UNIVERSITE DE LIMOGES

Faculté des Sciences et Techniques

Ecole Doctorale Science Technologie Santé

IRCOM

N° 50.2002
THESE
Pour obtenir le grade de
DOCTEUR DE L’UNIVERSITE DE LIMOGES
Discipline : Electronique des hautes fréquences et optoélectronique

Présentée et soutenue publiquement par

Marc VERITE
Le 14 novembre 2002

ETUDE DE DEPOTS DE FERRITE POUR DISPOSITIFS

INTEGRES MICRO-ONDES NON RECIPROQUES

Directeurs de Thèse : Annie BESSAUDOU et Jean-Claude VAREILLE

Jury

D. GIVORD Laboratoire L. Néel Grenoble Rapporteur

J. P. RIVIERE Université de Poitiers Rapporteur

A. BESSAUDOU Université de Limoges Examinatrice

F. COSSET Université de Limoges Examinatrice
R. LEBOURGEOIS Ingénieur Thalès à Orsay Examinateur
J. P. MERCURIO Université de Limoges Examinateur
O. TANTOT Université de Limoges Examinateur
J. C. VAREILLE Université de Limoges Examinateur
à mes parents,
à ma femme,
à mes amis.
 REMERCIEMENTS

Cette étude a été réalisée à la Faculté des Sciences et Techniques de l’Université de

Limoges au sein de l’Institut de Recherche en Communications Optiques et Microondes
(IRCOM), sous la direction de Madame A. BESSAUDOU et Monsieur J. C. VAREILLE. Je
tiens à leur exprimer mes plus vifs remerciements pour leur disponibilité malgré un emploi du
temps parfois surchargé, mais aussi pour leur expérience et les conseils scientifiques qu’ils
m’ont prodigués tout au long de ce travail.
J’exprime également mes profonds remerciements à Monsieur D. GIVORD, Directeur
de recherches au sein du Laboratoire L. Néel de Grenoble, et à Monsieur J. P. RIVIERE,
Professeur à l’Université de Poitiers, qui, forts de leurs connaissances et de leur expérience,
ont eu à juger ce travail.
Toute ma gratitude revient à Monsieur R. LEBOURGEOIS, Ingénieur au sein de la
société Thalès à Orsay, ainsi qu’à Monsieur O. TANTOT, Maître de Conférences, qui ont
accepté de faire partie du jury.
Outre sa présence dans ce jury, Monsieur J. P. MERCURIO, Professeur à l’Université
de Limoges, m’a fait profiter de son savoir dans le domaine des matériaux. Je lui en suis très
reconnaissant.
Je tiens aussi à remercier Madame D. MERCURIO et Messieurs A. BOULLE, R.
GUINEBRETIERE, J. P. LAVAL, P. MARCHET pour l’aide spécifique qu’ils ont bien voulu
me donner.
J’exprime toute ma gratitude à Monsieur A. CELERIER et Mademoiselle F. COSSET
dont les compétences et les conseils ont été fort précieux tout au long de cette thèse.
Je remercie vivement Monsieur J. P. JABET pour sa collaboration technique efficace
et sa constante disponibilité.
Je tiens à remercier tout particulièrement Monsieur A. LEBLANC tant pour l’aide
qu’il m’a apporté durant ces trois années que pour les bons moments que nous avons passés
ensemble.
Je ne saurais oublier mes amis thésards qui ont contribué à l’excellente ambiance
présente dans l’équipe.
Je remercie chaleureusement mes parents qui m’ont soutenu tout au long de mes
études, parfois au prix de quelques sacrifices, et sans qui je n’aurais pas pu atteindre ce
niveau.
 Enfin, j’ai une pensée toute particulière pour celle qui aura eu à me supporter tout au
long de l’exercice délicat qu’est la rédaction et qui m’a encouragé dans les moments difficiles.
Merci Magalie …
 Table des matières
INTRODUCTION GENERALE 10
I. CHAPITRE I : Le magnétisme et ses applications 12
I.1. Etude du magnétisme 13
I.1.1. Les origines électroniques du magnétisme 13
I.1.1.1. Le moment orbital 14
I.1.1.2. Le moment de spin 14
I.1.1.3. Le moment magnétique total 14
I.1.2. Les différentes classes de matériaux 15
I.1.3. Le diamagnétisme 16
I.1.4. Le paramagnétisme 16
I.1.5. Le ferromagnétisme 17
I.1.5.1. Définition 17
I.1.5.2. Température de Curie 18
I.1.5.3. Domaines magnétiques et cycle d’hystérésis 19
I.[Link] Domaines magnétiques 19
I.[Link] Cycle d’hystérésis 21
I.1.5.4. Energie d’anisotropie magnétocristalline 22
I.[Link] Définition 22
I.[Link] Variation de l’énergie d’anisotropie en fonction de la température 23
I.1.5.5. Champ démagnétisant 24
I.1.6. Le ferrimagnétisme 24
I.1.6.1. Définition 24
I.1.6.2. Les ferrites 25
I.[Link] Définition et structure 25
I.[Link] Propriétés magnétiques 26
I.2. Le circulateur intégré 28
I.2.1. Principe de fonctionnement d’un circulateur 28
I.2.2. Propriétés 29
I.2.3. La résonance gyromagnétique 30
I.2.3.1. Description 30
I.2.3.2. Définition des tenseurs de Polder et de perméabilité magnétique 32
I.2.3.3. La non réciprocité dans les ferrites 33
 I.2.3.4. Les dispositifs hors résonance 35
I.3. Les ferrites utilisés aux hyperfréquences 35
I.3.1. Choix du matériau 35
I.3.2. Structure cristalline 36
I.3.3. Diagramme de phases 38
I.3.4. Propriétés magnétiques 39
I.3.4.1. Le moment magnétique 39
I.3.4.2. Anisotropie magnétocristalline 40
I.4. Etude bibliographique 42
I.4.1. Les circulateurs 42
I.4.2. Techniques de dépôt de ferrite de baryum 44
I.4.2.1. Dépôts par évaporation 44
I.4.2.2. Dépôts par laser pulsé 45
I.4.2.3. Dépôts par pulvérisation 45
I.5. Conclusion 45
II. CHAPITRE II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
51
II.1. Dispositif expérimental de dépôt 52
II.1.1. Enceinte à vide 52
II.1.2. Système de pompage 52
II.1.3. Appareils de mesure des pressions et des débits 54
II.1.4. Balance à quartz 54
II.1.5. Canon à électrons 55
II.1.6. Porte-substrats utilisés 56
II.1.6.1. Cathode porte-substrats 56
II.1.6.2. Porte-substrats avec solénoïde 57
II.2. Différentes phases de réalisation d’un dépôt 58
II.2.1. Préparation du lingot de ferrite 58
II.2.2. Nettoyage des substrats 59
II.2.2.1. Nettoyage ex situ 59
II.2.2.2. Nettoyage in situ 59
II.2.3. Phase de dépôt 60
II.3. Dispositifs de caractérisation des couches 60
II.3.1. Le microscope électronique à balayage (M.E.B.) 60
 II.3.1.1. Interaction du faisceau électronique avec l'échantillon 61
II.[Link] Emission d'électrons secondaires 62
II.[Link] Emission d'électrons rétrodiffusés 63
II.[Link] Emission des rayons X 63
II.3.1.2. Préparation des échantillons 64
II.3.2. Analyse structurale 64
II.3.2.1. Montage de type Bragg-Brentano 64
II.3.2.2. Chambres à focalisation : chambre de Guinier 66
II.3.3. Mesure des propriétés magnétiques 68
II.3.4. Mesure de l’épaisseur 70
II.3.5. Analyses SIMS 71
III. CHAPITRE III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux 74
III.1. Introduction 75
III.2. Etude de l’hexaferrite de baryum massif 76
III.2.1. Diagrammes de diffraction 76
III.2.2. Propriétés magnétiques 77
III.2.3. Analyses de composition 78
III.3. Bilan des résultats obtenus durant la thèse d’Ibrahima WANE 79
III.3.1. Résultats généraux 79
III.3.2. Choix de la sous-couche d’accrochage 80
III.4. Influence de la température des substrats 82
III.4.1. Résultats cristallographiques 83
III.4.2. Propriétés magnétiques 86
III.4.2.1. Evolution du champ coercitif 88
III.4.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation 90
III.4.3. Etude morphologique 91
III.4.4. Composition chimique 92
III.4.5. Conclusion 94
III.5. Influence de la vitesse de dépôt 94
III.5.1. Résultats cristallographiques 94
III.5.2. Propriétés magnétiques 95
III.5.2.1. Evolution du champ coercitif 97
III.5.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation 99
III.5.3. Etude morphologique 99
 III.5.4. Composition chimique 100
III.5.5. Etude de la répartition en profondeur des différents constituants 102
III.5.5.1. Analyses E.D.X 102
III.5.5.2. Analyses SIMS 104
III.5.6. Conclusion 106
III.6. Etude et caractérisation de films obtenus à différentes épaisseurs 107
III.6.1. Résultats cristallographiques 107
III.6.2. Propriétés magnétiques 109
III.6.2.1. Evolution du champ coercitif 109
III.6.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation 110
III.6.3. Etude morphologique 111
III.6.4. Composition chimique 112
III.6.5. Etude de la répartition en profondeur des différents constituants 113
III.6.5.1. Analyses E.D.X 113
III.6.5.2. Analyses SIMS 114
III.6.6. Conclusion 115
III.7. Etude et caractérisation de couches ayant différentes épaisseurs, et réalisées à deux
vitesses de dépôt distinctes 116
III.7.1. Résultats cristallographiques 116
III.7.2. Propriétés magnétiques 117
III.7.2.1. Evolution du champ coercitif 117
III.7.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation 118
III.7.3. Composition chimique 119
III.7.4. Conclusion 120
III.8. Influence de la nature du substrat et réalisation de dépôts sous champ 121
III.8.1. Influence de la nature du substrat 121
III.8.2. Réalisation de dépôts sous champ 125
III.9. Conclusions et perspectives 127
IV. CHAPITRE IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces 132
IV.1. Introduction 133
IV.2. Présentation de la méthode Taguchi 134
IV.2.1. Philosophie de l’approche Taguchi 134
IV.2.2. Organisation de la méthode Taguchi 136
IV.2.2.1. Détermination des facteurs à tester et de leurs niveaux 136
 IV.2.2.2. Détermination de la matrice d’expériences 137
IV.2.2.3. Mesure et exploitation des résultats 138
IV.[Link] Définition de l’écart type 138
IV.[Link] Ratio Signal / Bruit 139
IV.[Link] Analyse des résultats 139
IV.3. Application de la méthode Taguchi à la réalisation de couches d’hexaferrite de
baryum 143
IV.3.1. Définition des objectifs 143
IV.3.2. Sélection des facteurs influents 143
IV.3.3. Définition de la matrice d’expérience 144
IV.3.4. Traitement et analyse des données 145
IV.3.4.1. Intensité d’aimantation à saturation 145
IV.3.4.2. Champ coercitif 148
IV.3.4.3. Rapport Fer / Baryum 151
IV.3.5. Conclusion et perspectives 154
CONCLUSION GENERALE 157
ANNEXES 159
ANNEXE I : Processus d’évaporation au canon à électrons 160
ANNEXE II : Processus d’évaporation au tri-canons 168
Introduction générale
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INTRODUCTION GENERALE

Depuis quelques années, les contraintes de poids, de taille et de coût liées au

développement rapide des réseaux locaux et à l’explosion de la téléphonie mobile grand
public, ont conduit les concepteurs à vouloir intégrer certains composants passifs non
réciproques comme les circulateurs ou les isolateurs. En effet, ces composants, basés sur les
propriétés de gyrorésonance des ferrites, sont très employés dans tous les systèmes nécessitant
une séparation des voies d’émission et de réception : radars, téléphonie mobile…
L’objectif auquel participe l’étude menée dans le cadre de cette thèse est de réaliser un
circulateur intégré en technologie MMIC (Circuit Intégré Monolithique Micro-ondes)
fonctionnant dans le domaine des ondes millimétriques.
Actuellement, la partie centrale de ces dispositifs, où s’effectue la circulation des
ondes, est constituée d’une pastille massive de ferrite. Or, à de telles fréquences de
fonctionnement il devient difficile, voire impossible, d’usiner ces pastilles de ferrite sous
forme massive. En effet, le diamètre de la jonction doit être de l’ordre de grandeur de la demi-
longueur d’onde. De plus, à l’heure actuelle, la polarisation des circulateurs est réalisée à
l’aide d’aimants permanents massifs incompatibles avec les technologies des semi-
conducteurs.
A partir de là, deux solutions peuvent être envisagées : l’intégration de composants
actifs se substituant aux composants passifs, ou la combinaison d’un ferrite en film mince
avec un semi-conducteur sur un circuit intégré. La première solution engendre un niveau de
bruit élevé, des pertes d’insertion et une plus faible gamme de fréquence (environ 5 GHz) par
rapport aux composants passifs. Forts de l’expérience acquise au sein de l’équipe dans le
domaine des couches minces, nous nous sommes donc focalisés sur la réalisation et
l’optimisation de couches « minces » magnétiques.
Notre choix s’est naturellement porté sur l’hexaferrite de baryum (BaFe12O19) car il
présente une forte anisotropie uniaxiale, une fréquence de gyrorésonance élevée (≈ 50 GHz)
et peut être utilisé sans aimant permanent. Une première thèse sur le sujet a eu lieu au sein de
l’équipe et a été soutenue par Ibrahima Wane en juillet 2000. Au cours de celle-ci, un autre
hexaferrite a été étudié : l’hexaferrite de strontium (SrFe12O19).
Dans la littérature, il existe de nombreuses techniques de dépôt sous vide permettant
l’obtention de couches minces (pulvérisation, ablation laser …). Cependant, à 70 GHz, afin de
minimiser les pertes d’insertion au niveau du circulateur il est nécessaire de réaliser des
Introduction générale
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épaisseurs de ferrite importantes (entre 50 et 100 µm). Dans ce cas, il est donc nécessaire
d’utiliser une technique autorisant de fortes vitesses de dépôt, et c’est pour cette raison que
nous avons choisi l’évaporation au canon à électrons. Cependant cette technique présente des
inconvénients et des difficultés de mise en œuvre comme, par exemple, la difficulté d’un
transfert stœchiométrique du lingot au substrat, ou encore les délais importants nécessaires à
la réalisation d’une couche (formation d’un lingot + phase de dépôt).
Ce mémoire se subdivise en quatre grandes parties. Dans le premier chapitre nous
nous attachons à décrire de façon succincte les différentes classes de matériaux :
diamagnétiques, paramagnétiques, ferromagnétiques et ferrimagnétiques, puis nous
présentons le phénomène de résonance gyromagnétique qui est à l’origine du principe de
fonctionnement d’un circulateur. Ensuite, nous donnons la structure cristalline et les
principales propriétés de l’hexaferrite de baryum de type M. Enfin, dans la dernière partie de
ce chapitre, nous dressons un rapide bilan bibliographique des travaux déjà effectués dans le
domaine de l’intégration des circulateurs et dans celui de la réalisation de couches minces.
Le second chapitre décrit le dispositif expérimental de dépôt et les différents moyens
de caractérisation dont nous nous sommes servis.
La troisième grande partie présente les résultats expérimentaux que nous avons
obtenus durant cette thèse, l’objectif étant de déterminer l’influence de tous les paramètres de
dépôt (vitesse de dépôt, température des substrats, durée du dépôt…) sur les différentes
propriétés des couches de ferrite : propriétés magnétiques, chimiques, cristallographiques et
morphologiques. De plus, dans ce chapitre, nous tentons de donner une explication de ces
résultats en analysant les phénomènes mis en jeu.
Enfin, comme nous l’avons dit précédemment, la réalisation d’un dépôt étant un
processus relativement long à mettre en œuvre et ayant de nombreux paramètres à contrôler, il
est apparu nécessaire d’appliquer la méthode des plans d’expériences à la réalisation de
couches. Ces méthodes sont très employées dans le monde industriel car elles permettent une
économie de temps et de moyens dans l’optimisation d’un procédé. Le chapitre III montre
l’intérêt de ces méthodes appliquées au cas qui nous intéresse, sachant que nous avons choisi
une méthode bien particulière : la méthode Taguchi.
 CHAPITRE I :
Le magnétisme et ses applications

14
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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I.1. Etude du magnétisme

Un matériau magnétique est composé d’un ensemble de cristaux. Chaque cristal est
une structure spatiale périodique d’ions d’éléments simples. Chacun de ces ions étant formé
d’un noyau et d’un nuage d’électrons, la théorie du magnétisme doit étudier :
• le magnétisme des particules élémentaires,

• le magnétisme d’un ensemble organisé de particules : atome ou ion,

• le magnétisme d’un ensemble régulier d’ions (cristal),

• et enfin, le magnétisme d’un ensemble ordonné ou désordonné de cristaux.

Cette étude est basée sur la mécanique ondulatoire et constitue une partie importante
de la physique du solide.
Dans cette partie, un exposé très simplifié sera fait sur le magnétisme électronique et
sur le magnétisme ionique. Puis nous présenterons les différentes classes de matériaux
magnétiques : dia-, para-, ferro- et ferrimagnétiques. L’importance de ces deux derniers types
nous a conduit à développer davantage leurs propriétés macroscopiques.

I.1.1. Les origines électroniques du magnétisme [1] [2]

On considère, à l’intérieur d’un atome, un électron qui tourne autour du noyau

(figure I.1).

Figure I–1 : Mouvements de l’électron

A partir de là on peut définir deux notions élémentaires qui sont : le moment orbital
et le moment de spin.

15
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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I.1.1.1. Le moment orbital

L’électron (charge e) décrit une orbite circulaire à raison de f rotations par seconde. Il
est donc équivalent à un courant qui peut s’écrire sous la forme :

i=-e.f (1.1)

Ce courant, circulant dans une spire confondue avec l’orbite, crée, d’après la loi
d’Ampère, un moment magnétique :

r r
µ L = πr 2 × i × n (1.2)
r
où : n : normale orientée à la surface de la spire,
r : rayon de l’orbite.
r
Le moment µ L est appelé le moment orbital. Ce moment est quantifié : il doit être un
multiple du magnéton de Bohr défini par :

e h
µB = . = 9,274 × 10 − 24 A.m 2 (1.3)
2m 2π

où : e : charge de l’électron (-1,607.10-19 C),

m : masse de l’électron (9,107.10-31 kg),
h : constante de Planck (6,62.10-34 J.s).

I.1.1.2. Le moment de spin

De plus, nous savons que l’électron tourne aussi sur lui-même (spin) et présente donc
r
un moment magnétique dit moment de spin ( µ S ). Ce dernier est une propriété purement
quantique des électrons et n’est autre que le magnéton de Bohr défini précédemment.

I.1.1.3. Le moment magnétique total

Enfin, le moment magnétique total de l’atome est la somme des moment orbitaux et
des moments de spin de ses électrons périphériques. La norme de ce moment peut donc
s’écrire de la façon suivante :

µ = Jqgµ B (1.4)

où Jq est un nombre quantique et g un facteur dit facteur de landé. Pour les ferrites ce
facteur g est très légèrement supérieur à deux.

16
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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En réalité, la théorie est beaucoup plus complexe que cela puisqu’elle fait intervenir
les quatre nombres quantiques que sont les indices de la fonction d’onde attachée à l’électron
(n, l, m et s). Mais dans ce travail, il n’est pas nécessaire d’entrer dans le détail de la
mécanique quantique, les relations précédentes sont suffisantes.

