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Rapport TIPE Estelle

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Nom du candidat : DUFRESNE

Prénoms : Estelle
N° Candidat : A BCPST - 7534
Noms des auteurs en cas de travail
commun :
Dominante BIOLOGIE
DUFRESNE Estelle

JOURDAN Chiara
Dominante GEOLOGIE
OLIVER Lisa

MIXTE

Surligner éventuellement la dominante du TIPE

BANQUE AGRO-VETO – Session 2021

T.I.P.E.

Le travail d'initiative personnelle encadré, ou TIPE, est une épreuve commune


à la plupart des concours d'entrée aux grandes écoles scientifiques.
Il s'inscrit, d'une certaine manière, dans la continuité des TPE réalisés au lycée.
À sa création en 1995, le TIPE était une option aux concours d'entrée aux grandes
écoles scientifiques (voir « Classe préparatoire aux grandes écoles »).
Depuis 1997, il est devenu une épreuve obligatoire pour la plupart
des concours.
TITRE : Étude de la radioactivité des sables camarguais et son origine

RÉSUMÉ (en six lignes) :

La plage de l’Espiguette présente des sables noirs radioactifs. Nous découvrons qu'ils
s'organisent selon un gradient d'axe Nord-Ouest / Sud-Est. Notre étude minéralogique, et
géochimique, révèle des zircons et de la monazite, anormalement radioactifs, du fait de d’uranium
inséré dans le système cristallin par substitution ionique. Nous avons ensuite réfléchi à l’origine de
ces sables radioactifs ainsi qu’à une explication de leur accumulation et de leur répartition.

Nombre de caractères (espaces compris) : 19 882

0
Étude de la radioactivité des sables
camarguais et leur origine

La radioactivité est le phénomène physique par lequel des noyaux atomiques instables se
transforment spontanément en émettant simultanément des particules de matière et un rayonnement.
Les rapports de l’IRSN [1] (Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire) révèlent une
activité radioactive sur les plages camarguaises, en raison de la présence de sables noirs. Mais celle-
ci ne présenterait cependant aucun danger pour la santé. Ce n’est, pourtant, pas la conclusion tirée
par le laboratoire CRIIRAD [2] (Commission de recherche et d’information indépendantes sur la
radioactivité) : fréquenter ces plages représenterait un réel risque sanitaire, en effet, la radioactivité
est connue pour favoriser le développement de maladies tel que le cancer. C'est pourquoi la teneur
radioactive de ces sables est un enjeu sociétal important, à l’époque de l’atome, et nous
voulons comprendre :
• Comment sont répartis ces sables radioactifs et quelle en est la composition ?
• D’où viennent-ils et par quels mécanismes s’accumulent-ils ?
Nous avons, par simplicité logistique, limité notre étude à la plage de l’Espiguette située au Grau-
du-Roi car elle se révèle facilement accessible à pied et nous savons déjà d’après la bibliographie
[1],[3] que cette plage est anormalement radioactive. Cependant, nous ne savons pas si ces sables
sont toujours présents (si le dépôt n'était que temporaire), ni la teneur de radioactivité présente.
Grâce à un instrument prêté par le CRIIRAD Roland Debordes président de la CRIIRAD et aidé par
Bertrand Devouard du CEREGE (Centre Européen de Recherche et d'Enseignement des
Géosciences de l'Environnement), car il figurait sur l’étude de l’IRSN qui contredit le rapport du
CRIIRAD. Il nous a prêté le MEB, le DRX et ses connaissances en minéralogie. Nous avons donc
mesuré la radioactivité des sables in situ pour déterminer la répartition spatiale des éléments. Puis,
nous avons prélevé des échantillons dont nous avons étudié la composition par diverses méthodes
en laboratoire, en veillant bien sûr à notre sécurité grâce aux protocoles de radioprotection.

