu pour un taux de
cisaillement de l’ordre de 1/ ), et a un paramètre qui permet de rendre la transition plus ou
moins rapide entre le plateau newtonien et la partie en loi-puissance (plus a est grand, plus la
transition est brusque).
91
 a) PEHD
Dans le cas du PEHD, il est possible d’avoir deux lissages différents dont l’un respecte au
mieux la courbe aux faibles taux de cisaillement, CY1, Figure 3-51, et l’autre prend en
compte la partie de la courbe aux hauts taux de cisaillement CY2, Figure 3-52. Si nous
superposons les deux lissages sur la courbe de viscosité, Figure 3-53, nous voyons bien que le
premier lissage surestime la valeur de la viscosité pour les hauts taux de cisaillement. Nous
remarquons aussi que la divergence entre les deux lissages intervient autour de 6,2 104 s-1,
quand les défauts d’extrusions deviennent chaotiques, Figure 3-19. Les propriétés
rhéologiques sont également différentes.

Le fait que le lissage CY2 donne une viscosité inférieure peut être relié au glissement. Le
lissage CY1 devrait donc être plus fiable, mais si nous voulons l’utiliser pour simuler
l’écoulement dans un moule de microinjection, il faudra extrapoler très largement en dehors
du domaine de taux de cisaillement des mesures, ce qui peut être risqué. Nous pensons que
pour le reste de notre étude il est préférable d’utiliser les paramètres du lissage CY1 et de
tester la validité du lissage CY2 lors des confrontations des essais expérimentaux avec les
simulations numériques.

Figure 3-51 : Courbes Carreau Yasuda pour les faibles taux de cisaillement, PEHD.

92
 Figure 3-52 : Courbes Carreau Yasuda pour les hauts taux de cisaillement, PEHD.

Figure 3-53 : Courbes des deux lissages Carreau Yasuda superposées, PEHD.

b) PMMA
Dans les cas du PMMA, le problème des deux lissages ne se pose pas. Nous présentons la
courbe de viscosité et le lisage de Carreau-Yasuda correspondant par la Figure 3-54.

93
 Figure 3-54 : Courbe de lissage Carreau Yasuda, PMMA.

Les données rhéologiques relatives à chaque lissage sont représentées par le Tableau 3-3. Les
données de thermodépendance sont données par le Tableau 3-4.L’indice de pseudoplasticité
du lissage CY2 est très faible par rapport aux données classiques des polymères. Nous
sommes conscients que les conditions de mesures ont été poussées à l’extrême. L’exploitation
de la rhéologie quand l’écoulement devient chaotique est discutable.

Matériaux T (°C) 0 (Pa.s) m (s) a

PEHD CY1 190 1200 0,26 0,01 0,5
PEHD CY2 190 1200 0,07 0,004 0,5
PMMA 200 6200 0,25 0,05 0,76

Tableau 3-3 Paramètres des lissages des courbes de viscosité selon la loi de Carreau-Yasuda.

Tref (°C) E (kJ/mole) C1 C2 (K)

PEHD 190 8,83 - -
PMMA 200 76,99 9,74 262,83

Tableau 3-4 Paramètres des lois de dépendance de la viscosité avec la température.

3.5 Synthèse
Nous avons réalisé une étude rhéologique expérimentale de deux polymères avec des
comportements différents, le PEHD et le PMMA.

94
Nous avons utilisé un rhéomètre oscillatoire, ARES, avec une régulation thermique précise.
Celui-ci a permis de mesurer les domaines linéaires et de stabilité des matériaux en fonction
du temps et de la température. Nous avons aussi déterminé les évolutions des modules
élastiques et visqueux ainsi que ceux de la viscosité complexe en fonction de la fréquence
pour une gamme de températures. Ces données ont permis de calculer les facteurs de
glissement en temps-température selon des lois de thermodépendance existantes : Arrhenius
ou WLF. L’énergie d’activation de la viscosité du PMMA est presque dix fois plus grande
que celle du PEHD.

Nous avons par ailleurs utilisé un rhéomètre capillaire, le Rhéoplast, équipé de filières avec
des longueurs différentes et des diamètres variant entre 1 et 0,3 mm.
Nous avons observé des défauts d’extrusion en sortie de filière à partir d’un certain taux de
cisaillement, défauts habituellement rencontrés pour le polyéthylène et les polymères ramifiés
comme le PMMA. Nous avons tenté de calculer les vitesses de glissement à la paroi pour le
PEHD, selon les méthodes listées dans le chapitre bibliographique. Nous avons obtenu une
estimation à l’aide de la méthode de Mooney qui est cohérente avec les données de la
littérature. Elle n’est cependant pas assez fiable pour interpréter l’ensemble des mesures et le
glissement a donc été négligé.
Certaines filières ont été équipées de thermocouples pour mesurer la température au cours de
l’écoulement. Nous avons trouvé qu’à forts taux de cisaillement, l’échauffement dans la
filière atteint 10 °C et la viscosité peut en être affectée.

Nous avons donc choisi de réaliser des dépouillements classiques pour obtenir la viscosité en
fonction du taux de cisaillement, en supposant que l’écoulement est incompressible,
isotherme, collant à la paroi, et en négligeant toute instabilité d’écoulement dans le capillaire.

Pour le PEHD, ceci est licite pour des taux de cisaillement inférieurs à environ 104 s-1, valeur
pour laquelle apparaissent des défauts oscillants. C’est pourquoi nous avons effectué deux
dépouillements, l’un pour des taux de cisaillements inférieurs à 104 s-1, avec des filières de
diamètre 1 mm, l’autre au-delà avec des filières de diamètres 0,5 et 0,3 mm permettant
d’atteindre 5.106 s-1. Les courbes obtenues avec les différents diamètres de capillaires sont
assez cohérentes entre elles, et avec la courbe de rhéologie dynamique. L’énergie d’activation
du PEHD est faible et donc le principe de superposition temps-température ne permet pas
d’élargir le domaine de fréquence de façon significative. Les mesures aux taux de cisaillement

91
les plus élevés sont entachées d’erreurs liées à la dissipation visqueuse, aux effets de
piezodépendance et au glissement à la paroi. Un lissage selon une loi de Carreau Yasuda
intégrant l’ensemble des points de mesures, noté CY2, aboutit à une valeur de l’indice de
sensibilité à la vitesse de déformation de 0,07, ce qui n’est pas physique. Il est probable qu’il
reflète les phénomènes non pris en compte dans le dépouillement, en particulier le glissement.
En revanche, si nous basons le lissage (noté CY1) sur les points de mesures fiables (avant
l’apparition de l’instabilité oscillante), nous trouvons un indice de plasticité de 0,26 conforme
à la littérature. Nous allons dans la suite exploiter ces données dans un calcul d’écoulement,
en particulier en microinjection. Si le calcul n’intègre pas le glissement, nous devrions obtenir
de meilleurs résultats avec le lissage CY2. Si au contraire le calcul intègre une loi de
glissement, les meilleurs résultats devraient être obtenus avec le lissage CY1. Ces conjectures
vont être explorées dans les chapitres qui suivent.

Pour le PMMA, nous avons des mesures à 190, 195 et 200 °C dans des filières de 1 mm de
diamètre qui permettent d’atteindre 3,5 103 s-1 et des mesures à 250 °C avec des filières de 0,5
mm de diamètre qui permettent d’atteindre 5.105 s-1. Ces courbes, ramenées à une même
température de référence à l’aide du coefficient de glissement déterminé en rhéologie
dynamique, sont relativement dispersées. L’imprécision sur la température de l’essai,
combinée à la forte thermodépendance du PMMA, ne semble pas seule responsable de ces
écarts. Les courbes de rhéométrie capillaire encadrent la courbe de rhéométrie dynamique.
Cette dernière couvre un très large domaine de taux de cisaillement (après superposition
temps-température, et application de la règle de Cox et Merz), compte tenu de la très forte
énergie d’activation du PMMA, alors que ce domaine est limité en capillaire en raison des
défauts d’extrusion. Nous avons donc choisi de lisser par une loi de Carreau Yasuda la courbe
de rhéométrie dynamique. Les valeurs des paramètres de cette loi sont cohérentes avec la
littérature.

Notons que pour les deux polymères étudiés, nous n’observons pas à hauts taux de
cisaillement l’apparition d’un second plateau newtonien.

Les données rhéologiques expérimentales ainsi déterminées vont être exploitées d’une part
dans une modélisation de l’écoulement dans un capillaire (chapitre 4), et d’autre part dans une
simulation numérique de la microinjection (chapitre 5).

92
Dans le chapitre qui suit, nous allons montrer, grâce à une analyse numérique de l’écoulement
de Poiseuille tube, comment les différents phénomènes physiques, observés à hauts gradients
de cisaillement, peuvent modifier l’allure de la courbe d’écoulement.

93
4 Chapitre Modèle rhéologique
Dans ce chapitre, nous calculons l’écoulement dans une filière cylindrique, avec une attention
particulière pour le champ de pression, qui prend en compte les phénomènes dus à
l’écoulement à forts taux de cisaillement. Dans ces conditions, la dissipation de chaleur n’est
plus négligeable, et la viscosité est donc affectée. Les pressions atteintes sont assez
importantes, et la compressibilité de même que la piezodépendance de la viscosité ne sont
plus négligeables. Enfin, nous avons vu lors des mesures rhéologiques que le polymère peut
glisser à la paroi. Le but est de comprendre comment ces différents phénomènes interagissent
et peuvent perturber une mesure de rhéologie capillaire.
Dans ce chapitre, nous présentons tout d’abord les modèles physiques employés. Nous
développons ensuite les équations à résoudre. Puis nous présentons les méthodes de
résolution. Enfin, nous appliquons le calcul pour comprendre l’importance des différents
paramètres habituellement négligés en rhéométrie capillaire : thermo- et piezo-dépendances
de la viscosité, compressibilité, glissement.

4.1 Cadre du modèle

4.1.1 Modèle mécanique

Nous négligeons la viscoélasticité en supposant que le polymère n’est pas en régime
transitoire et que les contraintes sont établies. Cette hypothèse est délicate compte tenu des
temps caractéristiques très courts du procédé et d’un nombre de Deborah élevé (De=102 pour
les fortes vitesses).
La viscosité dépend de la température T, de la pression p et du taux de cisaillement généralisé
= 2 ij2 . Le polymère est compressible, c'est-à-dire que la masse volumique dépend
i, j

également de la température et de la pression. Le tenseur des contraintes s’écrit en fonction

de la pression hydrostatique p et du tenseur des vitesses de déformation :

= pI + 2 ( p,T )  Équation 4-1

94
Il est à noter que cette expression de la loi de comportement conduit nécessairement à un
1
écoulement compressible, puisque tr = ( tr 3 p ) = 0 , mais nous pouvons montrer que
2
dans le cas d’un écoulement de cisaillement, cette équation reste valable (Silva et al., 2009)
Nous étudions l’écoulement dans une filière cylindrique de rayon R, de longueur L, dont le
champ de vitesse dans un système de coordonnées cylindrique est u(r, ,z). L’écoulement est
supposé axisymétrique. Le champ de vitesse est donc de la forme :

u(r, z)
u 0
w(r, z)

Le tenseur des vitesses de déformation  s’écrit :

u 1 u w
0 +
r 2 z r
u
= 0 0
r
1 u w =w
+ 0
2 z r z

Si la température évolue le long du tube, ou (et) si le polymère est compressible, le champ de

vitesse comporte en toute rigueur les deux composantes u et w. Nous supposons que les
approximations de la lubrification hydrodynamique s’appliquent, ce qui fait que l’on peut
u u u w w
négliger dans les équations d’équilibre les termes , , et devant . La
r r z z r
composante w dépend de r et z. Le tenseur des vitesses de déformation comporte donc les
termes dominants suivants :

1 w
0 0
2 r
= 0 0 0
1 w
0 0

2 r

95
4.1.2 Modèle thermique
Le champ de température est en toute généralité bidimensionnel : l’échauffement prend
naissance là où le taux de cisaillement est le plus important, c'est-à-dire près de la paroi, la
température dépend donc du rayon r. La convection implique de plus que la température
dépend de z. Le champ de température est donné par l’équation de la chaleur suivante, dans
laquelle nous avons négligé la conduction devant la convection selon z (nombre de Péclet très
petit):

+ + = + ( , ) ² Équation 4-2
+

où est la masse volumique, c la capacité calorifique, k la conductivité thermique supposée

constante dans la gamme de température relativement homogène d’un essai rhéologique

même à forte vitesse,  la vitesse de déformation généralisée définie par :  = 2 ij2 , et

i, j

w 1
qui se réduit ici à , d le coefficient de dilatation défini par : =
r
.

Nous allons considérer une résolution stationnaire. De plus, dans le cadre des approximations
de la lubrification hydrodynamique, nous ne calculons pas la composante de la vitesse selon le
rayon, u. Nous négligerons donc le terme de convection selon r devant le terme de convection
selon z. Une analyse plus poussée devrait être faite pour montrer que même au niveau de la

paroi, là où il y a le plus d’échauffement, l’inégalité reste valable. L’équation de

la chaleur devient :

= + ( , ) ² Équation 4-3
+

4.1.3 Lois de comportement

[Link] Comportement rhéologique

96
a) Polymère thermodépendant

97
 Loi puissance
La viscosité à la température de référence Tref est de la forme :

( , T ) = K (T ) 
ref ref
m 1

où K est la consistance, et m l’indice de sensibilité à la vitesse de déformation. En supposant

que le principe de superposition temps-température s’applique, la viscosité à toute
température est donnée par l’équation suivante :

(  , T ) = a (T ) (  a
T T (T ), Tref ) Équation 4-4

aT(T) est le facteur de glissement entre la température de référence Tref et la température T.

Cette équation implique donc :
m 1
K (T )  m 1 = aT (T ) K (Tref ) (  aT (T ) )

Nous constatons donc que la consistance dépend de la température par :

m
K (T ) = ( aT (T )) K ( Tref )

Loi de Carreau-Yasuda
Nous partons d’une courbe maîtresse établie à la température de référence Tref. Cette courbe
est lissée par la loi de Carreau-Yasuda :

, = ( ) + ( Équation 4-5

Nous obtenons comme précédemment la viscosité à toute température par l’Equation 4-4.
Celle-ci implique :
1 1
( , )= 0( )(1 + = ( ) 0( ) 1+ (
) ( )

( ( ) ) )

Nous constatons donc que la viscosité du plateau newtonien et le temps caractéristique

dépendent de la température par :
0( )=

98
( ) 0( )

(T ) = aT (T ) (T )
ref

99
Le facteur de glissement peut être exprimé par :

E 1 1
- une loi d’Arrhenius : a , où E est l’énergie d’activation, R
(T ) = exp a

T a

R T Tref

est la constante des gaz parfaits ;

1
- une loi WLF : =
+

A noter qu’en toute rigueur, la température

2 de référence devrait être la température de
transition vitreuse Tg, comme indiqué dans l’expression précédente. Mais en pratique,
on choisit une température de référence Tref située dans la gamme de mesures
rhéologiques. La loi employée est alors de la forme :

C1 (T Tref )
a 'T = exp

T T0 + C2

Nous pouvons trouver une relation entre C 1g , C 2g et C1, C2. En effet :

(T)=aT (T ) (Tg )=a 'T (T ) (Tref )=a 'T (T )aT (Tref ) (Tg )

D’où :

a (T ) C1g (T Tg ) C1g (Tref Tg )

a 'T (T ) = T = exp g
+
aT (Tref ) T Tg + C 2 Tref Tg + C2g

Nous obtenons donc :

C1g (T Tg ) C1g (Tref Tg ) C1 (T T0 )

g
+ g
=
T Tg + C 2 Tref Tg + C 2 T Tref + C2

En réduisant au même dénominateur :

100
g
C
(Tref T ) Cg2
=
C1 (T Tref )
1
(T Tg + C 2
g
)(T
ref Tg + C g
2 ) T Tref + C2

101
 D’où :

C gC g
1 2 g
C = C2 = Tref Tg + C2
1 g
Tref Tg + C 2

b) Polymère thermodépendant et piezodépendant

L’Equation 4-4 devient :

(  , T , p ) = a (T , p ) (  a
T T (T , p), Tref , pref ) Équation 4-6

Facteur de glissement avec la loi d’Arrhenius : en supposant que le principe de

superposition temps-température-pression s’applique, avec une relation exponentielle pour
la pression (aussi appelée équation de Barus), nous obtenons :

E 1 1
Équation 4-7
a (T , p ) = exp a + p

R T Tref

où est le coefficient de piezodépendance. Nous voyons que dès que la pression n’est pas
nulle, elle contribue à augmenter la viscosité. Cependant, compte tenu de la valeur de
qui est de l’ordre de 10-8 Pa-1 pour un PEHD, cette contribution est faible jusqu’à des
pressions de l’ordre de 100 bar (Tableau 4-1).

p 105 Pa = 1 bar 106 Pa = 10 bar 107 Pa = 100 bar 108 Pa = 1000 bar
p
e 1,001 1,01 1,1 3

Tableau 4-1 : Effet de la piezodépendance sur la viscosité en fonction de la valeur de la pression

Facteur de glissement avec la loi WLF : cette loi est basée sur la théorie du volume
libre, celui-ci dépendant seulement de la température. Des extensions ont été proposées
pour tenir compte du volume libre fonction de la température et de la pression. Tschoegl
102
et al. (2002) présentent une revue de différents facteurs de glissement pour l’analyse des
propriétés mécaniques des polymères. Ils présentent en particulier la loi de Fillers-
Moonan-Tschoegl, basée sur le volume libre, de la forme :

103
 aT (T , p ) = exp
(
C1 T Tref ( p) )
Équation 4-8
T Tref + C2 ( p)

Jansen et al. (1998) utilisent une loi de la forme suivante :

aT (T , p ) = exp
(
C1 T Tref C2 p) )
Équation 4-9
T Tref + C3

Le numérateur de ces deux expressions montre que cela revient à considérer que la
température de référence, qui est la température de transition vitreuse dans la formulation
originale de la loi WLF, dépend de la pression. Cependant, pour Jansen et al. (1998) le
dénominateur semble indépendant de la pression, au contraire de la loi de Fillers-Moonan-
Tschoegl. La croissance de la température de transition vitreuse avec la pression est
clairement visible sur la courbe PVT d’un polymère amorphe comme le PMMA
représentée au paragraphe suivant. Cela montre qu’un jeu de données correct doit
harmoniser les données rhéologiques et PVT, la physique étant commune.

La loi de Tait présentée au paragraphe suivant indique que la température de transition

vitreuse varie linéairement avec la pression : Tg ( p) = Tg (0) + b6 p .

Alors la loi de Fillers-Moonan-Tschoegl peut s’exprimer ainsi :

a (T , p ) exp
(
C1 T T (0) b6 p )
g
Équation 4-10
T
= g

T C T bp
2 g
(0) 6

La courbe maîtresse est obtenue à une température de référence Tref située dans la gamme de
mesure rhéologique (par exemple, pour le PMMA, 200 °C), et à une pression pref. Pour les
essais en plan-plan, pref est la pression atmosphérique. La loi trouvée est de la forme :

104
 C1 (T Tref )
a 'T (T , pref ) = exp Équation 4-11

T Tref + C2

Nous ne connaissons pas a priori la forme générale de a’T (T,p). Nous posons :

105
 (T , p) = aT (T , p) (Tg (0), 0)

(T , p) = a 'T (T , p) (Tref , pref )

D’après la première équation : (Tref , pref ) = aT (Tref , pref ) (Tg (0), 0) .

La deuxième équation devient donc : (T , p) = a 'T (T , p)aT (Tref , pref ) (Tg (0), 0)

En comparant à la première, nous obtenons : aT (T , p) = a 'T (T , p)aT (Tref , pref )

aT (T , p)
Soit : a 'T (T , p) =
aT (Tref , pref )
Compte tenu de l’expression générale de aT(T,p), nous obtenons :

C1g (T T g ( p)) C1g (Tref Tg ( pref ))

a 'T (T , p) = exp +
T Tg ( p) + Cg2 Tref Tg ( pref ) + C2g

C1 (T Tref )
Or, pour p = pref, nous avions : a ' T(T , p ref ) = exp
T Tref + C2

C1g (T Tg ( pref )) C1g (Tref Tg ( pref )) C1 (T Tref )

Soit : g
+ g
=
T Tg ( pref ) + C 2 Tref Tg ( pref ) + C 2 T Tref + C2

Après réorganisation, cela devient :

C1g C2g T Tref T Tref

= C1
T0 T g ( pref ) + C2g T Tref + (Tref Tg ( pref ) + C g
2 ) T Tref + C2

C1g C2g
Nous obtenons alors : C1 = C2 = Tref Tg ( pref ) + C2g
T0 Tg ( pref ) + C 2g

aT (T , p)
Nous allons maintenant calculer a 'T (T , p) = .
aT (Tref , pref )

106
 ( , ) (
C1 T T ( p) ) C1 T ( T (p ) )
aT T p g g g ref g ref
a 'T (T , p) = = exp g
+
aT (Tref , pref ) T +C 2 Tg ( p) Tref + C2g Tg ( pref )

C1g C2g T Tref + Tg ( pref ) Tg ( p)

= exp
Tref Tg ( pref ) + C2g T Tg ( p) + C2g

En utilisant les valeurs de C 1g et C 2g , nous obtenons :

T Tref + Tg ( pref ) Tg ( p)
a 'T (T , p) = exp C1
T Tg ( p) + C 2 Tref + Tg ( p ref )

Soit, compte tenu de la dépendance de la température de transition vitreuse avec la pression

Tg ( p) = Tg (0) + b6 p :

a 'T (T , p) = exp C1
T Tref + b6 pref ( p )
T T C b
(p p )
+ +

ref 2 6 ref

(T , p) = exp C1
T Tref + b6 pref ( p ) (T , p )
T T C b
(p p ) ref ref

+ +

ref 2 6 ref

Application numérique : pour le PMMA : C1 = 9,74 ; C2 = 262,83 K ; b6 = 2,1.10-7 K/Pa ; Tref

= 473 K ; pref = 105 Pa.