I.1.2. Les différentes classes de matériaux [2] [3]

Tout d’abord, il est nécessaire de présenter les différentes relations décrivant un

matériau magnétique soumis à un champ magnétique extérieur (H). L’induction magnétique
(B) à l’intérieur du matériau est liée au champ magnétique (H), à l’aimantation (M) et à
l’intensité d’aimantation (J) de la façon suivante :

B = µ 0 (H + M) = µ 0 H + J (1.5)

où µ 0 représente la perméabilité magnétique du vide (4π10−7 V.s.A-1.m-1).

Les grandeurs J et M représentent, en fait, la densité volumique de moments
magnétiques dans la matière. De plus, par définition, un milieu magnétique placé dans un
champ magnétique acquiert un vecteur aimantation M tel que :

M=χH (1.6)

où χ est la susceptibilité magnétique du milieu. Nous pouvons aussi exprimer la

perméabilité magnétique relative du matériau à partir de cette susceptibilité :

µ r=1+χ (1.7)

A partir des valeurs de ce paramètre χ, il est possible de définir les grands groupes de
matériaux magnétiques :
• diamagnétiques : χ<0, de l’ordre de -10-6,

• paramagnétiques : χ>0, très dispersé et inférieur à 10-3,

• ferromagnétiques : existence d’une aimantation spontanée ou rémanente très grande et χ

est très grand et varie avec H.

Il est important de noter que les corps ferromagnétiques deviennent paramagnétiques au-
delà d’une certaine température dite température de Curie.
Nous allons maintenant présenter de façon plus approfondie ces différents types de
matériaux.

17
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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I.1.3. Le diamagnétisme [2] [4] [5]

Le diamagnétisme caractérise en général des substances qui ne comportent que des

atomes non magnétiques. Il se définit comme étant une réaction de la matière aux variations
du champ magnétique extérieur. Il s’agit en fait du résultat de l’application de la loi de Lenz à
l’édifice atomique en considérant les orbites électroniques comme des circuits dont la
résistance serait nulle. L’application d’un champ crée donc un moment permanent dont le
champ s’oppose au champ appliqué. Le calcul de cet effet est basé sur l’utilisation du
théorème de Larmor qui peut s’énoncer de la façon suivante : le mouvement des électrons
d’un atome dans un champ magnétique est, si on ne considère que le premier terme de la
perturbation apportée par le champ, le même qu’en l’absence de champ, avec, en plus, une
précession angulaire ω telle que :

µ0e
ω = γ LH = H (1.8)
2m

La valeur de γL correspond à 17 kilocycles par ampère par mètre.

Le sens de rotation par rapport à H se fait dans le sens positif. Le théorème de Larmor
a été démontré dans le cas d’un ion en se basant sur le théorème du moment cinétique.
Il est aussi nécessaire de donner ici l’expression de la susceptibilité diamagnétique :

1 M NZe 2
χd = = −µ 0 < r2 > (1.9)
µ0 H 6m

Il s’agit de l’expression de Langevin corrigée par Pauli. Z représente le numéro

atomique, <r2> est la valeur moyenne du carré de la distance des électrons au noyau et enfin N
est le nombre d’atomes par unité de volume. Nous constatons bien que χd est négatif. Cela
vient du signe du courant dû au sens de rotation des électrons.
Ce type de magnétisme existe aussi dans les substances possédant des atomes
magnétiques (cas des substances ferromagnétiques) mais, il est si faible qu’il est alors
totalement masqué par la contribution des atomes magnétiques.

I.1.4. Le paramagnétisme [2] [4] [5]

Le paramagnétisme est un processus d’aimantation par passage d’un état désordonné à

un état ordonné. Considérons un milieu contenant N atomes par unité de volume, chaque
r
atome ayant un moment magnétique µ . Si aucun champ directeur ne vient aligner les

moments ceux-ci seront dirigés au hasard et leur résultante sera nulle. Par contre, si un champ

18
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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magnétique est appliqué dans le milieu il va tendre à orienter les moments parallèlement à lui-
même. Cette orientation est contrebalancée par l’agitation thermique qui disperse l’orientation
H
des moments. Le moment résultant des N atomes est donc fonction du rapport du champ à
T
la température absolue T.
La susceptibilité magnétique des substances paramagnétiques a été calculée
respectivement par Langevin et Brillouin. L’expression qu’ils ont obtenue est la suivante :

µ 0 Nµ 2 C
χp = = (1.10)
3kT T

où µ est le module du moment magnétique de l’atome et k la constante de Boltzmann

(k=1,38.10-23 J/K).
Dans cette expression C représente la constante de Curie. De plus, la relation (1.10)
n’est valable que si µH<<kT.

I.1.5. Le ferromagnétisme [2] [4] [5] [6] [7] [8]

I.1.5.1. Définition
Dans une substance ferromagnétique les moments magnétiques d’atomes voisins sont
parallèles entre eux (figure I.2).

Figure I–2 : Réseau de spins

Cet alignement des moments est dû au fait qu’il existe une interaction interne appelée
champ d’échange ou champ moléculaire. Ce champ d’échange peut être considéré comme
l’équivalent d’une induction magnétique (BE). Son intensité peut atteindre 103 Tesla. Dans
l’approximation du champ moyen, chaque atome magnétique est donc soumis à un champ
proportionnel à l’aimantation :

BE=λM (1.11)

où λ est une constante indépendante de la température et où l’aimantation M est, par

définition, le moment magnétique par unité de volume. Donc, d’après (1.11) chaque spin subit

19
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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l’aimantation moyenne due à tous les autres. En fait, il ne peut subir que l’influence de ses
proches voisins.
En réalité, le phénomène mis en jeu est plus complexe que cela. En effet, le champ
moléculaire est une approximation de l’interaction d’échange de la mécanique quantique. On
montre que l’énergie d’interaction des atomes i, j portant les spins Si, Sj possède un terme :

E = -2Je [Link] (1.12)

L’équation (1.12) est appelée modèle d’Heisenberg. Cette énergie d’échange est due à
l’interaction spin spin des couches non saturées responsables des moments. Elle peut être
positive, négative ou nulle, et elle dépend :
• de la distance entre les atomes voisins comparée au diamètre de la couche électronique
responsable du moment de spin,

• et de l’angle entre les moments des deux atomes.

Dans l’expression (1.12), Je représente l’intégrale d’échange qui est liée au recouvrement
des distributions de charge des atomes i, j. C’est en fait Je qui est responsable de l’orientation
des moments de spin. Ce terme est très sensible à la distance inter-atomique.
Il existe neuf éléments ferromagnétiques à l’état pur dans la nature : les trois éléments de
transition fer, cobalt et nickel, ainsi que six terre rares (Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm).

I.1.5.2. Température de Curie

A ce stade, il est nécessaire d’introduire la notion de température de Curie (Tc). En
mesurant, en fonction de la température, la susceptibilité magnétique de différents corps,
Pierre Curie a observé plusieurs phénomènes (figure I.3) :
• le diamagnétisme est insensible à la température et indépendant de l’intensité du champ,

• plus la température est élevée, plus la susceptibilité paramagnétique est petite,

• au-delà d’une certaine température critique (Tc), les ferromagnétiques perdent leurs
propriétés magnétiques caractéristiques et se comportent comme des paramagnétiques.

Ce dernier point peut s’expliquer par le fait que lorsqu’on augmente la température on
augmente aussi l’agitation thermique des atomes : ils deviennent plus mobiles et moins
stables. Ainsi, dans les corps ferromagnétiques, les fluctuations des moments magnétiques
atomiques sont telles, au-delà de la température de Curie, que le corps perd toute organisation
magnétique et devient aussi désordonné qu’un matériau paramagnétique.

20
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Figure I–3 : Comportement des matériaux en fonction de la température

I.1.5.3. Domaines magnétiques et cycle d’hystérésis

I.[Link] Domaines magnétiques

Un morceau de matériau ferromagnétique n’est pas toujours spontanément aimanté : il
peut présenter un moment magnétique nul. En effet, le matériau est divisé en domaines
magnétiques appelés domaines de Weiss qui sont spontanément aimantés (figure I.4).

Figure I–4 : Aspect de la répartition des domaines dans un cristal

21
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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C’est la condition rendant l’énergie magnétique minimale qui est responsable de la

décomposition du cristal en domaines dont l’orientation des moments est liée aux directions
de facile aimantation. D’un domaine à l’autre la direction de l’aimantation spontanée locale
varie donc de telle sorte que le moment magnétique total de l’échantillon est nul.
Ces domaines sont séparés par des parois appelées parois de Bloch.
La répartition de l’aimantation dans les couches minces peut différer de celle dans le
massif, par suite :
• d’effets dimensionnels : les champs démagnétisants, dont nous donnerons la définition
ultérieurement, varient fortement avec la géométrie,

• d’effets de structure : différentes anisotropies sont spécifiques aux couches minces.

En effet, lorsque la couche est suffisamment mince (épaisseur inférieure à 400 Å), les
champs démagnétisants dans le plan de la couche sont très faibles et la répartition en
domaines, rencontrée dans les matériaux ferromagnétiques massifs, n’est plus
énergétiquement favorable. La couche est alors monodomaine et sous l’action d’un champ
extérieur, le renversement de l’aimantation se fait par rotation cohérente des spins. Par contre,
lorsque l’épaisseur augmente, la configuration en domaines est la plus favorable d’un point de
vue énergétique. Une paroi de Bloch présente toujours une épaisseur très petite devant ses
deux autres dimensions. L’aimantation est dans ce cas parallèle à la paroi et l’énergie de
champ démagnétisant dans la paroi reste très faible. La figure ci-dessous montre la répartition
des spins pour une paroi de Bloch.

Figure I–5 : Répartition des spins dans le cas d’une paroi de Bloch

Pour une couche mince, l’une des dimensions de la paroi peut devenir de l’ordre de
grandeur de l’épaisseur de la couche. Dans ce cas l’énergie de champ démagnétisant de paroi
devient très grande et l’état d’énergie libre minimum correspond à une répartition de
l’aimantation dans la paroi différente de celle dans les parois de Bloch. La rotation de
l’aimantation se fait dans le plan. Cette répartition est caractérisée par les parois de Néel
(figure I.6).

22
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Figure I–6 : Répartition des spins dans le cas d’une paroi de Néel

I.[Link] Cycle d’hystérésis

La courbe de première aimantation et le cycle d’hystérésis sont deux propriétés
importantes des substances ferromagnétiques. En effet, la plupart des applications
technologiques sont basées sur l’existence de ce cycle. Par définition, le cycle d’hystérésis
d’un matériau magnétique est le tracé de l’induction en fonction du champ H extérieur
appliqué :

B = µ 0(H + M) = µ 0(1 +χ)H = µH (1.13)

Souvent on se contente de représenter M en fonction de H. Pour un matériau

polycristallin non orienté, le cycle a la même forme quelle que soit la direction du champ H
appliqué. Par contre, si le matériau est orienté, le cycle dépend de la direction de ce champ. La
figure I.7 ci-après donne un exemple de cycle d’hystérésis pour un matériau aimanté.

Figure I–7 : Cycle d’hystérésis d’un matériau aimanté

Si on applique un champ à un matériau, on modifie la répartition des domaines par

déplacement des parois et il en résulte une variation de l’aimantation. Celle-ci est représentée
en pointillés sur la figure I.7 et est appelée courbe de première aimantation. Cette courbe
présente une décroissance de sa pente qui finit par s’annuler. La valeur de l’aimantation à
saturation (Ms) est obtenue lorsque tous les spins sont parallèles. La pente à l’origine de cette
courbe s’appelle la perméabilité initiale du matériau. Cette perméabilité initiale µ i représente

23
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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∆M
la valeur dans l’état démagnétisé. En fait, la courbe d’aimantation dépend beaucoup de
∆H
la pureté de l’échantillon.
Si le champ varie entre deux valeurs extrêmes (-Hm, +Hm), la variation de
l’aimantation n’est plus réversible et décrit un cycle d’hystérésis.
Le champ coercitif représente la valeur du champ à partir de laquelle le retournement
des moments devient possible. Grâce à celui-ci on peut définir deux catégories de matériaux :
• les matériaux à grand champ coercitif (plusieurs centaines de kA/m) s’appellent des
matériaux durs. Ils sont utilisés pour la réalisation d’aimants permanents ou d’éléments de
mémoire,

• par opposition, les matériaux possédants une faible valeur du champ coercitif (quelques
A/m) sont dits doux. Ils constituent des circuits magnétiques pour transformateurs ou des
pièces de blindage magnétique.

A partir du tracé du cycle d’hystérésis on peut aussi évaluer la valeur du champ

d’anisotropie (voir figure I.7). En effet, c’est la valeur du champ pour lequel l’aimantation est
alignée avec celui-ci lorsqu’il est dans la direction de difficile aimantation. Il indique la
facilité avec laquelle on peut faire basculer l’aimantation d’un matériau. Il s’agit d’un champ
fictif auquel correspond une énergie : l’énergie d’anisotropie, que nous allons présenter dans
le paragraphe suivant.

I.1.5.4. Energie d’anisotropie magnétocristalline

I.[Link] Définition
Cette énergie résulte de la structure cristalline elle-même. En effet, les moments des
atomes tendent à s’orienter dans certaines directions dites directions de facile aimantation. Si
un moment atomique est orienté dans une direction différente des directions de facile
aimantation, il possède une certaine énergie potentielle d’anisotropie dépendant de l’angle du
moment avec les directions de facile aimantation. Cette énergie est minimale lorsque le
moment est orienté suivant l’axe de facile aimantation.
Pour un corps ferromagnétique, l’orientation des domaines peut être modifiée par
l’application d’un champ directeur suivant une direction bien déterminée par rapport aux axes
du cristal. Cette orientation des domaines va provoquer une aimantation résultante de
l’ensemble du cristal et la courbe fournissant M en fonction de H pourra être tracée. L’énergie
nécessaire pour amener l’ensemble des moments dans la direction du champ est donnée par :

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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E = ∫ HdM (1.14)

Cette énergie est différente selon l’orientation de H, c’est à dire de M à saturation, par
rapport aux axes du cristal.
Par exemple, l’expression générale de E, pour un système cubique, est de la forme :

E = K1 (α12α22+α22α32+α32α12) + K2 α12α22α32 + … (1.15)

où les deux premiers termes suffisent et font apparaître deux constantes K1 et K2. De
plus, α1, α2 et α3 sont les cosinus directeurs de l’aimantation par rapport aux trois axes du
cristal. Le nickel et la plupart des ferrites correspondent à un K1 négatif. Pour les applications
hautes fréquences il faut réduire au maximum K1 de façon à réduire les pertes. A titre
d’exemple, quelques valeurs de K1 sont reportées dans le tableau ci-dessous :

Fe Ni MnOFe2O3 FeOFeO3 NiOFe2O3

K1 à 300°K
4,2.104 -5.103 -3.102 -1,1.104 6,2.103
en Joules/m3

Tableau I–1 : Valeurs de K1 pour quelques éléments

I.[Link] Variation de l’énergie d’anisotropie en fonction de la température

Les termes K1 et K2 varient très vite en fonction de la température. Ces termes
présentent une variation liée à la variation de l’aimantation en fonction de la température de la
forme :
p
 M (T ) 
K n (T ) = K n (0)   (1.16)
 M ( 0) 
Ci-dessous, des valeurs de p sont données à titre d’exemple pour le fer et le cobalt.

n p (fer) p (cobalt)
1 10 3
2 21 10

Tableau I–2 : Valeurs de p pour le fer et le cobalt

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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I.1.5.5. Champ démagnétisant

Si l’on considère un aimant d’intensité d’aimantation M par unité de volume. Le
champ magnétique en un point intérieur à l’aimant correspond au champ démagnétisant créé
par les masses magnétiques fictives dues à la discontinuité de l’aimantation à la surface limite
de l’aimant. Ce champ a pour expression :

M
H d = −N (1.17)
µ0

N est un opérateur tensoriel sans dimension ayant une représentation simple dans les
cas où l’aimant a une forme géométrique simple (cylindre, disque, sphère) se rapprochant
d’une forme théorique ellipsoïdale. Pour un corps de forme ellipsoïdale à l’intérieur duquel le
champ démagnétisant est homogène nous avons :

Nx 0 0
N= 0 Ny 0 (1.18)
0 0 Nz

Nx, Ny, Nz sont les composantes de N suivant trois axes de références Ox, Oy, Oz liés
aux axes de symétrie de l’ellipsoïde. Ce champ démagnétisant introduit une anisotropie

supplémentaire, dite de forme, car les composantes du tenseur N ne sont pas égales.
Dans le cas d’un plan parfait, que l’on approche physiquement en utilisant un
échantillon d’épaisseur très faible devant ses autres dimensions (couche mince), l’existence
d’une composante normale de l’aimantation au plan de l’échantillon va être énergétiquement
défavorable, et donc l’aimantation du matériau reste dans ce plan.

I.1.6. Le ferrimagnétisme [2] [4] [6]

I.1.6.1. Définition
Par définition, un matériau ferrimagnétique est un matériau qui possède deux sous-
réseaux qui n’ont pas la même aimantation (figure I.8) : à l’intérieur d’un domaine, les
moments de spins des atomes constituants peuvent être opposés ; le moment résultant étant
positif, négatif ou nul.

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Figure I–8 : Réseau de spin d’un matériau ferrimagnétique

Le parallélisme ou l’anti-parallélisme des moments de spin est déterminé par la

condition d’énergie d’échange minimale compte tenu de la valeur de l’intégrale d’échange.
Tout ce qui a été exposé précédemment sur le ferromagnétisme reste valable pour l’étude des
matériaux ferrimagnétiques. Dans ce qui suit nous allons nous intéresser à des corps
ferrimagnétiques particuliers : les ferrites.

I.1.6.2. Les ferrites

I.[Link] Définition et structure

Au départ, le terme ferrimagnétisme a été créé pour décrire l’ordre des spins
ferromagnétiques intervenant dans les ferrites. Les ferrites ont une structure granulaire
polycristalline : chaque grain est un cristal de ferrite. Ces matériaux ont une très faible
conductibilité, ce qui favorise les interactions matière-onde électromagnétique.
Un ferrite est un oxyde magnétique de formule chimique Fe2O3MeO où Me représente un
métal bivalent tel que Zn, Cd, Fe, Ni, Cu, Co, Mg….
La structure cristalline des ferrites est analogue à celle des spinelles de formule générale
Al2O3MgO. La maille cristalline est formée :
• des ions oxygène répartis suivant une maille cubique à face centrée,

• et des ions métalliques qui se répartissent dans les interstices laissés par les ions oxygénés.

Les interstices laissés par les ions O2-, appelées sites, sont de deux sortes :
• sites A tétraédriques : au centre de quatre ions oxygène,

• sites B octaédriques : au centre de six ions oxygène.

Une maille cristalline contient 32 ions oxygène et 24 ions métalliques. Aux 32 ions
oxygène correspondent 96 interstices : 64 sites A et 32 sites B. De plus, les 24 ions
métalliques se répartissent entre les différents sites suivant deux types de distribution

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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correspondant l’une à la structure spinelle, l’autre à la structure antispinelle ou structure

inverse.
La majorité des ferrites utilisées aux hyperfréquences ont une structure antispinelle. Enfin
le cas des ferrites est moins simple que le cas des cristaux métalliques. En effet, l’intégrale
d’échange de deux ions métalliques dans une structure ferrite est établie en tenant compte
d’une interaction de ces deux ions avec les ions oxygène les séparant (théorie du super-
échange). La figure I.9 représente schématiquement la structure cristalline des ferrites.