I. Étude des sables sur la plage de l’Espiguette………………………………………………2


A. Précautions prises avant l’étude sur le terrain………………………………………2
B. Observation à première vue de la répartition des sables en profondeur…………….2
C. Étude de la répartition spatiale de l’activité radioactive sur la plage……………….2
1. Utilisation du compteur Geiger….…………………………………………..3
2. Mesure de la radioactivité…………………………………………………...3
3. Interprétation………………………………………………………………...3
II. Identification et caractéristiques des minéraux de nos échantillons………………………..3
A. Identification des minéraux et des atomes présents dans ces sables………………..3
1. Par tri magnétique…………………………………………………………..3
2. Au microscope optique en LPA et LPNA…………………………………..4
3. Par diffraction à rayons X…………………………………………………..4
4. Au MEB…………………………………………………………………….5
B. Explication de la présence d’atomes radioactifs dans le zircon…………………….7
1. Substitution ionique………………………………………………………...7
2. Interprétation………………………………………………………………..7
III. Étude de l’origine de ces sables et de leur accumulation…………………………………...7
A. Pistes de recherche pour l’origine de ces sables radioactifs………………………...7
B. Étude de l'hypothèse du lac du Salagou…………………………………………….8
C. Piste de recherche pour l’accumulation de ces sables………………………………8
Conclusion…………………………………………………………………………………………..8
Bibliographie………………………………………………………………………………………..8

I. Étude des sables sur la plage de l'Espiguette


1
A. Précautions prises avant l’étude sur le terrain
En 2000, les autorités sanitaires au regard du rapport du CRIIRAD ont fermé la plage au
public en attendant de nouvelles investigations [2]. Après les conclusions de l’IRSN les plages ont
été rouvertes car finalement considérées sans danger pour la santé. Nous nous sommes quand même
protégés en portant des gants et des masques évitant d’avoir un contact direct avec la radioactivité.

B. Observation à première vue de la répartition des sables noirs en profondeur

On prélève sur la plage de l’Espiguette des échantillons de sables. Nous avons aussi
localisé des «placers» noirs (accumulation de la fraction dense d'un sédiment détritique, séparée par
densité au cours de son transport), répartis de manière plus importante à la pointe sud-est de la plage
qu’au nord-ouest. On constate, alors, en creusant de 40 cm sous ces mêmes placers que les couches
de sables noirs alternent avec des sables plus clairs (5cm dans la partie haute et 1cm dans la partie
basse).

Figure 1 : Vue aérienne de placer Figure 2 : Carottage sur 40cm de placer

C. Étude de la répartition spatiale de l'activité radioactive sur la plage


On cherche ici, à étudier la répartition spatiale de la radioactivité des sables sur la plage de
l’Espiguette (si elle est uniforme ou au contraire sous forme de gradient). On décide de quadriller la
moitié sud de la plage arbitrairement. Le logiciel de google maps, qui donne avec une précision de
5m, a donné les coordonnées GPS qui sont reportées sur une vue satellite.

Figure 3 : Vue satellite de l’échantillonnage par quadrillage sur la plage de l'Espiguette


2
1. Utilisation du compteur Geiger
On commence par établir un quadrillage sur la photo satellite constitué de quatre lignes (A
à D) et 19 colonnes (1 à 19) définissant des points d’intérêts (exemple point B5 ou C14). Nous
effectuons, à l’aide d’un compteur Geiger RADEX RD1706, posé à même le sol (emballé dans un
sachet en plastique afin d’éviter l'entrée de sable dans les circuits). Nous mesurons la radioactivité
des sables sur les intersections du quadrillage. Le compteur Geiger est composé d’argon, un gaz qui
se ionise au contact de rayonnements et génère une impulsion électrique. Après une mesure avec le
compteur Geiger dans le jardin de l’une d’entre nous, sans et avec téléphone ou ordinateur (le risque
est que le matériel électronique à cause des aimants contenu brouille les résultats obtenu) le bruit
mesuré est de 0,10±0,1 µSv/h. On trouve que la radioactivité ambiante sur la plage est de
0,20±0,1µSv/h.