Nous traçons l’évolution de ln(aT) avec la pression, Figure 4-1. Nous trouvons une évolution
quasi linéaire, avec un coefficient de piezodépendance équivalent selon la loi de Barus de 7,8
10-9 Pa-1. L’ordre de grandeur est conforme à ce que l’on trouve dans la littérature.
107
 Figure 4-1 : Courbe de l’évolution de ln(aT) en fonction de la pression.

[Link] Masse volumique

a) Loi de Tait
Nous avons besoin d’une équation d’état reliant la masse volumique (ou le volume
spécifique V) à la température et la pression. Nous utilisons l'équation empirique de Tait. Elle
est de la forme :

p
V ( p,T ) = V0 (T ) 1 C ln 1 + + Vt (T , p) Équation 4-12
B(T )

où le coefficient C est une constante universelle égale à 0,0894.

Vt(T,p) représente le saut de volume spécifique à la cristallisation. Ce terme est nul pour les
polymères amorphes, et de peu d’intérêt pour notre calcul, puisque dans les conditions
d’écoulement rhéométriques le polymère est toujours largement au-dessus de la température
de cristallisation.
Pour des températures supérieures à une température de transition notée Tt, et qui peut être
la température de transition vitreuse pour un polymère amorphe, ou de cristallisation pour
un polymère semi-cristallin, nous avons :
V0 (T ) = b1m + b2 m (T b5 )

108
 B(T ) = b3m exp ( b4 m (T b5 ) )

Pour des températures inférieures à Tt :

V0 (T ) = b1s + b2 s (T b5 )

B(T ) = b3s exp( b4 s (T b5 ))

La température de transition varie avec la pression selon la loi :

Tt (P) = b5 + b6 P

La chute de volume à la cristallisation est représentée par :

( , )= 7 ( 8( 5) 9 )
Celle-ci ne sera pas utilisée car nous travaillons dans le domaine fluide.

b) Données pour le PMMA et le PEHD

La Figure 4-2 et la Figure 4-3 représentent respectivement les courbes PVT du PEHD
(ELTEX HD-6070, Ineos Polyolefins) et du PMMA (ALTUGLAS VSE UVT TP 727,
Arkema) [Ref : Données fournisseurs matière].

Figure 4-2 : Courbes PVT du PEHD

109
 0,920
0 MPa

0,900 20 MPa

Courbes PVT du PMMA 40 MPa

Volume spécifique (cm3/g)

0,880 60 MPa

model
0,860
80 MPa

0,840 120 MPa

0,820

0,800

0,780
0 50 100 150 200 250 300
Température (°C)

Figure 4-3 : Courbes PVT du PMMA

Les coefficients de l’équation de Tait sont définis dans le Tableau 4-2 pour le PMMA et le
PEHD.
Coefficient Unité PMMA PEHD
b1m m3/kg 8,315.10-4 1,274.10-3
b2m m3/kg K 5,170.10-7 1,026.10-6
b3m Pa 1,446.108 9,263.107
b4m 1/K 4,217.10-3 4,941.10-3
b1s m3/kg 8,315.10-4 1,075.10-3
b2s m3/kg K 8,084.10-8 2,077.10-7
b3s Pa 1,885.108 3,324.108
b4s 1/K 5,789.10-4 2,46.10-6
b5 K 353,15 414,5
b6 K/Pa 2,1.10-7 1,543.10-7
b7 m3/kg 0 1,872.10-4
b8 1/K 0 5,158.10-2
b9 1/Pa 0 1,023.10-8

Tableau 4-2 Coefficients du modèle PVT de Tait pour le PMMA et le PEHD

c) Expression du coefficient de dilatation volumique

1
Ce coefficient sera utilisé dans l’équation de la chaleur. Il est défini par : = .

110
Nous obtenons à partir de la loi de Tait :

+ ( )
= ( )
Équation 4-13
+
+

4.1.4 Conditions aux limites et initiales

Pour le calcul mécanique, nous imposons soit une vitesse nulle à la paroi, soit un glissement
avec une loi de Norton qui sera développée plus loin. Le débit volumique en incompressible,
ou massique en compressible, est imposé en entrée. La pression est supposée nulle en sortie.

Pour le calcul thermique, nous imposons la température à l’entrée. En paroi, nous pouvons
imposer une température : T(R,z) = Tp , mais nous préférerons une condition en flux à l’aide
T
d’un coefficient de transfert thermique hT : q = k (R, z) = hT (T (R, z) Tp )
r

4.2 Equations

4.2.1 Détermination des champs de vitesse et pression sans

glissement

[Link] Equation d’équilibre

Le tenseur des contraintes s’écrit en fonction de la pression hydrostatique p et du déviateur de
contraintes s : = + = +2 . La viscosité dépend de façon générale, de T(r, z),
w(r, z), p(r, z). Un calcul du comportement en loi puissance est présenté en Annexe A.

w
p 0
r
= 0 p 0
w
0 p

111
Les équations de l’équilibre dynamique, . + = 0, se réduisent à . = 0 en
négligeant les forces d’inertie et de gravité. Nous pouvons remarquer que le nombre de

112
Reynolds est aux environs de 1 pour des taux de cisaillement de l’ordre de 105 s-1 et avec une
viscosité correspondante de 1 à 10 Pa.s. Les termes d’inertie ne sont donc pas toujours
négligeables. Compte tenu des approximations de la lubrification hydrodynamique, les
équations d’équilibre deviennent :
p
=0
r
p
=0

p w w 1 w
( z) = (r, z) + = r
z r r r r r r r

La pression ne dépend que de z, et la dernière équation s’intègre en :

w r dp
(r, z) = ( z) Équation 4-14
r 2 (r, z) dz

Nous ne pouvons facilement intégrer rigoureusement cette équation pour obtenir la vitesse,
car la viscosité en dépend. Comme nous le verrons, le processus de résolution est itératif.
Nous pouvons supposer connu le champ de viscosité (fonction du gradient de vitesse de
l’itération précédente). En tenant compte d’une condition de non glissement à la paroi,
l’équation 4-14 s’intègre alors en :

1 dp r
w(r, z) = ( z) d Équation 4-15
2 dz R ( , z)

[Link] Analyse incompressible

Notons que si la viscosité dépend de la pression, négliger la compressibilité est une
approximation contestable. Nous calculons le débit Q :
R dp R r
Q= 2 w(r, z) rdr = ( z) d rdr
0 dz 0 R ( , z)
qui donne après intégration par partie :

dp R r3
Q= ( z) dr
2 dz 0 (r, z)

113
D’où :

dp 2 Q
( z) = R
Équation 4-16
dz r3
dr
0
(r, z)

Là encore, il est impossible d’intégrer rigoureusement si la viscosité dépend de la pression.

Nous obtenons l’expression approximative de p(z) :
2Q L dz
p( z) = 3
z R
d
0 ( , z)
L’Equation 4-15 donne la vitesse et son gradient :
r
d
Q R ( , z)
w(r, z) = 3
R
d
0 ( , z)

w Q r 1
(r, z) = R 3
r (r, z)
d
0
( , z)

[Link] Analyse compressible

La masse volumique est telle que = ( p( z),T (r, z) ) . Le débit massique 
m s’écrit, avec

l’approximation sur l’intégration conduisant à l’Equation 4-15 :

R dp R r
m = 2 (r, z)w(r, z) rdr = ( z) (r, z) d rdr
0 dz 0 R ( , z)

dp m
( z) = Équation 4-17
dz R r
(r, z) d rdr
0 R ( , z)

Après intégration, avec la condition aux limites p(L) = 0 :

114
 L
m dz
p( z) =
R r
z
(r, z) d rdr
0 R ( , z)

dp
Nous reportons l’expression de dans l’équation 4-15 pour obtenir la vitesse, puis son
dz
gradient :

r
d
m R ( , z)
w(r, z) =
2 R r
d rdr
(r, z)

0 R ( , z)

w r m
(r, z) =
r 2 (r, z) R R
d d
( , z)

0 r ( , z)

4.2.2 Prise en compte du glissement à la paroi

Nous considérons la loi de glissement de Norton qui est définie par un modèle en loi
puissance reliant la contrainte de cisaillement à la paroi, notée p, à la vitesse de glissement
notée Vg ( z) = w( R, z) :

n
p
= (T , p) Vg Équation 4-18

où n est une constante et est un paramètre qui dépend en toute généralité de la température
(dans la littérature, nous trouvons souvent la même thermodépendance que pour la viscosité,
voir par exemple Anasari et al., 2012), de la pression, de la nature du matériau et de la nature
du métal du capillaire (matériau et rugosités d’usinage). Dans cette étude, nous ne
considérerons pas ces dépendances, et sera une constante. p est ici positif, c’est la valeur
absolue de la contrainte de cisaillement à la paroi, qui, elle, est négative.

115
D’après l’équation d’équilibre dynamique, nous avions obtenu l’équation 4-14 :

w r dp
(r, z) = ( z) Équation 4-19
r 2 (r, z) dz

Après intégration, nous obtenons :

116
 1 dp r
w(r, z) = ( z) d + Vg ( z) Équation 4-20
2 dz R ( , z)

[Link] Analyse incompressible

3
dp R
Par intégration, nous obtenons le débit : Q = ( z) d + R²Vg
2 dz 0 ( , z)

d’où :

dp Q + R²Vg
( z) = 3
Équation 4-21
dz R
d
2 0 ( , z)

R dp R Q + R²Vg
Et comme p = ( z) = 3
= (R, z)V gn
2 dz 2 R
d
2 0 ( , z)

nous obtenons l’équation suivante :

3
R
n
(R, z)V g d + R 3Vg QR = 0 Équation 4-22
0 ( , z)

Nous pouvons résoudre cette dernière équation numériquement pour obtenir Vg.

Nous pouvons intégrer l’équation 4-21 pour avoir le champ de pression :

L
2 Q R²Vg ( z)
p( z) = 3
dz
R
z
d
0 ( , z)
Les équations 4-20 et 4-21 donnent la vitesse :
R
d
1 r ( , z)
w(r, z) = (Q R²Vg )
R
3
+ Vg ( z)
d
0 ( , z)
Le gradient de vitesse s’obtient à partir l’équation 4-19 :

117
 w r Q + R²Vg ( z)
(r, z) = 3
r (r, z) R
d
0 ( , z)

[Link] Analyse compressible

En tenant compte de l’équation 4-20, nous obtenons :
R
 =
m 2 (r, z)w(r, z) rdr
0

R 1 dp r
d + V ( z) rdr
= 2 (r, z) ( z)

g
0 2 dz R ( , z)

dp R r R
= ( z) (r, z) d rdr + 2 Vg ( z) (r, z)rdr
dz 0 R ( , z) 0

dp
D’où :
dz

R
dp m 2 Vg ( z) (r, z)rdr
0
( z) = Équation 4-23
dz R r
(r, z) d rdr
0 R ( , z)

R
R dp R m 2 Vg ( z) (r, z)rdr n
Et comme p ( z) = ( z) = 0
= (R, z) (Vg ( z) )
2 dz 2 R r
d rdr
(r, z)

0 R ( , z)

Nous obtenons :

m R
( R, z ) 0
R
(r, z)
R

r ( , z)
d (
rdr Vg ( z) )
n
+R ( R

0 )
(r, z)rdr Vg ( z)
2
=0

Nous vérifions que si la masse volumique est constante, nous retrouvons sur l’équation en Vg
incompressible. Cette équation peut être résolue numériquement pour obtenir Vg.

Nous pouvons ensuite intégrer l’équation4-23 pour obtenir le champ de pression :

118
 R
1
L m 2 Vg ( z) (r, z)rdr
0
p( z) = dz
z
R R d rdr
(r, z)
0 r ( , z)

119
Les équations 4-20 et 4-23 donnent la vitesse :

R
d

( g
0
) g

1
w(r, z) = m 2 V ( z) r ( , z) + V ( z)
R
(r, z)rdr
rdr
2 R R
d
(r, z)
0 r ( , z)

Le gradient de vitesse s’obtient par les équations 4-19 et 4-23 :

R
w r m + 2 Vg ( z) (r, z)rdr
0
(r, z) =
r 2 (r, z) R R
d rdr
(r, z)

0 r ( , z)

Remarque : dans le cas newtonien isotherme incompressible, avec m = 1, nous pouvons

résoudre analytiquement, et nous obtenons :
dp 8 Q 1
=
dz R4 4
1+
R

r2 2
1 +
Q R2 R
w(r, z) = 2
R2 4
1+ R

La vitesse de glissement est alors :

R
w(R, z) = 4Q 4
2 1+ =
R
120
 R 1 +
4
Q
2
1= RR

Nous vérifions bien qu’elle est inférieure à la vitesse moyenne Q/ R2.

Une analyse incompressible, isotherme, avec une viscosité en loi puissance non
piezodépendante et avec glissement, qui permet de vérifier le calcul, est présentée en annexe
B.

121
4.3 Description du modèle numérique

4.3.1 Organigramme
L’organigramme du calcul est donné ci-dessous. Les calculs sont menés à chaque itération sur
l’ensemble du tube, et les itérations ont été mises en place pour établir le couplage entre
mécanique et thermique. L’initialisation est menée en supposant un écoulement isotherme
incompressible non-piezodépendant, avec une loi puissance tangente à la loi de Carreau
employée ensuite. La vitesse de glissement est déterminée. Un premier champ de température
est ensuite déterminé. Ensuite, nous itérons en réactualisant successivement mécanique et
température, jusqu’à ce que pression et température n’évoluent plus.

122
 n=0
0
Calcul de Vg
Calcul de p0 (z) Loi puissance isotherme
Initialisation Calcul de la vitesse w0 incompressible
0
Calcul du taux de cisaillement non-piezodépendante
Calcul thermique T0

n = n+1

Calcul de viscosité n-1 = ( n-1 ,Tn-1 ,pn-1)

Calcul de Vgn( (pn-1,Tn-1), n-1)
n n n-1 n-1
Calcul du taux de cisaillement (Vg , , )
n n n-1 n-1
Calcul de p (Vg , , )
Itérations Calcul de la vitesse wn (Vgn, n-1, n-1)
Calcul de la température Tn (wn, n-1 , n ,Vgn, n-1, pn)

test de convergence sur

la pression et la température non

oui

fin

Les calculs ont été menés avec le logiciel Matlab. Les calculs d’intégrale ont été effectués par
la méthode de trapèzes à l’aide de la fonction « trapz ». Le calcul de la vitesse de glissement a
été obtenu à l’aide de la fonction « fzero ». Le calcul thermique est mené avec la fonction
« pdepe ».

123
4.3.2 Test de la discrétisation

[Link] Données du calcul

Nous considérons un calcul rhéologique avec une loi de Carreau Yasuda (données proches de
celles du PEHD), une thermodépendance avec une loi d’Arrhenius (l’énergie d’activation
correspond à celle du PEHD), une piezodépendance exponentielle (paramètres dont l’ordre de
grandeur est issu de la littérature), une compressibilité par la loi de Tait (données du PEHD) et
un glissement à la paroi suivant une loi de Norton (paramètres dont les ordres de grandeur
sont issus de la littérature), dont les paramètres du calcul sont donnés par le Tableau 4-3. Les
données de thermiques sont présentées par le Tableau 4-4. Nous choisissons un coefficient de
transfert thermique de 500 W.m-2.K-1.

Loi de Carreau Yasuda Loi de Tait

0 [Pa.s] 1200 b1 [m3/kg] 1,2.10-3
[s] 0,01 b2 [m3/kg K] 1.10-6
a 0,5 b3 [Pa] 9,2.107
m 0,26 b4 [1/K] 4,9.10-3
Loi d’Arrhenius b5 [K] 414,5
Ea [kJ/mole] 8,83 b6 [K/Pa] 1,54.10-7
Tref [K] 463 C 0,0894
Loi de Piezodépendance exponentielle
[Pa-1] 2.10-8
Loi de Norton
[[Link].m-n] 106
n 0,5

Tableau 4-3 Données des lois pour les calculs d’initialisation.

Thermique
Capacité calorifique .c [J/°C m3] 2.106
Coefficient de transfert thermique hT [W/m2.K] 500
Conductivité thermique k [W/m.K] 0,2
2
Diffusivité a [m /s] 10-7

Tableau 4-4 Données thermiques pour les calculs.

124
Les températures de régulation et du polymère en entrée, les paramètres géométriques et
procédé sont donnés au le Tableau 4-5.

Conditions et paramètres
Température de régulation Tp [K] 479
Température initiale T0 [K] 479
Rayon du tube R [mm] 0,25
Longueur du tube L [mm] 4
Débit Q [m3/s] 6,283 10-7
Taux de cisaillement apparent [s-1] 5,2 104

Tableau 4-5 Données des conditions et paramètres pour les calculs.

[Link] Discrétisation
Nous avons testé l’incidence du nombre de nœuds selon z et selon r. Pour le test, nous avons
considéré respectivement la valeur de la pression et les profils de température selon le rayon r
à trois valeurs de z. Les calculs se font avec un tube de longueur 4 mm et de rayon 0,25 mm.
Pour un nombre de nœuds suivant r de 60, la Figure 4-4 présente l’évolution de la pression en
fonction de la longueur du tube pour des nombres de nœuds suivants selon z : 20, 100, 200,
500 et 1000.

Figure 4-4 : Discrétisation selon z : courbe de pression en fonction de la longueur du tube (seule la portion
de tube comprise entre z = 0 et z = 1 mm est représentée).

125
 Nombre de Pression (MPa) à 0,2 mm Ecart par rapport à la
nœuds selon z de l’entrée du tube valeur suivante (%)
20 19,87 4,24
100 19,03 0,52
200 18,93 0,32
500 18,87 0,11
1000 18,85

Tableau 4-6 : Valeurs de pression à une longueur de tube fixée (0,2 mm de l’entrée) pour différents
nombre de nœuds selon z.

Pour une position donnée le long du tube (0,2 mm de l’entrée), l’écart entre les valeurs de
pressions pour les discrétisations à 20 nœuds et à 100 nœuds est de 4,24 %. Cet écart devient
inférieur à 1 % pour les discrétisations suivantes (Tableau 4-6). Nous choisissons de travailler
avec un nombre de nœuds selon z égal à 200.

Figure 4-5 : Discrétisation selon r : courbe de température en fonction du rayon du tube pour trois
positions le long du tube (z= 0,2 mm, z= 2 mm et z= 4 mm).

La Figure 4-5 présente l’évolution de la température selon le rayon du tube à trois positions
selon z (0,2 ; 2 ; 4 mm) pour des nombres de nœuds selon le rayon r suivants : 50, 60, 100.
Pour les différentes positions dans le tube, les écarts entre les valeurs de températures pour les
trois discrétisations sont inférieurs à 1 %. Toutefois, le temps de calcul est deux à trois fois

126
plus important entre la plus fine et la plus large discrétisation. Nous choisissons de travailler
pour la suite avec un nombre de nœuds suivant r égal à 60.
Nous vérifions également l’effet du nombre de nœuds suivant z sur les profils de température,
avec un nombre de nœuds suivant r fixé à 60, Figure 4-6. Les écarts entre les deux
discrétisations considérées (200 et 500) restent inférieurs à 1 %.

Figure 4-6 : Discrétisation selon z : courbe de température en fonction du rayon du tube pour trois
positions le long du tube (z= 0,2 mm, z= 2 mm et z= 4 mm).

Dans la suite du calcul, nous travaillerons avec 200 nœuds selon z et 60 nœuds selon r.

[Link] Choix des conditions aux limites thermiques

Nous voyons une élévation importante de la température près de la paroi (Figure 4-5 et Figure
4-6). Nous pourrions penser que celle-ci conduise à une viscosité très faible, donc une faible
puissance dissipée, et un échauffement moindre. Mais la puissance dissipée, en newtonien, est
fonction du taux de cisaillement au carré. C’est ce dernier qui est dominant. Par ailleurs, avec
notre analyse purement visqueuse, les contraintes sont établies instantanément, et ainsi de
même pour la puissance dissipée, alors que le polymère est viscoélastique. Nous avons vu, au
paragraphe [Link], que le temps d’établissement de la pression aux plus forts taux de
cisaillement est proche du temps de l’expérience. Notre calcul doit donc surestimer
l’échauffement.

127
Nous avons le choix entre deux conditions aux limites, une température imposée, ou une
condition en coefficient de transfert thermique. La Figure 4-7 compare les deux profils de
température. Nous constatons dans les deux cas que l’échauffement augmente le long du tube.
L’échauffement final est beaucoup plus faible, de l’ordre de 30 °C avec la température
imposée qu’avec l’autre condition (de l’ordre de 75 °C). Cette dernière valeur parait irréaliste,
mais le temps de séjour du polymère est très faible, inférieur à 1 ms. La température imposée
parait tout de même moins réaliste, car le capillaire n’est pas régulé. Nous remarquons aussi
que la température dans le centre du tube (à z = 4 mm) est inférieure à la température d’entrée
du polymère, Figure 4-7, nous commenterons ce phénomène plus loin.
Nous avons donc choisi de travailler avec la condition en coefficient de transfert thermique et
nous avons testé différentes valeurs de hT 200, 500 et 1000 W.m-2.K-1. Les différences ne sont
pas importantes, ce qui s’explique par le faible temps de séjour comparativement au temps de
diffusion de la chaleur (nombre de Cameron). Nous sommes en régime quasiment
adiabatique, Figure 4-8.

Figure 4-7 : Evolution des profils de températures selon le rayon (R = 0,25 mm) du tube pour différentes
position le long de celui-ci (L =4 mm) pour deux conditions aux limites différentes : température imposée
(à gauche) et flux de température (à droite).