Figure I–9 : Structure cristalline des ferrites

I.[Link] Propriétés magnétiques

Dans les ferrites, il existe une grande énergie d’échange entre les ions des sites A et B.
Celle-ci est négative et conduit donc à un antiparallélisme des moments µ A et µ B (µ A et µ B
étant les moments des sites A et B).
S’il existe plusieurs ions magnétiques dans la composition d’un ferrite qui se
répartissent entre les sites A et B, le moment total par molécule est :

µ total = ∑ ( xi A g i S i ) A − ∑ ( xiB g i S i ) B (1.19)

i i

µ total s’exprimant en magnétons de Bohr.

Avec : xi A : nombre d’ions du type i par molécule sur les sites A,

xiB : nombre d’ions du type i par molécule sur les sites B,

gi : facteur de Landé de l’ion i,

Si : nombre total de spin de l’ion i.

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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S’il n’existe qu’une sorte d’ion ferromagnétique (Fe3+ par exemple) nous aurons x ions
occupant des sites A et y ions occupant des sites B, avec x + y = 1. De plus, s’il existe une
interaction entre les sites A et B, les moments des ions sur chacun de ces sites seront
différents. Le moment moyen est donc de la forme :

µ = xµ A + yµ B (1.20)

Si le nombre total d’ions par unité de volume est N1, il existera une aimantation
résultante moyenne :

N 1 µ = xM A + yM B = M (1.21)

Dans l’expression (1.21), MA et MB sont différents et ont pour expression respectives:

H + hA
M A = C( ) (1.22)
T
H + hB
M B = C( ) (1.23)
T
où : H : champ appliqué extérieur,
hA : champ moléculaire sur les sites A,
hB : champ moléculaire sur les sites B,
C : constante de Curie.
Les champs moléculaires hA et hB, qui sont des champ effectifs, introduits
précédemment, sont définis à l’aide des relations suivantes :

hA =
n
[αxM A + εyM B ] (1.24)
µ0

hB =
n
[βyM B + εxM A ] (1.25)
µ0

où n est un nombre positif et ε est égal à –1. De plus, nous constatons que le champ
moléculaire total hA est dû à l’action des ions A (respectivement B) par l’intermédiaire du
facteur nα (respectivement nε).
En éliminant des équations précédentes (1.24) et (1.25) les termes MA, MB, hA et hB on
peut calculer M = χH et on trouve la formule suivante :

1 T 1 σ
= + − (1.26)
χ C χ0 T −θ

ici σ, θ et χ0 s’expriment en fonction des paramètres x, y, n, α et β.

29
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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1
La forme de la courbe représentant est donnée sur la figure I.10.
χ

Figure I–10 : Variation de 1/χ en fonction de la température

Sur cette courbe θa est le point de Curie asymptotique et θp est le point de Curie
paramagnétique.
Si θp est négatif la substance est toujours paramagnétique, au contraire si θp est positif
et la température inférieure à θp, elle possède une aimantation rémanente. En effet, dans ce
cas, il apparaît des aimantations spontanées sur les sites A et B. Il y a donc une mise en ordre
des spins au-dessous d’une certaine température.

I.2. Le circulateur intégré [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15]

Les dispositifs à ferrite (isolateurs, circulateurs, déphaseurs …) ont connu un essor

considérable durant ces dix dernières années. Les circulateurs en Y sont employés en micro-
ondes à cause de leur simplicité, de leur faible encombrement et de leur prix de revient
modéré. Dans cette partie nous allons détailler le principe de fonctionnement des circulateurs
en Y à trois voies, puis nous allons décrire rapidement le phénomène qui est à l’origine de la
fonction circulation.

I.2.1. Principe de fonctionnement d’un circulateur

La figure I.11 donne la représentation d’un circulateur en Y à trois voies. Un

circulateur est un hexapôle. Il comporte trois voies à 120° les unes des autres autour d’un
corps central où se trouvent les éléments qui confèrent au circulateur sa non réciprocité. Les
circulateurs réalisent une transmission des ondes par substitution cyclique. En effet, quand un
champ magnétique transversal lui est appliqué, il se crée dans la partie centrale un champ
interne qui est tel qu’une onde entrant par la voie 1, 2 ou 3 ne peut ressortir respectivement
que par la voie 2, 3 ou 1.

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Figure I–11 : Schéma de principe d’un circulateur à trois voies

Un tel dispositif a donc deux fonctions essentielles au sein des systèmes :

• tout d’abord, il permet d’assurer une fonction d’aiguillage du signal radiofréquence dans
tous les systèmes où la séparation des voies d’émission et de réception est utile ( radars,
transmissions par satellite, téléphonie mobile…),

• la seconde application se situe dans la fonction d’isolation inter-étages pour masquer une
désadaptation entre deux éléments successifs dans une chaîne d’émission.

Les deux grandeurs importantes pour un circulateur sont :

• les pertes d’insertions qui doivent être les plus faibles possible (< 1 dB),

• et une bonne isolation (∼ 30 dB).

Les circulateurs modernes doivent être capables de fonctionner dans une gamme de
température allant de – 40°C à + 85°C, dans une large bande de fréquences, avec de faibles
pertes d’insertions et une bonne isolation.

I.2.2. Propriétés

Pour un circulateur à trois voies, les amplitudes des ondes qui entrent dans la jonction
et celles des ondes qui en sortent sont reliées par la relation matricielle suivante :

[bi]=(Sij)[ai] (1.27)

Si les pertes à l’intérieur de la jonction sont supposées négligeables, la matrice S reste

unitaire et est de la forme :

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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0 0 1 
S = 1 0 0 (1.28)
0 1 0

Celle-ci étant unitaire la propriété suivante est vérifiée :

S. S = 1 (1.29)

L’expression (1.29) ne fait que traduire le théorème de conservation de l’énergie.

De plus, comme la perméabilité du milieu intérieur à la jonction n’est pas scalaire, la
jonction n’est pas symétrique e et on a généralement :

Sij ≠ Sji (1.30)

En réalité, un circulateur n’est jamais parfait. La connaissance de ses propriétés revient

à connaître les neuf termes de sa matrice S en fonction de la fréquence, de la température …

I.2.3. La résonance gyromagnétique

En général, la plage du spectre électromagnétique, où les ferrites sont utilisés, est

comprise entre 100 MHz et 100 GHz. A ces fréquences, un des phénomènes important
exploité est la résonance gyromagnétique qui confère au matériau son aptitude à répondre
différemment à une onde électromagnétique suivant sa polarisation. De plus, elle permet de
séparer les dispositifs en deux classes distinctes :
• ceux qui travaillent à la résonance (isolateurs, filtres…),

• et ceux qui travaillent hors de la résonance (circulateurs…).

I.2.3.1. Description
Avant toute chose, nous devons faire certaines hypothèses simplificatrices pour pouvoir
introduire la théorie qui va suivre :
• en l’absence de champ radiofréquence, et en présence du champ magnétique continu, à
l’équilibre, M est constant dans tout le matériau. Le champ démagnétisant statique est le
même dans tout le matériau. Cela impose une forme ellipsoïdale à celui-ci,

• les dimensions de l’échantillon sont faibles vis à vis de la longueur d’onde du champ
microonde excitateur, c’est à dire qu’on négligera tout effet de propagation du champ
d’excitation à l’intérieur de l’échantillon, aussi bien du champ microonde appliqué que du
champ démagnétisant créé,

32
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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• les champs effectifs d’anisotropie sont négligeables.

On considère alors un ferrite de forme ellipsoïdale et aimanté à saturation par un champ

magnétique statique Hz appliqué suivant une direction de facile aimantation. Le champ à
l’intérieur du matériau se trouve dans la même direction et son intensité vaut :

Hi = Hz – Nz Ms (1.31)

où Nz est le coefficient du champ démagnétisant selon Oz et Ms l’aimantation à

r
saturation. On superpose à Hz un champ magnétique hyperfréquence h (hejωt) qui lui est
perpendiculaire (h<<Hz). De ce fait, un champ hyperfréquence hi apparaît dans le matériau et
son aimantation M est alors écartée de l’axe Oz :

r r r
M = χ .( H i + hi ) (1.32)

dans cette expression χ est la susceptibilité magnétique du matériau. De plus, en

appliquant le théorème du moment cinétique, on obtient :

r
dM r r r
= γµ 0 M ∧ ( H i + hi ) + terme d ' amortissement (1.33)
dt

Ainsi l’aimantation globale décrit un mouvement de précession autour de Hz à une

fréquence f donnée (figure I.12).

Figure I–12 : Précession de l’aimantation autour de la direction du champ magnétique

Cette fréquence f est donnée par la formule de Kittel suivante :

ω = 2πf = γµ 0 [ H r − ( N z − N x ) M s ][ H r − ( N z − N y ) M s ] (1.34)

où :

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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γ est le facteur gyromagnétique,

Ms est l’aimantation à saturation du matériau,
Hr est la valeur du champ à la résonance,
et Nx, Ny, Nz sont les facteurs démagnétisants et dépendent de la forme de
l’échantillon (tableau I.3).

Nx Ny Nz ω

Echantillon sphérique 1/3 1/3 1/3 γµ 0Hr

Plaquette infinie
0 0 1 γ µ 0 (Hr – Ms)
suivant x et y
Cylindre infiniment
1/2 1/2 0 γ µ 0 (Hr + 0,5 Ms)
long suivant z

Tableau I–3 : Valeurs des facteurs démagnétisants pour quelques échantillons

A titre indicatif, la valeur du facteur gyromagnétique pour les ferrites est telle que :

γ = 2,8 MHz/Oe (1.35)

I.2.3.2. Définition des tenseurs de Polder et de perméabilité magnétique

Deux notions importantes à introduire à ce stade sont les notions de tenseur de

perméabilité magnétique µ et de tenseur de susceptibilité magnétique χ . En résolvant

simultanément les équations (1.32) et (1.33) et en éliminant les composantes indépendantes
du temps, on obtient les relations suivantes :

Mx = χxx . hx + χxy . hy (1.36)

My = χyx . hx + χyy . hy (1.37)

Nous avons donc dans le ferrite :

r r
M = χH (1.38)

où le tenseur χ est aussi appelé tenseur de Polder.

r
En général, nous utilisons la relation entre l’induction magnétique B et le champ
r
magnétique H qui permet de faire intervenir le tenseur de perméabilité magnétique de la
manière suivante :

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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r r
B = µ0 µr H (1.39)

où µ 0 est la perméabilité magnétique du vide et µ r le tenseur de perméabilité

magnétique.
Ce tenseur peut s’écrire :

µr − jκ 0
µ r = jκ µr 0 (1.40)
0 0 µ rz

les termes µ r et κ peuvent être évalués, mais nous n’entrerons pas dans le détail du
calcul ici.

I.2.3.3. La non réciprocité dans les ferrites

Pour un ellipsoïde de révolution nous avons χxy = -χyx, ce qui permet de diagonaliser
la matrice [M]. Une base de vecteurs propres est donnée par le vecteur unitaire de l’axe Oz et
les vecteurs unitaires du plan Oxy tournant à la pulsation du champ hyperfréquence, l’un dans
le sens positif (polarisation circulaire positive h+), l’autre en sens négatif (polarisation
circulaire négative h-). Les équations 1.36 et 1.37 s’écrivent alors :

M + = χ+ . h + (1.41)

M− = χ−. h − (1.42)

Pour un matériau ferrite possédant des pertes nous avons aussi bien pour χ + que pour
χ− :

χ ± = χ ±' − jχ ±'' ( χ ± = µ ± − 1) (1.43)

La figure I.13 représente l’évolution des quatre coefficients µ '+ , µ '− , µ '+' et µ '-' en
fonction du champ magnétique continu interne à un matériau de ferrite, pour une fréquence
donnée. Dans le cas où la polarisation de l’onde est circulaire négative, on observe que
µ −' ≈ 1 et que µ −'' ≈ 0 . Cette propriété est à la base des dispositifs non réciproques car il est
possible de trouver des champs statiques H pour lesquels µ +' et µ −' sont suffisamment

différents et µ +'' ≈ µ −'' ≈ 0 .

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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De plus, au voisinage de la résonance, µ '+' décrit une lorentzienne dont la largeur à mi-
hauteur, notée ∆H, caractérise par définition les pertes magnétiques à la résonance.
Enfin, à partir de la connaissance des valeurs de µ '+' loin de la résonance, on peut
extrapoler une lorentzienne dont la largeur à mi-hauteur, notée ∆Heff, correspond aux pertes
magnétiques hors résonance (figure I.14).

Figure I–13 : Evolution des quatre paramètres µ +’, µ -’, µ +’’ et µ -’’ en fonction du champ
magnétique total interne pour une fréquence donnée

Figure I–14 : Définition de ∆H et de ∆Heff

36
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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I.2.3.4. Les dispositifs hors résonance

Pour ces dispositifs, la valeur des pertes magnétiques à la résonance intervient peu : on
utilise la différence de la perméabilité suivant la polarisation. Le paramètre qui est important
4πM s
est alors où f est la fréquence d’utilisation du dispositif et H la somme du
H 2 − ( f /γ )2
champ appliqué et du champ d’anisotropie.
Les pertes d’insertion de ces dispositifs prennent en compte les pertes diélectriques du
matériau utilisé et les pertes magnétiques hors résonance ∆Heff.

I.3. Les ferrites utilisés aux hyperfréquences [16] [17] [18]

I.3.1. Choix du matériau

Le choix du matériau ferrite est conditionné par les performances du dispositif que l’on
souhaite réaliser. La classe des matériaux oxydes ferrimagnétiques (ou ferrites) peut être
subdivisée en quatre principales familles structurales :
• les spinelles MFe2O4 (M = Co, Ni, Zn …)

• les grenats L3Fe5O12 (L : terre rare ou yttrium), dont le plus connu est le grenat d’yttrium
fer (YIG) Y3Fe5O12

• les orthoferrites LFeO3 (L : terre rare ou yttrium)

• les ferrites hexagonaux.

Les caractéristiques magnétiques de quelques ferrites sont reportées dans le tableau I.4
suivant :

BaFe12O19 BaFe18O27
Matériau Y3Fe5O12 LiFe5O8
(type M) (type W)
Ms (10-4 Wb/m2) 143 290 382 415
4πMs (Tesla) 0,18 0,364 0,48 0,522
HA (kA/m) 4,2 36 1,35.103 1,51.103
HA (Oe) 53 450 17000 19000

Tableau I–4 : Caractéristiques de quelques ferrites à T = 300 K

37
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Nous allons décrire plus précisément les ferrites hexagonaux. Il en existe un grand nombre
dont les plus importants sont :
• l’hexaferrite de baryum de type M (BaFe123+O19), d’anisotropie uniaxiale,

• l’hexaferrite de baryum de type W (BaFe22+Fe163+O27), d’anisotropie uniaxiale,

• et l’hexaferrite de baryum de type Y (Ba2Me22+Fe123+O22), d’anisotropie planaire, Me

étant un ion métallique divalent.

Les hexaferrites de type W ne sont pas intéressants pour la réalisation de dispositifs

hyperfréquences. En effet, ils possèdent des ions Fe2+ qui entraînent des pertes diélectriques
importantes dans le domaine hyperfréquences.
Les composés de type Y possédant une anisotropie planaire ne sont pas adaptés aux
dispositifs dont le fonctionnement est basé sur la résonance gyromagnétique.
Les hexaferrites de type M possèdent des valeurs d’aimantation à saturation suffisamment
élevées pour rendre leur utilisation possible au dessus de 20 GHz.
De plus, ils présentent une forte anisotropie magnétocristalline ce qui en fait les candidats
idéaux pour la réalisation de dispositifs à ferrite dans le domaine des ondes millimétriques.
Selon l’application, ils sont élaborés sous forme de mono ou polycristaux. Dans le deuxième
cas, la nécessité de conserver les propriétés inhérentes à la forte anisotropie exige la
réalisation de polycristaux orientés. Un autre point positif de ces matériaux est la stabilité en
température de leurs propriétés magnétiques.

I.3.2. Structure cristalline

Compte tenu de nos objectifs, nous ne nous intéressons qu’aux hexaferrites de type M
dont la structure cristalline est la même que celle de la magnétoplombite de formule
approximative PbFe7.5Mn3.5Al0.5Ti0.5O19. C’est un empilement compact de couches d’ions
oxygène, certains de ces oxygènes étant substitués par des cations divalents de taille
comparable (Ba2+, Sr2+, Pb2+…).
La structure hexagonale de type M correspond à l’empilement le long de l’axe c de
blocs R, S, R* et S* (figures I.15 et I.16) où R* et S* se déduisent de R et S par une rotation
de 180° autour de l’axe c.
De plus, une représentation de la structure cristalline de la phase M est donnée sur la
figure I.17.

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Figure I–15 : Bloc structural R (ou bloc hexagonal)

Figure I–16 : Bloc structural S (ou bloc spinelle)

Figure I–17 : Structure cristalline de la phase M

(paramètres de maille : a = 5,89 Å, c = 23,2 Å)

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Les ions magnétiques Fe3+ sont situés dans trois types de sites interstitiels :
• deux cations en sites tétraédriques dans le bloc S,

• quatre cations en sites octaédriques dans le bloc S, cinq cations en sites octaédriques dans
le bloc R,

• un cation en site bipyramidal,

et dans cinq positions cristallographiques distinctes.

I.3.3. Diagramme de phases

Les diagrammes d’équilibre ont pour but de visualiser de manière précise les domaines
d’existence des diverses phases d’un système chimique, leurs relations et leur variation en
fonction des variables de position (composition chimique) et d’action (pression et
température). Le diagramme de phases concernant l’hexaferrite de baryum est donné sur la
figure I.18.

(1)

(2)

Figure I–18 : Diagramme de phases

Il faut noter que ce diagramme n’est pas complet puisqu’il commence à un

pourcentage de 33,3% et qu’au-delà de 80% la composition et les températures ne sont pas
définies. La courbe (1) est la courbe du liquidus qui représente le lieu des points où le liquide
laisse déposer les premiers cristaux. Quant à la courbe (2), il s’agit de la courbe du solidus qui
est le lieu des points où les phases solides laissent apparaître les premières gouttes de liquide.

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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A partir de ce diagramme, nous pouvons dire que le point de fusion du composé

BaO.6Fe2O3 se situe à 1565°C. De plus, ce composé est défini sur un faible intervalle de
compositions. En effet, un faible décalage en composition vers la droite ou vers la gauche du
diagramme entraîne l’apparition de mélanges biphasés : BaO.Fe2O3 + BaO.6Fe2O3 ou
BaO.6Fe2O3 + Fe2O3.

I.3.4. Propriétés magnétiques

En général, les ferrites hexagonaux sont ferrimagnétiques. Ce qui les distingue des
autres ferrites c’est qu’ils possèdent une forte aimantation à saturation et une forte anisotropie
magnétocristalline selon l’axe c.

I.3.4.1. Le moment magnétique

Les propriétés magnétiques de l’hexaferrite de baryum sont semblables à celles de
Fe2O3 du fait de la présence d’ions Fe3+ en sites octaédriques et tétraédriques. Elles sont
régies par les règles de la théorie du super échange développée par Kramers dès 1934 et
reprise par Anderson (1950).
Le super échange s’effectue par l’intermédiaire des ions oxygène et conduit à une
configuration stable de moments antiparallèles. Son intensité est inversement proportionnelle
à la distance entre les ions magnétiques et l’ion oxygène. De plus, elle est maximale pour un
angle ion magnétique – oxygène – ion magnétique égal à 180°.
La structure cubique spinelle S ne conduit pas à une seule direction de facile
aimantation. C’est la présence de couches BaO dans le bloc R qui impose cette direction :
celle de l’axe c de la maille.
Dans le tableau I.5 nous avons reporté la séparation et l’orientation des moments
magnétiques des ions Fe3+ en fonction de leurs positions dans les différents sites.