2. Mesures des radioactivités


Il est à préciser que certaines mesures n’ont pas pu être effectuées (D’où l’absence de
certaines colonnes dans les graphes) pour des raisons d’accessibilité puisqu’une partie des points
étaient en réalité immergés ou sur des dunes interdites d'accès pour des raisons de protection de
l’environnement .

Figure 4 : Graphique de la radioactivité (µSv/h) en fonction de la Figure 5 : Graphique de la radioactivité (µSv/h) en fonction de la position
position sur la ligne B sur la ligne C

3. Interprétation
Finalement, seules les lignes B et C peuvent être prises en compte car plus de trente
mesures y ont été effectuées, ce qui est plus significatif.
Nous observons aussi globalement une croissance graduelle de la radioactivité du nord-ouest vers le
sud-est de la plage correspondant au même gradient de répartition des sables noirs observé.
On peut donc en déduire que les sables noirs sont bien les porteurs de la radioactivité.
De plus, une tranchée révèle une alternance de strates de sables noirs et de sables plus clairs. Selon
le principe de superposition, axiome de la stratigraphie qui étudie la répartition des strates, toute
couche géologique qui en recouvre une autre lui est postérieure. On peut donc en déduire
que l’accumulation des sables est progressive dans le temps.
Une nouvelle question se pose alors: quels sont les minéraux responsables de cette radioactivité?

II. Identification et caractéristiques des minéraux dans nos échantillons

A. Identification des minéraux composant ses sables

1. Par tri magnétique


Certains minéraux possèdent des propriétés magnétiques qui se révèlent par leur
susceptibilité à un champ magnétique B (en Tesla). Ici le tri magnétique est utilisé dans le but de
connaître la nature de l'échantillon (la composition majoritaire) et de séparer ce que nous voulons
tester au MEB. Les minéraux ferromagnétiques (magnétite Fe3O4) ont un élevé [2].

3
On réalise un tri magnétique au lycée avec un aimant en néodyme de qualité N42 de 1.30T (Tesla)
qui a révélé que les sables noirs étaient constitués à 4,7 % de magnétite ce qui est trop peu par
rapport à nos observations suivantes. Le tri magnétique avec cet aimant n’est donc pas efficace.

Figure 6 : Résultats du tri magnétique

2. Au microscope optique avec LPA et LPNA


La composition partielle des minéraux des échantillons 1D et 14C a été déterminée par un
microscope optique Olympus BX 43 de l’IRSN à AMU, site de saint Charles.

Figure 7 : échantillon 1D observé au microscope Figure 8 : échantillon 1D observé au microscope Figure 9 : échantillon 14C observé à la loupe
optique en LPA au grossissement x40 optique en LPNA au grossissement x40 binoculaire au grossissement x10

Pour l’échantillon 1D, le moins radioactif (0.35 ±0,1 µS/h), plusieurs minéraux ont été
identifiés dont des épidotes (en arc-en-ciel en LPNA), quelques grains de zircon ZrSiO4 (minéraux
octogonaux transparents).
Par observation au microscope optique et comptage des grains, l’échantillon 14 C contient plus de
60 % de magnétite, 30% de zircon et 10% de monazite (Ce,La,Nd,Th)PO4). On repère aussi des
traces de grenat dans les échantillons. Ce sable est le plus radioactif avec 1,47 ±0,1µS/h.
On peut supposer que le zircon et la monazite sont source de la radioactivité [6]. Mais une étude au
microscope optique n'est pas suffisante pour connaître la composition exacte.

3. A la diffraction au rayon X
Pour vérifier nos résultats obtenus au microscope optique nous avons choisi la diffraction
au rayon X car cela détermine précisément le pourcentage des différents minéraux dans chaque
échantillon. Cette méthode consiste à déterminer les positions des atomes dans un système cristallin
et de voir la proportion d'éléments dans les échantillons. Pour cela, des faisceaux de rayons X sont
envoyés sur l’échantillon dans lequel ils sont déviés par les atomes. Les rayons diffractés interfèrent
entre eux et conduisent à un signal d’autant plus intense que la matière est ordonnée. Chaque pic
indique donc un arrangement spécifique des atomes à l’intérieur d’un cristal et donc un minéral
précis. Les deux échantillons étudiés ici sont ceux prélevés aux points 1D (0,45 µSv/h) et 17C (1,41
µSv/h) sur le quadrillage effectué sur la plage.