128
 Figure 4-8 : Sensibilité du calcul au coefficient de transfert thermique.

[Link] Sensibilité du calcul aux constantes de la loi de glissement

Les paramètres de la loi de glissement pour le PEHD ont été difficiles à évaluer. Nous testons
donc la sensibilité du calcul par rapports aux constantes de la loi de glissement de Norton.
Nous faisons varier les constantes et n par rapport à des valeurs prises dans la littérature et
celles approximativement déterminées au chapitre 3. Nous choisissons un écoulement dans un
tube de diamètre 0,5 mm et de longueur 8 mm avec un débit de 2010 mm3/s, soit une vitesse
moyenne de 10,24 m/s et un taux de cisaillement de 1,64.105 s-1.
Pour égal à 106 [Link].m-n et pour des valeurs de n de 0,5 ; 0,3 ; 0,25 et 0,2, nous superposons
les courbes des vitesses de glissement en fonction de la longueur du tube, ainsi que celles du
rapport entre la vitesse de glissement et la vitesse moyenne, Figure 4-9.

129
 Figure 4-9 : Sensibilité du calcul au coefficient n de la loi de glissement de Norton. Evolution de la vitesse
de glissement en fonction de la longueur du tube.

Nous remarquons que plus la valeur de n est petite, plus important est le glissement près de
l’entrée du tube, mais plus il est faible près de la sortie. La variation significative du
glissement le long du tube est liée au fait que la température augmente le long du tube, ce qui
fait que diminue et de même pour le glissement. Dans tous les cas, la vitesse de glissement
est inférieure à 15 % de la vitesse moyenne en entrée, et diminue à 4 % en extrémité de tube.
Les écarts entre les différentes vitesses de glissement sont relativement faibles. Nous vérifions
l’effet de ces variations sur l’évolution de la pression en entrée du tube et nous trouvons que
ce facteur n’a pas une grande influence sur les résultats du calcul, Figure 4-10.

Figure 4-10 : Sensibilité du calcul au coefficient n de la loi de glissement de Norton. Variation de la

pression en entrée du tube.

130
Nous testons maintenant pour n égale à 0,2 et l’incidence de , avec les valeurs suivantes (en
unité SI) :106, 8.105, 6.105, 5.105 et 4,5.105. Nous traçons les évolutions de la vitesse de
glissement et du rapport entre la vitesse de glissement et la vitesse moyenne, Figure 4-11.

Figure 4-11 : Sensibilité du calcul au coefficient de la loi de glissement de Norton. Evolution de la vitesse
de glissement en fonction de la longueur du tube.

Pour une valeur de de 106 [Link].m-n, la vitesse de glissement en entrée représente 15 % de la

vitesse moyenne et pour une valeur de de 4,5.105 [Link].m-n, la vitesse de glissement est
presque égale à la vitesse moyenne. Nous testons l’impact de la valeur de sur l’évolution de
la pression dans le tube, Figure 4-12. La pression en entrée passe de 60 MPa avec un ratio
vitesse de glissement / vitesse moyenne de 15 %, à 45 MPa, avec un ratio de l’ordre de 1.
Cela constitue donc une diminution de 15 % qui peut paraître modeste. Ceci peut être
expliqué par le fait que pour un faible glissement, le taux de cisaillement est élevé près de la
paroi, et la viscosité faible par effet pseudoplastique, alors que pour un fort glissement, le
gradient de vitesse près de la paroi sera faible, et donc la viscosité comparativement élevée.

131
 Figure 4-12 : Sensibilité du calcul au coefficient de la loi de glissement de Norton. Variation de la
pression en entrée du tube.

4.4 Influence des phénomènes physiques

Nous testons ici l’incidence de différents paramètres physiques : thermo- et piezo-
dépendances de la viscosité, compressibilité, glissement à la paroi. L’idée est de faire des
calculs en tenant compte de ces paramètres physiques progressivement. Dans un premier
temps, le calcul tient compte de la thermodépendance de la viscosité uniquement. Dans un
second temps, nous introduisons les notions de compressibilité et de piezodépendance de la
viscosité. Enfin, nous rajoutons l’effet du glissement à la paroi.

4.4.1 Données utilisées

Le polymère suit une loi de Carreau Yasuda, avec pour le PEHD une loi d’Arrhenius avec
piezodépendance en exponentielle, et pour le PMMA, une loi de piezodépendance introduite
dans la loi WLF. Le choix de cette dernière loi pour le PMMA est plus réaliste du point de
vue physique. Cependant, pour ce polymère, nous avons également testé la loi d’Arrhenius
avec piezodépendance en exponentielle qui peut se justifier lorsque l’on s’écarte trop de la
température de transition vitreuse.

La loi de Tait et les valeurs des paramètres ont été indiquées au paragraphe §[Link] (a).

132
Nous modélisons l’écoulement du PEHD et du PMMA dans un capillaire de longueur L = 4
mm et de rayon R = 0,25 mm à 206 °C et 250 °C respectivement. Les paramètres des
matériaux utilisés sont listés dans le Tableau 4-7. Pour le PEHD, nous avons choisi le lissage
CY1, car notre calcul tient compte du glissement.

PMMA PEHD
Viscosité 0 [Pa.s] 6200 1200
Temps caractéristique [s] 0,05 0,01
Paramètre de transition a 0,76 0,5
Indice de pseudoplasticité m 0,25 0,26
Energie d’activation Ea [kJ/mole] 76,99 8,83
Température de référence Tref [K] 473 463
Coefficient de piezodépendance [Pa-1] 2.10-8 2.10-8
Paramètres loi WLF C1 9,74
C2 [K] 262,83

Tableau 4-7 Paramètres du PEHD et du PMMA

En ce qui concerne les paramètres de la loi de glissement de Norton, rappelons ici les valeurs
déterminées au chapitre 3, et issues de la littérature, pour le PEHD :

n ([Link].m-n)
Nos mesures 0,26 5,7 105
Hatzikiriakos et Dealy 0,23 7,4 105
Ansari et al. 0,17 3,2 105

Les calculs sont assez peu sensibles au paramètre n, et nous choisissons pour la suite n = 0,25.
Le choix est plus difficile pour , et nous choisissons une valeur de 7,5.105 [Link].m-n.

Pour le PMMA nous n’avons pas mis en évidence de façon claire de glissement à la paroi en
rhéologie expérimentale. Nous allons tout de même introduire un glissement. Le but est de
voir comment ses effets se combinent aux autres, et en particulier à la forte thermodépendance
de ce polymère.

133
Nous choisissons arbitrairement les constantes suivantes : n = 0,2 et = 106 [Link]-n, pour
avoir un glissement minimum
Nous travaillons à débit constant, ici choisi égal à 628 mm3s-1, ce qui donne un taux de
cisaillement apparent de 5.105 s-1. Ces valeurs ont été utilisées dans les tests rhéologiques
expérimentaux.
La condition aux limites thermique est en flux avec un coefficient de transfert thermique hT de
500 W/(m2K).

4.4.2 Calcul avec une viscosité thermodépendante

Le calcul est incompressible sans glissement avec une viscosité qui ne dépend pas de la
pression. Nous ne prenons donc en compte que la thermodépendance et l’échauffement du
polymère.

a) PEHD
Nous traçons les profils de vitesse à quatre positions le long du capillaire, Figure 4-13. Nous
superposons à ces courbes celle du champ de vitesse calculé analytiquement à partir d’une
formule d’écoulement simple de type poiseuille tube pseudoplastique en loi puissance selon la
formule :
3 +1 (1+ )/
( )= 1

+1

Figure 4-13 : Champs de vitesses à quatre positions le long du capillaire, viscosité thermodépendante,
PEHD.
134
Nous remarquons que les écarts entre les champs de vitesses entre l’entrée du tube et son
extrémité sont négligeables. L’écart avec la valeur analytique est faible également, ce qui veut
dire d’une part que la thermodépendance perturbe assez peu ce profil, et d’autre part qu’à fort
taux de cisaillement, la loi puissance donne des résultats similaires à la loi de Carreau.
Nous traçons l’évolution de la contrainte à la paroi p(z), produit de la viscosité et du taux de
cisaillement, le long de la filière, Figure 4-14.

Figure 4-14 : Courbe de l’évolution de la contrainte à la paroi en fonction de la longueur du tube, viscosité
thermodépendante, PEHD

Nous étudions également l’évolution de la pression le long du tube et nous la comparons à

celle de la pression calculée analytiquement en condition isotherme.

135
 Figure 4-15 : Courbe d’évolution de la pression, viscosité thermodépendante pour le PEHD.

La prise en compte de la thermodépendance a pour effet de baisser la valeur de la pression

dans le tube. Cette évolution est en effet prévisible, car le fait de tenir compte de la dissipation
de chaleur diminue la viscosité du polymère et donc la valeur de la pression à l’entrée du tube.
Nous remarquons aussi que l’évolution de la courbe « sans dépendance » est linéaire, alors
que la courbe avec une thermodépendance est légèrement courbée. Ceci est dû à l’évolution
de la température le long du tube.
L’écart entre les deux valeurs de pression à l’entrée du tube pour le PEHD est de 5 %. La
sensibilité du PEHD à l’effet de la température n’est pas très importante.

L’évolution de la température suivant le rayon du tube pour différentes positions le long de

celui-ci est présentée, Figure 4-16.

136
Figure 4-16 : Courbes de température en fonction du rayon du tube pour quatre positions le long du tube
(z= 0,02 mm, z= 0,4 mm, z=1 mm et z= 4 mm). Cas thermodépendant, PEHD.

La température à la paroi au bout du tube augmente de 74 °C par rapport à la température

d’entrée du polymère. Les échauffements en paroi peuvent paraître élevés. Notons que le
4. 2.0,25
2
temps de séjour moyen dans le capillaire est de 0,001 s, (suivant = = = ).
628

Dans ces conditions, la dégradation de la matière devrait être négligeable. Nous pouvons tout
de même mettre en cause l’hypothèse d’un écoulement stationnaire établi, purement visqueux.
En effet, nous avons vu au paragraphe [Link] à forte vitesse que la pression ne s’établit pas
instantanément.

b) PMMA
Nous présentons les courbes des champs de vitesse calculées à différentes positions le long du
tube, Figure 4-18. Nous avons cette fois des évolutions notables le long du tube.

137
 Figure 4-17 : Champs de vitesses à quatre positions le long du capillaire, viscosité thermodépendante,
PMMA.

Nous présentons les évolutions de la contrainte à la paroi et de la pression en fonction de la

longueur du tube, respectivement par la Figure 4-18 et la Figure 4-19.

Figure 4-18 : Courbe de l’évolution de la contrainte à la paroi en fonction de la longueur du tube, viscosité
thermodépendante, PMMA

Pour un taux de cisaillement apparent égal, le PEHD présente une contrainte à la paroi
sensiblement moins grande que celle du PMMA. Ce dernier matériau, aux températures de
transformation choisies, est plus visqueux que le PEHD. La contrainte à la paroi en isotherme

138
(appelée « sans dépendance ») n’apparaît pas pour le PMMA, car elle est hors échelle, elle
vaut 1 MPa.

Figure 4-19 : Courbe d’évolution de la pression, viscosité thermodépendante pour le PMMA.

Dans le cas du PMMA, l’écart entre les pressions d’entrée « sans dépendance» et avec
viscosité thermodépendante est de 82,5 %. Ce résultat peut s’expliquer par la forte sensibilité
de la viscosité à la température. En effet, ce matériau a une énergie d’activation de 177
kJ/mole beaucoup plus élevée que celle du PEHD, de 9 kJ/mole.

La Figure 4-20 présente l’évolution de la température suivant le rayon du tube pour le

PMMA. L’écart entre la température d’entrée et la température à la paroi à l’extrémité du tube
est de 91 °C.

139
Figure 4-20 : Courbes de température en fonction du rayon du tube pour quatre positions le long du tube
(z= 0,02 mm, z= 0,3 mm, z=1 mm et z= 4 mm). Cas thermodépendant, PMMA.

4.4.3 Calcul compressible, piezo- et thermo- dépendant

Nous tenons compte des thermo- et piezo- dépendances de la viscosité pour un écoulement
compressible et sans glissement à la paroi.
Nous présentons les mêmes résultats que précédemment dans le cas du PEHD puis dans le cas
du PMMA.

a) PEHD
La Figure 4-21 présente les évolutions des champs de vitesses dans le capillaire. La Figure
4-22 et la Figure 4-23 montrent les évolutions de la contrainte à la paroi et de la pression en
fonction de la longueur du tube pour le PEHD.

140
 Figure 4-21 : Champs de vitesses, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant, PEHD.

Figure 4-22 : Courbe de l’évolution de la contrainte en fonction de la longueur du tube, cas

compressible, thermo- et piezo- dépendant, PEHD.

141
 Figure 4-23 : Courbe de l’évolution de la pression en fonction de la longueur du tube, cas compressible,
thermo- et piezo- dépendant, PEHD.

Nous remarquons que la courbe de pression calculée en tenant compte de la compressibilité,

des thermo- et piezo- dépendances passe au-dessus de celle sans dépendance. En effet, la
valeur de la pression en entrée du tube est de 21,73 MPa, elle est supérieure à celle du cas
sans dépendance qui est de 19,37 MPa. L’écart entre les deux valeurs est de 11 %.
L’impact de la piezodépendance (augmentation de avec p) l’emporte sur celui de la
thermodépendance (diminution de avec T).

Figure 4-24 : Courbes de température en fonction du rayon du tube pour quatre positions le long du tube
(z= 0,02 mm, z= 0,3 mm, z=1 mm et z= 4 mm). Cas compressible, thermo- et piezo- dépendant, PEHD.

142
La Figure 4-24 présente les profils de température selon le rayon pour différentes positions le
long du tube. L’écart de température à la paroi entre l’entrée et le bout du tube est de 76 °C.
Toutefois, vu le débit employé (Q= 6,3 10-7 m3s-1, soit =3,2 m/s), ce résultat est cohérent.
Au centre du tube, la température à l’extrémité (z =4 mm) est inférieure à la température
d’entrée de quelques degrés (3,5 °C). Ceci est dû au fait que, dans l’équation de la chaleur

(paragraphe 4.1.2), le terme est négatif, et comme loin de la paroi le taux de cisaillement et

donc la puissance dissipée sont très faibles, ce terme est dominant. C’est l’introduction de la
piezodépendance et de la compressibilité dans l’équation de la chaleur qui induisent cette
diminution de la température au centre.

b) PMMA
Les évolutions respectives de la contrainte à la paroi, de la pression et des températures sont
présentées par la Figure 4-25 et la Figure 4-26.

Figure 4-25 : Courbe d’évolution de la contrainte à la paroi (à gauche) et courbe d’évolution de la pression
(à droite), cas compressible, thermo- et piezodépendant, PMMA.

La valeur de la pression en entrée du tube dans le cas compressible, thermo- et piezo-

dépendant est de 18,82 MPa. Elle est largement en dessous de celle dans le cas sans
dépendance, qui est de 33,62 MPa. Contrairement au PEHD, c’est la diminution de la
viscosité avec l’augmentation de T, via une forte thermodépendance, qui est prédominante sur
le comportement de la matière pour le PMMA.
La valeur de la pression d’entrée dans le cas thermodépendant uniquement est de 18,85 MPa.
Elle est légèrement supérieure à 18,82 MPa, la valeur que nous venons de relever pour le cas
compressible thermo- et piezo- dépendant, bien que nous nous attendions au résultat contraire.

143
Une explication à cette variation est que la compressibilité diminue la pression en entrée
également. Pour le vérifier, nous réalisons un calcul thermo- et piezo- dépendant non
compressible. Nous trouvons une pression en entrée du tube de 19,03 MPa. Ce test confirme
notre hypothèse de l’effet atténuateur sur la pression de la compressibilité dans le cas du
PMMA. Notons toutefois que les écarts sont assez faibles. Les couplages entre les différents
phénomènes physiques est donc complexe et les effets sont variables selon le polymère.

Figure 4-26 : Courbes de température en fonction du rayon du tube pour quatre positions le long du tube
(z= 0,02 mm, z= 0,3 mm, z=1 mm et z= 4 mm). Cas compressible, thermo- et piezo- dépendant, PMMA.

L’évolution de la température reste semblable à celle du cas avec thermodépendance

uniquement.

4.4.4 Incidence du glissement à la paroi

Nous tenons compte, en plus des dépendances précédentes, du glissement à la paroi.

a) PEHD
Les graphes de la Figure 4-27, la Figure 4-28 et la Figure 4-29 montrent les résultats dans le
cas compressible, thermo et piezo- dépendant avec glissement à la paroi.
La valeur de la pression en entrée du tube dans ce cas est presque superposée avec celle du
cas sans dépendance. Dans ce cas précis (rhéologie, loi de glissement, débit), les phénomènes

144
s’annulent. Dans le cas compressible, thermo- et piezo-dépendant, la pression en entrée est de
19,83 MPa avec glissement, alors que sans glissement, nous avions 21,73 MPa.

Figure 4-27 : Champs de vitesses, , cas compressible, thermo- et piezo- dépendant avec glissement, PEHD.

Figure 4-28 : Courbe d’évolution de la contrainte à la paroi , cas compressible, thermo- et piezo-
dépendant avec glissement, PEHD.

145
 Figure 4-29 : Courbe d’évolution de la pression, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant avec
glissement, PEHD.

La Figure 4-30 montre l’évolution de la vitesse de glissement le long du tube et l’écart relatif
à la vitesse moyenne. Le calcul montre que la vitesse de glissement évolue entre 17 % et 12 %
de la vitesse moyenne. Elle est donc non négligeable, mais nous avons vu au paragraphe
[Link] que l’effet sur la pression est relativement faible.

Figure 4-30 : Courbe de l’évolution de la vitesse de glissement et du rapport de la vitesse du glissement par
la vitesse moyenne le long du tube, PEHD.

146
Faute de pouvoir déterminer une loi de glissement réaliste, nous avons dépouillé nos données
rhéologiques en ignorant le glissement, mais aussi tous les autres phénomènes. Les calculs
montrent que cette démarche est par chance valable. Cette conclusion ne doit pas être
généralisée.
Pour affiner ce résultat, nous réalisons des calculs à deux autres débits, 6283 mm3s-1 et 20106
mm3s-1, soit les taux de cisaillement apparents respectifs de 5,12.105 s-1 et 16,4.105 s-1. Les
courbes de pressions sont données par la Figure 4-31.

Figure 4-31 : Courbes de l’évolution de la pression pour différents débits.

Cas compressible thermo- et piezo- dépendant avec glissement, PEHD.

Nous remarquons, que même en augmentant le débit, l’écart entre les pressions d’entrée avec
le cas « sans dépendance » reste relativement faible. La courbe de pression est légèrement au-
dessus du cas de référence en entrée du tube, puis passe au-dessous de la pression de
référence, là où la température augmente considérablement et a tendance à diminuer la
viscosité.

Figure 4-32 : Courbes de l’évolution de la vitesse de glissement pour différents débits.

Cas compressible thermo- et piezo- dépendant avec glissement, PEHD.

147
Dans le cas des débits de 6283 et 20106 mm3s-1, la vitesse moyenne est respectivement de 32
et 102 m.s-1. La valeur de glissement maximale calculée est de 7,7 et 28,7 m.s-1, d’où les
rapports Vg/ de 0,24 et 0,28 respectifs. Quand le débit augmente, compte tenu de la loi de
Norton, la vitesse de glissement augmente, mais l’augmentation est moins importante en
proportion que celle de la vitesse moyenne.

Revenant au débit de 630 mm3/s, la Figure 4-33, montre que la température augmente de 63
°C à la paroi entre l’entrée et l’extrémité du tube. Cette valeur est inférieure à celles
déterminées dans les deux configurations précédentes (sans dépendance, et avec toute
dépendance sauf le glissement). Le glissement à la paroi aurait pour effet de faire décroître
l’autoéchauffement dans le tube. Il est à noter que nous n’avons pas tenu compte de la
puissance dissipée par le frottement, qui conduit à une création d’énergie qui va pour la plus
grande partie dans le capillaire et pour une partie plus faible, dans le polymère, en raison des
différences d’effusivité thermique de l’acier et du polymère. L’échauffement devrait donc être
légèrement plus important que prévu dans ces calculs.

Figure 4-33 : Courbes de température en fonction du rayon du tube pour quatre positions le long du tube
(z= 0,02 mm, z= 0,3 mm, z=1 mm et z= 4 mm). Cas compressible thermo- et piezo- dépendant avec
glissement, PEHD.

148
 b) PMMA
Rappelons que nous avons décidé de tester un glissement même si les mesures rhéologiques
n’étaient pas convaincantes sur ce plan.

L’évolution des profils de vitesse selon le rayon le long du tube est présentée par la Figure
4-26.

Figure 4-34 : Champs de vitesses, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant avec glissement, PMMA.

Les courbes des résultats sont exposées par la Figure 4-35, la Figure 4-36 et la Figure 4-37
pour une loi de comportement compressible, thermo et piezo- dépendante avec glissement à la
paroi.

Figure 4-35 : Courbe de l’évolution de la contrainte à la paroi (à gauche) et courbe de l’évolution de la

pression en fonction de la longueur du tube, PMMA.

149
La valeur de la pression en entrée du tube dans le cas compressible, thermo- et piezo-
dépendant avec glissement est de 18,95 MPa. Elle est inférieure à celle du cas sans
dépendance, mais peu différente du cas seulement thermodépendant. C’est bien la
thermodépendance qui domine pour le PMMA.
Nous traçons la courbe de l’évolution de la vitesse de glissement, Figure 4-36. Le rapport de
la vitesse de glissement maximale par la vitesse moyenne varie entre 5 % et moins de 2 %. Le
glissement est trop faible pour changer la pression en entrée du tube. Sans glissement, nous
avons 18,82 MPa, et avec glissement 18,95 MPa. Même si cette variation est très petite, nous
devrions avoir une évolution de la pression dans le sens contraire.

Figure 4-36 : Courbe de l’évolution de la vitesse de glissement et du rapport de la vitesse du glissement par
la vitesse moyenne le long du tube, PMMA.

La température à la paroi augmente de 63 °C par rapport à la température d’entrée, Figure

4-37. Cet écart est inférieur à ceux relevés dans le cas des deux situations précédentes.