Bloc Ions en sites Ions en sites

Ions pentacoordonnés
cristallographique tétraédriques octaédriques
R - 3
2 1

S 2 4
-

Tableau I–5 : Orientation des moments magnétiques des ions Fe3+

() : orientation « up » (« down ») suivant l’axe c

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Le moment magnétique des ions Fe3+ est de cinq magnétons de Bohr (µ B) au zéro
absolu. Donc, pour une molécule de BaFe12O19 tous les spins étant colinéaires, l’aimantation
résultante est de :
5 * (3 + 4 + 1 - 2 - 2) = 20 µ B à 0 K
d’où un moment magnétique de 0,66 Tesla.
Sur la figure I.19 est représentée l’évolution du moment magnétique à
saturation en fonction de la température.

Figure I–19 : Moment à saturation du BaFe12O19 en fonction de la température

1 emu/cm3 4π.10-4 Tesla

Nous constatons que l’aimantation décroît à peu près linéairement pour une plage de
température variant de –73°C à 327°C. Cela est dû à la prépondérance des interactions entre
ions placés en sites octaédriques. De plus, la température de Curie est de 450°C et le moment
magnétique est égal à 0,48 Tesla pour une température de 20°C.

I.3.4.2. Anisotropie magnétocristalline

L’anisotropie du BaM est axiale suivant l’axe c et donc la valeur du champ
d’anisotropie est très élevée.
Elle a deux origines microscopiques principales :
• le couplage dipolaire entre moments magnétiques,

• le couplage spin-orbite combiné au champ cristallin.

D’un point de vue phénoménologique, comme nous l’avons vu au paragraphe I.[Link].,

l’énergie d’anisotropie est l’énergie à fournir au matériau pour que son moment magnétique

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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soit aligné suivant une direction de difficile aimantation. Dans le cas d’un cristal de symétrie
hexagonale, cette énergie s’écrit :

EA = K1 sin2θ + K2 sin4θ + K3 sin6θ + K4 sin6θ cos6φ (1.44)

où θ et φ sont les coordonnées polaires de l’aimantation par rapport aux axes

cristallographiques.
Pour les hexaferrites de type M on ne prend en compte que le premier terme. Dans ce
cas, l’expression de EA est donc de la forme :

EA = K1 sin2θ. (1.45)

De même, le champ d’anisotropie est le champ qu’il faut appliquer pour écarter le
moment magnétique de la direction de facile aimantation. Son expression est de la forme :

2 K1
HA = (1.46)
µ0M s

La valeur qui existe réellement est l’énergie. Dans l’expression de HA seul le terme K1
a une réalité physique. Ce champ permet seulement de rendre compte de l’énergie.
Sur la figure I.20 est reportée l’évolution du champ d’anisotropie en fonction de la
température.

Figure I–20 : Variation de HA en fonction de la température

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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A titre d’exemple, à température ambiante la valeur de la constante d’anisotropie est

K1 = 250 kJ/m3. De plus, nous constatons que le champ d’anisotropie vaut 1,36.106 A/m à
cette même température.

I.4. Etude bibliographique

I.4.1. Les circulateurs [19] [20] [21]

L’émergence des communications mobiles depuis quelques années a relancé l’intérêt

pour l’étude de nouveaux systèmes à ferrite. Actuellement, ces systèmes sont rarement utilisés
au sein des téléphones cellulaires dans la gamme des très hautes fréquences (UHF). Le but à
court terme serait qu’ils soient largement employés pour les futurs générations de téléphones
portables fonctionnant aux fréquences microondes. Comparés aux systèmes à ferrite réalisés
en guide d’onde, ceux obtenus en technologie microstrip sont plus petits, plus légers, moins
coûteux, mais surtout ils sont compatibles avec les systèmes intégrés.
Aux ondes millimétriques (40 à 300 GHz), il est nécessaire de réaliser des disques de
ferrite massif très petits et très minces. En effet, nous savons que le diamètre du circulateur est
égal à λg/2, où λg est la longueur d’onde guidée du signal HF utilisé.
Cela est vite apparu comme étant un frein technologique important. Par exemple, dans
la bande Ka (26,5 à 40 GHz) le disque de ferrite à usiner doit posséder une épaisseur d’au
plus 0,25 mm.
Pour éviter ce problème, l’une des solutions envisagée est de remplacer le disque par
une sphère (figure I.21).

Figure I–21 : Vue en coupe d’un circulateur réalisé avec une sphère de ferrite

En effet, cette géométrie est plus facile à réaliser. De plus, une sphère de ferrite n’a
pas besoin d’un champ magnétisant aussi important que celui nécessaire pour un disque. Les
performances de ce type de circulateurs ont été évaluées. Les mesures ont été réalisées en

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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utilisant une sphère de ferrite de Nickel Zinc ayant un diamètre de 2 mm, une aimantation à
saturation valant 0,5 Tesla et une constante diélectrique relative (εr) de 13,5. Dans ces
conditions, la fréquence de circulation mesurée est de 37,5 GHz. De plus, il a été obtenu une
isolation de 15 dB sur une plage valant 1 GHz autour de cette fréquence. D’autres essais ont
été menés en faisant varier le diamètre de la sphère. Les résultats sont regroupés dans le
tableau I.6 suivant.

Diamètre de la sphère (mm) 2,4 2,5 2,6

Fréquence de circulation (GHz) 34,5 33,2 31,7

Tableau I–6 : Evolution de la fréquence de circulation en fonction du diamètre de la sphère

Jusqu’à présent l’isolation mesurée n’est pas suffisante pour la réalisation d’un
circulateur. En effet, dans tous les cas, elle est à peine supérieure à 13 dB alors qu’idéalement
elle devrait être proche de 30 dB.
En conclusion d’autres études doivent être menées pour améliorer les performances de
tels dispositifs.
Une autre solution pour éliminer ce problème technologique est de remplacer le disque
de ferrite massif par une couche. Le but, ici, est donc de réaliser des circuits intégrés
monolithiques microondes sur GaAs. Le fait que les circuits soient réalisés sur GaAs entraîne
une limitation au niveau de la température. En effet, celle-ci ne doit pas excéder 900°C, sous
peine d’endommager le substrat si un recuit à haute température est nécessaire.
Nous allons présenter ici les résultats relatifs à la réalisation d’un circulateur intégré
fonctionnant dans la bande X (de 8 à 12,5 GHz). Les couches de ferrite sont réalisées par laser
pulsé sur substrat silicium. En effet, cette technique permet d’obtenir des couches possédant
de bonnes propriétés magnétiques et diélectriques à des vitesses relativement importantes
(> 5 µm/h). De plus, afin de minimiser les craquelures dues à la différence de coefficients de
dilatation thermique qui existe entre le substrat silicium et la couche de ferrite, une sous-
couche d’or d’épaisseur supérieure à 5 µm a été déposée. Le ferrite utilisé est un ferrite de
YIG. Les couches ainsi obtenues sont ensuite recuites à 850°C pendant 20 secondes. Enfin,
l’épaisseur déposée avoisine 80 µm.
Dans ces conditions les pertes d’insertion (S21) minimales mesurées sur le circulateur
sont de 3 dB et restent inférieures à 5 dB dans une gamme de fréquences allant de 6,2 à

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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11,5 GHz. Quant aux valeurs de l’isolation (S12), elles sont supérieures à 11 dB. Les valeurs
élevées des pertes sont dues à la rugosité des couches, aux craquelures, ainsi qu’à l’épaisseur
déposée. En effet, en théorie, l’épaisseur qui permet d’obtenir les pertes minimales (<1dB) est
de 100 µm.
Des simulations ont montré que les pertes diminuent lorsque l’épaisseur de la
couche augmente. Cela est visible sur la figure I.22 qui représente l’évolution des pertes
d’insertion en fonction de l’épaisseur pour différents ferrites et à certaines fréquences. A titre
d’exemple, pour le BaM, aux alentours de 70 GHz, une épaisseur comprise entre 50 et 100
µm est nécessaire afin de minimiser les pertes.

Figure I–22 : Evolution des pertes d’insertion en fonction de l’épaisseur des couches

I.4.2. Techniques de dépôt de ferrite de baryum

De nombreuses études portant sur l’optimisation des propriétés de couches de ferrite de

baryum ont été réalisées. Deux applications importantes sont l’enregistrement magnéto-
optique et la réalisation de circulateurs intégrés. Dans ce qui va suivre, nous allons présenter
rapidement les avantages et les inconvénients des principales techniques de dépôt qui existent
pour la réalisation de telles couches.

I.4.2.1. Dépôts par évaporation [22]

Cette technique est souvent utilisée à cause des vitesses d’évaporation importantes
qu’elle permet. A titre d’exemple, durant leur étude, N. Matsushita et M. Naoe, ont réalisé des
couches de ferrite de baryum à des vitesses de l’ordre de 25 µm/h. Ils ont alors étudié les

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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influences d’un recuit et de la température des substrats sur les propriétés magnétiques des
couches ainsi obtenues. Après optimisation de ces deux paramètres ils ont retrouvé sur leurs
dépôts les mêmes caractéristiques magnétiques que sur le massif.

I.4.2.2. Dépôts par laser pulsé [23] [24]

La technique de dépôt par laser pulsé a été largement utilisée pour la fabrication de
couches minces d’oxydes, en particulier, pour la réalisation de couches minces de
supraconducteurs (YBCO). Les principaux avantages de cette méthode résident dans le fait
que les particules émises possèdent une énergie cinétique importante et qu’il se produit un
transport congruent des espèces entre la cible et le substrat. Une des limitations est que les
couches obtenues présentent des grains de grandes dimensions. Cela peut être pénalisant,
notamment, dans le domaine de l’enregistrement magnéto-optique. Cependant, il est possible
d’optimiser les différents paramètres durant le dépôt afin de réduire la taille de ces grains. De
nombreuses études ont été menées sur la réalisation et la caractérisation de couches de ferrite
de baryum obtenues par d’autres techniques (pulvérisation, épitaxie en phase liquide …). Ce
n’est que plus récemment que des études se sont focalisées sur l’obtention de couches de
ferrite de baryum par laser pulsé.

I.4.2.3. Dépôts par pulvérisation [25] [26]

Certains travaux expérimentaux se sont attachés à comparer des dépôts réalisés par
laser pulsé avec d’autres obtenus par pulvérisation. En théorie, ceux réalisés par pulvérisation
radio fréquence et recuits sous vide doivent présenter un haut degré d’anisotropie magnétique
et des grains de petite taille. Expérimentalement, dans les deux cas, les couches présentent
quasiment les mêmes propriétés. Avant recuit, les dépôts sont amorphes avec de très petits
cristaux d’oxyde de fer, donc ils ne présentent pas de comportement ferrimagnétique. Après
avoir réalisé un recuit rapide sous vide ces mêmes couches ne sont toujours pas magnétiques
mais sont cristallisées presque totalement suivant une phase FeO très orientée. Si le recuit est
effectué sous air les dépôts obtenus par les deux techniques sont magnétiques. Cependant, le
champ coercitif mesuré en perpendiculaire est plus important sur les couches fabriquées par
pulvérisation.

I.5. Conclusion

Comme nous venons de le voir l’hexaferrite de baryum est l’un des principaux
candidats pour la réalisation de dispositifs hyperfréquences. En effet, il possède une forte

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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anisotropie magnétocristalline, un champ coercitif important mais surtout il présente une

grande résistivité et une grande perméabilité aux hautes fréquences.
Il existe de nombreuses techniques pour la réalisation de couches de ferrites. Chacune
présente des avantages et des inconvénients. Durant notre étude nous avons utilisé
l’évaporation au canon à électrons pour réaliser les couches. Nous avons choisi cette méthode
à cause des vitesses de dépôt importantes qu’elle permet. En effet, nous devons faire des
couches relativement épaisses (50 µm) pour réduire les pertes au niveau du circulateur. Cette
technique possède cependant quelques inconvénients. Notamment, il est difficile de maintenir
la stœchiométrie des couches.

Dans le chapitre suivant, nous allons présenter la technique de dépôt et les différents
moyens de caractérisation que nous avons utilisés durant notre étude.

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Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
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Bibliographie du chapitre I

[1] THOUREL Léo

Dispositifs à ferrites pour micro-ondes, Paris, éditions Masson et cie, 1969, pp 1 – 3.

[2] PIRCHER Georges

Introduction à l’étude du magnétisme, université de Paris, école supérieure d’électricité,
1966.

[3] BREUER Hans

Atlas de la physique, Librairie générale française, 1997, pp 250 – 251.

[4] DU TREMOLET DE LACHEISSERIE Etienne

Magnétisme, Tome I : Fondements, Collection Grenoble sciences,1999, pp 92 – 94.

[5] RADVANYI Pierre

Les Curie : deux couples radioactifs, Les génies de la science, novembre 2001 – février
2002, pp 11.

[6] KITTEL Charles

Physique de l’état solide, éditions Dunod, 1983, pp 456 – 496.

[7] MORIAMEZ François

Effet de l’anisotropie magnéto-cristalline sur les mécanismes d’aimantation des couches
minces magnétiques polycristallines, pp 5 – 34, Thèse de doctorat en Sciences Physiques,
Université Bordeaux I, 1998, n° d’ordre 1986.

[8] FESSANT Alain

Etude de la dynamique d’aimantation dans les couches minces magnétiques amorphes,
pp 8 – 28, Thèse de doctorat en Sciences et Techniques, Université de Bretagne occidentale,
1991.

49
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

[9] PERON Ronan

Etude théorique et expérimentale de circulateurs ultra miniatures en technologie
uniplanaire, pp 6 – 7, Thèse de doctorat en électronique, Université de Bretagne occidentale,
1998, n° d’ordre 568.

[10] WANE Ibrahima

Etude, réalisation et caractérisation de couches de ferrites destinées à des dispositifs
intégrés microondes non réciproques, pp 36 – 38, Thèse de doctorat en électronique des
hautes fréquences et optoélectronique, Université de limoges, juillet 2000, n° d’ordre 30.2000.

[11] LABEYRIE Michele

Contribution à l’étude des hexaferrites pour ondes millimétriques, pp 4 – 10, Thèse de
doctorat en science, Université de paris sud, novembre 1987.

[12] COMBES Paul F.

Micro-ondes : Circuits passifs, propagation, antennes, Paris, éditions Dunod, 1997, pp 70
– 73.

[13] NICOLAS Jean, BERNARD Désormière

Ferrites pour hyperfréquences, Techniques de l’ingénieur, E-248, pp 1 – 15.

[14] PIRCHER Georges

Ferrites – Interaction des matériaux ferrimagnétiques avec les microondes –
Applications, université de Paris, école supérieure d’électricité, 1966.

[15] PARDAVI – HORVATH M.

Microwave applications of soft ferrites, Journal of Magnetism and Magnetic Materials,
2000, 215 – 216, pp 171 – 183.

[16] KREISEL Jens

Etude d’hexaferrites de baryum substitués BaFe12-2xAxCoxO19 (A = Ir, Ti) – Synthèse de
monocristaux, structures cristallines et magnétiques, spectroscopie Raman, pp 6 – 14,
Thèse de doctorat en science et génie des matériaux, Institut national polytechnique de
Grenoble, mars 1992.

50
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

[17] BRANDO Eric

Synthèse et étude cristallographique, magnétique et électromagnétique de nouveaux
hexaferrites substitués de type M BaFe12-2xAxMexO19 (A = Ru, Ir, Me = Co, Zn) destinés
à l’absorption des ondes radar, pp 3 – 30, Thèse de doctorat en science et génie des
matériaux, Institut national polytechnique de Grenoble, mars 1992.

[18] DU TREMOLET DE LACHEISSERIE Etienne

Magnétisme, Tome II : Matériaux et applications, collection Grenoble Sciences, 1999, pp
58 – 61.

[19] YUNG E. K. N., DOU W. B., ZHANG D. G., CHEN R. S.

Microstrip circulator made of a magnetized ferrite sphere, Microwave and Optical
Technology Letters, janvier 2001, 28, n°2, pp 130 – 131.

[20] ADAM J. D., BUHAY H., DANIEL M. R., DRIVER M. C., ELDRIDGE G. W.,
HANES M. H., MESSHAM R. L.
Monolithic integration of an X-band circulator with GaAs MMICs, IEEE MTT-S Digest,
1995, pp 97 – 98.

[21] WEBB D. C.
Design and fabrication of low-cost ferrite circulator, Naval Research Laboratory,
Washington DC.

[22] MATSUSHITA N. , NAOE M.

High coercivity of barium ferrite (BaM) films deposited by arc discharge evaporation,
IEEE transactions on magnetics, novembre 1993, vol. 29, N°6, pp 4089 – 4091.

[23] ZHANG X. Y., ONG C. K., XU S. Y., YANG Z.

Barium ferrite films with in-plane orientation grown on silicon by pulsed laser
deposition, Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 1998, 190, pp 171 – 175.

[24] HUANG F., WOLFGANG J. J., LE T. M., LAMBETH D. N., STANCIL D. D.

Oxygen pressure dependence of laser deposited barium ferrite films on LLC(111), IEEE
Transaction on Magnetics, novembre 1995, Vol. 31, N°6, pp 3826 – 3828.

51
Chapitre I : Le magnétisme et ses applications
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

[25] GAGO-SANDOVAL P. A., CAREY R., NEWMAN D. M., THOMAS B. W. J.

A comparative study of processes for the production of structured barium ferrite films,
IEEE Transaction on Magnetics, novembre 1994, Vol. 30, N°6, pp 4824 – 4826.

[26] BAYARD B., CHATELON J. P., LE BERRE M., JOISTEN H., ROUSSEAU J. J.,
BARBIER
The effects of deposition and annealing conditions on crystallographic properties of
sputtered barium ferrite thick films, Sensors and Actuators A: Physical, 2002, Vol. 99, pp
207-212.

52
 CHAPITRE II :
Dispositif expérimental de dépôt et moyens de
caractérisation des couches
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.1. Dispositif expérimental de dépôt [1]

Le schéma général du dispositif expérimental est représenté sur la figure II.1 (page
suivante).

II.1.1. Enceinte à vide

L’enceinte à vide est constituée d’un cylindre en acier inoxydable de 455 mm de

diamètre intérieur et de 620 mm de hauteur. Ce cylindre est scindé en deux parties par une
platine intermédiaire où est placé le creuset en cuivre dans lequel se trouve le lingot de ferrite.
Les dépôts sont réalisés dans la partie supérieure, la partie inférieure étant réservée au
fonctionnement du canon à électrons. Les deux parties de l’enceinte sont séparées car la
pression nécessaire à la réalisation d’un dépôt est supérieure à la pression limite de
fonctionnement du canon à électrons (10-2 Pa). Ces deux parties peuvent être mises en
communication à l’aide d’une soupape intermédiaire. Lorsque cette dernière est fermée la
communication entre les deux niveaux se fait uniquement par l’orifice de passage du faisceau
électronique.
Un cache rotatif permet de recouvrir entièrement le creuset contenant le ferrite afin
d’éviter un dépôt prématuré sur les substrats lors de la mise en phase vapeur du lingot.
Enfin, sur la paroi de l’enceinte sont disposées deux entrées de gaz : l’une réservée à
l’oxygène et l’autre à l’argon.