4
Quartz 34,4%

Figure 10 : Profil de diffraction aux rayons X de l'échantillon 1D

Zircon 6,1%

Figure 11 : Profil de diffraction aux rayons X de l'échantillon 17C

Résultats:
Finalement le DRX confirme et approfondit nos résultats observés au microscope optique. On peut
maintenant affirmer qu’il y a du zircon à hauteur de 6,1 %. Seulement, nous ne retrouvons pas la
présence de monazite qui pourtant était visible au microscope optique. Cela vient surement du fait
qu’il ne nous restait qu’une faible quantité de ce sable.
La radioactivité pourrait alors venir du zircon et de la monazite.

4. Au MEB
La composition atomique des minéraux a été déterminée par un microscope électronique à
balayage à l’IRSN de Aix-en-Provence. Une fine couche de carbone est pulvérisée sur les sables
attirant les électrons vers eux et évitant leur dispersion. Puis, on pulvérise une fine couche de
carbone sur nos grains. Enfin, on place l’échantillon dans le microscope, qui fait le vide à l’intérieur
et envoie des électrons sur le sable. Le carbone attire les rayons de électrons.

5
Figure 13 : Métalliseur du CEREGE
Figure 14 : Canon à électrons

Figure 12 : Pulvérisation du carbone

Figure 16 : Zircon de 100 µm observé au MEB

Figure 15 : Microscope électronique à balayage

Figure 17 : Monazite de 100 µm observés au MEB (minéral avec une


tâche blanche)

Uranium

Figure 18: Profil MEB de l'échantillon 17C 6


Résultats :
Finalement le profil MEB révèle la présence d’uranium (de l’ordre de 20 cps) dans les zircons mais
la radioactivité vient peut-être aussi des monazites, (Ce,La,Nd,Th)PO4 ) composées de terre rare,
peut être riche en thorium.
Seulement, ces atomes radioactifs ne sont normalement pas présents dans le système cristallin de
ces minéraux. Alors, comment l’uranium et le thorium se retrouvent-ils dans des minéraux
normalement pas radioactifs ?

B. Explication de la présence d’atomes radioactifs dans le zircon

1. La substitution ionique
La substitution ionique est un remplacement d’ions dans la structure cristalline d’un
minéral.
Cette substitution utilise les règles de Goldschmidt:
- la différence entre les rayons ioniques des deux ions se substituant ne doit pas dépasser les 15%
pour une substitution totale, et 30% pour une substitution partielle.
- les charges de ces deux ions doivent correspondre, préservant la neutralité du système cristallin.
- si la différence d’électronégativité est trop grande, la substitution peut ne pas se faire.([5])

Tout cela explique que la composition chimique d’un système cristallin évolue au cours du
temps sans être déstabilisée, oscillant alors entre plusieurs isomorphes. Dans le cas du zircon, le
zirconium est au centre du système cristallin (ZrSiO4). Possédant un rayon ionique de 72 pm, il se
différencie de l’atome d’Uranium (73 pm) de seulement 1,37%. De plus, ces deux atomes
engendrent des cations (Zr4+ et U²⁺), les charges sont proches ainsi que leur électronégativité. Les 3
règles de Goldschmidt étant respectées, ces deux atomes peuvent se substituer lors de la formation
des minéraux de zircon.

Thorium (Th²⁺) Ri (rayon ionique): 94 pm


Uranium (U²⁺) Ri : 73 pm (1,37 % diff avec Zr)
Monazite : plusieurs terres rares (Ce,La,Nd,Th)PO4
Cerium (Ce²⁺) Ri : 101 pm (6,93 % diff avec Th) ,
Lanthane (La²⁺) Ri : 103 pm (8,74% diff avec Th) ,
Néodyme (Nd²⁺) Ri : 98 pm ( 4,02 % diff avec Th)

2. Interprétation
Ces règles indiquent que la présence d’uranium et de thorium est possible même si le
minéral ne contient initialement pas d’atomes.
Donc la substitution ionique pourrait expliquer la radioactivité de ses sables puisqu’ils peuvent
contenir du zircon et de la monazite portant des atomes d’uranium et ou de thorium par substitution
ionique de leur atome central.