150
 Figure 4-37 : Courbes de température en fonction du rayon du tube pour quatre positions le long du tube
(z= 0,02 mm, z= 0,3 mm, z=1 mm et z= 4 mm). Cas compressible thermo- et piezo- dépendant avec
glissement à la paroi, PMMA.

4.4.5 Récapitulatif des incidences des hypothèses

Nous récapitulons l’effet des différents paramètres sur la pression d’entrée.

a) PEHD
Le Tableau 4-8 et la Figure 4-38 présentent le récapitulatif des résultats pour les différentes
combinaisons d’hypothèses.

Dépendances Isotherm Thermo Thermo Isotherm Thermo

Non Piezo Non Piezo Piezo Piezo Piezo
Non Comp Non Comp Comp Comp Comp
Non glissement Non glissement Glissement
Pression (MPa) 19,37 18,38 21,73 20,54 19,83
% par rapport à 0 -5 6 12 2
sans dépendance

Tableau 4-8 : Récapitulatif des valeurs de pression en entrée du tube pour les différentes lois de
comportement, cas du PEHD.

Les résultats de l’évolution de la pression d’entrée pour le PEHD sont cohérents. Si nous
considérons une loi uniquement thermodépendante, la valeur de la pression est la plus faible.

151
Si nous additionnons les hypothèses de compressibilité et de piezodépendance, la pression
d’entrée augmente. Enfin, en rajoutant le glissement à la paroi à la loi de comportement, la
pression diminue légèrement. Dans tous les cas, la Figure 4-38 montre des profils de pression
assez linéaires. Cela signifie que dans le dépouillement classique des données rhéométriques,

écrire = 2
est une approximation valable.

Figure 4-38 : Courbes de pression superposées pour les différentes lois de comportement, cas PEHD.

b) PMMA
De même, nous présentons un récapitulatif de l’impact des lois de comportement sur
l’évolution de la pression d’entrée, Tableau 4-9 et Figure 4-39.

Dépendances Isotherm Thermo Thermo Thermo Thermo

Non Piezo Non Piezo Piezo Piezo Piezo
Non Comp Non Comp Non Comp Comp Comp
Non glissement Non glissement Glissement
Pression (MPa) 33,62 18,85 19,03 18,82 18,95

Tableau 4-9 : Récapitulatif des valeurs de pression en entrée du tube pour les différentes lois de
comportement, cas du PMMA.

152
 Figure 4-39: Courbes de pression superposées pour les différentes lois de comportement, cas PMMA.

La superposition des courbes de pressions confirme l’effet prépondérant de la

thermodépendance. Nous remarquons également quelques incohérences sur les effets de la
compressibilité et du glissement sur la valeur de la pression en entrée du tube, mais les
variations sont faibles.

Les résultats précédents ont été obtenus avec une loi WLF piezodépendante. Nous allons les
comparer avec une thermodépendance selon une loi d’Arrhenius et une piezodépendance
exponentielle. Les courbes de pressions sont présentées ci-dessous, Figure 4-40 pour le cas
thermodépendant Figure 4-41 si on rajoute la compressibilité et la piezodépendance et Figure
4-42 avec le glissement à la paroi en plus.

Figure 4-40: Courbe d’évolution de la pression, viscosité thermodépendante Arrhenius-Barus, PMMA.

153
 Figure 4-41 : Courbe de l’évolution de la pression, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant selon
Arrhenius-Barus, PMMA

Figure 4-42 : Courbe de l’évolution de la pression, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant
(Arrhenius-Barus) avec glissement à la paroi, PMMA.

La valeur de la pression à l’entrée du tube pour le cas sans dépendance reste inchangée. Les
valeurs de pression avec les dépendances sont légèrement différentes de celles précédemment
étudiées, mais nous avons la même influence des différentes hypothèses, Tableau 4-10. En
effet, le facteur de glissement selon les deux lois Arrhenius et WLF donne la même viscosité
pour une gamme de température expérimentale comprise entre 140 et 200 °C. Ici la
température à la paroi augmente jusqu’à 300 °C, ce qui fait baisser plus la pression par le
facteur de glissement suivant Arrhenius que par celui de WLF.

154
La Figure 4-43 montre la superposition des courbes de pression pour les différentes lois de
comportement et confirme les conclusions à propos de l’effet de la thermodépendance sur le
PMMA.

Dépendances Isotherm Isotherm Thermo Thermo Thermo Thermo

Non Piezo Piezo Non Piezo Piezo Piezo Piezo
Non Comp Comp Non Comp Non Comp Comp Comp
Non glissement Non glissement Glissement
Pression (MPa) 33,62 34,21 7,72 7,78 7,78 7,78

Tableau 4-10 : Récapitulatif des valeurs de pression en entrée du tube pour les différentes lois de
comportement, cas du PMMA avec une thermodépendance en loi d’Arrhenius.

Figure 4-43 : Courbes de pression superposées pour les différentes lois de comportement

se basant sur une loi Arrhenius, cas PMMA.

4.5 Analyse des essais rhéologiques

Nous déterminons par le calcul les courbes d’écoulement en utilisant la valeur moyenne de la
contrainte définie par = = (nous avons comparé cette valeur à celle de la
2 2

moyenne de la contrainte, puisque l’on a son évolution le long du capillaire, et nous avons
obtenu des valeurs très proches), et la valeur du taux de cisaillement apparent définie par

155
 4
= 3
, pour différentes valeurs de Q Trois longueurs de filières sont utilisées, pour des

rapports L/D de 4, 8 et 16 avec R = 0,25 mm.

a) PEHD
Les paramètres matériaux ont été définis au paragraphe 4.4.1. Les débits étudiés évoluent
suivant le Tableau 4-11.

Débit (mm3s-1) 20,10 201,06 628,3 2010,6 6283 20106

Taux de cisaillement apparent (s-1) 1,64.103 1,64.104 5,12.104 1,64.105 5,12.105 1,64.106

Tableau 4-11 : Valeur de débits pour les tests rhéologique

Les graphes de la Figure 4-44 présentent les courbes d’écoulement calculées dans un cas
compressible, thermo- et piezo- dépendant avec glissement à la paroi pour le PEHD.

Figure 4-44 : Courbes d’écoulement, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant

avec glissement à la paroi, PEHD.

Les courbes de la contrainte à la paroi en fonction du taux de cisaillement sont légèrement

écartées car il y a un petit glissement par rapport à la vitesse moyenne qui est plus visible sur
les points à fort taux de cisaillement.
La Figure 4-45 présente la perte de charge dans le capillaire en fonction du rapport L/D pour
les différents débits. Ces courbes s’apparentent aux courbes de Bagley, à la pression d’entrée

156
près, nous les appelons pseudo courbes de Bagley. Les courbes sont quasiment linéaires et
nous n’observons pas aux forts cisaillements des droites parallèles qui traduisent un effet de
glissement à la paroi.

Figure 4-45 : Pseudos courbes de Bagley, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant

avec glissement à la paroi, diamètre 0,5 mm, PEHD.

La Figure 4-46 et la Figure 4-47 présentent les courbes d’écoulement et les pseudos courbes
de Bagley calculés dans un cas de loi incompressible isotherme non piezodépendante et sans
glissement pour le PEHD. Notons que ce résultat ne peut être obtenu analytiquement avec une
loi Carreau Yasuda.
Les courbes de la moyenne de la contrainte à la paroi en fonction du taux de cisaillement
apparent se superposent parfaitement pour les différentes longueurs de capillaires, ce qui est
attendu en l’absence de glissement.

157
 Figure 4-46 : Courbes d’écoulement, cas sans dépendance, PEHD.

Figure 4-47 : Pseudos courbes de Bagley, cas sans dépendance, PEHD.

La valeur de pression, en entrée du tube de longueur 8 mm (L/D = 16), est de 556 bar pour un
taux de cisaillement apparent de 1,64.105 s-1 pour le calcul avec toute dépendance. Cette
valeur est de 542 bar pour le calcul sans dépendances. Pour le même taux de cisaillement,
avec une longueur de tube de 2 mm (L/D= 4), la pression est de 137 bar dans le cas du calcul
toute dépendance et elle est de 135 bar pour le calcul sans dépendance. Nous avons de très
faibles écarts entre le cas toute dépendance et le cas sans dépendance quel que soit le taux de
cisaillement.

158
Nous comparons les résultats du calcul avec les résultats rhéologiques expérimentaux à hauts
taux de cisaillement du PEHD. La Figure 4-48 montre les courbes d’écoulement (évolution de
la pression en entrée du capillaire en fonction du taux de cisaillement apparent) calculées et
expérimentales pour différentes longueurs des capillaires.
La valeur de la pression expérimentale (mesurée au niveau du convergent et corrigée par la
valeur de la pression d’entrée selon la méthode de Bagley) est proche de celle issue du calcul
pour les écoulements à faibles taux de cisaillement. L’écart entre ces valeurs se creuse pour
les écoulements à forts taux de cisaillement. En effet, le calcul de l’écoulement est effectué à
l’aide d’une loi rhéologique obtenue en supposant dans l’étude expérimentale des conditions
d’écoulement classiques (sans échauffement, ni compressibilité, ni piezodépendance de la
viscosité,…), celui-ci donne des pertes de charges cohérentes avec l’expérience à faibles
vitesses de déformation, mais qui surestiment significativement les valeurs mesurées à des
taux de cisaillement plus importants. Nous pouvons supposer que le glissement est sous-
estimé, mais aussi, que les instabilités et l’effet de l’inertie, voire de la viscoélasticité, que
nous n’avons pas pris compte, peuvent jouer un rôle.

Figure 4-48 : Comparaison des courbes de pression entre les résultats du calcul (toute dépendance)

et les résultats expérimentaux, PEHD.

La Figure 4-49 confirme que les variations des pressions entre le cas toute dépendance et le
cas sans dépendance sont de mêmes ordres de grandeurs. Ceci montre que même pour un
calcul sans dépendance les écarts avec les résultats expérimentaux restent les mêmes.

159
Figure 4-49 : Comparaison des courbes d’écoulement entre les résultats du calcul (sans dépendance)

et les résultat expérimentaux, PEHD.

b) PMMA
Nous rappelons les données sur le glissement utilisées pour le PMMA. Les paramètres de la
loi de Norton, n = 0,2 et = 106 [Link].m-n, sont prises arbitrairement pour minimiser le
glissement, avec les paramètres choisi, la vitesse de glissement représente 6% de la vitesse
moyenne.
Le calcul est réalisé avec différentes valeurs de débit évoluant suivant le Tableau 4-12.

Débit (mm3s-1) 20,10 201,06 502,65 2010,6 5026 20106

Taux de cisaillement apparent (s-1) 1,64.103 4,10.104 5,12.104 1,64.105 4,10.105 1,64.106

Tableau 4-12 : Valeur de débits pour les tests rhéologique

La Figure 4-50 et la Figure 4-51 présentent les courbes d’écoulement et les pseudos courbes
de Bagley calculées respectivement dans un cas avec toutes les dépendances et dans un cas
sans dépendances pour le PMMA.

160
 Figure 4-50 : Courbes d’écoulement et courbes de Bagley, cas compressible, thermo- et piezo- dépendant
avec glissement à la paroi, PMMA.

Figure 4-51 : Courbes d’écoulement et courbes de Bagley, cas sans dépendance, PMMA.

Nous retrouvons dans le cas avec toutes les dépendances que les courbes de contrainte à la
paroi en fonction du taux de cisaillement ne se superposent pas alors que dans le cas sans
dépendances ces courbes se superposent. En effet, dans ce dernier cas la contrainte à la paroi
ne dépend pas de la géométrie. Avec dépendances nous avons des écarts importants, nous
avons montré précédemment que les valeurs de pression sont essentiellement sensibles à la
thermodépendance qui est ici combinée à l’échauffement, les autres paramètres (glissement,
compressibilité, piezodépendance) ont moins d’influence. La vitesse de glissement est faible,
de l’ordre de 6 % de la vitesse moyenne. Le décalage des courbes d’écoulement n’est pas dû
au glissement, et il serait dangereux d’exploiter de telles courbes expérimentales dans le but
de déterminer une loi de glissement.
Nous remarquons également que pour le cas toute dépendance, Figure 4-50, les ordonnées des
courbes des pseudos Bagley sont non nulles. Ceci est dû au fait que les points ne sont pas
alignés, et qu’une courbe de tendance linéaire conduit à un résultat faux (la calcul donnerait

161
évidemment une perte de charge nulle dans un capillaire de longueur nulle). Nous constatons
une légère concavité « dirigée vers le bas ». En examinant de près les courbes de Bagley
expérimentales de la Figure 3-41, on constate une tendance similaire. Nous pouvons donc
penser que les corrections de pression d’entrées réalisées avec le lissage linéaire de la Figure
3-41 surestiment la réalité.
Nous comparons les résultats du calcul toute dépendance avec ceux de l’expérience, pour cela
nous présentons la superposition de l’évolution de la pression calculée et mesurée en fonction
du taux de cisaillement apparent pour l’écoulement dans la filière avec le rapport L/D = 8,
Figure 4-52.
Contrairement à toute attente, nous avons un écart plus marqué entre les points calculés et les
points expérimentaux pour les faibles taux de cisaillement.
Nous avons montré au chapitre 3, que les données rhéologiques obtenues en rhéométrie
capillaire se superposent difficilement aux données dynamiques, sauf au prix de contorsions
peu fondées (facteur de glissement en température fictifs), nous retrouvons cet écart
considérable en reconstruisant les relations pression/débit (taux de cisaillement apparent).

Figure 4-52 : Comparaison des courbes découlement entre le résultat expérimental et le calcul toute
dépendance, pour D = 0, 5 mm et L = 4 mm, PMMA (T = 250 °C).

Comme pour les essais expérimentaux nous avions un doute quant aux températures de
l’essai. Nous réalisons un calcul de la pression à différents taux de cisaillement apparents dans
la filière de rapport L/D = 8 à une température d’entrée de 260 °C, soit 10 °C de plus que les

162
essais précédents. La Figure 4-53 montre la superposition entre la courbe d’écoulement
expérimentale avec les deux courbes d’écoulement calculées à 250 et 260 °C. Nous trouvons
que les ces deux dernières se superposent à peu près. Il faudrait travailler avec une
température d’entrée significativement plus élevée pour obtenir des pressions du bon ordre de
grandeur, mais cette extrapolation ne nous paraît pas très physique. Ceci peut paraître
surprenant vue la sensibilité de la viscosité du PMMA à la température, mais nous pensons
que l’échauffement qui a lieu dans le capillaire, et surtout en paroi, est beaucoup plus
important que l’écart de température que nous imposons en entrée.

Figure 4-53 : Comparaison des courbes découlement entre le résultat expérimental et le calcul toute
dépendance (T = 250 et 260 °C), PMMA.

La Figure 4-54 et la Figure 4-55 montrent les superpositions des courbes d’écoulement
expérimentales avec celles du calcul dans le cas toute dépendance et le cas sans dépendance
respectivement pour les différentes longueurs de filières. Les valeurs de pressions sont plus
élevées dans le cas du calcul sans dépendances que dans le cas avec toutes les dépendances
pour les valeurs de cisaillement étudiées. Les écarts sont plus importants dans la filière de
plus petite longueur.

163
 Figure 4-54 : Comparaison des courbes d’écoulement entre le résultat expérimental et le calcul toute
dépendance, PMMA.

Figure 4-55 : Comparaison des courbes d’écoulement entre le résultat expérimental et le calcul sans
dépendance, PMMA.

4.6 Synthèse
Un modèle rhéologique a été développé tenant compte de l’écoulement à forts taux de
cisaillement. Des phénomènes usuellement négligés dans les calculs rhéologiques, ne le sont

164
plus dans notre cas d’étude. Nous avons testé l’incidence de ces phénomènes : thermo- et
piezo- dépendances de la viscosité, compressibilité et glissement à la paroi.

Nous avons considéré une viscosité lissée par une loi Carreau Yasuda à partir des résultats
expérimentaux. La thermodépendance de la viscosité a été introduite par un facteur de
glissement exprimé suivant une loi WLF ou une loi Arrhenius, selon que nous travaillons
respectivement avec le PEHD, semi-cristallin, ou le PMMA, amorphe.

Dans le cas du PEHD, la thermodépendance et le glissement à la paroi font baisser la

pression, tandis que la piezodépendance et la compressibilité la font augmenter. Pour les
vitesses d’écoulement considérées, la pression en entrée du tube tenant compte de toutes les
dépendances est équivalente à celle sans prise en compte des dépendances.
Nous pouvons conclure que le fait d’ignorer les phénomènes physiques qui ont lieux à forts
taux de cisaillement lors de l’analyse expérimentale est plus judicieux que de corriger les
données du dépouillement par un seul des phénomènes et négliger les autres.

Dans le cas du PMMA, la thermodépendance est prépondérante sur l’évolution de la pression

en entrée du tube.

Nous avons aussi réalisé une analyse des essais rhéologiques, dans laquelle nous avons
comparé les pressions en entrée de capillaire issues des pressions mesurées corrigées par la
méthode de Bagley avec les pressions calculées.

Pour le PEHD, les pseudo-courbes de Bagley calculées sont quasi linéaires : les différents
phénomènes physiques pris en compte perturbent peu la linéarité attendue hors dépendance, et
se compensent dans une certaine mesure. Nous avons trouvé une bonne corrélation entre les
pressions calculées et mesurées pour les faibles taux de cisaillement. Ceci confirme
l’exactitude du modèle choisi. En revanche les écarts se creusent à forts taux de cisaillement.
Nous pouvons soupçonner que le glissement est sous-estimé dans la loi choisie, que les
phénomènes négligés dans le calcul (instabilités, inertie, viscoélasticité) jouent un rôle, mais
aussi que la correction de pression d’entrée selon la méthode de Bagley est critiquable.

Pour le PMMA, les pseudo-courbes de Bagley calculées sont notablement non linéaires. Nous
avons une concavité identique à celle des courbes de Bagley expérimentales. Les courbes

165
calculées de la contrainte à la paroi en fonction du taux de cisaillement pour différents
rapports L/D sont très décalées, ceci est dû principalement à l’échauffement, et peu au
glissement. Les confrontations entre les courbes d’écoulement calculées et celles de
l’expérience montrent des divergences importantes. Pour ces calculs nous avons utilisé une
rhéologie issue des courbes dynamiques, où les phénomènes d’inertie, les instabilités, le
glissement …, n’interviennent pas. Avec cette rhéologie nous faisons intervenir la
thermodépendance, la piezodépendance, la compressibilité et un faible glissement à la paroi.
Les divergences reflètent probablement principalement les écarts que nous avions obtenus au
chapitre 3, entre les courbes de viscosité en rhéométrie dynamique, et les courbes de
viscosités en rhéologie capillaire, dont les données initiales (courbes d’écoulement) ont servi
aux confrontations réalisées dans ce chapitre.

166
167
5 Chapitre Microinjection
Dans ce chapitre, nous nous intéressons au procédé de microinjection et à la mise en œuvre de
micro-pièces que nous réalisons à l’aide d’une presse conçue et réalisée dans le cadre de notre
projet d’étude. Dans un premier temps, nous retraçons brièvement le but et les défis de la
conception de cette presse. Nous décrivons le mode de fonctionnement ainsi que
l’instrumentation et le système d’acquisition de données de la machine. Dans un second
temps, nous exposons les résultats des essais de microinjection que nous avons réalisés en
faisant varier les paramètres de mise en œuvre que nous analysons par la suite.
Nous avons enfin réalisé des simulations 3D du procédé de microinjection en utilisant le
logiciel Rem3D. Nous confrontons, dans des situations variées, les essais expérimentaux et les
résultats de simulation.

5.1 Etude expérimentale

5.1.1 Presse de microinjection

[Link] Conception de la presse

L'intérêt de la conception et la réalisation d’une nouvelle presse pour la microinjection a été
défini par un besoin de compétitivité technologique par rapport au marché actuel. Les presses
existantes sont soit très sophistiquées et d’un coût très élevé, soit elles ne répondent pas
parfaitement aux exigences de la microinjection. En effet, le procédé de microinjection diffère
de celui de l’injection classique par certains chalenges technologiques. L’enjeu est de réaliser
des pièces de petits volumes d’une précision pointue tout en assurant une reproductibilité du
produit. Le processus doit garantir l’homogénéité du polymère fondu ainsi que des temps de
séjour réduits du matériau à haute température. Il faut également assurer des vitesses
d’injection importantes pour pouvoir remplir les fines couches ou les cavités et de ce fait les
pressions atteintes dans le moule sont très élevées.
La presse de microinjection doit répondre aux exigences suivantes :
- Le volume du polymère fondu doit être le plus proche possible du volume injecté.
- La stagnation de la matière entre deux cycles doit être minimisée.
- La vitesse d’injection doit être très rapide et atteinte en un temps très court.

168
 - La création de « goutte froide », correspondant à du polymère refroidi qui peut bloquer
le système d’alimentation entre deux injections, doit être évitée.
La conception de la presse du projet, réalisée par Getelec, est issue de la technologie KAP des
presses de surmoulage qui a été ensuite adaptée pour en faire un outil de rhéologie, le
Rhéoplast, présenté au paragraphe 3.3.1.
La presse comporte une zone de plastification découplée de la zone d’injection. Cette dernière
permet le dosage du volume à injecter. Dans les systèmes de plastification classiques, une vis
d’extrusion est utilisée pour fluidifier le polymère. Dans notre cas, la plastification est assurée
par un système de Couette, où le polymère est chauffé par cisaillement entre une paroi
extérieure fixe et un cylindre intérieur en rotation. La fluidification du polymère se fait alors
par l’auto échauffement dû au cisaillement et par la conduction de la chaleur générée par les
colliers chauffants placés autour du cylindre extérieur.

[Link] Mode de fonctionnement de la presse

Les différents éléments de la presse sont décrits à la Figure 5-1.

Figure 5-1 : Schéma du principe de fonctionnement de la presse de microinjection.