II.1.2. Système de pompage

Les quantités de gaz à pomper étant relativement importantes, le groupe de pompage

doit être puissant. Il est nécessaire que la pression finale atteinte lors de la phase de pompage
soit faible (≈ 8.10-4 Pa) pour que les conditions de dépôt soient optimales. En effet, il se
produit un phénomène de dégazage des parois de l’enceinte dû à leur élévation en température
qui a lieu lors des chauffages de la source d’évaporation et du chauffe-substrats.
Le pompage de la partie supérieure de l’enceinte est assuré par une pompe à diffusion
d’huile ALCATEL CRYSTAL 162 (débit : 700 l/s à 0,04 Pa ; pression limite : 3.10-6 Pa)
couplée à une pompe primaire à palettes EDWARDS E2M18 (débit : 20,5 m3/h).
Quant à la partie inférieure, elle possède un groupe de pompage constitué d’une
pompe à diffusion d’huile ALCATEL CRYSTAL 200 (débit : 1200 l/s à 0,04 Pa ; pression
limite : 5.10-7 Pa) couplée à une pompe primaire à palettes ALCATEL 2033 (débit : 35 m3/h).
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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Le système de la partie inférieure étant plus puissant que celui de la partie supérieure,
il est nécessaire d’ouvrir la soupape de communication entre ces deux niveaux afin d’abaisser
la durée totale du pompage.

Figure II–1 : Dispositif expérimental de dépôt

Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.1.3. Appareils de mesure des pressions et des débits

La mesure de la pression dans le bas de l’enceinte est réalisée grâce à un manomètre

Penning ALCATEL CF2P (domaine de pression : 1 – 10-5 Pa), alors que la partie supérieure
est connectée à une jauge Baratron (domaine de pression : 133 – 1,33.10-2 Pa) associée à un
lecteur de pression MKS 250B. Cette jauge permet aussi, lorsque la soupape de
communication entre les deux niveaux est ouverte, de savoir à quel moment isoler les pompes
primaires et passer en pompage secondaire (0,4 Pa).
D’autre part, l’oxygène et l’argon sont introduits à l’aide de deux vannes pilotées par
un débitmètre MKS 247 C quatre voies. La consommation d’oxygène liée aux réactions et aux
dissociations de ce gaz est compensée par une variation du débit, ce qui permet de conserver
une pression constante durant la phase de dépôt.

II.1.4. Balance à quartz

Afin de pouvoir contrôler le déroulement d'une séquence d'évaporation, nous

mesurons en temps réel l’épaisseur et la vitesse de croissance du dépôt grâce à une
microbalance à quartz INTELLEMETRICS IL820. Le principe consiste à mesurer la dérive
de la fréquence de résonance d'un cristal de quartz lorsque celui-ci est soumis à une surcharge
de masse.
La tête de mesure est constituée d'un disque de quartz d'environ 10 mm de diamètre et
0,3 mm d'épaisseur ce qui correspond à une fréquence propre de résonance avoisinant les
6 MHz. Ce disque est muni de contacts électriques métallisés et est relié à un oscillateur
électronique placé à l'extérieur de la chambre d'évaporation. La tête de mesure est placée à
l'intérieur de celle-ci au voisinage des substrats et orientée comme eux vers la source
d'évaporation. Au cours du dépôt, la variation de masse que subit le quartz induit une
variation de fréquence de l'oscillateur qui est mesurée par comparaison avec une fréquence de
référence. Cette différence de fréquence est ensuite convertie en épaisseur par un calculateur
en fonction des paramètres fournis par l'utilisateur. Ces paramètres sont en particulier la
densité du matériau déposé et un coefficient correcteur dit « facteur de forme ». Ce facteur
correspond au rapport entre l'épaisseur déposée sur les substrats et celle déposée sur le disque
de quartz.
Cette technique permet d'obtenir des résultats précis mais requiert un étalonnage
préalable. En effet, le facteur de forme et la densité ne peuvent pas être connus a priori. La
densité d’un matériau obtenu par évaporation diffère généralement de celle d'un matériau
massif. Il est donc nécessaire de calibrer l'appareil en procédant à des mesures d'épaisseurs sur
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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des dépôts tests. Cette calibration n'est évidemment valable que pour les conditions
particulières dans lesquelles elle s'est déroulée. Il est donc très important que ces conditions
soient reproduites lors des évaporations ultérieures : pression résiduelle ; positions relatives de
la tête de mesure, du substrat et de la source d’évaporation ; température du creuset et des
substrats ; vitesse de croissance de la couche ; etc.

II.1.5. Canon à électrons

Le bloc canon à électrons, qui est placé dans la partie inférieure de l’enceinte, est
représenté sur la figure II.2 ci-dessous.

Figure II–2 : Bloc canon à électrons

Le bloc canon est relié à un générateur de puissance ELECTROTECH. Les électrons

émis par le filament sont accélérés par une différence de potentiel (0 à 10 kV) délivrée par ce
générateur. L’intensité du courant d’émission du filament peut varier entre 0 et 1,5 A ce qui
correspond donc à une variation de puissance du faisceau électronique comprise entre 0 et
15 kW. Le faisceau émis par le filament décrit une trajectoire circulaire sous l’action de
l’induction magnétique créée par l’aimant permanent placé près du creuset. De plus, sous
l’action des bobines de déflexion, le faisceau balaye latéralement et longitudinalement le
lingot, ainsi la zone d’impact peut être déplacée à la surface de ce dernier. On peut donc
déplacer le faisceau d’électrons lors de la mise en phase vapeur du lingot ou le focaliser au
centre du lingot lors de la phase de dépôt.
Enfin, il faut noter que le creuset est refroidi grâce à une circulation d’eau.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.1.6. Porte-substrats utilisés

II.1.6.1. Cathode porte-substrats

Dans un premier temps, nous avons utilisé la cathode porte-substrats dont le schéma
est représenté sur la figure II.3.

Figure II–3 : Cathode porte-substrats

Le diamètre extérieur de la cathode est de 170 mm. Le porte-échantillons, en acier

inoxydable, sur lequel sont placés les différents substrats, a un diamètre de 100 mm. Il est
isolé par rapport au cache externe de la cathode qui est relié à la masse.
De plus, un système de chauffage par rayonnement permet de porter les substrats
jusqu’à une température de 700°C. Celle-ci est mesurée grâce à un thermocouple cromel-
alumel placé au-dessus de l’élément chauffant. Un système de régulation VULCANIC (type
30760) assure la régulation en température des substrats.
Cette cathode porte-substrats peut aussi être polarisée à l’aide d’un générateur
radiofréquence SAIREM fonctionnant à la fréquence de 13,56 MHz. Ce générateur sert à
amorcer une décharge électrique entre la cathode et le reste de l’enceinte relié à la masse. La
puissance maximale qu’il peut délivrer est de 1200 W pour une charge adaptée de 50 Ω. Cette
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puissance est appliquée à la cathode par l’intermédiaire d’un adaptateur d’impédance afin de
minimiser la puissance réfléchie.
Durant notre étude, nous avons utilisé une décharge électrique uniquement pour
réaliser un nettoyage des substrats avant la phase de dépôt.
Après introduction dans l’enceinte d’un gaz neutre (argon) à pression suffisante, une
décharge électrique est créée entre la cathode (sur laquelle sont fixés les substrats) et le reste
de l’enceinte mis à la masse. Pour améliorer la réactivité des espèces mises en jeu, nous
chauffons un filament en tungstène par effet joule. Ce filament émet donc des électrons
conduisant à l’ionisation des atomes du gaz support de la décharge.

II.1.6.2. Porte-substrats avec solénoïde

Comme nous le verrons dans le chapitre suivant, ce montage est utilisé afin d’essayer
d’orienter les couches selon l’axe c perpendiculaire au plan des substrats.
Le schéma général du porte-substrats est représenté sur la figure II.4 ci-dessous.

Figure II–4 : Porte-substrats avec solénoïde

Dans ce montage, les substrats peuvent être chauffés par conduction grâce à un
élément chauffant de type SEI 20/50. Ces éléments chauffants à gaine alliage INCONEL sont
utilisables depuis les températures cryogéniques jusqu’à plus de 1000°C. La température est
lue à l’aide d’un thermocouple de type K (chromel-alumel) placé derrière les substrats. Le
porte-échantillons et le solénoïde sont refroidis grâce à une circulation d’eau. La position du
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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bloc élément chauffant / porte-échantillons peut être réglée en hauteur à l’intérieur du

solénoïde.
Ce solénoïde est constitué de 1500 spires. Il a une hauteur de 60 mm, une épaisseur de
36 mm et un rayon interne égal à 44,5 mm. Le fil utilisé pour sa réalisation possède un
diamètre de 1,12 mm, soit une section voisine de 1 mm2. L’intensité maximale du courant qui
peut parcourir ce solénoïde est liée au diamètre des fils. Pour le cuivre, cette intensité
maximale est celle recommandée pour les circuits domestiques, soit 5 A/mm2. Le fil peut
donc supporter théoriquement 4,75 A.
Un étalonnage préalable du solénoïde, au moyen d’un gaussmètre, a permis de tracer
l’évolution de l’induction magnétique (B) créée au niveau des substrats en fonction de
l’intensité du courant appliquée (I) (figure II.5).

Figure II–5 : Tracé de l’induction magnétique créée au niveau des substrats en fonction de
l’intensité du courant

D’après ce graphique l’induction varie entre 0,01 et 0,05 Tesla pour un courant
compris entre 1 et 5 A. Ces valeurs peuvent être considérées comme importantes pour les
domaines magnétiques des couches de BaFe12O19 [2].
Enfin, comme on peut le voir sur la figure II.4, cette induction est normale au porte-
substrats.

II.2. Différentes phases de réalisation d’un dépôt

II.2.1. Préparation du lingot de ferrite

Des pastilles cylindriques de ferrite sont réparties sur le fond du creuset. Lorsque la
pression dans la partie inférieure de l’enceinte atteint approximativement la valeur de 10-4 Pa,
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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ces pastilles sont fondues progressivement en faisant varier la puissance du canon entre 0 et
2,5 kW. Durant cette phase, il est nécessaire de positionner le cache rotatif au dessus du
creuset afin d’éviter tout dépôt sur les substrats. Au final, le lingot doit posséder une surface
homogène et légèrement convexe afin d’éviter les projections pendant la phase de dépôt.
Un lingot neuf est réalisé avant chaque dépôt afin de se placer dans les mêmes
conditions d’évaporation d’un dépôt à l’autre.

II.2.2. Nettoyage des substrats

II.2.2.1. Nettoyage ex situ

Le fait de nettoyer les substrats avant chaque dépôt permet d'améliorer l’adhérence
entre la couche de ferrite et son support. Cependant, l’obtention d'une bonne adhérence ne
dépend pas uniquement de cette étape. En effet, d’autres facteurs entrent en jeu, comme les
contraintes thermiques, mécaniques ou chimiques.
La phase du nettoyage ex situ a pour but d'éliminer toutes les particules solides (grains
de poussière ou d’abrasif) se trouvant en surface. Pour cela il est nécessaire d’utiliser un
solvant (alcool) qui dissout les contaminants sans attaquer le substrat.
Mais un tel nettoyage n'est pas suffisant pour obtenir une surface correcte.

II.2.2.2. Nettoyage in situ

Les impuretés de surface restantes sont éliminées grâce à un nettoyage in situ par
amorçage d'une décharge électrique entre la cathode et l'enceinte mise à la masse. Le principe
a été décrit au paragraphe II.1.6.1.
Avant chaque dépôt le nettoyage a été réalisé dans les conditions expérimentales
suivantes:
durée : tn = 5 min

pression d'argon : PAr = 0,33 Pa

débit d'argon : DAr = 15 sccm (25,22.10-3 Pa.m3/s)

puissance rf incidente : Pi = 200 W

puissance rf réfléchie : Pr = 0 W

tension cathode : au début : Vc = 0,66 kV

à la fin : Vc = 0,86 kV.

Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.2.3. Phase de dépôt

A la suite de cette phase, le lingot est de nouveau progressivement fondu. On introduit

de l’oxygène à la place de l’argon et on ajuste les différents paramètres de dépôt (puissance
canon, pression et débit d’oxygène, vitesse de croissance balance …). Le cache rotatif
recouvrant le lingot en fusion est alors ôté et le dépôt proprement dit peut commencer. Les
principales lois concernant l’évaporation sont reportées en annexe 1.

II.3. Dispositifs de caractérisation des couches

II.3.1. Le microscope électronique à balayage (M.E.B.) [3]

Le microscope que nous utilisons est un Philips XL20 équipé d’un système d’analyse
de composition par dispersion en énergie des rayons X (E.D.X).
Le microscope électronique à balayage n’est pas un microscope conventionnel, dans le
sens optique du terme, avec formation d’une image stigmatique par une lentille objectif. Sa
technique de formation d’image est proche de celle utilisée en télévision, avec formation
d’une image séquentielle. Dans un M.E.B., le faisceau d’électrons balaie l’échantillon.
Une représentation schématique du M.E.B. est donnée sur la figure II.6.
(1) système de déflexion-balayage
(2) objectif
(3) préparation sur porte-objet
goniométrique
(4) détecteur d’électrons à
scintillateur
(5) détecteur d’électrons
rétrodiffusés à semi-conducteur
(6) spectromètre de rayons X à
dispersion d’énergie Si(Li)
(7) mesure du courant absorbé
(8) électronique de commande,
d’exploitation et de visualisation
des images et spectres

Figure II–6 : Représentation

schématique du M.E.B.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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Le canon à électrons permet, à l’aide d’un filament porté à haute température,

d’obtenir un faisceau d’électrons énergétiques. Ce faisceau passe à travers un système de
lentilles électromagnétiques (condenseurs pour réduire le diamètre du faisceau et objectif pour
focaliser le faisceau) et tombe sur l’échantillon avec un diamètre et une énergie contrôlés. Les
signaux correspondants à la détection des rayonnements émis par le matériau sont alors
synchronisés avec le balayage, faisant décrire la surface au faisceau d’électrons, ce qui permet
la reconstitution de l’image sur un écran cathodique.

II.3.1.1. Interaction du faisceau électronique avec l'échantillon

L’interaction entre le faisceau d’électrons et la surface de l’échantillon est représentée
de façon schématique sur la figure II.7.

Figure II–7 : Représentation schématique

de l'interaction entre un faisceau d'électrons et la surface d'un échantillon

En pénétrant dans l'échantillon, le fin pinceau d'électrons diffuse peu et constitue un

volume d'interaction dont la forme dépend principalement de la tension d'accélération et du
numéro atomique de l'échantillon (figure II.8). Dans ce volume, les électrons et les
rayonnements électromagnétiques produits sont utilisés pour former des images ou pour
effectuer des analyses physico-chimiques.
Le premier cas correspond au fonctionnement normal du microscope électronique à
balayage. On utilise, pour obtenir l’image topographique de l’échantillon (figure II.9), soit
des électrons secondaires émis, soit des électrons rétrodiffusés.
Le deuxième cas correspond à une autre application du M.E.B. qui fait appel à
l’analyse spectrométrique par rayons X avec dispersion, soit en fonction de la longueur
d’onde, soit en fonction de l’énergie. Le microscope que nous utilisons est équipé d’un
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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système d’analyse E.D.X. L’analyse par dispersion en énergie des rayons X permet
d’identifier les éléments constituant l’échantillon. C’est une méthode quantitative. La
répartition en surface des éléments dans la couche peut également être déterminée.

Figure II–8 : Poire de diffusion

Figure II–9 : Image topographique d’un dépôt observé au M.E.B.

II.[Link] Emission d'électrons secondaires

Ils proviennent de l’arrachement d'électrons par ionisation. Sous l'effet du
bombardement, certains électrons de faible énergie (< 50 eV) sont éjectés de l'échantillon.
Comme seuls les électrons secondaires produits près de la surface sont détectés, ils forment
des images avec une haute résolution (3-5 nm). Le contraste de l'image est surtout donné par
le relief de l'échantillon mais on peut également observer un contraste chimique qui est lié au
facteur de diffusion de l’atome donc au numéro atomique. En effet, plus le numéro atomique
croît, plus le nombre d’électrons secondaires augmente, et plus la zone sera brillante.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.[Link] Emission d'électrons rétrodiffusés

Ils sont dus aux électrons accélérés dans la colonne du microscope pénétrant dans
l'échantillon. Un parcours plus ou moins important dans la matière leur fait perdre une
fraction de leur énergie. La trajectoire suivie est aléatoire et ils peuvent revenir vers la surface.
Ils sont alors détectés après leur sortie de l'échantillon. Du fait de leur plus grande énergie, les
électrons rétrodiffusés peuvent provenir d'une profondeur plus importante et la résolution de
l'image sera moins bonne qu'avec les électrons secondaires (6-10 nm). Suivant le type de
détecteur utilisé, les électrons rétrodiffusés fournissent une image topographique (contraste
fonction du relief) ou une image de composition (contraste fonction du numéro atomique).

II.[Link] Emission des rayons X

Suite à l’excitation des atomes présents dans le matériau par interaction avec les
électrons incidents, des photons X sont émis (processus de désexcitation). L’analyse chimique
par E.D.X consiste en une détection de ces photons en utilisant un détecteur solide Si-Li.
L’énergie de ces photons X est caractéristique des atomes dont ils sont issus, d’où la
possibilité de réaliser des analyses élémentaires. De plus, le signal sous chaque pic de
l’élément A étant proportionnel au nombre d’atomes de type A, cette analyse peut être
quantitative.
La figure II.10 donne un exemple de spectre E.D.X obtenu sur une pastille de ferrite
de baryum.

Figure II–10 : Exemple

de spectre E.D.X.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.3.1.2. Préparation des échantillons

L'échantillon, placé dans la chambre du microscope, reçoit un flux d'électrons très
important. Si les électrons ne sont pas écoulés, ils donnent lieu à des phénomènes de charge
induisant des déplacements d'images ou des zébrures sur l'image dus à des décharges
soudaines de la surface. Si la surface est conductrice, les charges électriques sont écoulées par
l'intermédiaire du porte-échantillons. L'observation d'échantillons électriquement isolants se
fait grâce à une métallisation de surface que l’on réalise dans un évaporateur à vide (dépôt
d’une couche d’or-palladium pour l’observation de surface ou de carbone pour l’analyse de
composition) d’épaisseur environ 22 nm.

II.3.2. Analyse structurale (1)

II.3.2.1. Montage de type Bragg-Brentano

La structure cristallographique des couches est obtenue par diffraction des rayons X
(XRD) au moyen d’un diffractomètre SIEMENS D5000. Il s’agit d’un montage de type
Bragg-Brentano θ-2θ dont le schéma de principe est donné sur la figure II.11 suivante.