III. Étude de l’origine de ces sables et leur accumulation

A. Pistes de recherche pour l’origine de ces sables radioactifs


On a recherché des pistes pouvant expliquer la présence de ces sables radioactifs sur la
plage de l’Espiguette. Tout d’abord ils pourraient avoir une origine naturelle et provenir de
l’érosion des granites des massifs Alpin, Central, Pyrénéen et Corse. Mais étant donné que ces
sables noirs sont riches en éléments ferromagnésiens (II.A.1.), ils pourraient provenir de l’érosion
des basaltes présents dans la région du Massif Central du au éruption volcanique ou à Agde avec ses
volcans [6] et s’être ensuite enrichis en atomes radioactifs, provenant du manteau, par substitution.
On pourrait aussi envisager que la radioactivité de ces sables est liée aux activités anthropiques. Ces
7
sables pourraient provenir du lac du Salagou voisin se situant à proximité d’un gisement d’uranium
exploité par la compagnie Cogema [4].
La radioactivité des sables pourrait aussi provenir, non pas du domaine continental, mais du milieu
marin. En effet, une étude du CRIIRAD [8], indique que le Rhône et ses principaux affluents
présentent une contamination radioactive résiduelle issue des installations industrielles en bord de
fleuve. De bons candidats seraient les sites présents à proximité du Rhône, positionnés sur la carte
des points de stockage et de passage des déchets nucléaires établie par Greenpeace [9](près
d’Orange par exemple). Cependant, d’après l’étude, les atomes radioactifs retrouvés dans les
végétaux et sédiments du Rhône sont le césium, le strontium et le plutonium ce qui ne
correspondent pas aux atomes retrouvés dans nos sables.

B. Étude de l'hypothèse du lac du Salagou


Pour exploiter l’hypothèse que ces sables radioactifs proviennent du Lac du Salagou, nous
aurions voulu prélever des échantillons à cet endroit, analyser leurs minéraux ainsi que les atomes
qui les constituent et vérifier que ce sont les mêmes que dans les sables que nous avons étudiés.
Dans ce cas, nous aurions pu affirmer que ce sont les mêmes sables.

C. Piste de recherche sur l’accumulation


Pour étudier l’accumulation de ces sables, nous aurions aimé étudier les courants proches
du rivage qui pourraient expliquer comment ces sables se déposent sur cette plage ainsi que le
gradient de radioactivité observé dans la partie I. Pour cela, nous avions pensé à utiliser un bidon en
plastique rempli au tiers d’eau qui serait flottant donc repérable, mais sans prise au vent sur lequel
serait fixé une balise GPS pour pouvoir suivre sa position et donc observer les courants. Nous
l’aurions accroché à une longue corde afin de ne pas le perdre dans la mer tout en lui laissant un
semblant de liberté.

CONCLUSION :
Nous savons que la moyenne de radiation qu’une personne habitant en France reçoit par an
est de 4,5 mSv [10]. Si on prend l’échantillon le plus radioactif de la plage (1,40 µSv/h) cela donne
12,26 mSv/an si nous vivons sur la plage donc la plage est bien anormalement radioactive mais la
limite réglementaire (20 mSv/an) n’est pas atteinte par un exposition prolongée à ces sables et il
n’est donc que très peu dangereux pour la santé d'être sur cette plage.
D’après notre étude, la radioactivité est due aux zircons et à la monazite qui ne sont normalement
pas radioactifs mais la présence d’uranium s’explique par la substitution ionique de ces atomes avec
les atomes situés au centre du système cristallin des minéraux.
Cet enrichissement des minéraux en atomes radioactifs pourrait provenir d’un site d’extraction
d’uranium, par une contamination de leur milieu de transport par des déchets radioactifs ou alors il
pourrait avoir une origine naturelle de la simple érosion des massifs cristallins. Il faudrait alors des
prélèvements in situ pour déterminer les ressemblances, et donc les possibles parentés, entre les
éléments radioactifs des deux sites sources et celle de la plage d'accumulation.
Pour prolonger notre étude, nous aurions aussi aimé mesurer les courants marins à proximité du
rivage afin de comprendre la répartition et l’accumulation des sables.