Le processus de mise en œuvre se fait en trois phases :

La première phase est déterminée par la fermeture du moule, l’appui de la buse sur
le moule et l’ouverture du clapet.
La deuxième phase est celle du dosage qui est définie par les étapes suivantes. Le
polymère est aspiré dans la zone de cisaillement, le cylindre intérieur du Couette

169
 est remonté, laissant un espace entre la zone de cisaillement et la zone d’injection,
puis il est mis en rotation et le vérin annulaire d'alimentation appuie sur le
polymère pour permettre son transfert dans la chambre d'injection. Le recul
prédéfini du piston d'injection permet de déterminer précisément le volume du
polymère à injecter. La phase se termine par la descente du cylindre intérieur du
Couette pour obturer la fente en bas de la zone de cisaillement.
La troisième phase est celle de l’injection, la soupape obturant la buse s’ouvre et le
polymère dosé est injecté à une vitesse imposée, (c’est à ce niveau que la
conception de la presse de microinjection diffère fondamentalement de celle du
Rhéoplast).
Le piston d’injection a une phase d'accélération, une phase à vitesse constante et une phase de
décélération qui sont réglables en un pourcentage d’une valeur maximale qui est de 296 mm/s.
La fin du remplissage est déterminée par la fin de la course du vérin d'injection. Le passage en
maintien se fait en imposant une course et un temps de maintien. Le but du maintien ici est
d’éviter la remontée du polymère avec le recul du piston d’injection et de créer de ce fait une
bulle d’air dans la carotte. En effet, comme la solidification est rapide, il n’y a pas de phase de
maintien au sens de l’injection classique.
Le cycle d’injection avec les phases de cisaillement, de dosage et de remplissage du moule est
très rapide, environ 5 s.

[Link] Description de la presse

La presse comporte quatre vérins pneumatiques qui servent à l’approche et au recul de la
buse, à donner le mouvement du piston d’alimentation, et le mouvement de dégagement du
clapet qui sert au détachement de la goutte froide. Nous avons également trois moteurs
électriques qui assurent la rotation du cylindre de plastification central, le mouvement du
piston d’injection et le mouvement vertical du cylindre de plastification en contact avec la fin
de cette zone et qui assure l’obturation pendant la phase d’injection ou l’ouverture pendant la
phase de plastification, Figure 5-2.

170
 Figure 5-2 : Photo de la presse de microinjection.

Nous avons aussi un vérin hydro pneumatique qui sert à assurer la fermeture du moule avec
une force de 10 tonnes.
La presse est montée de façon verticale, ceci a pour but, dans certaines applications, de
faciliter la pose de pièces pour le surmoulage. Pour nous, le démoulage se fait manuellement.
L’alimentation se fait par aspiration des granulés de polymère et elle est contrôlée par un
capteur de détection qui permet d’introduire plus ou moins de matière. Ceci a pour but de se
limiter à la quantité de matière nécessaire et de réduire par la suite le nombre de cycles
d’injection par phase de remplissage de la zone de plastification.
Le piston d’injection a une course de 40 mm, et un diamètre de 4 mm. Le volume maximal
injectable est donc d’environ 500 mm3, soit 0,5 cm3.
Un clapet est utilisé pour éviter la goutte froide. Le clapet comporte une soupape conique qui
monte dans la zone entre le cylindre central en position basse et le piston d’injection en fin de
course. Cette soupape permet de réduire le volume du matelas.
La régulation de la température de la zone de plastification se fait à l’aide de deux colliers
chauffant. Les zones de plastification et d’injection sont séparées par un isolant pour
permettre une régulation de température différente dans chaque zone. Le refroidissement se
fait par la circulation d’un liquide froid en partie haute pour éviter l’échauffement de la zone
d’alimentation.

171
[Link] Moule de microinjection et instrumentation
Le moule, en acier poli, de dimensions 80x80x30 mm3, comporte une partie inférieure
instrumentée et une partie supérieure modulaire. Sur la partie supérieure peuvent être changés
l’empreinte et les zones du canal d’alimentation et du seuil.
Nous travaillons avec une empreinte de 21 mm de longueur, 12 mm de largeur et d’épaisseur
variable qui décroît en escalier de 0,5, 0,3 et 0,2 mm sur des longueurs égales de 7 mm. Nous
avons vérifié les épaisseurs exactes dans l’empreinte supérieure à l’aide d’un dispositif de
métrologie avec une précision au millième du millimètre près, elles sont de 0,500, 0,290 et
0,185 mm.

Figure 5-3 : Dessin et photo des parties supérieure et inférieure du moule pour la microinjection.

Le canal d’injection cylindrique comporte une moitié dans la partie supérieure du moule et
une autre dans la partie inférieure. Ce canal a été réduit, par rapport à sa taille originale dans
le moule, en rajoutant une pièce en cuivre sur la partie supérieure du moule, Figure 5-3.
La pièce microinjectée comprend une carotte, un canal conduisant au seuil, un canal en
contact avec le capteur P1 et une paroi mince de trois épaisseurs différentes, Figure 5-4.

Figure 5-4 : Dessin de la pièce microinjectée.

172
Nous utilisons trois capteurs Kistler de diamètre 2,5 mm, dont l’un, de pression P1, est placé
dans le canal et deux, de pression-température P2 et P3, sont placés dans l’empreinte, Figure
5-5. Deux fibres optiques sont implantées en vis à vis dans les deux faces du moule pour
mesurer la lumière transmise et la vitesse de cristallisation des semis- cristallins en
écoulement dans l’empreinte. Nous ne nous servons pas de ce dernier dispositif dans le cadre
de notre étude. Les capteurs sont reliés à une centrale d’acquisition (Kistler) qui est elle-même
raccordée à un ordinateur.

Figure 5-5 : Instrumentation sur la partie inférieure du moule pour la microinjection.

[Link] Acquisition des données

Sur l’écran de contrôle de la machine, nous pouvons visualiser les différentes courbes, dont
celles du couple de cisaillement, la position verticale du cylindre de plastification (Couette), la
pression d’injection, la pression de dosage et le volume injecté, Figure 5-6.
Le couple de cisaillement est compris entre 0 et 150 % d’une valeur du couple maximale de
2,1 Nm. « L’ouverture du Couette » correspond à l’entrefer ouvert entre la zone de
plastification et le pot d’injection, elle varie de -2,5 à +4 mm. La pression
d’injection maximale est de 2600 bar. La pression de dosage peut aller de 0 à 10 bar. Enfin, le
volume d’injection peut atteindre 502 mm3.

173
Pour le traitement des essais de microinjection, nous enregistrons les données des capteurs
implantés dans le moule. La pression sur le capteur situé dans le canal est notée P1, ceux dans
l’empreinte, donnent les pressions P2 et P3 et les températures T2 et T3 qui correspondent
respectivement aux données près de l’entrée et de la fin de la paroi fine, ici appelée film.
Nous enregistrons également la courbe de la vitesse d’injection, exprimée en pourcentage de
la vitesse maximale qui est de 296 mm/s. D’où un débit maximal de 3,7 cm3/s, et une durée de
remplissage minimale du volume total de 0,13 s.

90 -10

80

70 Cisaillement (% Cmax) -15

Injection (bars)
Pressions (bar), cisaillement (%)

60 Dosage (bars)

Ouverture Couette (mm)

Volume (mm3)
et volume (mm3)

Couette (mm) -20

50

40

30 -25

20

10 -30

-10 -35
1 11 21 31 41 51 61 71 81 91

Figure 5-6 : Acquisitions de la presse de microinjection.

[Link] Conditions de mise en œuvre

Nous travaillons avec le PMMA et le PEHD présentés dans les chapitres précédents. Le
PMMA est préalablement étuvé à 90 °C pendant plus de 4 h, il a été procédé de même pour
les essais rhéologiques. Le PEHD est stabilisé avec 1 % d’IRGANOX. Le mélange est réalisé
à l’aide d’une extrudeuse bi-vis BRABENDER. L’extrudeuse est suivie d’un granulomètre
qui permet l’obtention de granulés prêts à l’emploi sur la presse de microinjection. Le
mélange est réalisé avec des températures de régulation du fourreau entre 210 et 240 °C du
début de la trémie à la tête des vis. La vitesse de rotation des vis est de 100 tr/min.
Pour les essais de microinjection, le PEHD est injecté à 265 °C et le PMMA à 260 °C. Le
moule est chauffé par des résistances chauffantes et par contact avec le polymère. Il n’est pas
refroidi. Les paramètres de réglage de la presse pour les deux polymères sont listés au
Tableau 5-1.

174
Matériau PMMA PEHD
Température injection (°C) 260 265
Température zone de cisaillement (°C) 235 260
Température zone de dosage (°C) 260 265
Pression de dosage (bar) 7 9
Vitesse de rotation (t/s) 8 8
Position Couette ouverte (mm) -2 -2,7
Quantité de matière dosée (mm3) 350 400
Assistance recul dosage (%) 0 0
Vitesse maximale d’injection (%) Entre 20 à 100 Entre 20 et 100
Accélération (%) 100 100
Décélération (%) 100 100
Pression d’injection (bar) 2600 2600
Pression de maintien (bar) 1000 1000
Temps de maintien (ms) 4500 4500

Tableau 5-1 : Paramètres de mise en œuvre de la presse de microinjection.

5.1.2 Description des micro-pièces injectées

Nous calculons le volume de chaque zone ainsi que les volumes injectés entre les différents
capteurs. Nous comparons également ces grandeurs dans l’empreinte du moule et les
dimensions des pièces injectés pour différents paramètres. Nous regardons enfin l’aspect des
micro-pièces injectées.

[Link] Volume de l’empreinte du moule

La carotte est un cône tronqué de bases circulaires qui est relié à la buse. Son volume est
donné par la formule suivante, VCarotte=H/3.(B+b+(B.b)1/2), avec H = 18,5 mm la hauteur de
la carotte, B = 14,5 mm2 et b = 4,9 mm2 les surfaces respectives de la grande et de la petite
bases du cône. Le volume de la carotte est alors VCarotte = 172 mm3.
Le canal avait pour une autre application du moule une forme cylindrique, puis il a été réduit
pour former deux canaux de part et d’autre de la carotte, dont le premier permet le contact du
polymère avec le capteur P1 et le second conduit vers le seuil d’injection dans la paroi mince.

175
Le premier canal est un parallélépipède droit arrondi sur deux de ses cotés, dont le volume est
donné par la formule VCanal P1=A.D.L+1/2.A. .(D/2)2+1/2.L. .(D/2)2+1/4.4/3. .(D/2)3, où A =
1,3 mm et D = 2 mm sont les côtés du parallélépipède et L = 3 mm est sa longueur. Le volume
vaut VCanal P1 = 15,6 mm3.
Nous approchons le second canal par un cylindre avec une base de forme elliptique dont le
volume est défini par VCanal seuil= .p .q .h, avec p = 1,2 mm et q = 2 mm les foyers de l’ellipse
et h = 3 mm la longueur du cylindre. Le volume approché est alors VCanal seuil = 22,62 mm3.
Le seuil est un parallélépipède de cotés a = 0,85 mm et b = 0,8 mm, d’épaisseur e = 0,5 mm et
son volume est Vseuil = 0,34 mm3.
Le film est composé de trois épaisseurs, ici nous prenons celles mesurées dans l’empreinte, e1
= 0,5 mm, e2 = 0,29 mm et e3 = 0,185 mm s’étendant chacune sur une longueur de 7 mm avec
une largeur du film de 12 mm, son volume est alors Vfilm = 81,9 mm3.
Le volume total de la pièce est Vtotal = 292,5 mm3. Nous avons ainsi une carotte qui forme 58
% du volume total, l’ensemble des canaux et du seuil en représentent 13 % et la paroi mince
en représente 29 %.
Nous nous intéressons également à la détermination des volumes entre les capteurs. Ceci a
pour but par la suite de déterminer les débits lors de l’injection sachant les instants où les
capteurs sont touchés.
Le capteur P1 est placé au bout du premier canal et celui-ci est touché quand la carotte et le
deuxième canal sont remplis. En effet, comme le canal seuil est plus étroit que le canal P1,
l’écoulement du polymère se fait plus facilement dans ce dernier qui sera rempli entièrement
avant la fin du remplissage du canal seuil. Ce raisonnement est confirmé par des sous
remplissages qui seront présentés au paragraphe [Link]. Le capteur P1 est touché quand un
volume de 210,66 mm3 est injecté depuis le début de déplacement de la vis d’injection.
Les capteurs P2 et P3 sont placés aux extrémités de la paroi mince. Le premier est en contact
contre la paroi et le dernier ayant un retrait de 0,5 mm par rapport au bout du film et tenant
compte du diamètre du capteur qui est de 2,5 mm, le volume injecté entre les deux positions
est de 72,3 mm3.

[Link] Epaisseurs de la paroi mince

Nous mesurons les trois épaisseurs successives e1, e2 et e3 du film pour différentes vitesses du
piston d’injection (Figure 5-7).

176
 Figure 5-7 : Photo des pièces microinjectées en PMMA et en PEHD.

La Figure 5-8 montre pour le PMMA les épaisseurs mesurées sur dix échantillons injectés à
30, 60, 90 et 100 %. Nous remarquons que la variation parmi ces dix mesures est faible, et
nous présentons pour les autres vitesses les valeurs de l’épaisseur sur un seul échantillon.
La Figure 5-9 représente les épaisseurs de dix échantillons dans le cas du PEHD pour trois
pourcentages de la vitesse maximale du piston d’injection, 80, 90 et 100 %.
Pour les deux polymères, la pièce a une épaisseur supérieure à celle de la cavité, qui rappelons
le sont de 0,5 ; 0,29 et 0,185. Pour le PMMA, l’écart est d’environ 0,05 mm dans la première
zone de la plaque, et de 0,07 à 0,076 mm dans les deux zones suivantes. Pour le PEHD, l’écart
est d’environ 0,035 mm dans la première zone, et de 0,05 mm dans les zones suivantes. Les
pièces en PMMA sont donc plus épaisses que celles en PEHD. Ceci peut être dû au fait que le
PEHD semi-cristallin présente un retrait au refroidissement plus important que celui du
PMMA amorphe.

Figure 5-8 : Mesure des épaisseurs du film en PMMA pour différentes vitesses du piston d’injection.

177
 Figure 5-9 : Mesure des épaisseurs du film en PEHD pour différentes vitesses du piston d’injection.

L’écart dépend peu de la vitesse d’injection. Tout au plus peut-on noter pour le PMMA une
légère décroissance lorsque l’on passe d’une vitesse d’injection de 40 % à 30 %.
A 10 et 20 %, le PMMA n’a pas atteint la troisième zone, sans doute en raison de la
solidification prématurée du polymère.
En injection classique les pièces sont en général plus fines que l’empreinte, en raison du
retrait que la phase de compactage – maintien ne compense pas totalement. Nous avons ici
une tendance inverse. Nous pouvons évoquer deux raisons :

Le matériau subit un « sur-compactage », c'est-à-dire que la masse de matière chaude qui

rentre dans le moule à haute pression occupe un volume supérieur à celui de la cavité
lorsque le matériau rejoint la pression et la température ambiante. Nous allons estimer à
l’aide des courbes PVT si cette hypothèse est réaliste. Supposons que, juste avant le
démoulage, la cavité supposée non déformée de volume Vc, contienne une masse m de
polymère à une température de 20 °C et à une pression p que nous allons évaluer. Notons
V le volume spécifique :

Vc
V (20 °C, p) =
m

178
Juste après le démoulage, la masse m de polymère est toujours à 20 °C, et à pression
atmosphérique. Son volume est noté Vpièce. Nous avons :

Vpièce
V (20 °C, 1 bar) =
m

Nous déduisons des relations précédentes que

V (20 °C, p) = Vc V (20 °C, 1 bar)

V pièce
.

Les données PVT, par exemple pour le PEHD, nous indiquent que V(20 °C, 1 bar) = 1,050
cm3/g. Nous avons mesuré le volume de la cavité correspondant au film, soit Vc = 82 mm3.
Nous avons mesuré le volume correspondant sur la pièce : Vpièce = 7∙12∙(0,53 + 0,34 +
0,24) = 93,24 mm3. Nous en déduisons que V(20 °C, p) = 0,92. Les données PVT nous
indiquent que la pression doit être égale à 109 Pa, soit 10000 bar, ce qui est physiquement
impossible. Si nous prenons une température de matière avant démoulage plus grande,
pour correspondre au volume spécifique V calculé, nous devons avoir une pression encore
plus grande.

Le moule s’ouvre légèrement sous l’influence de la pression d’injection. La surface du

film est de 2,1∙x 1,2 = 2,5 cm2. Nous verrons que la pression maximale mesurée sur les
capteurs est d’environ 800 bar. Cela génère une force de 2 tonnes, inférieure à la force de
fermeture du moule qui est de 10 tonnes. Nous ne pouvons donc pas imaginer une
ouverture globale du moule, même en tenant compte du fait que l’empreinte n’est pas
centrée.
Le moule peut se déformer par cédage élastique. Sa structure est assez complexe, mais
imaginons pour simplifier qu’il est constitué d’un bloc d’acier de module 200 GPa. La
pression appliquée sur le polymère, donc sur la surface du film de 12 x 21 mm2 est
supposée être de 800 bar. La déformation qui en résulte est de 0,08/200 = 4.10-4. Si
l’épaisseur du moule est de 30 mm, alors le déplacement est de 30 x 4.10-4 = 0,012 mm.
Ceci est plus faible que l’écart d’épaisseur mesuré sur les pièces, mais l’ordre de grandeur
n’est pas trop différent. Il est donc probable qu’il y a un cédage élastique du moule, et
peut-être également de certaines parties du bâti de la machine.

179
Pour la suite de notre étude expérimentale, nous considérons pour chaque matériau et pour les
différents cas d’injection les vrais volumes calculés à partir des épaisseurs mesurées sur les
pièces. Ceci a pour but de déterminer le plus fidèlement possible les débits d’injection relevés
sur les courbes de résultats que nous analysons ultérieurement.

[Link] Sous remplissages des pièces injectées

Nous présentons des pièces avec des sous remplissages pour voir la progression du front de
matière. Pour cela, nous injectons à des vitesses de remplissage lentes pour lesquelles le
remplissage est incomplet. La Figure 5-10 présente le front de matière pour des pièces en
PMMA injectées à 10, 30, 40 et 60 % de la vitesse maximale du piston d’injection. La Figure
5-11 présente les sous remplissages dans des pièces en PEHD injectées à des valeurs
inférieures à moins 20 % de la vitesse maximale du piston d’injection. Les vitesses sont
différentes pour les différents sous remplissages.
Le front de matière en injection dans le film est tout d’abord circulaire et il devient droit après
la première marche d’escalier.

Vitesse à : 60 % 40 % 30 % 10%

Figure 5-10 : Photo du profil de l’écoulement pour des sous remplissages, cas du PMMA.

180
 Figure 5-11 : Photo du profil de l’écoulement pour des sous remplissages, cas du PEHD.

5.1.3 Analyse des enregistrements

Le moule est instrumenté, comme nous l’avons précédemment détaillé, par un capteur de
pression placé au niveau du canal et deux capteurs de pression et température placés de part et
d’autre des extrémités du film dans le sens de l’écoulement. Nous relevons à chaque essai de
microinjection les données de pression et de température.
Les profils de pressions et de températures représentatifs d’un essai sont présentés à la Figure
5-12 et un zoom sur la phase de remplissage sur Figure 5-13.

Figure 5-12 : Courbes des acquisitions dans le moule (pression et température) en fonction du temps,
PMMA à 100% de la vitesse maximale.

181
 Figure 5-13 : Courbes de pression et de température en fonction du temps, PMMA à 100% de la vitesse
maximale.

La courbe P1, correspondant au premier capteur touché dans le moule, présente des
changements de pente brusques, ceci correspond au passage du polymère par le seuil puis par
le premier et le second niveau d’épaisseur dans le film. Le second capteur est touché quand
les courbes de pression P2 et de température T2 commencent à croître, de même pour le
troisième capteur. Il est à noter que le démarrage des courbes de température apparaît plus
nettement que celui de la pression correspondante. Les thermocouples semblent donc très
réactifs. Après le démarrage des capteurs, les courbes de pressions continuent à croître jusqu’à
un pic, engendré par la compression du polymère dans le moule alors que celui-ci est plein.
Puis, les courbes décroissent progressivement jusqu’à des paliers de pression correspondant à
la phase de maintien et de refroidissement dans le moule.
La température du moule avant injection est d’environ 45 °C. Le moule n’étant pas régulé, la
chaleur est apportée par conduction du métal au contact de la buse qui est chauffée. Le
passage du polymère sur le capteur entraîne une augmentation de la température.
Nous observons une croissance des courbes de température T2 et T3 lors du contact du
polymère chaud avec les deux capteurs. Cette augmentation de température varie selon le
matériau utilisé et la vitesse d’injection. Nous regarderons plus en détails ces variations dans
ce qui suit.

Nous avons aussi la possibilité d’extraire les données sur la vitesse du piston d’injection.
Toutefois, une erreur de transcription de ces données est détectée. En effet, l’acquisition de la

182
vitesse de déplacement du piston d’injection de la machine présente un retard de démarrage
de quelques millièmes de secondes par rapport à la réalité. Cet écart n’est pas négligeable vu
que les temps d’injection sont très petits. Nous corrigeons cette valeur par rapport à un calcul
de déplacement du piston relatif à un volume dans l’empreinte du moule (mesure du
déplacement du piston à vide avec un moule ouvert). Dans ce qui suit, nous présentons les
courbes de vitesse du piston corrigées.
La Figure 5-14 et la Figure 5-15 présentent respectivement les courbes résultantes de
l’injection du PMMA et du PEHD à 100 % de la vitesse maximale du piston d’injection, soit
296 mm/s.

800 300
P1
P2
250

Température (°C), vitesse

P3
600 T3
200
T2
Pression (bar)

V inj

(mm/s)
150
400
100

50
200
0

0 -50
4 4,1 4,2 4,3 4,4
Temps (s)

Figure 5-14 : Résultats PMMA pour une vitesse d’injection de 296 mm/s.