Figure II–11 : Montage Bragg Brentano θ-2θ

Dans ce montage la source est fixe, l’échantillon tourne sur lui-même avec une vitesse
ω tandis que le détecteur se déplace à la vitesse 2ω sur un cercle, centré sur l’échantillon,
appelé cercle goniométrique. Le détecteur, placé en 2θ, enregistre à tout instant les raies de
diffraction correspondant à l’angle θ. Ici les plans qui diffractent sont ceux parallèles à la
surface du dépôt.
(1)
GUINEBRETIERE René, Radiocristallographie sur échantillons polycristallins, cours de DEA, Ecole Nationale
Supérieure de Céramiques Industrielles (E.N.S.C.I.) de Limoges, 2002, pp 62-69.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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Les plans sont repérés par les indices de Miller (hkl). A chaque plan correspond une
distance inter-réticulaire vérifiant la condition de Bragg suivante :
2 dhkl sinθ = n λ
avec : θ : angle de diffraction,
λ : longueur d’onde du faisceau X (λ = 1,5406 Å),
n : nombre entier,
dhkl : espacement des plans réticulaires appartenant à une même famille.
L’identification de la phase, ou des phases cristallines présentes dans le matériau, se
fait en comparant les angles 2θ et les intensité relatives obtenus pour chaque raie à partir du
diagramme expérimental, avec un fichier de référence. Un premier fichier a été établi par
l’American Society for Testing Materials (ASTM) dès 1942, plusieurs modifications ont
ensuite eu lieu. En 1969, le Joint Committee on Powder Diffraction Standards (JCPDS) fut
chargé de la mise à jour continue de ce fichier. Depuis 1977, ce comité a pris le nom
d’International Center for Diffraction Data (ICDD).
Ainsi, à chaque phase connue on associe une fiche qui constitue une sorte de carte
d’identité de cette phase. A titre d’exemple la fiche JCPDS de l’hexaferrite de baryum est
donnée sur la figure II.12.

Figure II–12 :
Fiche JCPDS
de la phase
BaFe12O19
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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Cette fiche comporte pour chaque raie caractéristique, les valeurs des angles 2θ (1),
des intensités intégrées (2) et des indices de Miller (3).
Ce type de montage est celui qui est le plus souvent rencontré. Cependant, il présente
un inconvénient important. En effet, dans un tel montage l’échantillon est en rotation et
lorsqu’il est pulvérulent, il peut tomber quand l’angle de rotation devient trop important.
Durant nos différentes études, les diagrammes de diffraction ont été réalisés sur une
plage angulaire 2θ variant entre 12 et 80° avec un pas de 0,02° car c’est dans ce domaine
angulaire que sont situés les pics caractéristiques du ferrite massif.

II.3.2.2. Chambres à focalisation : chambre de Guinier

Dans un premier temps nous allons décrire le principe de fonctionnement des
chambres à focalisation de Seemann et Bohlin. H. Seemann et H. Bohlin ont imaginé un
montage de diffraction des rayons X pour des échantillons polycristallins avec lequel, pour
une famille de plans donnée, les faisceaux diffractés par les différents cristaux en position de
Bragg sont détectés là où ils convergent (figure II.13).

Figure II–13 : Schéma de principe d’une chambre de Seemann-Bohlin

Les rayons X divergents issus de la source, placée en S, viennent frapper l’échantillon.

Si l’on considère une famille de plans donnée correspondant à un certain angle de diffraction,
tous les faisceaux diffractés par les grains cristallins ayant cette famille de plans en position
de Bragg, convergent en un point F, situé sur le cercle auquel est tangent l’échantillon et qui
passe par S. Dans la pratique, la source est linéaire et correspond à un segment de droite. Le
lieu de focalisation est alors aussi un segment de droite parallèle à la source.
Afin d’obtenir un faisceau parfaitement monochromatique, les chambres de Seemann-
Bohlin sont souvent associées à un monochromateur de type Guinier. Le trajet optique du
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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faisceau est donné sur la figure II.14. Ce monochromateur permet de résoudre le doublet
Kα1 - Kα2.
Durant nos différentes études nous avons utilisé un montage en transmission.

Figure II–14 : Montage de Guinier

Pour réaliser ce type d’analyses nous devons préalablement décoller le dépôt du

substrat et le réduire sous forme de poudre très fine. Le montage permet d’étudier
simultanément plusieurs échantillons. Ces différentes poudres sont placées les unes au-dessus
des autres (figure II.15 (b)) et diffractent pour une portion du faisceau différente. La figure
II.15 (a) donne un exemple de film obtenu par cette technique.

Figure II–15 : Film obtenu lors de l’étude simultanée de plusieurs échantillons

Le « zéro » sert de référence pour comparer les films obtenus avec des fiches
théoriques. Cela permet d’identifier les phases présentes.
Les chambres de Guinier sont des diffractomètres qui présentent une très bonne
résolution angulaire. Le principal inconvénient pour nous est que ces analyses ne permettent
pas d’observer les orientations sur les couches. Elles indiquent seulement la présence de
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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phases mais doivent être couplées à un diffractomètre de type Bragg-Brentano pour observer
les éventuelles orientations préférentielles.

II.3.3. Mesure des propriétés magnétiques (1)

Les propriétés magnétiques des couches sont mesurées à l’aide d’un hystérésismètre
M2100. Les échantillons sont soumis à un champ appliqué à la fréquence industrielle de 50
Hz, produit par un bobinage primaire approprié. Le principe général alors utilisé est basé sur
la loi de l’induction électromagnétique : toute variation du flux φ coupé par une bobine
produit dans celle-ci une tension induite proportionnelle à dφ/dt. Si l’on sait mesurer cette
tension en fonction de l’excitation qui produit la variation de flux, on peut remonter par
intégration à la valeur de l’aimantation et donc tracer le cycle d’hystérésis. Une description
succincte de l’hystérésismètre utilisé est donnée sur la figure II.16.

Figure II–16 : Hystérésismètre M2100

(1)
CAGAN Vladimir, Mesures des paramètres magnétiques fondamentaux des matériaux ferromagnétiques ou
ferrimagnétiques, Versailles, Laboratoire de Magnétisme et d’optique de Versailles, 1997, pp 117-126.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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L’excitation est appliquée en mode dit pulsé. Ce mode correspond, en fait, à

l’application de l’excitation durant trois périodes du secteur avec coupure aux zéros du
courant. Cela permet de surcharger le conducteur dont est constitué la bobine d’aimantation,
de façon à obtenir une excitation élevée tout en limitant l’échauffement par effet Joule.
Cet appareil est muni de deux capteurs qui permettent d’appliquer un champ soit
parallèle soit perpendiculaire à la surface des couches. Ceci permet de juger de l’anisotropie
des dépôts effectués. Ces capteurs sont tous les deux réalisés suivant le même principe
général. Ils comportent :
une bobine d’aimantation,
une bobine de lecture placée à l’intérieur, autour de l’échantillon,
une bobine de compensation,
et des capteurs de température qui jouent le rôle de sécurité thermique tout en pilotant le cycle
de mesure s’il y a lieu.
Un exemple de tracé de cycle d’hystérésis est donné sur la figure II.17 suivante.

Figure II–17 : Exemple de tracé de cycle d’hystérésis

A partir de ce cycle, il est possible de lire les valeurs de l’intensité d’aimantation à

saturation JS (1) (notée Jm sur la figure II.17), de l’intensité d’aimantation rémanente Jr (2),
du champ coercitif HC (3) et du rapport de rémanence RR = Jr / Js (4).
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.3.4. Mesure de l’épaisseur

L’épaisseur des couches est mesurée à l’aide d’un profilomètre DEKTAK IIA. Cet
appareil permet de mesurer avec une très grande précision des hauteurs de relief inférieures à
50 Å. L’échantillon se déplace sous un stylet à pointe diamantée dont les variations verticales
traduisant le profil du dépôt sont transformées en tensions électriques à l’aide d’un
transformateur différentiel. Un convertisseur analogique / numérique stocke alors les résultats
sous forme numérique, puis les informations sont visualisées sur l’écran vidéo et peuvent être
tracées sur papier thermique.
Avant la phase de dépôt, un substrat en verre est placé sur le porte-échantillons de telle
sorte que la moitié de sa surface soit protégée (figure II.18 (a)). L’épaisseur de ferrite
déposée est donc évaluée en mesurant la hauteur de la marche obtenue après dépôt (figure
II.18 (b)).

Figure II–18 : Dispositif de mesure de l’épaisseur des couches

A titre d’exemple un profil d’épaisseur est donné sur la figure II.19 ci-dessous. Ici
l’épaisseur mesurée est peu différente de 12,6 µm.

Figure II–19 :
Exemple de mesure
d’épaisseur
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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II.3.5. Analyses SIMS

La Spectrométrie de Masse des Ions Secondaires (SIMS) est une technique d’analyse
physico-chimique à très grande sensibilité. Le principe de cette analyse consiste à bombarder
la surface de l’échantillon avec un faisceau d’ions, appelés ions primaires, de quelques keV.
Sous l’effet de ce bombardement, il y a pulvérisation de la matière (érosion ionique) et
diverses particules secondaires sont alors émises de la surface : électrons, photons, atomes et
molécules neutres, atomes et molécules excités, ions. La figure II.20, donne une
représentation schématique du phénomène.

Figure II–20 : Emission ionique secondaire

La technique SIMS analyse alors, par spectrométrie de masse, les ions secondaires
issus de la pulvérisation.
En ce qui nous concerne, nous avons utilisé cette technique pour effectuer des profils
de concentration en fonction de la profondeur. A titre d’exemple, un profil de concentration
est donné sur la figure II.21 ci-dessous.

Figure II–21 :
Profil de
concentration
en profondeur
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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La densité des ions primaires étant variable, cela permet d’obtenir une large gamme en
profondeur d’analyse (de 1 nm à 20 µm). Ces analyses ont été réalisées au laboratoire de
recherches sur la réactivité des solides à Dijon.

Dans ce chapitre, nous avons présenté la technique de dépôt et les différents moyens
de caractérisation que nous avons utilisés. Nous allons maintenant exposer dans le chapitre
III, les résultats expérimentaux que nous avons obtenus concernant l’hexaferrite de baryum.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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Bibliographie du chapitre II

[1] WANE Ibrahima

Etude, réalisation et caractérisation de couches de ferrites destinées à des dispositifs
intégrés micro-ondes non réciproques, pp 46-61, Thèse de doctorat en électronique des
hautes fréquences et optoélectronique, Université de Limoges, 05 juillet 2000, n° d’ordre
30.2000.

[2] JI Z. G.
Copper phthalocyanine film grown by vacuum deposition under magnetic field, Thin
Solid Films, 2002, 402, pp 79 – 82.

[3] EBERHART Jean-Pierre

Analyse structurale et chimique des matériaux, Paris, éditions Dunod, 1997, pp 513-538.
Chapitre II : Dispositif expérimental de dépôt et moyens de caractérisation des couches
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 CHAPITRE III :
L’hexaferrite de baryum :
résultats expérimentaux
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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III.1. Introduction

L’objectif de cette étude est la réalisation d’un circulateur intégré fonctionnant aux
alentours de 70 GHz. En effet, la transmission locale des informations par ondes radio s’est
vue attribuer une bande de fréquence autour de 60 GHz. De même, un autre domaine
d’application pourrait être les radars anticollision pour l’automobile, avec un fonctionnement
à 77 GHz.
Comme nous l’avons dit au chapitre I, à de telles fréquences, pour minimiser les pertes au
niveau du circulateur il est nécessaire de réaliser des couches épaisses de ferrites (1)
.
Cependant, à l’heure actuelle, peu d’études ont été publiées sur ce thème de recherche. Afin
de fixer les objectifs à atteindre, nous nous sommes appuyés sur un rapport interne au Naval
Research Laboratory (1), publié par Denis C. WEBB, aux Etats Unis. Les grandes lignes de ce
rapport sont reportées dans le tableau III.1 suivant.

objectif acceptable
Propriétés physiques
Epaisseur 100 µm 50 µm
Adhérence ( Test du scotch) 100 % 50 %
Fissures aucune fissures entraînant une
réduction maximale de 20%
de l’intensité d’aimantation
Paramètres de dépôt
Température des substrats 300°C 600°C
Température de recuit pas de recuit recuit rapide < 850°C
Paramètres du matériau
Intensité d’aimantation à saturation 0,25 – 0,5 T 0,15 – 0,5 T
Largeur de raie de gyrorésonance 16 kA/m 40 kA/m
Tangente de pertes magnétiques 0,001 0,01

Tableau III–1 : Objectifs à atteindre pour la réalisation d’un circulateur intégré

Ce chapitre présente les résultats expérimentaux obtenus lors de la réalisation de couches

d’hexaferrite de baryum. Nous avons choisi ce matériau car c’est un ferrite qui après avoir été
(1)
WEBB D. C., Design and fabrication of low-cost ferrite circulators, Naval Research Laboratory, Washington DC
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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placé dans un champ magnétique, conserve son aimantation (ferrite dur). Donc, ce ferrite à
forte anisotropie, peut à la fois remplir la fonction circulation et la fonction polarisation
magnétique, au sein du circulateur.
Une étude systématique de tous les paramètres de dépôt a été réalisée, et nous avons
observé leurs influences respectives sur les différentes propriétés des couches.
Ce chapitre se subdivise en trois grandes parties distinctes. Tout d’abord, nous allons
dresser un rapide bilan des travaux sur le sujet, déjà effectués au sein de l’équipe. En effet, les
premiers résultats ont fait l’objet de la thèse d’Ibrahima WANE, soutenue en juillet 2000.
Ensuite, nous allons décrire et interpréter les résultats obtenus lors de l’étude des paramètres
de dépôt : température des substrats, vitesse de dépôt, épaisseur déposée … Enfin, nous
conclurons et présenterons les perspectives.

III.2. Etude de l’hexaferrite de baryum massif

Ce matériau fourni par la société TEKELEC TEMEX se présente sous la forme de

pastilles cylindriques d’une quinzaine de grammes. Ce sont ces pastilles que nous avons
analysées à l’aide des différents moyens de caractérisation qui ont été décrits au chapitre II.

III.2.1. Diagrammes de diffraction

La figure III.1 représente le diagramme de diffraction du ferrite massif obtenu au

diffractomètre SIEMENS D5000.

Figure III–1 : Diagramme de diffraction du ferrite de baryum massif

Ce diagramme montre clairement que le ferrite massif que nous utilisons pour la
réalisation des couches n’est pas orienté. De plus, on remarque qu’il ne possède que deux pics
présentant l’orientation souhaitée (00l ) : (006) et (008).
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Ce même ferrite a été analysé à l’aide d’une chambre de Guinier. Le résultat est
reporté sur la figure III.2. Si l’on superpose le film obtenu avec la fiche théorique
correspondant à la phase BaFe12O19, nous constatons qu’il y a concordance entre les deux.
Cela montre bien la présence d’une phase unique : BaFe12O19.
De plus, ce film nous servira de référence pour montrer l’existence de mélanges
biphasés dans certaines des couches réalisées.

Figure III–2 : Guinier du ferrite massif

III.2.2. Propriétés magnétiques

Les propriétés magnétiques de l’hexaferrite de baryum que nous utilisons au laboratoire

ont été mesurées à l’aide de l’hystérésismètre M2100 décrit dans le chapitre précédent. Pour
cela nous avons fait usiner à la société TEKELEC TEMEX des échantillons aux dimensions
des capteurs de l’appareil. Nous avons alors obtenu les résultats consignés dans le tableau
III.2 :

Js (Tesla) Hc// (kA/m) Hc⊥ (kA/m) (Jr/Js)// (Jr/Js)⊥

0,39 102 102 0,54 0,36

Tableau III–2 : Propriétés magnétiques mesurées à l’hystérésismètre

Toutes ces grandeurs ont été évaluées à partir des cycles de la figure III.3. Dans ce
tableau, il est important de remarquer que les valeurs du champ coercitif mesurées par
application d’un champ parallèle ou perpendiculaire à la surface sont identiques. Cela traduit
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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bien le fait qu’à l’état massif le matériau est isotrope et ne possède donc pas d’orientation
préférentielle. Ces résultats sont en accord avec le diagramme de diffraction obtenu au
paragraphe III.2.1.

Figure III–3 : Cycles d’hystérésis du ferrite de baryum massif mesurés en champ parallèle et
en champ perpendiculaire

III.2.3. Analyses de composition

Des analyses E.D.X ont été réalisées sur trois pastilles et à deux endroits différents sur
chacune d’elles, en appliquant une tension d’accélération de 20 kV. Nous avons alors obtenu
les valeurs suivantes :

pastille Fe/Ba Fe/Ba

1 10,81 10,54
2 11,13 11,10
3 11,34 11,14

Tableau 0–3 : Analyses de composition

En moyenne nous mesurons donc un rapport Fer / Baryum proche de 11. Compte tenu
des imprécisions sur les mesures (≈ 10 % ) , nous pouvons dire que ces résultats sont en accord
avec la formule théorique qui conduit à un rapport molaire de 12. Afin de vérifier ce résultat
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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nous avons fait procéder à une analyse chimique d’une pastille au service central d’analyse du
CNRS de Vernaison. Les résultats obtenus sont regroupés dans le tableau III.4.

Ba % Fe %
11,47 57,06

Tableau III–4 : Analyse chimique d’une pastille (‘%’ = grammes pour 100 grammes)

Ici, les mesures sont réalisées après avoir réduit la pastille sous forme de poudre. Donc,
contrairement aux analyses EDX, ce type d’analyses permet d’obtenir une composition
chimique sur la totalité de la pastille. A partir de là nous pouvons déduire le rapport molaire
57,06
 Fe  56 = 12,26 . Ce résultat
entre le fer et le baryum de la façon suivante :   =
 Ba  molaire 11,47
138
confirme bien ceux obtenus par EDX et montre que le rapport Fer / Baryum mesuré est très
voisin du rapport théorique (Fe/Ba ≈ 12).

III.3. Bilan des résultats obtenus durant la thèse d’Ibrahima WANE [1]

III.3.1. Résultats généraux

Les travaux d’Ibrahima Wane ont débuté par l’étude d’un autre ferrite « dur » :
l’hexaferrite de strontium (SrFe12O19). Les résultats ont montré que les dépôts possèdent une
grande intensité d’aimantation à saturation (jusqu’à 0,6 Tesla) et un rapport de rémanence
proche de 0,5, et ceci, sans recuit thermique. Cependant, les valeurs du champ coercitif restent
faibles, puisqu’il est au maximum égal à 40 kA/m. De plus, les couches réalisées sont très
largement déficitaires en strontium. Cela implique que, malgré une étude systématique de
l’influence de tous les paramètres de dépôt, la phase de l’hexaferrite de strontium n’est pas
formée ; ce qui explique pourquoi les couches possèdent des propriétés magnétiques
différentes de celles du ferrite massif (tableau III.5).

Js (Tesla) Hc// (kA/m) Hc⊥ (kA/m) (Jr/Js)// (Jr/Js)⊥

0,367 245 297 0,28 0,9

Tableau III–5 : Propriétés magnétiques du ferrite de strontium massif

Dans un second temps, une étude a été menée sur un autre ferrite « dur » : l’hexaferrite de
baryum (BaFe12O19). Les tout premiers dépôts d’hexaferrite de baryum réalisés sous vide
(≈ 0,2 Pa) et à une température de substrats de 400°C ont montré qu’aux faibles vitesses de
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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dépôt (≤ 7 µm/h) les couches sont amorphes. Lorsque la vitesse de dépôt devient plus
importante nous observons une cristallisation suivant la phase de la wüstite (FeO). Cela est dû
à la présence du fer divalent résultant de la réduction du fer trivalent aux basses pressions [2],
ainsi qu’au manque d’oxygène dans les couches [3]. Par la suite, tous les dépôts ont donc été
réalisés sous atmosphère pure d’oxygène.
Il est apparu qu’en modifiant les paramètres de dépôt (notamment la vitesse
d’évaporation), nous pouvons faire varier le rapport Fer / Baryum et ainsi obtenir la bonne
stœchiométrie (Fe/Ba ≈ 12).
De plus, lorsque la température des substrats est inférieure à 700°C, les couches sont
amorphes ou mal cristallisées. Par contre, à 700°C, les dépôts cristallisent majoritairement
suivant la phase de l’hexaferrite de baryum massif et présentent une orientation préférentielle
dans le plan (hk0).
Durant cette thèse, les valeurs du champ coercitif mesurées sur les couches ont été
comprises entre 75 et 350 kA/m. En ce qui concerne l’intensité d’aimantation à saturation,
elle a varié entre 0,13 et 0,24 Tesla. Il faut noter que ces valeurs restent inférieures à celle
mesurée sur le ferrite massif (0,39 Tesla) mais sont acceptables compte tenu de l’application
visée.
Enfin, il est apparu que la composition du lingot variait d’un dépôt à l’autre et qu’il était
donc difficile de comparer les résultats obtenus. Dans ces conditions, l’influence des
différents paramètres de dépôt sur les propriétés des films n’a pu être étudiée durant la thèse
d’Ibrahima Wane.