Bibliographie:

• [1] IRSN, Évaluations dosimétriques de l'exposition potentielle liée à l'accumulation naturelle


d’uranium et de thorium dans les sables de certaines plages du littoral de Camargue [en
ligne],Caractérisation de la radioactivité, Cartogarphie de la radioactivité, LITTORAL DE
CAMARGUE ET DU GOLFE DU LION, 2007, page 6-8, disponible:
[Link]
naturelle/etudes-radiologiques-littoral-camargue/Documents/irsn_surveillance-
radiologique-camargue_rapport-[Link]

8
• [2] Communiqué de presse CRII-RAD, Anomalie radiologique sur certaines plages de la petite
CAMARGUE grâce au concours de spécialistes en minéralogie, la crii-rad a identifié la nature et
l'origine des minéraux radioactifs [en ligne], Rappel, disponible:
[Link]
• [3] SEYDOUX-GUILLAUME Anne-Magali. LES EFFETS DE L’IRRADIATION DANS LES
MINÉRAUX ET LEURS CONSÉQUENCES EN GÉOCHRONOLOGIE.. Minéralogie. Université
Paul Sabatier - Toulouse III, 2011. fftel-00606544, disponible:
LES EFFETS DE L'IRRADIATION DANS LES MINERAUX ET LEURS CONSEQUENCES EN
GEOCHRONOLOGIE. ([Link])
• [4] KEERLE R. et VIALA L., Acteurs, territoire, projets face à une tentative de reconversion
du site minier de Lodève (Hérault, France)
[Link]
• [5] MONTEL J.M et MARTIN F., Minéralogie, Cours et exercices corrigés, édition DUNOD,
imprimé en 2014
• [6] AMBERT Paul, Le volcanisme Pliocène inférieur de Maguelone (région de Montpellier,
Hérault), UMR8555 du CNRS, université Paul-Sabatier ,Centre d’anthropologie ,39 ,allées Jules-
Guesde ,31080 Toulouse cedex , France Reçu le 24 avril 2003 ; accepté le 22 septembre 2003
Présenté par Claude Jaupart, disponible: [Link]
[Link]/IMG/pdf/[Link]
• [7] CEA, Devenir des déchets nucléaires: résultats et perspectives,18/01/02, disponible:
[Link]
• [8] CRIIRAD, Étude de Référence de la Radioactivité en Rhône-Alpes, L’ETAT
RADIOLOGIQUE DU RHONE ET DE SES AFFLUENTS :
[Link] ([Link])
• [9] Site officiel de Greenpeace, Informations sur la carte des déchets nucléaires :
Informations sur la carte des déchets nucléaires - Greenpeace France
• [10] IRSN, Quelle est la dose annuelle moyenne de radioactivité reçue en France ?
disponible : Quelle est la dose annuelle moyenne de radioactivité reçue en France ? ([Link])

Bonjour M. Jacques Lapaire (copie du mail du 3 août 2021)

Je vous envoie ce message pour vous remercier de votre aide qui nous a été très
précieuse nous avons enfin bouclé ce que nous voulions faire et je vous envoie la
version fini de notre travail.
Merci encore pour tout car nous avons eu de bonnes notes et cela nous a amené
à reflechir sur notre futur carriere. Pour ma part je vais en école de geologie
à l’ENSG Nancy classée 13eme ecole d’ingenieur mondial.

Vos revues sont top.

Merci mille fois

Estelle Dufresne

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