800 300
P1
P2
250
P3
Température (°C), Vitesse

600 T3
T2 200
Pression (bar)

V inj
150
(mm/s)

400
100

50
200
0

0 -50
3,5 3,7 3,9
Temps (s)

Figure 5-15 : Résultats PEHD pour une vitesse d’injection de 296 mm/s.

183
La vitesse du piston d’injection présente une phase d’accélération et une phase de
décélération, qui dure dans les deux cas 0,07 à 0,08 s, suivie d’une phase à vitesse constante
de 0,03 à 0,05 s, puis d’une phase de décélération de 0,06 s. L’évolution en escalier de ces
deux phases est due à la chaîne d’acquisition.
Pour le PMMA comme pour le PEHD, les capteurs P1 et P2 sont touchés pendant la phase
d’accélération, alors que le capteur P3 est touché pendant le palier à vitesse constante.
Nous exposons également quelques acquisitions pour des vitesses de piston d’injection
différentes, Figure 5-16 et Figure 5-17. Nous constatons que moins la vitesse est importante,
plus le palier à vitesse constante est large. Nous remarquons aussi que les courbes de
pressions P1 et P2 se croisent et que dans certains cas P2 est supérieure à P1 en phase de
maintien.
Nous remarquons également sur ces résultats, que les courbes de températures T2 et T3, sont
bien superposées dans le cas du PMMA alors qu’elles s’écartent dans le cas du PEHD.

Figure 5-16 : Résultats PMMA pour les vitesses d’injection de 236,8 mm/s et 207,2 mm/s.

Figure 5-17 : Résultats PEHD pour les vitesses d’injection de 236,8 mm/s et 207,2 mm/s.

184
5.1.4 Exploitation des résultats de microinjection

[Link] Profils de pression

Nous nous intéressons dans cette section principalement à la phase de remplissage. L’instant
de la fin du remplissage du moule n’étant pas facilement perceptible, nous relevons alors les
pressions P1 et P2 quand le capteur P3/T3 est touché. Nous présentons ces valeurs sur la Figure
5-18 pour différentes vitesses du piston d’injection et pour les deux matériaux étudiés.
Dans les cas du PMMA, plus les débits d’injection sont importants, moins les pressions sont
élevées alors que le contraire serait plus intuitif. Nous interprétons ce phénomène par l’effet
d’un échauffement de la matière à forts débits. Nous pouvons aussi supposer que lorsque le
débit augmente, le temps de remplissage diminue, et donc le refroidissement au contact du
moule est moins important. Le matériau injecté est donc comparativement plus fluide, ce qui
conduit à une pression moindre. Vu que le PMMA a une grande énergie d’activation, il est
fortement sensible à la variation de température. Même si les valeurs de T2 quand T3 est
touché sur les différents cas de vitesse de remplissage montrent que la température évolue très
peu, nous rappelons que la température mesurée est intermédiaire entre celle du polymère et
celle du métal.
Dans le cas du PEHD, nous pouvons considérer que la pression évolue peu avec les différents
débits de remplissage. Nous remarquons également que les niveaux de pressions sont
équivalents pour le PMMA et le PEHD.

800 800

600 600
Pression (bar)
Pression (bar)

PMMA PEHD
400 400
P2 quand P3 est touché
P2 quand P3 est touché

200 200 P1 quand P3 est touché

P1 quand P3 est touché

0 0
100 150 200 250 300 100 150 200 250 300
Vitesse (mm/s) Vitesse (mm/s)

Figure 5-18 : Profils des pressions P1 et P2 quand le capteur P3 est touché, cas du PMMA et du PEHD.

185
[Link] Profils de température / Effet de la dissipation de chaleur
Nous nous intéressons à la variation de la température delta T avant et après le contact du
polymère avec les capteurs T2 et T3. La Figure 5-19 présente les évolutions delta T2 et delta T3
avec la vitesse du piston d’injection. L’augmentation de l’écart de température avec le débit
d’injection est due à la dissipation de chaleur qui est fonction des taux de cisaillement dans le
film.

25
20

16 20

Température (°C)
Température (°C)

12 15

PMMA PEHD
8 10
delta T2 delta T3
delta T3 delta T2
4 5

0 0
0 50 100 150 200 250 300 200 220 240 260 280 300
Vitesse d'injection (mm/s) Vitesse d'injection (mm/s)

Figure 5-19 : Profils de températures à différentes vitesses du piston d’injection, cas du PMMA et du
PEHD.

[Link] Détermination des débits d’injection

Le débit d’injection est une donnée importante pour les calculs d’écoulement que nous allons
réaliser au paragraphe suivant. Il importe donc de le déterminer avec précision. Nous pouvons
utiliser le débit volumique délivré par le piston d’injection, car nous connaissons la vitesse de
ce piston. Cependant, notre calcul commence à l’entrée du moule, et le débit volumique ici
peut être inférieur au débit au niveau du piston en raison de la compressibilité du polymère
dans le pot d’injection. Nous allons donc utiliser les capteurs de pression/température pour
identifier les instants de passage du front de matière, et déterminer grâce au volume entre
capteurs un débit « entre capteurs ».

La Figure 5-20 montre les évolutions des temps entre les deux capteurs en fonction des
vitesses du piston d’injection pour le PMMA et le PEHD. Nous observons qu’il y a un écart
entre les deux évolutions. Il semble que le PEHD s’écoule moins rapidement que le PMMA.
Ceci pourrait être expliqué par la compressibilité qui serait plus importante dans le cas de
l’injection du PEHD. En effet, les niveaux de pressions sont un peu plus importants dans le

186
cas du PEHD, et de plus ce polymère est plus sensible à des variations de pression (voir
courbes PVT sur les figures 4-2 et 4-3). Dans ce cas, le temps qui est le rapport entre le
volume injecté et le débit se trouve augmenté du volume compressé.
Nous présentons les différents débits d’injection dans le Tableau 5-2 en tenant compte, des
volumes mesurés sur les pièces injectées.

0,1
PMMA
0,09

0,08
Temps (s)

0,07
PEHD
0,06

0,05

0,04
Temps d'injection entre T2 et T3
0,03
100 150 200 250 300
Vitesse (mm/s)

Figure 5-20 : Temps d’injection entre les capteurs T2 et T3 pour le PMMA et le PEHD et pour différentes
vitesses du piston d’injection.

Matériaux PMMA PEHD

Vitesse du piston d’injection (mm) Q film (mm3/s) Q film (mm3/s)

296 2618,27 2217,73

266,4 2273,76 1788,463
236,8 2009,37 1524,593
207,2 1644,69 1388,06
177,6 1163,13
148 888,95

Tableau 5-2 : Variation des débits d’injection pour les différents cas de mise en œuvre.

187
5.2 Simulation de la microinjection

5.2.1 Présentation de Rem3D

Le logiciel de simulation tridimensionnelle par éléments finis, Rem3D (version 2010), a été
utilisé pour réaliser les simulations de microinjection en se basant sur les données des essais
expérimentaux.
La matière suit une loi rhéologique de Carreau-Yasuda avec une thermodépendance suivant la
loi d’Arrhenius. Ces données ont été obtenues au chapitre 3. Nous confronterons les résultats
calculés aux mesures de pression dans le moule, et nous pourrons ainsi discuter de la validité
des données rhéologiques, et des conditions d’écoulement.

Le calcul est compressible ou incompressible. Il n’y a pas de prise en compte du glissement ni

de la piezodépendance. Enfin, la température est imposée aux parois et en entrée.

Le fonctionnement du logiciel Rem3D réside dans trois solveurs :

- Un solveur mécanique basé sur les équations de Stokes qui permet de calculer la
pression P et la vitesse V pour un contact collant. Equation elliptique.

dV = F . v dS

- Un solveur thermique qui résout l’équation de la chaleur avec une température

imposée à la paroi. Equation hyperbolique.

dT
c + T=W
dt

- Un solveur de l’équation de transport de la fonction du taux de présence (méthode

eulérienne VOF), selon le modèle de Taylor-Galerkin. Equation parabolique.

f
+v f =0
t

188
Une initialisation à pression et débit imposés est réalisée avant le démarrage des solveurs. Les
organigrammes ci-dessous décrivent les étapes du calcul [Documentation Transvalor]

Incrément 1 Incrément i

5.2.2 Maillage
Nous importons la géométrie à partir de la CAO réalisée sur l’outil de conception Ideas. La
pièce est composée de la carotte, du canal d’alimentation et de la partie film avec les trois
paliers d’épaisseurs, Figure 5-21.
Nous utilisons le mailleur volumique intégré du logiciel Rem3D. Le maillage est tétraédrique.
La taille de mailles a été contrôlée afin d'obtenir un bon ratio précision / temps de calcul. Des
tests ont été réalisés pour valider cette étape d’optimisation du maillage. La zone la plus
cruciale est la dernière partie du film, d’épaisseur 0,2 mm. Nous avons environ 6 mailles dans
l’épaisseur, ce qui n’est pas extrêmement important pour capturer les gradients thermiques en
particulier. Partout ailleurs, le nombre de maille est tout à fait satisfaisant.
Nous optons pour un maillage anisotrope, avec des éléments aplatis dans l’épaisseur. Ceci
permet de gagner en temps de calcul tout en assurant une bonne précision dans les résultats.
Le nombre d’éléments que comprend le maillage retenu, ainsi que d’autres informations sont
indiqués ci-dessous.

189
 Nombre de polygones 13450
Nombre de nœuds 27059
Nombre de connecteurs 40350
Nombre d’éléments 135982

Figure 5-21 : Maillage de la géométrie

Le détail des maillages dans les différentes parties de la pièce est donné par la Figure 5-22 la
Figure 5-23et la Figure 5-24.

Figure 5-22 : Détail du maillage au niveau de la carotte, du canal et du seuil

Figure 5-23 : Détail du maillage au niveau de l’épaisseur du film

Figure 5-24 : Détail du maillage au niveau du film

190
5.2.3 Visualisation des résultats Rem3D

[Link] Données du calcul

Le calcul utilisé est compressible suivant une loi de Tait, avec une rhéologie suivant une loi
Carreau Yasuda et une thermodépendance selon la loi Arrhenius (paramètres proches de ceux
du PEHD). La fiche matière considérée comprend les informations relatives aux données
matière, Tableau 5-3.

Données 0 MPa.s 1,2 10-3

rhéologiques m 0,26
Carreau - Yasuda s= / MPa 0,12
a - 0,5
= E/R K 1064
Tref K 463
Données PVT Données du PEHD (§2.2.2)
Données thermiques Masse volumique mm3/s 0,96
Chaleur massique J/kg.K 2,18
Conductivité W/m.K 0,33
Données procédés Température de figeage °C 117
Température de transformation °C 240
optimale
Température d’éjection °C 95
Taux de cisaillement max s-1 65000
Contrainte de cisaillement max MPa 0,22
Température de moule optimale °C 75
Température d’injection °C 265
Température de moule °C 30

Tableau 5-3 : Données matière pour le calcul Rem3D

Nous injectons la matière plastique à 265 °C dans un moule à 30 °C. Nous travaillons à débit
variable en fonction du temps de remplissage selon les valeurs du Tableau 5-4.

191
Temps s 0,045 0,058 0,11
Débit mm3/s 5665 3268 2451

Tableau 5-4 : Valeurs des débits en fonction du temps de remplissage de la pièce

[Link] Remplissage
La Figure 5-25 présente la position du front de matière en fonction du temps. La cartographie
des couleurs correspond à l’avancement du front à chaque instant du remplissage. Le
remplissage de la pièce se fait en 0,054 s. Par rapport au volume de la pièce calculé, qui est de
295 mm3, cela fait un débit moyen d’injection qui est de 3,86 cm3/s.

Figure 5-25 : Remplissage : avancement du front de matière en fonction du temps

Les étapes du remplissage sont présentées par la Figure 5-26. Nous commentons dans ce qui
suit les instants critiques lors du remplissage. Le canal vertical est rempli au bout de 0,027 s,
et il représente 52 % du volume de la pièce. A 0,035 s, la matière passe le seuil, tandis que le
bout arrondi du canal n’est pas encore entièrement rempli, nous avons un volume rempli de
68 %. A 0,037 s, ce qui correspond à 71,5 % du remplissage, le front de matière avance sur le
film et décrit un demi-cercle. Cette configuration en arc de cercle continue jusqu’à 0,04 s, où
nous atteignons la fin du premier palier du film, le front de matière accélère sur les côtés et
ralenti face au changement d’épaisseur du deuxième palier du film. A partir de 0,45 s, le front
de matière devient de plus en plus linéaire et nous finissons le remplissage dans cette
configuration.

192
 Figure 5-26 : Chronologie du remplissage, avancement du front de matière en fonction du temps

[Link] Pression
Nous nous intéressons dans un premier temps à l’évolution de la valeur de la pression dans le
système d’alimentation, carotte plus canal, plus seuil, quand la matière dépasse le seuil. Ceci
permet de déterminer la perte de charge dans le système d’alimentation avant de commencer

193
le remplissage du film. Nous présentons sur la Figure 5-27 les valeurs de la pression sur une
coupe verticale à 67,7 % et à 71,5% du volume total. Selon les résultats affichés, il faut
environ 136 bar pour remplir le système d’alimentation.

Figure 5-27 : Evolution de la pression dans le système d’alimentation en fonction du remplissage.

Nous regardons maintenant l’évolution de la pression dans le film au cours du remplissage. La

Figure 5-28 montre la carte de l’évolution de la pression à 91,5 et 99 % du remplissage. La
pression d’injection nécessaire au remplissage de la pièce est de 645 bar.

Figure 5-28 : Evolution de la pression dans la pièce en fonction du remplissage.

Nous présentons de façon plus détaillée l’évolution de la pression dans le film au cours du
remplissage. La Figure 5-29 montre les évolutions de la pression en fonction du temps pour

194
trois positions de la pièce : à l’entrée de la carotte, à l’extrémité du canal transversal et au
niveau du seuil. La Figure 5-30 montre l’évolution du front de matière.

Figure 5-29 : Evolution de la pression en fonction du temps au niveau du système d’alimentation.

I I

II II

195
 III III

VI VI

Figure 5-30 : Evolution de la pression dans le film en fonction du remplissage

Entre 0 et 0,035 s, la pression à l’entrée de la carotte augmente faiblement, car la section de

passage est large. A t = 0,035 s, la matière rentre dans le seuil, et les pressions augmentent
fortement en raison de la faible section de ce seuil (section I sur la Figure 5-29). La pente
s’infléchit ensuite pendant le remplissage de la première partie de la plaque (section II). Elle
augmente au passage du front dans la deuxième partie de la plaque, qui est remplie dans la
section III. La pente augmente encore au passage du front dans la dernière partie de la plaque,
d’épaisseur encore plus faible. La stagnation finale de la pression est sans doute un artéfact de
calcul lié à l’approche eulérienne et la représentation de la présence du polymère par la
fonction taux de présence, qui est soumise à diffusion numérique.

[Link] Température
Nous exposons les évolutions de la température dans la pièce en fonction du temps de
remplissage entre le début et la fin du remplissage du film, Figure 5-31.

196
 Figure 5-31 : Evolution de la température dans la pièce en fonction du remplissage.

La température varie entre un minimum de 33 °C à un maximum de 266 °C. La température

d’injection est de 265 °C et la température de paroi imposée est de 30 °C. Au cours du
remplissage, il n’y a pas d’échauffement important dans l’épaisseur du film.
La température à la paroi baisse très rapidement alors qu’à cœur le fluide est encore très
chaud. Nous réalisons une coupe longitudinale et une coupe transversale sur la pièce suivant
les plans de la Figure 5-32, et nous visualisons la variation de la température dans l’épaisseur.

Figure 5-32 : Cartographie des températures sur deux coupes transversale et longitudinale de la pièce

Nous accordons un intérêt particulier à la visualisation de l’avancement du front de matière en

valeurs de température. La Figure 5-33 montre la chronologie de remplissage avec les iso
valeurs de température sur une coupe horizontale du film. Les valeurs de température

197
évoluent en iso lignes de la même façon que pour l’avancement du front de matière en
fonction du temps.

Figure 5-33 : Chronologie de l’évolution de la température dans le film

[Link] Profils de vitesses

Nous affichons les profils de vitesse suivant le sens de l’écoulement dans le canal (selon Y) et
dans le film (selon X et selon Z), Figure 5-34. Les vitesses au niveau du seuil selon X
atteignent + 4730 mm/s et – 5623 mm/s. Au passage du seuil, la vitesse selon Z atteint –
33431 mm/s, soit 33431 mm/s dans le sens de l’écoulement. Alors que en amont du seuil, la
vitesse selon Y atteint 500 mm/s. C’est la variation entre la section du canal et celle du seuil
qui engendre ces sauts de valeurs de vitesse.

198
 Figure 5-34 : Profils de vitesses selon X, selon Y et selon Z sur deux coupes horizontale et transversale de
la pièce

Nous présentons également l’évolution de la vitesse du front de matière en fonction du

remplissage, Figure 5-35. La vitesse lorsque le front de matière passe l’entrée du film est de
1602 mm/s (b), ensuite la vitesse décroit au fur et à mesure que le front de matière avance
(c,d). Elle augmente jusqu’à 1918 mm/s lorsque la matière passe le premier palier d’épaisseur
allant de 0,5 mm à 0,3 mm. Et elle augmente de nouveau jusqu’à 2240 mm/s lors du passage
du troisième palier d’épaisseur de 0,3 mm à 0,2 mm.

(a) (b) (c)

199
 (d) (e) (f)

(g) (h) (i)

Figure 5-35 : Evolution de la vitesse moyenne du front de matière en fonction du remplissage

5.3 Confrontation avec les essais de microinjection

5.3.1 Paramètres d’entrée

Les confrontations portent sur le du PEHD, avec les deux jeux de données de lissage de la loi
de Carreau Yasuda déterminés lors de l’étude expérimentale, et sur le PMMA, avec une
thermodépendance à l’aide de la loi d’Arrhenius.

Nous rappelons les données dans le Tableau 5-5 . Les données de la loi de Tait, de thermique
et du procédé restent inchangées par rapport aux valeurs données au Tableau 5-3.

Le débit de remplissage est variable par palier fonction du pourcentage du remplissage. Nous
testerons différentes valeurs de débits et de pourcentages du remplissage pour ajuster au
mieux les instants de passage sur les capteurs issus du calcul avec les instants mesurés sur les
enregistrements.

200
 PEHD PEHD PMMA
CY1 CY2
Données 0 MPa.s 1,2 10-3 1,2 10-3 6,2 10-3
rhéologiques m 0,26 0,07 0,25
Carreau – Yasuda s= / MPa 0,12 0,3 0,12
a 0,72 0,5 0,76
= E/R K 1063 1063 21309
Tref K 463 463 473

Tableau 5-5 : Données rhéologiques selon les deux lissages des courbes expérimentales pour le PEHD

C’est pourquoi nous définissons des capteurs au niveau du maillage positionnés comme dans
le moule réel. Les positions et les coordonnées de ces capteurs sont données par la Figure
5-36.

Capteur Nœud Crd. X Crd. Y Crd. Z

Simulation S1 N 1369 -4,5 mm 2,5 mm -0,04 mm
Simulation S2 N 10698 5,2 mm 0 mm -4,9 mm
Simulation S3 N 7556 5,5 mm 0 mm -22,6 mm

Figure 5-36 : Positions des capteurs S1, S2 et S3 sur le maillage et coordonnées dans le repère de la pièce.

5.3.2 Confrontation sur la forme du front de matière

Nous comparons les résultats de sous remplissages expérimentaux avec ceux issus du calcul,
Figure 5-37. Nous retrouvons une bonne corrélation entre les deux résultats. Toutefois, il y un
léger décalage vers la fin du remplissage pour les pièces réelles. Le front n’est pas
parfaitement linéaire vers la fin contrairement à ce que prédit le calcul. Ceci peut être dû à la

201
présence des traces des capteurs de pression/température qui sont placés à droite de la pièce
(par rapport à l’image). La différence est tout de même assez faible.

Figure 5-37 : Comparaison des sous remplissages expérimentaux et calculés, PEHD

5.3.3 Effet de la compressibilité sur le calcul

Nous travaillons avec le PEHD pour réaliser les confrontations entre le calcul numérique et
les résultats expérimentaux.
La température du polymère à l’entrée du moule est de 265 °C, et la température à la paroi du
moule est imposée à 40 °C.

Nous comparons les résultats entre un calcul compressible et incompressible, et ce pour les
deux lissages des courbes de viscosité, à savoir CY1 basé sur les mesures réalisées à faible
taux de cisaillement, et CY2 basé sur l’ensemble des taux de cisaillement, y compris les
valeurs élevées.

193
Les paramètres des calculs sont résumés par le Tableau 5-6. Trois débits différents ont été
fixés sur trois intervalles de pourcentage de volume rempli. Le choix de ces paliers de débit
sera discuté au paragraphe suivant.
La Figure 5-38 et la Figure 5-39 présentent les profils de pressions expérimentaux superposés
à ceux du calcul en utilisant les deux lois dans un cas de calcul incompressible puis
compressible respectivement.

PEHD_deb2- PEHD_deb2- PEHD_deb2- PEHD_deb2

Nom du calcul
incomp-CY1 incomp-CY2 comp-CY1 comp-CY2

Prise en compte de la
Incompressible Incompressible Compressible Compressible
compressibilité

Remplissage au 58 58 58 58
changement de débit 71,5 71,5 71,5 71,5
(%) 100 100 100 100

2300 2300 2300 2300

Débit pour chaque
2200 2200 2200 2200
palier (mm3/s)
2100 2100 2100 2100

Tableau 5-6 : Données variables de compressibilité et de rhéologie pour quatre cas de calcul

Figure 5-38 : Superpositions des courbes de pression expérimentales avec celles du calcul incompressible
avec rhéologie CY1 (àgauche) et CY2 (à droite).