III.3.2. Choix de la sous-couche d’accrochage

La thèse d’Ibrahima Wane a mis en évidence qu’une couche intermédiaire entre le

substrat en silicium et le ferrite permettait d’améliorer considérablement l’adhérence sans
pour autant modifier les propriétés magnétiques et la composition chimique des couches.
Plusieurs types de sous-couches ont été étudiés et il est apparu qu’une couche intermédiaire
de Titane / Or est la mieux adaptée [4] [5]. La configuration des substrats avant dépôt est donc
la suivante :

Figure III–4 : Configuration du substrat avant dépôt

Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Le ferrite de baryum est déposé au-dessus de cette couche d’or. Ces sous-couches sont
réalisées par pulvérisation cathodique magnétron au sein du laboratoire, et font l’objet d’une
partie de la thèse d’Emmanuel Briney.
La couche de titane de 200 nm d’épaisseur sert à améliorer l’adhérence entre la sous-
couche métallique et le substrat. Elle joue aussi le rôle de barrière anti-diffusion entre l’or et
le silicium. Quant à la couche d’or (800 nm), elle permet de réduire les contraintes au sein de
la couche de ferrite.
Cependant, de nombreuses fissures restent visibles sur la surface des dépôts. Elles sont
dues aux contraintes thermiques résultant de la différence de coefficients de dilatation
thermique entre le ferrite et le substrat, ainsi que l’illustre le tableau III.6 qui regroupe les
coefficients pour différents matériaux massifs [6].

éléments coefficients de dilatation thermique (10-6 /°C)

Si 3,6
Ti 9,5
Au 14,2
BaFe12O19 7

Tableau III–6 : Coefficients de dilatation thermique

La couche d’or servira aussi de plan de masse inférieur au niveau du circulateur intégré.
En effet, l’or possède une grande conductivité (0,452.108 S/m) ce qui en fait le candidat idéal
pour l’application visée. Le schéma de principe d’un circulateur intégré est donné ci-après :

Figure III–5 : Schéma de principe d’un circulateur intégré avec des accès en technologie
coplanaire
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Toutes nos études ont donc été menées sur des dépôts réalisés sur une sous-couche de
Titane / Or.
En s’appuyant sur les premiers résultats obtenus par Ibrahima Wane, mes travaux de
thèse ont porté sur l’étude systématique de l’influence de tous les paramètres de dépôt
(température des substrats, vitesse de dépôt, épaisseur des couches…) sur les propriétés des
films d’hexaferrite de baryum. Ce sont ces différents résultats que nous allons présenter
maintenant.

III.4. Influence de la température des substrats

Durant cette étude nous avons fait varier la température des substrats entre 100°C et
700°C tout en maintenant une pression constante (0,46 Pa) dans la partie haute de l’enceinte.
En effet, comme nous l’avons dit précédemment (chapitre II, figure II.1), la pression dans
l’enceinte de dépôt ne doit pas être trop faible pour éviter la réduction du fer trivalent en fer
divalent. Dans un même temps, il existe une pression limite supérieure (0,46 Pa) qui est
imposée par la pression limite de fonctionnement du canon à électrons
(Pcanon limite ≈ 2.10-2 Pa). Dans ce chapitre, tous les dépôts ont donc été réalisés sous une
atmosphère pure d’oxygène à une pression de 0,46 Pa. Dans cette partie, les films ont tous une
épaisseur proche de 20 µm.
Toutes les couches ainsi obtenues ont ensuite été recuites. Les recuits post-dépôt sont
réalisés dans les conditions suivantes :
• rampe de montée : 600°C / heure,
• température du palier : 850°C,
• durée du palier : 2 heures,
• rampe de descente : 600°C / heure,
• pression d’oxygène : 0,1 Pa.
Dans cette partie, nous présentons les résultats obtenus pour deux vitesses de dépôt :
10 µm/h et 20 µm/h. Les couches qui sont réalisées à une température de 100°C ne sont pas
adhérentes et n’ont donc pas pu être caractérisées. Cela est visible sur la figure III.6 qui
montre l’état de surface d’un dépôt non recuit, obtenu dans les conditions suivantes :
• vitesse de dépôt : 10 µm/h,
• température des substrats : 100°C,
• épaisseur du dépôt : 20 µm,
• pression dans la partie haute de l’enceinte : 0,46 Pa.
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Figure III–6 : Photographie de la surface d’un dépôt réalisé à 100°C

III.4.1. Résultats cristallographiques

La figure III.7 présente les diagrammes de diffraction obtenus sur des couches réalisées
à une vitesse de 10 µm/h avec différentes températures de substrats.
Il apparaît que les dépôts effectués à des températures inférieures à 700°C sont
amorphes ou très mal cristallisés. En effet, sur les différents diagrammes seuls sont présents
les pics caractéristiques du silicium (2θ = 69,132°) et de la sous-couche d’or. Cependant, sur
les diagrammes que nous présentons ici nous n’avons pas visualisé le pic du silicium afin
d’éviter de saturer le détecteur. Nous constatons aussi la présence de la phase spinelle
BaFe2O4 qui est non magnétique. La présence de cette phase a été confirmée à l’aide
d’analyses réalisées dans une chambre de Guinier. D’après la littérature, l’apparition de cette
phase est liée au fait que les couches ne présentent pas la composition du ferrite massif
(Fe/Ba ≈ 12). Ce phénomène a été mis en évidence dans le cas de poudres [7]. Les travaux de
M. Koleva et al. ont aussi montré la présence de cette phase secondaire pour des couches
réalisées par laser pulsé et ne possédant pas la bonne composition [8]. Cela peut s’expliquer à
l’aide du diagramme de phases (figure III.8) qui montre qu’hors stœchiométrie (Fe/Ba ≠ 12),
il y a apparition de mélanges biphasés. Cependant, ce diagramme à lui seul ne permet pas
d’expliquer pourquoi ce mélange de phases n’est présent que sur certains dépôts alors que le
rapport Fer / Baryum est quasiment toujours différent de 12.
Enfin, tous ces dépôts étant amorphes ou très mal cristallisés, ils ne sont pas
magnétiques à l’hystérésismètre.
 Figure III–7 : Diagrammes de diffraction de dépôts réalisés à 10 µm/h et à différentes températures

* Phase BaFe2O4
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Figure III–8 : Diagramme de phases

Comme l’indique la figure III.7, à 700°C, les dépôts sont cristallisés et nous observons
une orientation préférentielle dans le plan. En effet, les pics présents sur le diagramme sont les
suivants : (110), (200), (300) et (220).
Lorsque la vitesse de dépôt vaut 20 µm/h, nous observons exactement les mêmes
phénomènes. En effet, seules les couches réalisées à 700°C sont cristallisées, et elles
présentent toujours une orientation préférentielle dans le plan.
Après recuit, pour une vitesse de dépôt de 10 µm/h, quelle que soit la température des
substrats, les couches cristallisent majoritairement suivant la phase de l’hexaferrite de baryum
massif. A 700°C, nous constatons qu’il existe toujours une orientation préférentielle dans le
plan de la couche. La figure III.9 représente le diagramme de diffraction d’un dépôt réalisé à
700°C et recuit.

Figure III–9 : Diagramme de diffraction d’un dépôt réalisé à 700°C et recuit

87
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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De plus, un pic correspondant à la phase BaFe2O4 est présent sur ce diagramme. La

présence d’un pic caractéristique de la phase spinelle (BaFe2O4) peut avoir une influence sur
les propriétés magnétiques, notamment en réduisant la valeur de l’aimantation à saturation
[9].
Si la température initiale des substrats est inférieure à 700°C, les couches sont
cristallisées après recuit, mais ne possèdent pas d’orientation préférentielle. En effet, les plans
qui diffractent sont aussi bien des plans parallèles (hk0) que des plans inclinés ( (h0l ) et
(hkl ) ) par rapport à la surface de l’échantillon.
Lorsque la vitesse de dépôt est égale à 20 µm/h, les résultats cristallographiques
obtenus sur les couches recuites sont identiques à ceux observés à plus faible vitesse. A titre
d’exemple, nous avons reporté sur la figure III.10 les diagrammes de diffraction de dépôts
recuits, réalisés à 20 µm/h et à trois températures différentes.

Nous allons maintenant nous attacher à présenter les différents résultats concernant les
propriétés magnétiques.

III.4.2. Propriétés magnétiques

D’après les résultats obtenus précédemment, seules les couches réalisées à une
température de 700°C sont cristallisées avant recuit. Celles-ci sont donc magnétiques et nous
avons pu mesurer les propriétés magnétiques regroupées dans le tableau III.7.

Js (Tesla) Hc (kA/m) Jr/Js

Vd ≈ 10 µm/h 0,249 88,4 0,587
Vd ≈ 20 µm/h 0,244 73,8 0,549

Tableau III–7 : Propriétés magnétiques de dépôts réalisés à 700°C

Nous constatons que la valeur de l’intensité d’aimantation à saturation est satisfaisante

pour l’application visée (réalisation d’un circulateur intégré (1)). Cependant, afin de permettre
une cristallisation des dépôts effectués au-dessous de 700°C, nous les avons
systématiquement recuits. De plus, le recuit des films réalisés à 700 °C ne modifie pas la
valeur de l’aimantation à saturation (voir tableau III.9), mais permet d’augmenter légèrement
celle du champ coercitif (voir tableau III.8).
Dans ce qui suit, toutes les valeurs mesurées ont donc été obtenues sur des dépôts
recuits. De plus, les propriétés magnétiques sont évaluées en appliquant un champ parallèle à
la surface des couches.

88
Figure III–10 : Diagrammes de diffraction de dépôts recuits, réalisés à 20 µm/h et à différentes températures de substrats
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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III.4.2.1. Evolution du champ coercitif

La figure III.11 ci-après représente l’évolution du champ coercitif en fonction de la
température des substrats (Ts). Ici, le champ coercitif a été mesuré sur des dépôts réalisés à
une vitesse de 10 µm/h.

Figure III–11 : Evolution de Hc en fonction de la température (Vd ≈ 10 µm/h)

Sur ce graphe, nous constatons que le champ coercitif décroît lorsque la température
augmente. Sa valeur varie entre 92 kA/m et 267 kA/m. Cela est en accord avec la littérature.
En effet, d’après le diagramme de Movchan et Demchishin (figure III.12) [10] nous savons
que lors de la réalisation de couches plus la température est importante et plus les grains sont
gros. Or le champ coercitif est lié à la taille de ces grains [11][12][13]. En effet, comme nous
l’avons dit au chapitre I, afin de minimiser l’énergie magnétostatique la matière se subdivise
naturellement en domaines. Dès lors, comme le montre la figure III.13, il existe trois
configurations magnétiques possibles :
• les particules les plus fines sont superparamagnétiques, c’est à dire que les forces
d’échange maintenant les spins alignés suivant une direction cristallographique peuvent
être inférieures aux forces résultant de l’agitation thermique,

• les grains les plus gros sont constitués de plusieurs domaines magnétiques. Comme nous
l’avons dit dans le premier chapitre, ces domaines sont séparés par des parois qu’une
énergie relativement faible va pouvoir déplacer, entraînant ainsi le renversement de
l’aimantation pour des valeurs de champ appliqué peu élevées,

90
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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• enfin, étant donné qu’une paroi de Bloch a une dimension finie, les particules de tailles
intermédiaires sont monodomaines (c’est notamment le cas des poudres ferromagnétiques
qui ont un cycle d’hystérésis rectangulaire avec un champ coercitif important). C’est cette
configuration qui est la plus intéressante pour nous.

Les tailles limites inférieures et supérieures des particules monodomaines sont difficiles à
préciser, mais il est admis qu’elles se situent respectivement à 15 nm et 1 µm environ. Les
couches que nous réalisons possèdent des grains de taille supérieure. En effet, dans tous les
cas les tailles de grains mesurées sont comprises entre 1 et 3,5 µm. Nous nous trouvons donc
dans la configuration multidomaines et dans ce cas le champ coercitif est d’autant plus
important que les grains sont petits. Il s’agit bien du phénomène traduit par la courbe de la
figure III.11.
De plus, lorsque l’on augmente la température des substrats on améliore la qualité des
couches en réduisant la concentration des défauts. Or ces défauts peuvent causer
l’immobilisation des parois des domaines et donc augmenter la valeur du champ coercitif
[14].

Figure III–12 : Diagramme M-D des zones structurelles de matériaux condensés sous vide en
fonction de la température de dépôt (T) et du point de fusion (Tm) du condensat (en degrés
absolus)

Figure 0–13 : Variation

du champ coercitif avec la
dimension moyenne des
particules [13]

91
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Si l’on augmente la vitesse de dépôt (Vd ≈ 20 µm/h) et que l’on fait varier la
température des substrats, les valeurs du champ coercitif mesurées sur les couches sont plus
faibles. Les différents résultats sont regroupés dans le tableau III.8.

Température (°C) 200 300 500 700

Hc (kA/m) [Vd ≈ 10 µm/h] 267 202 168 92
Hc (kA/m) [Vd ≈ 20 µm/h] 164 129 100 85

Tableau III–8 : Valeurs du champ coercitif pour deux vitesses de dépôt

(Vd ≈ 10 µm/h et 20 µm/h)

Comme nous le montrerons au cours de l’étude portant sur l’influence de la vitesse de

dépôt, cette diminution significative du champ coercitif est due au fait que la taille des grains
mesurée à 10 µm/h est plus faible que celle mesurée à 20 µm/h. Les plus faibles valeurs
mesurées sont voisines de celle du ferrite de baryum massif (Hc ≈ 102 kA/m).

III.4.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation

Sur le graphe ci-dessous est reportée l’évolution de l’aimantation à saturation en
fonction de la température pour une vitesse de dépôt de 10 µm/h.

Figure III–14 : Représentation de Js en fonction de Ts pour Vd ≈ 10 µm/h

Compte tenu des imprécisions sur les mesures, nous pouvons dire que l’intensité
d’aimantation à saturation est indépendante de la température à laquelle sont chauffés les
substrats. En effet, quelle que soit la température, Js a une valeur proche de 0,2 Tesla. Cette

92
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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valeur est acceptable pour l’application visée (0,15 Tesla). Cependant elle reste inférieure à
celle mesurée sur le ferrite massif (0,39 Tesla). Il existe au moins deux causes à cela :
tout d’abord, durant la procédure de recuit à haute température, des éléments de la sous-
couche diffusent dans le ferrite et inversement du fer et du baryum diffusent dans la sous-
couche. Ce phénomène d’interdiffusion entraîne la formation d’une couche tampon non
magnétique à l’interface ferrite-substrat et donc une réduction de la valeur de Js [15]. Ce
phénomène peut également se produire pendant la phase de dépôt.

ensuite, comme nous l’avons vu au paragraphe III.4.1., la présence de la phase spinelle non
magnétique (BaFe2O4) peut aussi faire chuter la valeur de l’aimantation à saturation.

Pour une vitesse plus importante (Vd ≈ 20 µm/h), les valeurs de l’intensité d’aimantation à
saturation mesurées sur les couches, sont voisines de celles obtenues à 10 µm/h. Ces
différents résultats sont regroupés dans le tableau III.9 :

Température (°C) 200 300 500 700

Js (Tesla) [10 µm/h] 0,161 0,216 0,142 0,271
Js (Tesla) [20 µm/h] 0,19 0,185 0,106 0,204

Tableau III–9 : Evolution des valeurs de Js en fonction de la température

(Vd ≈ 10 µm/h et 20 µm/h)

III.4.3. Etude morphologique

Les différentes photographies réalisées au M.E.B. montrent que plus la température

des substrats est élevée et plus les couches sont adhérentes et cela quelle que soit la vitesse de
dépôt.
De plus, les dépôts présentent des morphologies très différentes lorsque l’on modifie
la température. A titre d’exemple, la figure III.15 représente deux photographies
correspondant à deux dépôts réalisés dans les conditions suivantes :
• vitesse de dépôt : 10 µm/h,

• épaisseur de la couche : 20 µm,

• température des substrats : photo (a) : 500°C, photo (b) : 700°C.

93
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Figure III–15 : Photos M.E.B. de deux dépôts, l’un réalisé à une température de 500°C (a) et
le second à 700°C (b)

La photographie (b) obtenue sur un dépôt réalisé à 700°C est bien en accord avec les
résultats cristallographiques précédents. En effet, la forme et la disposition des grains que l’on
observe sont typiques d’une orientation cristallographique dans le plan de la couche [16].
Autrement dit, cette photographie montre bien des hexagones « couchés ». La longueur des
grains observés est voisine de 1,3 µm.
Si la vitesse de dépôt est de l’ordre de 20 µm/h, la morphologie des couches est
totalement différente de celle observée à 10 µm/h. Ce phénomène que nous ne pouvons
actuellement expliquer, est mis en évidence sur la figure III.16 ci-dessous.

Figure III–16 : Photos M.E.B. de deux dépôts, l’un réalisé à une température de 500°C (a), et
le second à 700°C (b) (Vd ≈ 20 µm/h)

III.4.4. Composition chimique

Le tableau III.10 regroupe les valeurs du rapport Fer / Baryum mesurées sur des
dépôts réalisés à différentes températures. Ces mesures ont été obtenues pour deux vitesses de
dépôt différentes.

94
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Température (°C) 200 300 500 700

Fe/Ba (Vd ≈ 10 µm/h) 7,6 7,7 10,6 12,6
Fe/Ba (Vd ≈ 20 µm/h) 11,1 26,7 17,8 14,6

Tableau III–10 : Evolution du rapport Fer / Baryum en fonction de la température des

substrats pour deux vitesses différentes

A faible vitesse de dépôt (Vd ≈ 10 µm/h), le rapport Fe / Ba augmente avec la

température. Pour une vitesse de dépôt supérieure (Vd ≈ 20 µm/h), il est difficile de déduire
une quelconque évolution du rapport Fer / Baryum en fonction de la température des
substrats. Dans tous les cas, les dépôts par bombardement électronique ne permettent pas un
transfert stœchiométrique de la composition du lingot au substrat contrairement à certaines
techniques (laser pulsé notamment). En effet, il se produit des phénomènes d’évaporation
préférentielle au cours d’un dépôt. Nous examinerons plus en détail ces phénomènes
ultérieurement.
Les valeurs obtenues ici sont supérieures à celles qui ont été mesurées durant la thèse
d’Ibrahima WANE. Cela peut venir du fait que, dans notre cas, chaque dépôt a été réalisé à
partir d’un lingot neuf.
Enfin, nous constatons que lorsque l’on accroît la vitesse de dépôt (Vd ≈ 20 µm/h), les
valeurs du rapport Fer / Baryum augmentent systématiquement. Ce phénomène peut être dû
au fait, qu’aux fortes vitesses d’évaporation, il se forme une zone (nuage de vapeur dense) où
le nombre d’atomes évaporés est tel qu’ils subissent entre eux de nombreuses collisions avant
d’être éjectés dans le volume de transfert (figure III.17) [17]. Il en résulte donc une
modification de la composition chimique au niveau de la couche qui peut éventuellement
masquer une évolution identique à celle observée à 10 µm/h (Fe / Ba
quand Ts
).