194
 Figure 5-39 : Superpositions des courbes de pression expérimentales avec celles du calcul compressible
avec rhéologie CY1 (à gauche) et CY2 (à droite).

Nous ne nous attarderons pas ici sur les confrontations calcul – mesures, car les débits ne sont
pas optimisés. Cette optimisation sera menée dans le paragraphe suivant. Nous notons que
pour les deux rhéologies l’effet de la compressibilité n’est pas très visible.

5.3.4 Confrontations sur les pressions – PEHD

[Link] Détermination des débits pour le calcul du PEHD

Le but ici est de synchroniser les démarrages des signaux de pressions détectées sur les trois
capteurs issus de l’étude expérimentale avec ceux calculés sur les capteurs virtuels. Nous
faisons varier pour cela les valeurs des paliers de débits dans le calcul.

Nom du calcul deb2 deb4 deb5 deb6 deb7 deb8 deb9 deb10

58 58 58 58 58 58 58 58
Remplissage (%) 71,5 71,5 71,5 71,5 71,5 71,5 76 76
100 100 100 100 100 100 100 100

2300 3000 3500 3900 4000 4000 4000 4000

Débit (mm3/s) 2200 2500 2100 2000 2200 2500 2500 3000
2100 2000 1700 1500 1700 1500 1200 1500

Tableau 5-7 : Pourcentages de remplissage pour chaque palier et débits correspondant pour différents cas
de calcul.

195
Le Tableau 5-7 résume les paramètres de débits pour les différents cas de calcul réalisés, que
nous présentons sous forme de courbes de pression superposées avec les courbes
expérimentales par la Figure 5-40.
Dans le cas des calculs deb2 et deb4, les courbes de pressions P1 et P2 démarrent presque en
même temps que pour le cas réel, alors que la courbe de pression P3 démarre plus tôt que celle
du cas réel.
Nous augmentons progressivement le débit sur le premier palier et le réduisons sur le dernier
palier pour les cas de calculs deb5, et deb6. La courbe de pression P3 colle mieux à la réalité
alors que les courbes de pression P1 et P2 démarrent plus tard que le cas de référence.
Pour les calculs deb7 et deb8, nous jouons sur la valeur de débit du palier de milieu et nous
obtenons une très bonne corrélation des temps de démarrage des courbes de pression.
Nous continuons de varier les paramètres des paliers de débit, en augmentant dans les cas de
calcul deb 9 et deb10 la largeur du deuxième palier. Nous obtenons des résultats similaires au
cas deb 8 avec de moins bonnes superpositions. C’est donc ce dernier débit que nous allons
utiliser pour les confrontations.

196
 Figure 5-40 : Superpositions des courbes de pression expérimentales avec celles du calcul pour différents
débits, PEHD

[Link] Confrontation calcul – mesures

Nous superposons les résultats de pression expérimentaux avec ceux des deux calculs suivant
le lissage CY1 et CY2, Figure 5-41.

Nous constatons d’abord que les données CY1 conduisent à des pressions supérieures aux
données CY2. En effet, ce dernier a un indice de pseudoplasticité très bas, la viscosité est
inférieure.

Les évolutions des pressions P1 et P2 de la simulation avec CY1 suivent mieux les allures des
courbes expérimentales au début du remplissage quand la matière passe le seuil. Puis en
dévient en passant par-dessous les valeurs réelles lors du remplissage du film. Pour finir sur
des valeurs de pression qui sont une fois et demie plus grandes que les valeurs
expérimentales. Alors que le lissage de la loi rhéologique suivant CY2 donne des valeurs de

197
pression calculées en fin de remplissage qui sont proches de la mesure, mais qui la sous-
estime en cours de remplissage.
Ceci laisse à penser que le comportement rhéologique de la matière est susceptible de changer
au cours de l’écoulement. Néanmoins, le lissage CY2 est plus proche de la mesure. Ce lissage
peut être considéré comme une viscosité apparente qui intègre échauffement, piezo
dépendance, compressibilité et glissement. Notre calcul intègre compressibilité et
échauffement, mais pas la piezodépendance, ni le glissement. Nous pouvons donc comprendre
qu’il s’approche de la mesure, sans être parfaitement identique. Nous ne pouvons néanmoins
affirmer avec certitude que le glissement existe en injection.

Figure 5-41 : Superposition des courbes de pression expérimentales avec celles du calcul selon les deux
lissages de la loi CY1 et CY2, PEHD.

5.3.5 Confrontation pour le PMMA

[Link] Recherche des débits optimaux

Comme précédemment, nous cherchons à synchroniser le démarrage des capteurs de pression.
La température du polymère à l’entrée du moule est de 260 °C, et la température à la paroi du
moule est imposée à 45 °C. Les paliers de débits sont choisis par rapport au pourcentage de
remplissage qui correspond aux volumes respectifs de la carotte, du canal plus le seuil et du
film. Les moyennes des débits sont comprises entre 2056.5 et 3645 mm3/s. Ces débits sont

198
supérieurs à ceux calculés dans la partie expérimentale car dans le calcul la compressibilité
dans le pot de transfert de la presse n’est pas prise en compte.

Nom du calcul deb1 deb2 deb3 deb10 deb11 deb12

58 58 58 58 58 58
Remplissage (%) 71,5 71,5 71,5 76 71,5 71,5
100 100 100 100 100 100

4000 2300 4000 4000 4500 3000

Débit (mm3/s) 2000 2200 3800 3000 4000 2500
1500 1500 3000 1500 3000 1000

Tableau 5-8 : Pourcentages de remplissage pour chaque palier et débits correspondants pour différents
cas de calcul.

Nous présentons les superpositions des courbes de pression simulées et expérimentales, prises
sur les capteurs P1, P2 et P3, Figure 5-42 et Figure 5-43.

Figure 5-42 : Superpositions des courbes de pression expérimentales avec celles du calcul débits deb10,
PMMA

La Figure 5-42 montre que les courbes de pression P1 et P3 simulées épousent bien le début
des courbes expérimentales correspondantes, mais l’accord pour le démarrage de P2/T2 est

199
mauvais. Le calcul se superpose parfaitement à la mesure jusqu’à ce que le capteur de
température T3 réagisse. Au-delà, le calcul surestime énormément la mesure.
La Figure 5-43 montre que la simulation décrit bien le début des courbes de pression P1 et P2,
en revanche elle anticipe un peu le démarrage de la courbe P3. Lorsque le capteur T3 réagit, le
calcul est largement au-dessus de la mesure.

Même si nous n’avons pas trouvé une distribution de débit qui permet de synchroniser les
démarrages des capteurs, nous pouvons voir que le calcul se met à surestimer notablement la
mesure vers la fin du remplissage du film.

Figure 5-43 : Superpositions des courbes de pression expérimentales avec celles du calcul débits deb2,
PMMA

Deux explications peuvent être possibles. La déformation élastique du moule n’étant pas prise
en compte dans le calcul numérique, nous surestimons la valeur de la pression à la fin du
remplissage, car le polymère s’écoule en réalité dans une cavité plus épaisse.
La deuxième hypothèse, est que la loi rhéologique et les conditions aux limites thermiques
pris en compte dans la simulation ne rendent pas compte des phénomènes physique qui ont
lieu dans le moule dans ces conditions de transformation. En effet dans le calcul, nous avons
négligé le glissement à la paroi qui peut être apparaît en fin de remplissage dans la dernière
marche d’escalier du moule. Nous considérons également une température de paroi imposée,

200
alors que nous avons vu au chapitre 4 que la forte thermodépendance du PMMA a un effet
considérable sur l’évolution des pressions.
Enfin, nous n’avons pas pu réellement déterminer en rhéologie capillaire le comportement à
fort taux de cisaillement et faible entrefer, et il est possible qu’il y ait un adoucissement de la
viscosité dans le faible entrefer final de la pièce, comme cela a été rapporté dans la littérature.

5.4 Synthèse
Nous avons étudié l’injection de polymères dans une géométrie de film d’épaisseur théorique
de 500, 300 et 200 µm., sous forme de marches descendantes dans le sens de l’écoulement. La
presse d’injection utilisée a été conçue spécialement dans le cadre du projet ANR
« Microconnect » qui porte la thèse. Elle permet un contrôle précis des volumes injectés dans
des temps très courts. En effet, elle permet d’atteindre des vitesses d’injection importantes de
l’ordre de 300 mm/s.

Nous avons utilisé pour l’étude expérimentale un moule instrumenté avec des capteurs de
pression - température dans la pièce et un capteur de pression dans le canal d’alimentation.
Nous avons travaillé avec deux matières, le PMMA et le PEHD, et nous avons fait varier les
paramètres d’injection pour voir les différents comportements dans une situation de
microinjection. Nous avons analysé les produits réalisés ainsi que les résultats des acquisitions
de la machine.
Les pièces obtenues ont des épaisseurs plus importantes que les empreintes elles-mêmes. Ce
phénomène peut être expliqué par le cédage du moule, qui face aux fortes pressions se
déforme élastiquement pendant le remplissage. D’autres hypothèses sur l’expansion de la
matière fortement compactée dans le moule ont été écartées.
Nous nous sommes principalement intéressés à la phase de remplissage. Nous avons quantifié
l’influence des vitesses de remplissage sur les pressions et températures au niveau des
différents capteurs. Lorsque le débit augmente, la pression décroît avec le PMMA, et est
constante avec le PEHD. Nous pouvons en conclure que le comportement physique du
matériau intervient dans ces conditions de transformations extrêmes.

Une étude de la simulation numérique de l’injection a été également réalisée. Nous avons
utilisé le logiciel de simulation tridimensionnel Rem3D. Les résultats présentés ont été

201
effectués avec la version commerciale du logiciel (version 2010). Nous avons considéré les
comportements du PEHD et du PMMA suivant une loi de Carreau Yasuda, une
thermodépendance suivant la loi d’Arrhenius, un calcul compressible, sans piezodépendance
et sans glissement à la paroi, avec des températures imposées en parois et en entrée. Nous
avons confronté les résultats de la simulation avec ceux de l’étude expérimentale. Un point
délicat est la détermination d’un profil de débit volumique en entrée de carotte qui permet de
synchroniser le passage calculé du front sur les capteurs de pression avec le passage enregistré
dans les expériences. En effet, le débit volumique est imposé dans l’expérience bien en amont
du début de la zone de calcul, et la compressibilité du matériaux entre le piston d’injection et
l’entrée dans la carotte joue un rôle. Nous obtenons néanmoins des corrélations qualitatives en
bon accord.

Pour le PEHD, le lissage de la courbe rhéologique prolongée vers les hauts taux de
cisaillement, CY1 décrit bien l’évolution de la pression pendant une bonne partie du
remplissage, mais surestime nettement la pression en fin de remplissage. Le lissage CY2
décrit bien l’évolution de pressions en fin de remplissage, alors que transitoirement il sous-
estime la pression. Ce dernier lissage peut être considéré comme une viscosité apparente
(avec un indice de pseudoplasticité anormalement bas), car ne tenant pas compte de certains
phénomènes physiques, qui sont également pour certains négligés dans le calcul. Il y a donc
une certaine cohérence dans le fait que les pressions finales soient bien prédites par CY2.

Pour le PMMA, nous n’avons pas trouvé de profils de débit rendant compte parfaitement du
démarrage des capteurs de pression. Néanmoins, nous pouvons s’accorder sur le fait que le
calcul est très proche de la mesure pendant une bonne partie du remplissage, puis surestime
largement les pressions mesurées en fin de remplissage. Ceci peut être dû à la condition aux
limites en température imposée qui conduit sans doute à surestimer le refroidissement. Mais
nous pouvons aussi supposer que le glissement intervient vers la fin du remplissage, ou bien
que la viscosité « s’adoucit » dans la zone finale d’entrefer mince

202
6 Conclusion Générale
Nous avons étudié la rhéologie de deux matériaux, un PEHD semi-cristallin et un PMMA
amorphe, dans un domaine étendu de fréquence ou de taux de cisaillement. Le PMMA s’est
révélé assez délicat à caractériser, il montre des défauts d’extrudats, et les courbes obtenues
en rhéologie capillaire encadrent la courbe maîtresse obtenue en rhéologie dynamique.
Comme celle-ci couvre un large domaine de fréquence, elle a été choisie pour nourrir les
calculs. Le PEHD présente aussi des instabilités. Nous avons estimé une vitesse de glissement
à haut taux de cisaillement, mais les résultats obtenus, tout en étant physiquement acceptables,
ne sont pas totalement avérés. C’est pourquoi nous avons finalement dépouillé de façon
conventionnelle les mesures comme si les hypothèses nécessaires étaient satisfaites.
Finalement, l’accord entre les deux techniques rhéométriques (dynamique et capillaire) est
satisfaisant. Nous avons cependant été conduits à proposer deux lissages avec une loi de
Carreau Yasuda : le lissage CY1 tient compte uniquement des points avant l’apparition du
défaut oscillant. Il est donc assez fiable, mais il faudra extrapoler assez largement pour les
calculs à haut taux de cisaillement. Le lissage CY2 tient compte de tous les points. L’indice
de sensibilité à la vitesse de déformation est anormalement bas. Il s’agit d’une rhéologie
apparente, qui inclue divers phénomènes (échauffement, glissement, piezodépendance,
instabilités, inertie, viscoélasticité…)

Sur ces polymères, nous n’avons pas observé l’apparition d’un deuxième plateau newtonien,
ni d’une remontée de la viscosité à très haut gradient de cisaillement comme rapporté dans la
littérature. Les deux polymères présentent une énergie d’activation de la viscosité très
différente, ce qui s’est avéré très riche d’enseignement dans la suite.

Nous avons développé un calcul d’écoulement capillaire visqueux, compressible, thermo- et

piezo-dépendant, avec glissement à la paroi. Nous avons montré l’influence des différents
phénomènes physiques séparés ou de façon couplée sur le comportement du polymère. Pour
le PEHD, les différents phénomènes pris en compte conduisent à une évolution de pression
peu différente de celle obtenue en négligeant tous les phénomènes, comme nous le faisons en
dépouillement classique de rhéométrie capillaire. En revanche pour le PMMA, le couplage
mécanique – thermique conduit à une évolution très différente, et les autres phénomènes sont
secondaires. Nous calculons même des courbes contrainte à la paroi en fonction du taux de
cisaillement pour différentes géométries (L, D) qui ne sont pas superposées, mais cela n’est

203
pas dû majoritairement au glissement. Nous avons ensuite calculé les courbes d’écoulement
pour les deux polymères, avec la rhéologie CY1 pour le PEHD, puisque notre calcul tient
compte de toutes les dépendances. La corrélation avec les courbes d’écoulement
expérimentales est souvent moyenne à mauvaise. Les valeurs des paramètres introduits dans
le calcul peuvent être mis en cause, comme ceux concernant la loi de glissement, mais nous
pouvons penser aussi aux instabilités d’écoulement, à l’inertie non négligeable à fort taux de
cisaillement, au caractère viscoélastique du matériau, dont nous ne tenons pas compte dans le
calcul.

Nous avons développé en collaboration avec les partenaires du programme de recherche dans
lequel s’inscrivait notre étude, une presse de microinjection originale et un moule de film
d’épaisseur étagée. Nous avons montré qu’il était possible de réaliser des pièces de qualité ce
qui est avéré par des mesures de pression, vitesse et de température bien reproductibles.

Nous avons introduit les données rhéologiques déterminées en rhéométrie capillaire et

dynamique dans la modélisation de la phase de remplissage avec le logiciel de calcul Rem3D.
Une des grandes difficultés est de déterminer le débit à l’entrée de la carotte du moule,
condition d’entrée pour le calcul, qui doit permettre de synchroniser les démarrages des
capteurs de pression (c'est-à-dire les instants de passage du front sur les capteurs). Nous ne
pouvons en effet se fier au débit imposé par le piston d’injection compte tenu de la
compressibilité du matériau.
La comparaison des mesures expérimentales et des calculs numériques révèlent d’une part
que la progression du front de matière est correctement prédite, mais ceci n’est pas très
probant compte tenu de la simplicité de la géométrie, et d’autre part que l’ordre de grandeur
des pressions est correcte, mais que leurs évolutions au cours du cycle d’injection n’est pas
conforme à l’expérience. Ceci signifie que le modèle physique décrivant la microinjection est
encore insuffisant.

Le glissement n’a pas été introduit dans le calcul d’injection. Il n’est pas du tout évident que
les lois de glissement, encore imparfaites, déduites de mesures dans le capillaire à haute
température soit applicables à un moule froid dont l’état de surface peut être différent.
Le transfert thermique doit être amélioré, la prise en compte d’une température imposée à la
surface du moule est sans doute une condition un peu forte. Une condition aux limites en
coefficient de transfert thermique, équivalent à la prise en compte d’une résistance thermique

204
de contact, serait plus réaliste, même si la détermination de ce coefficient est délicate. Sans
doute faudrait-il s’orienter vers un calcul couplé de l’écoulement dans la cavité et du régime
thermique du moule, d’autant plus que celui-ci n’était pas régulé dans nos essais.
Enfin, les courbes d’établissement de la pression mesurées en capillaire révèlent un
comportement viscoélastique du polymère qui aboutirait, en injection, à une diminution des
pressions compte tenu des temps caractéristiques très courts du procédé de microinjection par
rapport à un écoulement visqueux établi.

205
206
Annexe
A. Comportement en loi puissance

En toute généralité, la consistance est fonction de la pression p et de la température T(r,z).

Le taux de cisaillement généralisé se réduit, dans le cadre des approximations de la
w w
lubrification, à = :
r r
m 1
w
=K
r
Le tenseur des contraintes s’écrit alors :
m 1
w w
p 0 K
r r
= 0 p 0
m 1
w w
K 0 p

r r

En négligeant les forces d’inertie et de gravité, et en utilisant les approximations de la

lubrification hydrodynamique, les équations de Stokes se réduisent à :

p
=0
r
p
=0
m m
p w K w
= K
z r r r r

La pression ne dépend que de z, et la troisième équation s’écrit :

m
dp 1 w
( z) =
rK (r, z)

dz r r r
207
D’où :
1/ m
w r dp
= ( z)
r 2K (r, z) dz

208
Nous intégrons cette équation pour déterminer le champ de vitesse, avec une condition de non
glissement à la paroi :
1 1 1
r r
dp m 1 dp m m
w(r, z) = ( z) d (a)
d =

R
2K ( , z) dz 2 dz R
K ( , z)

A.1. Incompressible, consistance thermo- et piezo-dépendante

Nous tenons donc compte de la piezodépendance de la viscosité, mais pas de la

compressibilité, ce qui est physiquement contradictoire. Le débit volumique est donné par :
1
R =
1
R r
1 dp
= m m
Q = w(r, z)2 rdr = d 2 rdr
0
2 dz 0 R K (r, z)

1 1
R
1 dp m r m
Q= r2 dr
2 dz 0
K (r, z)

D’où :
m

dp Q 1
= 2 1
dz R
r m
r2 dr
0
K (r, z)

Nous ne pouvons intégrer rigoureusement cette équation, car la consistance dépend de la

pression. Cependant, nous verrons par la suite que le calcul est mené avec des itérations entre
mécanique et thermique. Nous pouvons donc considérer que la pression permettant d’obtenir
la consistance est celle de l’itération précédente, et nous obtenons alors :

L Q 1
p( z) = 2 dz '
z 1
R 2 r m
d
0 K ( , z ')

L’équation (c) nous donne le champ de vitesse :

209
 Q 1 r

w(r, z) = d

1
R
R K ( , z)

r m
r2 dr
0
K (r, z)

Remarque : si nous considérons une résolution en température moyenne, la consistance est

telle que K ( z) = K ( p( z),T ( z) ) . Les expressions précédentes deviennent :
m
dp 1 3m 3m +1 Q
= 2K ( z)R
dz m

1
+1
3m + 1 Q =r
m
w(r, z) = = 1
m + 1 R2 R

L’intégration dans les mêmes conditions que précédemment donne :

mL
Q 3m + 1 1/m 3
p( z) = 2 = R K ( )d
m z

A.2 Compressible

La masse volumique est telle que = ( p(z),T (r, z) ) . Le débit massique m s’écrit :
1 1
r
R 1 dp m R m
m = 2 (r, z)w(r, z) rdr = 2 (r, z) d rdr
0 2 dz 0
R
K ( , z)

dp m
= 2 1
dz r
m
R

2 (r, z) d rdr
0
R K ( , z) 210
Dans les mêmes conditions d’intégration que précédemment, nous obtenons :

211
 m

L
m 
p( z) = 2 1
dz
z r
R m

2 (r, z) d rdr
0
R
K ( , z)

dp
Nous obtenons la vitesse en introduisant l’expression de dans l’équation (a) :
dz

1
r
= m
d
m R
K
w(r, z) = 1
2 R
r
m
(r, z) d rdr
0
R K ( , z)

Remarque : si nous considérons une résolution en température moyenne, la consistance est

telle que K ( z) = K ( p( z),T ( z) ) , et la masse volumique est telle que ( z) = ( p( z),T ( z) ) .
Les expressions précédentes deviennent :
m
dp 1 3m 3m + 1 m
= 2K ( z)R
dz m ( z)
1/ m+1
3m +1 m r
w(r, z) =
1
m +1 R 2 ( z) R

La variation de la vitesse avec z est seulement fonction de ( p( z), T ( z) ) .

212
 B. Analyse incompressible, isotherme, viscosité
en loi puissance non piezodépendante avec
glissement
Nous nous basons sur un calcul simplifié en loi de puissance (détail des calculs en Annexe).
Pour l’initialisation des calculs itératifs mécanique-thermique, §4.3, nous considérerons un
polymère suivant une loi puissance non piezodépendante, en isotherme. Nous allons
déterminer l’équation permettant d’obtenir la vitesse de glissement, et les équations donnant
les champs de pression, vitesse, gradient de vitesse. Ce calcul permettra également de valider
les équations générales en les faisant dégénérer vers cette situation.
Les calculs complets sont détaillés en annexe.

L’intégration des équations de l’équilibre dynamique donne :

1/ m
1 dp m 1/ m+1 1/ m+1
w(r, z) =
2K dz
( z)
m +1
r (R + Vg ) Équation 6-1

Compte tenu de ce champ de vitesse, le débit Q prend la forme :

1/ m
m 1 dp
Q= ( z) R1/ m+3 + Vg R²
3m +1 2K dz

D’où dp/dz :

dp 3m +1 1
( z) = 2K Q V R² Équation 6-2
m
( g ) 1/ m+3
dz m R

m
R dp 3m +1 1
Et comme p =
2 dz
( z) = RK ( Q Vg R²
m
)
R1/ m+3
= (R, z)V gn

nous obtenons l’équation suivante ( V est la vitesse moyenne qui permet de déterminer
numériquement Vg) :
1/ m
Vgn 3m +1
K mR
(V Vg ) = 0

213
 R4
Si l’on prend m = 1, alors : V gn + Vg R 3 QR = 0 . Nous retrouvons l’expression de
4K
l’équation 4-22 avec loi visqueuse générale, dans laquelle nous prenons = K.

Nous pouvons intégrer l’équation 4-25 pour avoir le champ de pression :

m m
3m +1 1 3m +1 1
(
p( z) = 2K Q Vg R²
m
)R1/ m+3
(
( L z ) = 2K V Vg )
m R1/ m+1
(L z)

Si Vg = 0, alors nous retrouvons bien le champ de pression avec une loi puissance isotherme
classique.

Les équations 4-24 et 4-25 donnent la vitesse :

1/ m+1
3m +1 r
w(r, z) = (V V ) + Vg
1
g
m +1 R

Le gradient de vitesse s’obtient à partir des équations 4-24 et 4-25 :

1/ m
w 3m +1 r
r
= (V Vg ) mR R

214
Notations
a : diffusivité thermique
a : paramètre de la loi Carreau-Yasuda
aT : facteur de glissement à une température T
aTP : facteur de glissement à une température T et une pression P
b : entrefer
:couple résultant
C : constante universelle loi de Tait
C1 : constante de la loi WLF
C2 : constante de la loi WLF
D : diamètre
De : nombre de Deborah
E : énergie d’activation
g : rayon de giration des molécules
G :enthalpie libre d’activation
: module complexe
: composante élastique du module complexe
: composante visqueuse du module complexe
h: constate de Planck
H : demi entrefer
hT :coefficient de transfert thermique
I : polydispersité du polymère
L : longueur capillaire
K : consistance
kB : constante de Boltzmann
Kexp : consistance expérimentale
m : indice de pseudoplasticité

: débit massique
mexp : indice de pseudoplasticité expérimental
Mn : masse moléculaire moyenne en nombre
Mw :masse moléculaire en poids
n : paramètre de la loi de glissement de Norton

215
Q : débit
R : rayon capillaire
Rg : constante des gaz parfaits
t : temps
T : température
Tg : température de transition vitreuse
Tref : température de référence
: température moyenne
Vg : vitesse de glissement
V : volume spécifique
: vitesse moyenne d’écoulement
: paramètre de la loi de glissement de Norton
d : coefficient de dilatation
: coefficient de thermodépendance de la viscosité
: amplitude
: taux de cisaillement
: taux de cisaillement apparent
: déphasage
: viscosité
0 : viscosité au plateau newtonien
: viscosité complexe
: temps caractéristique
v: le volume d’une molécule
: contrainte cisaillement
p: contrainte de cisaillement à la paroi
: densité
: tenseur des contraintes
: angle d’orientation biréfringence
[Link] : biréfringence
: coefficient de piezodépendance
: pulsation

216
ABS : Acrylonitrile butadiene styrene
COC : cyclo oléfine copolymer
PA : polyamide
PC : polycarbonate
PEBD : polyéthylène basse densité
PEEK : Polyétheréthercétone
PFPE : perfluoropolyéther
PEHD : polyéthylène haute densité
PMMA : polyméthacrylate de méthyle
PP : polypropylène
PS : polystyrène
SAN : polystyrène acrylonitrile
UHMWPE : polyéthylène haute densité de haute masse moléculaire

217
218
Références
[1] N. P. Adhikari and J. L. Goveas, "Effects of slip on the viscosity of polymer melts,"
Journal of Polymer Science Part B-Polymer Physics, vol. 42, pp. 1888-1904, May
2004.

[2] J.F. Agassant P. Avenas, J. Sergent, B. Vergne and M. Vincent, "La mise en forme des
matières plastiques", Techniques et Documentation – Lavoisier, 1996

[3] J. Aho and S. Syrjala, "Measurement of the Pressure Dependence of Viscosity of Polymer
Melts Using a Back Pressure-Regulated Capillary Rheometer," Journal of Applied
Polymer Science, vol. 117, pp. 1076-1084, Jul 15 2010.

[4] C. Barus, "Note on the dependence of viscosity on pressure and temperature," American
[Link] Arts and Sciences, vol 28, pp.13-18, 1891

[5] D. M. Binding, M. A. Couch, and K. Walters, "The pressure dependence of the shear and
elongational properties of polymer melts," Journal of Non-Newtonian Fluid
Mechanics, vol. 79, pp. 137-155, Nov 1998.

[6] R. Cardinaels, P. Van Puyvelde and P. Moldenaers, "Evaluation and comparison of routes
to obtain pressure coefficients from high-pressure capillary rheometry data,"
Rheologica Acta, vol. 46, pp. 495-505, Mar 2007.

[7] S. C. Chen, R. I. Tsai, R. D. Chien, and T. K. Lin, "Preliminary study of polymer melt
rheological behavior flowing through micro-channels," International Communications
in Heat and Mass Transfer, vol. 32, pp. 501-510, Feb 2005.

[8] L. Choplin and P. J. Carreau, "Excess pressure losses in a slit," Journal of Non-Newtonian
Fluid Mechanics, vol. 9, pp. 119-146, 1981.

[9] J. Chu, A. Hrymak and M. R. Kamal, "Microstructural characteristics of micro-injection

molded thermoplastics," Annual Technical Conference Proceedings, Antec, Dec 2007.

219
[10] P. D. Coates, B. R. Whiteside, M. T. Martyn, R. Spares and T. Gough, "Micromoulding –
Precision processing for controlled products," Second International Conference on
Multi-Material Micro Manufacture 4M, Sep 2006.

[11] M. A. Couch and D. M. Binding, "High pressure capillary rheometry of polymeric

fluids," Polymer, vol. 41, pp. 6323-6334, Jul 2000.

[12] M. Dal Molin, "Validation and optimization of FEM simulation of micro injection
molded parts". Ph D Dissertation, MSc student thesis, Jan. 2007.

[13] C. F. J. Den Doelder, R. J. Koopmans, and J. Molenaar, "Quantitative modelling of

HDPE spurt experiments using wall slip and generalised Newtonian flow," Journal of
Non-Newtonian Fluid Mechanics, vol. 79, pp. 503-514, Nov 1998.

[14] C. F. J. Den Doelder, R. J. Koopmans, J. Molenaar, and A. A. F. Van de Ven,

"Comparing the wall slip and the constitutive approach for modelling spurt
instabilities in polymer melt flows," Journal of Non-Newtonian Fluid Mechanics, vol.
75, pp. 25-41, Feb 1998.

[15] M.M. Denn, "Extrusion instabilities and wall slip," Annual Revue Fluid Mechanics,
pp.265-287, 2001.

[16] M. S. Despa, K. W. Kelly, and J. R. Collier, "Injection molding of polymeric LIGA

HARMs," Microsystem Technologies, vol. 6, pp. 60-66, Dec 1999.

[17] F. Dimier, B. Vergnes, and M. Vincent, "Relationships between mastication conditions

and rheological behavior of a natural rubber," Rheologica Acta, vol. 43, pp. 196-202,
Mar 2004.

[18] V. Durand, B. Vergnes, J. F. Agassant, E. Benoit, and R. J. Koopmans, "Experimental

study and modeling of oscillating flow of high density polyethylenes," Journal of
Rheology, vol. 40, pp. 383-394, May-Jun 1996.

[19] V. Durand, "Ecoulement et instabilité oscillante des polyéthylènes haute densité,". Ph D

Dissertation, Ecole des Mines de Paris, Sophia-Antipolis, Dec. 1993.

[20] N. El Kissi and J.M. Piau, "Rhéologie. Pour la transformation des polymères fondus",
Proc GDR 901, IMG Grenoble, 171, Oct. 1991.

220
[21] W. Friesenbichler, G. R. Langecker, I. Duretek and S. Schuschnigg, Polymer melt
rheology at high shear rates using a new micro-rheology technique, " 7th Austrian
Polymer Meeting, Graz, Austria, Jul. 2005.

[22] A. Furukawa and H. Tanaka, "Violation of the incompressibility of liquid by simple

shear flow," Nature, vol. 443, pp. 434-438, Sep 2006.

[23] A. Gava, "Modeling of the micro injection molding process, " Ph D Dissertation,
Universita’Degli Studi Di Padova, 2009.

[24] K. Geiger, "Rheologische charakterisierung von EPDM kautschukmischungen mittels

kapillar-rheometer systemen". Kautsch Gummi Kunstst 42:273- 283, 1989

[25] V. G. Ghanta, B. L. Riise, and M. M. Denn, "Disappearance of extrusion instabilities in

brass capillary dies," Journal of Rheology, vol. 43, pp. 435-442, Mar-Apr 1999.

[26] J. Giboz, T. Copponnex, and P. Mele, "Microinjection molding of thermoplastic

polymers: a review," Journal of Micromechanics and Microengineering, vol. 17, pp.
R96-R109, Jun 2007.

[27] S. Glasstone, .J. Laidler and H. Eyring, "The theory of rate processes: the kinetics of
chemical reactions, viscosity, diffusion and electrochemical phenomena", Nueva York,
EUA : McGraw-Hill, 1941.

[28] C. A. Griffiths, "The effects of tool surface quality in micro-injection moulding," Journal
of Materials Processing Technology, vol. 189, pp. 418–427, 2007.

[29] A. Haddout and G. Villoutreix, "Polymer melt rheology at high shear rates,"
International Polymer Processing, vol. 15, pp. 291-296, Sep 2000.

[30] S. Hasegawa and H. Yokoi, "Visualization of melt-flow behavior inside the runner in
ultra-high speed injection molding," International Polymer Processing, vol. 21, pp.
464-472, Nov 2006.

[31] S. G. Hatzikiriakos and E. Mitsoulis, "Slip Effects in Tapered Dies," Polymer

Engineering and Science, vol. 49, pp. 1960-1969, Oct 2009.

221
[32] G. Hay, M. E. Mackay, K. M. Awati, and Y. Park, "Pressure and temperature effects in
slit rheometry," Journal of Rheology, vol. 43, pp. 1099-1116, Sep-Oct 1999.

[33] G. Hay, M. E. Mackay, S. A. McGlashan, and Y. S. Park, "Comparison of sheer stress

and wall slip measurement techniques on a linear low density polyethylene," Journal
of Non-Newtonian Fluid Mechanics, vol. 92, pp. 187-201, Aug 31 2000.

[34] D. J. Henson and M. E. Mackay, "Effect of gap on the viscosity of monodisperse

polystyrene melts- Slip effects", Journal of Rheology, vol. 39, pp. 359-373, Mar-Apr
1995.

[35] K.M.B. Jansen, R. Pantani and G. Titomanlio, "As-molded shrinkage measurements on

polystyrene injection molded products", Polymer Engineering and Science, 38, pp.
254-264, 1998.

[36] D. M. Kalyon and H. Gevgilili, "Wall slip and extrudate distortion of three polymer
melts," Journal of Rheology, vol. 47, pp. 683-699, May-Jun 2003.

[37] MR. Kamal, A. Isayev and SJ. Liu, "Injection molding. Technology and fundamentals".
Hanser, Munich, pp. 599-651, 2009.

[38] A. L. Kelly, T. Gough, B. R. Whiteside, and P. D. Coates, "High Shear Strain Rate
Rheometry of Polymer Melts," Journal of Applied Polymer Science, vol. 114, pp. 864-
873, 2009.

[39] A. Kelly, T. Gough, and P. Coates, "High strain rate rheometry of polymer melts using an
instrumented injection molding machine," in Xvth International Congress on Rheology
- the Society of Rheology 80th Annual Meeting, Pts 1 and 2. vol. 1027, A. Co, L. G.
Leal, R. H. Colby, and A. J. Giacomin, Melville: Amer Inst Physics, pp. 36-
38, 2008.

[40] A. Kelly, T. Gough, B. Whiteside, and P. D. Coates, "High Strain Rate Rheology of
Polymer Melts," in Novel Trends in Rheology Iii. vol. 1152, M. Zatloukal, Melville:
Amer Inst Physics, pp. 161-167, 2009.

[41] O. Ketels, "La micro-injection : une affaire de spécialistes," Plastiques flash, vol. N°
041, pp. 12-13, 2008.

222
[42] A. Klozinski, T. Sterzynski, and Gs, "Evaluations of corrections in rheometric
measurements of polyethylene. Part I. Slippage at channel wall," Polimery, vol. 52,
pp. 583-590, 2007.

[43] H. M. Laun, "Pressure dependent viscosity and dissipative heating in capillary rheometry
of polymer melts," Rheologica Acta, vol. 42, pp. 295-308, Jul 2003.

[44] H. M. Laun, "Capillary rheometry for polymer melts revisited," Rheologica Acta, vol. 43,
pp. 509-528, Nov 2004.

[45] N. Lebaal, S. Puissant, and F. M. Schmidt, "Rheological parameters identification using

in situ experimental data of a flat die extrusion," Journal of Materials Processing
Technology, vol. 164, pp. 1524-1529, May 15 2005.

[46] H. Y. Lin and W. B. Young, "Analysis of the filling capability to the microstructures in
micro-injection molding," Applied Mathematical Modelling, vol. 33, pp. 3746-3755,
Sep 2009.

[47] A. C. Liou and R. H. Chen, "Injection molding of polymer micro- and sub-micron
structures with high-aspect ratios," International Journal of Advanced Manufacturing
Technology, vol. 28, pp. 1097-1103, May 2006.

[48] M. E. Mackay and D. J. Henson, "The effect of molecular mass and temperature on the
slip of polystyrene melts at low stress levels," Journal of Rheology,vol 42 (6), pp.
1505-1517, 1998.

[49] P. Mourniac, "Le problème du glissement à la paroi dans les écoulements de mélanges
d'élastomères". Ph D Dissertation, Ecole des Mines de Paris, Sophia-Antipolis, 1991.

[50] K. S. Mriziq, H. D. Cochran, and M. D. Dadmun, "Rheology and birefringence of

Fomblin YR at very high shear rates," Rheologica Acta, vol. 46, pp. 839-845, Jun
2007.

[51] S. Nigen-Chaidron and G. Chaidron, "Rheology of Polymers in Micro Situation,"

presented at the 21st Annuall Meeting of the Polymer Processing Society PPS, 2005.

223
[52] L. Robert, B. Vergnes, and Y. Demay, "Flow birefringence study of the stick-slip
instability during extrusion of high-density polyethylenes," Journal of Non-Newtonian
Fluid Mechanics, vol. 112, pp. 27-42, May 10 2003.

[53] L. Robert, "Instabilité oscillante des polyéthylènes linéaires : observations et

interprétations, ". Ph D Dissertation, Université de Nice Sophia-Antipolis, Dec 2001.

[54] E. E. Rosenbaum and S. G. Hatzikiriakos, "Wall slip in the capillary flow of molten
polymers subject to viscous heating," Aiche Journal, vol. 43, pp. 598-608, Mar 1997.

[55] T. Sedlacek, M. Zatloukal, P. Filip, A. Boldizar, and P. Saha, "On the effect of pressure
on the shear and elongational viscosities of polymer melts," Polymer Engineering and
Science, vol. 44, pp. 1328-1337, Jul 2004.

[56] L. Silva, J.F. Agassant and T. Coupez "Three dimensional injection molding simulation".
In [37], 2009.

[57] H. Takahashi, T. Matsuoka, and T. Kurauchi, "Rheology of polymer melts in high shear
rate," Journal of Applied Polymer Science, vol. 30, pp. 4669-4684, Dec 1985.

[58] H. Takahashi, T. Matsuoka, T. Ohta, K. Fukumori, T. Kurauchi and O. Kamigaito,

"Rheological behavior of SAN PC blends under extremely high shear rate," Journal of
Applied Polymer Science, vol. 37, pp. 1837-1853, Mar 1989.

[59] N.W. Tschoegl, W.G. Knauss and I. Emri, "The Effect of Temperature and Pressure on
the Mechanical Properties of Thermo- and/or Piezorheologically Simple Polymeric
Materials in Thermodynamic Equilibrium – A Critical Review" Mechanics of Time-
Dependent Materials, 6 pp. 53-99, Jun 2002.

[60] S. Q. Wang and P. A. Drda, "Superfluid-like stick-slip transition in capillary flow of

linear polyethylene melts .1. General features," Macromolecules, vol. 29, pp. 2627-
2632, Mar 1996.

[61] X. Wang, "Studies of HDPE ans LDPE extrudate distortions, " Ph D Dissertation, Ecole
Polytechnique de Montréal, Apr. 1993

224
[62] B. R. Whiteside, M. T. Martyn, P. D. Coates, P. S. Allan, P. R. Hornsby, and G.
Greenway, "Micromoulding: process characteristics and product properties," Plastics
Rubber and Composites, vol. 32, pp. 231-239, 2003.

[63] B. R. Whiteside, R. Spares, K. Howell, M. T. Martyn, and P. D. Coates,

"Micromoulding: extreme process monitoring and inline product assessment," Plastics
Rubber and Composites, vol. 34, pp. 380-386, Nov 2005.

[64] D. G. Yao and B. Kim, "Simulation of the filling process in micro channels for polymeric
materials," Journal of Micromechanics and Microengineering, vol. 12, pp. 604-610,
Sep 2002.

[65] H. Yokoi, X. Han, T. Takahashi, and W. K. Kim, "Effects of molding conditions on

transcription molding of microscale prism patterns using ultra-high-speed injection
molding," Polymer Engineering and Science, vol. 46, pp. 1140-1146, Sep 2006.

[66] L. Y. Yu, C. G. Koh, L. J. Lee, K. W. Koelling, and M. J. Madou, "Experimental

investigation and numerical simulation of injection molding with micro-features,"
Polymer Engineering and Science, vol. 42, pp. 871-888, May 2002.

[67] H. L. Zhang, N. S. Ong, and Y. C. Lam, "Mold surface roughness effects on cavity filling
of polymer melt in micro injection molding," International Journal of Advanced
Manufacturing Technology, vol. 37, pp. 1105-1112, Jul 2008.

[68] J. Zhao, R. H. Mayes, G. Chen, P. S. Chan, and Z. J. Xiong, "Polymer micromould

design and micromoulding process," Plastics Rubber and Composites, vol. 32, pp.
240-247, 2003.

225
226
 Rhéologie des polymères fondus à hauts taux de cisaillement ;
application à la microinjection

RESUME : La rhéologie à hauts taux de cisaillement pour deux polymères, le PEHD semi-
cristallin et le PMMA amorphe a été étudiée. Des outils de rhéométrie classique, un rhéomètre
plan-plan en mode dynamique, et un rhéomètre capillaire, ont été utilisés dans des conditions
extrêmes (avec des filières pour la rhéométrie capillaire de diamètres allant jusqu'à 0,3 mm)
mais les dépouillements de ces résultats ont été faits suivant les hypothèses conventionnelles
en négligeant les instabilités et les phénomènes physiques qui interviennent lors de ces
écoulements. Nous avons par la suite développé un modèle mathématique de l'écoulement
dans un capillaire pour rendre compte de l'importance des différents phénomènes physiques
qui peuvent avoir lieu dans des écoulements extrêmes, à savoir l'échauffement et la
piezodépendance de la viscosité, la compressibilité et le glissement à la paroi. Les résultats du
modèle développé ont été comparés avec les résultats expérimentaux. Nous avons aidé au
développement d'une presse de microinjection originale et nous l'avons testée avec un moule
de plaque instrumenté d'épaisseur allant jusqu'à 0,2 mm. Nous avons montré qu'il était possible
de réaliser des pièces de qualité ce qui est avéré par des mesures de pression, vitesse et de
température bien reproductibles. Nous avons exploité les données rhéologiques expérimentales
dans la modélisation de la phase de remplissage avec le logiciel de calcul Rem3D. Des
corrélations entre les mesures expérimentales et les calculs ont été réalisées en comparant
l'évolution des pressions dans le système d'alimentation et dans l'empreinte.

Mots clés : Rhéologie à hauts taux de cisaillement, microinjection, simulation par éléments
finis, piezodépendance de la viscosité, thermodépendance de la viscosité, glissement à la paroi

Polymer melts rheology at high shear rate; microinjection molding application

ABSTRACT : Rheology at high shear rate for both polymers, semi-crystalline HDPE and
amorphous PMMA was studied. Classical rheometry tools, plane-plane dynamic mode
rheometer and capillary rheometer, were used in extreme conditions (with channels diameters
for capillary rheometry up to 0.3 mm). However, analyses of these results were made following
conventional assumptions neglecting instabilities and physical phenomena involved in these
flows. W e then developed a mathematical model of a capillary flow in to reflect the importance
of different physical phenomena that can occur in extreme flows, namely heating, pressure
dependency of viscosity, compressibility and the wall slip. The results of the developed model
were compared with experimental results. W e helped develop a press microinjection original
and we tested it with instrumented plate mold with thickness up to 0.2 mm. W e have shown that
it is possible to make quality parts which are proven by well reproducible pressure, speed and
temperature measurements. W e used the experimental rheological data in filling phase
modeling with the calculation software Rem3D. Correlations between experimental
measurements and calculations were carried out by comparing the pressure in the filling system
and the cavity.

Keywords : High shear rate rheology, microinjection molding FEM, pressure dependent
viscosity, temperature dependent viscosity, wall slip.