Figure III–17 : Répartition dans l’espace des

atomes évaporés dans le cas de vitesses importantes

95
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.4.5. Conclusion

Durant cette étude, nous avons montré que les couches cristallisent à partir d’une
température de substrats de 700°C. Cela permet d’éliminer la nécessité d’un recuit post-dépôt
engendrant des fissures à la surface qui entraînent une augmentation des pertes au niveau du
circulateur intégré. De plus, c’est à cette température que les couches sont les plus adhérentes
et présentent le moins de fissures.
Cependant, les valeurs de champ coercitif obtenues sur les couches recuites, sont
meilleures lorsque les dépôts sont réalisés à plus faibles températures de substrats.
Dans la suite de nos travaux, nous nous sommes donc placés à une température de
700°C, et nous avons optimisé les autres paramètres de dépôt afin d’essayer d’améliorer les
valeurs de l’intensité d’aimantation à saturation et du champ coercitif.
Dans ce qui va suivre, nous allons présenter les résultats obtenus lorsque nous avons fait
varier la vitesse de dépôt. En effet, durant l’étude précédente il est apparu que ce paramètre
avait une influence sur les propriétés magnétiques des couches.

III.5. Influence de la vitesse de dépôt

Durant cette étude nous avons fait varier la vitesse de dépôt entre 6,3 µm/h et 37,1 µm/h,
tout en maintenant les autres paramètres constants. La limite supérieure de la vitesse est
imposée par des problèmes d’adhérence entre la sous-couche et le ferrite. Nous nous sommes
placés dans les conditions suivantes :
température des substrats : 700°C,
épaisseur des couches : ∼ 12 µm,
pression dans la partie haute de l’enceinte : 0,46 Pa.
Nous avons aussi observé l’influence du recuit, celui-ci étant réalisé dans les mêmes
conditions que durant l’étude précédente.

III.5.1. Résultats cristallographiques

Comme observé précédemment, quelle que soit la vitesse de dépôt, avant recuit, les
couches sont cristallisées suivant la phase de l’hexaferrite de baryum. De plus, elles
présentent toutes une orientation préférentielle dans le plan (hk0). Cela est visible sur la
figure III.18 qui représente les diagrammes de diffraction de deux dépôts non recuits, l’un
réalisé à une vitesse de 6,3 µm/h, et l’autre à 37,1 µm/h.

96
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Figure III–18 : Diagrammes de diffraction de deux dépôts non recuits réalisés à 6,3 µm/h et
37,1 µm/h
Ici, les pics de diffraction les plus intenses sont les pics (110) et (220). Il faut noter que
les deux pics correspondant à l’orientation recherchée (00l ) ne sont pas présents sur les
différentes couches. En conclusion, nous pouvons dire que la vitesse de dépôt n’est pas un
paramètre qui permet de modifier la cristallisation.
La figure III.19 page suivante, représente les diagrammes de diffraction de dépôts
recuits. Sur cette figure, nous constatons que les couches recuites ne présentent pas
d’orientation préférentielle puisque les pics correspondant aux plans (107), (114), (108),
(203), (109), (217) et (2011) sont alors visibles sur les diagrammes. Ce phénomène semble
s’accentuer lorsque la vitesse de dépôt est importante. De plus, nous pouvons observer que le
recuit fait apparaître la phase spinelle BaFe2O4. Comme nous l’avons dit au paragraphe
III.5.1., l’apparition de cette phase est principalement due au fait que les couches ne
présentent pas la composition du ferrite de baryum massif. Cependant, il existe certainement
d’autres phénomènes qui entrent en jeu puisque cette phase secondaire n’est pas
systématiquement présente bien que la grande majorité des couches ne possède pas un rapport
Fer / Baryum de 12.

III.5.2. Propriétés magnétiques

Dans ce paragraphe, nous allons présenter les différents résultats concernant les
propriétés magnétiques obtenus sur les couches, avant et après recuit. Les valeurs sont toutes
mesurées en appliquant un champ parallèle à la surface des dépôts.

97
Figure III–19 : Diagrammes de diffraction de couches recuites réalisées à différentes vitesses de dépôt
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.5.2.1. Evolution du champ coercitif

La figure III.20 représente l’évolution du champ coercitif en fonction de la vitesse de
dépôt.

Figure III–20 : Evolution du champ coercitif en fonction de la vitesse de dépôt avant et après
recuit

Avant recuit, nous constatons que le champ coercitif a tendance à diminuer lorsque la
vitesse de dépôt augmente. Les valeurs de celui-ci sont comprises entre 110 et 50 kA/m. Ce
résultat peut s’expliquer par le fait que la taille des grains varie en fonction de la vitesse de
dépôt. En effet, comme nous l’avons montré précédemment le champ coercitif et la dimension
des grains sont étroitement liés. Le graphique ci-dessous représente l’évolution du champ
coercitif en fonction de la taille des grains (Tg) mesurée sur les couches.

Figure III–21 : Evolution du champ coercitif en fonction de la taille des grains

99
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Si l’on se réfère à la figure III.13, nous constatons que nous nous trouvons bien ici
dans la configuration multidomaines (Tg ≥ 1 µm). Dans cette configuration le champ coercitif
décroît lorsque la taille des grains augmente. Cela est en accord avec les résultats obtenus
puisque plus la vitesse est importante et plus les grains observés sont gros. Ce dernier point
n’ayant pas pu être expliqué.
De plus, à partir de la figure III.20, nous observons que si la vitesse de dépôt est
inférieure à 17 µm/h, le recuit ne modifie pas les valeurs du champ coercitif mesurées sur les
couches. Par contre, au delà de cette vitesse, le recuit post-dépôt permet d’augmenter le
champ coercitif. Cela est dû au fait que le recuit modifie la morphologie aux fortes vitesses de
dépôt. Ce phénomène est mis en évidence sur la figure III.22. Les deux photographies
représentent la morphologie d’un même dépôt avant (figure III.22 (a)) et après recuit (figure
III.22 (b)). Ce dépôt a été réalisé à une vitesse de 30 µm/h.
La taille des grains étant plus faible après recuit, les valeurs de Hc sont plus
importantes. Après recuit, les valeurs obtenues sont quasiment constantes et sont comprises
entre 91 et 117 kA/m.
En conclusion, nous pouvons dire que les valeurs obtenues sur les dépôts recuits sont
acceptables pour la réalisation d’un circulateur intégré. Par contre, avant recuit, à fortes
vitesses, elles sont trop faibles. Cela peut être un facteur limitatif. En effet, compte tenu des
épaisseurs visées (≈ 50 µm), il semble nécessaire de se placer à fortes vitesses de dépôt.

Figure III–22 : Photographies d’un dépôt réalisé à 30 µm/h, avant (a) et après (b) recuit

100
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.5.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation

La figure III.23 représente l’évolution de l’intensité d’aimantation à saturation en
fonction de la vitesse de dépôt. Ces valeurs ont été mesurées sur des couches non recuites.

Figure III–23 : Evolution de Js en fonction de la vitesse de dépôt avant recuit

Compte tenu des imprécisions sur les mesures, nous pouvons dire que Js est
indépendant de ce paramètre de dépôt. En effet, les valeurs mesurées oscillent autour d’une
valeur moyenne qui vaut 0,2 Tesla. Les résultats obtenus sur les couches recuites sont
identiques. Comme l’indique le tableau III.11, elles sont, elles aussi, proches de 0,2 Tesla.

Vitesse (µm/h) 6,3 10,7 17,1 30,4 37,1

Js (Tesla) 0,197 0,181 0,196 0,241 0,202

Tableau III–11 : Valeurs de l’intensité d’aimantation à saturation mesurées sur des couches
recuites

Toutes ces valeurs sont inférieures à celle mesurée sur le ferrite massif. Comme nous
l’avons dit précédemment, cela est dû entre autres, d’une part, à la formation d’une couche
tampon non magnétique, et, d’autre part, à la présence de la phase spinelle BaFe2O4.

III.5.3. Etude morphologique

A titre d’exemple, nous avons reporté sur la figure III.24, deux photographies
représentant deux dépôts recuits réalisés à deux vitesses différentes. La couche obtenue à
faible vitesse (figure III.24 (a)) présente des grains dont la forme et l’agencement sont
typiques d’une orientation dans le plan. Par contre, nous constatons que si la vitesse est plus

101
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

importante (figure III.24 (b)) la morphologie des dépôts est totalement différente. Cela est en
accord avec les résultats cristallographiques, qui ont montré :
• qu’à faibles vitesses, les dépôts recuits possèdent une orientation préférentielle dans le
plan (hk0),

• que lorsque cette vitesse augmente il apparaît une désorientation.

Figure III–24 : Photos de deux dépôts recuits réalisés à deux vitesses différentes :
(a) : Vd ≈ 10,7 µm/h
(b) : Vd ≈ 37,1 µm/h

De plus, une étude systématique de l’état de surface des couches a montré que plus la
vitesse de dépôt est importante, plus la surface est craquelée.

III.5.4. Composition chimique

Le graphique de la figure III.25 présente les résultats obtenus par analyse E.D.X sur
des échantillons réalisés à différentes vitesses de dépôt, avant et après recuit. Ces analyses
E.D.X ont été réalisées avec une énergie égale à 20 keV ce qui correspond à une profondeur
d’analyse de l’ordre de 2,2 µm.

Figure III–25 :
Evolution du
rapport Fer /
Baryum en
fonction de la
vitesse de dépôt

102
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Avant recuit, nous constatons que le rapport Fer / Baryum augmente lorsque la vitesse
de dépôt croît. En effet, celui-ci varie entre 7,4 et 13,9 pour des vitesses allant de 6,3 à
37,1 µm/h. Cela vient du fait, comme nous l’avons dit au paragraphe III.4.4., que les atomes
évaporés ne proviennent pas de la surface du lingot, mais du nuage de vapeur dense. Or, la
composition de ce nuage varie en fonction du nombre d’atomes évaporés et donc en fonction
de la vitesse.
Après recuit, le rapport Fer / Baryum obtenu est identique à celui mesuré sur les
couches non recuites lorsque la vitesse de dépôt est inférieure à 17,1 µm/h. Si cette vitesse est
supérieure, nous observons une augmentation du rapport Fe / Ba par rapport aux valeurs
obtenues sur les mêmes couches non recuites. Cela peut être dû à des phénomènes de
diffusion qui se produisent lors de la phase de recuit à haute température (voir paragraphe
III.5.5.2.). Le rapport Fer / Baryum varie alors entre 7,4 et 31,2.
De plus, il est important de remarquer, sans toutefois pouvoir donner d’explications,
que la composition du ferrite de baryum massif est obtenue, avant recuit, sur des couches
réalisées à une vitesse proche de 30 µm/h.
Enfin, nous constatons que le rapport Fer / Baryum mesuré ici, à vitesse et
température des substrats identiques, est différent de celui obtenu lors de l’étude portant
sur l’influence de la température des substrats (tableau III.12).

rapport Fer / Baryum

Vd ≈ 10 µm/h Vd ≈ 20 µm/h
étude température 10,8 9,4
étude vitesse de dépôt 7,9 10,1

Tableau III–12 : Comparaison des rapports Fe / Ba mesurés lors des deux études

Cela peut être dû au fait que les épaisseurs déposées sont différentes d’une étude à
l’autre. En effet, lors de l’étude portant sur l’influence de la température des substrats les
épaisseurs réalisées étaient de l’ordre de 20 µm alors que durant cette étude elles sont voisines
de 10 µm. Cela tend à montrer que lorsque l’on modifie la durée du dépôt les quantités
d’atomes évaporés pour chaque espèce varient. Il se produit donc des phénomènes
d’évaporation préférentielle durant la phase de dépôt. Cela vient du fait que les températures
de fusion de l’oxyde de fer et de l’oxyde de baryum sont différentes. Ces différentes
températures sont reportées dans le tableau III.13.

103
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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éléments point de fusion (°C)

BaO 1923
Fe2O3 1565

Tableau III–13 : Températures de fusion de l’oxyde de fer et de l’oxyde de baryum à

pression atmosphérique

D’après ce tableau, nous pouvons dire que l’oxyde de fer a tendance à s’évaporer de
façon préférentielle par rapport à l’oxyde de baryum. Afin de confirmer cette hypothèse, nous
avons donc étudié la répartition en profondeur des différents éléments constituant la couche.
Pour cela nous avons réalisé des analyses E.D.X sur la tranche des dépôts, et des analyses
S.I.M.S. Dans le paragraphe suivant nous allons présenter les résultats obtenus par ces deux
techniques.

III.5.5. Etude de la répartition en profondeur des différents constituants

III.5.5.1. Analyses E.D.X

Dans ce cas, les analyses par dispersion en énergie des rayons X sont réalisées sur la
tranche des dépôts. On réalise une tranche en cassant la couche à l’aide d’une pointe
diamantée. Cette façon de procéder implique que la surface de la tranche n’est pas
parfaitement plane. Cela peut engendrer une certaine imprécision sur les résultats obtenus
(notamment due à des effets d’ombre). La figure III.26 représente la photographie obtenue au
M.E.B. de la tranche d’une couche.

Figure III–26 : Photographie de la tranche d’un dépôt

Le principe de l’analyse consiste à tracer une droite « virtuelle » allant de la surface de

la couche au substrat en silicium, puis à discrétiser cette droite en un nombre suffisant de
points. Il ne reste alors plus qu’à réaliser des analyses E.D.X en chaque point de la droite.

104
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Dans notre cas, nous avons tracé les profils de concentration pour une couche réalisée
à 30,1 µm/h, avant et après recuit. De plus, nous avons fixé le nombre de points de
discrétisation à 128. Les résultats obtenus sont reportés sur les figures III.27 et III.28.
Nous constatons sur ces graphes que les concentrations en fer et en baryum sont
constantes quelle que soit la profondeur d’analyse. Il semblerait donc que les dépôts soient
homogènes en profondeur, ce qui remet en cause l’hypothèse précédente. Il est possible que
l’épaisseur étudiée ici (12,6 µm) et la précision sur les mesures ne permettent pas d’observer
le phénomène d’évaporation préférentielle.

Figure III–27 : Répartition en profondeur des différents éléments pour une couche non
recuite

Figure III–28 : Répartition en profondeur des différents éléments pour une couche recuite

105
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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De plus, ces courbes ne mettent pas en évidence une diffusion du baryum qui
permettrait d’expliquer pourquoi le rapport Fer / Baryum mesuré augmente à la suite de la
procédure de recuit à haute température. Afin de confirmer ces résultats, nous avons fait
réaliser des analyses S.I.M.S au laboratoire de recherches sur la réactivité des solides de
Dijon, sur des dépôts obtenus dans les mêmes conditions expérimentales que précédemment.

III.5.5.2. Analyses SIMS

Les conditions d’acquisition utilisées lors de la réalisation des profils sont les
suivantes :
• ions primaires : O2+,

• énergie primaire : E0 = 13 keV,

• courant primaire : Ip = 200 nA,

• surface balayée : S = 75×100 µm2,

• angle d’incidence : θ = 45°.

Le profil alors obtenu sur le dépôt non recuit est représenté sur la figure III.29.

Figure III–29 : Profil SIMS d’un dépôt non recuit

Compte tenu de l’épaisseur importante de la couche à pulvériser (12,6 µm) pour ce

type d’analyses, nous avons dû travailler à fort courant primaire et sur une petite surface de
façon à obtenir une forte densité de courant. Dans ces conditions « violentes », la résolution

106
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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en profondeur n’est pas optimale et les bords des cratères sont loin d’être abrupts. Cela peut
expliquer une interface couche-substrat large et des signaux après l’interface encore intenses.
De plus, nous constatons que le film est relativement homogène en profondeur, avec
une légère augmentation des signaux caractéristiques du fer et du baryum de la surface vers
l’interface. Cependant, ces variations ne semblent pas significatives. En effet, compte tenu des
conditions d’acquisition, si l’expérience dure trop longtemps, il est possible d’observer de
faibles fluctuations de signaux, que l’on retrouve sur les deux éléments. En conclusion, en ce
qui concerne le dépôt non recuit, nous pouvons dire que les résultats obtenus par analyses
E.D.X et S.I.M.S. concordent, et tendent à prouver que les couches réalisées sont homogènes
en composition sur l’épaisseur.
Nous allons maintenant présenter le profil SIMS obtenu sur le même dépôt après
recuit (figure III.30).

Figure III–30 : Profil SIMS d’un dépôt recuit

Ce profil met en évidence des hétérogénéités de surface probablement dues à une

diffusion du baryum au sein de la couche de ferrite qui a lieu lors du recuit post-dépôt. Ce
phénomène permet d’expliquer pourquoi le rapport Fer / Baryum augmente après recuit (voir
figure III.25). En effet, il faut garder à l’esprit que l’analyse par dispersion en énergie des
rayons X est une analyse de surface.

107
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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De plus, des analyses chimiques effectuées au Service Central d’Analyse du CNRS sur
une couche recuite réalisée à 37 µm/h, à une température de 700°C et ayant une épaisseur de
13,9 µm, ont donné les résultats suivants :

 Fe 
Ba % Fe %  
 Ba  molaire
 9,59 
 56 
= 7 ,7
3,08 9,59
 3,08 
 138 

Tableau III–14 : Composition chimique d’une couche (‘%’ = grammes pour 100 grammes)

Ces analyses, réalisées après avoir réduit la couche sous forme de poudre, permettent de
mesurer un rapport molaire global sur l’ensemble du dépôt et ne prennent pas en compte les
éventuelles hétérogénéités. Or les mesures E.D.X effectuées sur ce même dépôt ont permis
d’obtenir un rapport Fer / Baryum en surface voisin de 31. Cela va bien dans le sens des
analyses S.I.M.S. qui mettent en évidence un phénomène de diffusion en surface.
En conclusion, les résultats obtenus par analyses E.D.X et S.I.M.S. concordent et
tendent à prouver que les couches réalisées sont relativement homogènes en composition sur
l’épaisseur mais que le rapport molaire Fe / Ba du matériau massif n’est pas conservé. De
plus, les analyses S.I.M.S. étant plus précises, elles permettent de mettre en évidence un
phénomène de diffusion du baryum lors de la phase de recuit.

III.5.6. Conclusion

Durant cette étude, réalisée à une température de 700 °C, nous avons obtenu des
couches cristallisées majoritairement suivant la phase de l’hexaferrite de baryum, et ceci
quelle que soit la vitesse de dépôt. De plus, elles possèdent toutes une orientation
cristallographique préférentielle dans le plan.
Enfin, le rapport Fer / Baryum, qui est un indicateur de la composition chimique des
couches, est différent de celui que nous avons obtenu lors de l’étude portant sur l’influence de
la température des substrats. Or, tous les autres paramètres étant identiques, seule l’épaisseur
de la couche a changé. Cela pourrait être dû à un phénomène d’évaporation préférentielle
durant le dépôt. Cependant, les analyses E.D.X réalisées sur la tranche, ainsi que les analyses
S.I.M.S., ne semblent pas mettre en évidence ce phénomène. En effet, elles montrent toutes
les deux que les couches sont homogènes en profondeur.

108
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Afin de tenter d’expliquer ce phénomène, nous avons donc étudié l’influence de

l’épaisseur des couches en maintenant tous les autres paramètres de dépôt constants lors de
l’évaporation. Ce sont ces résultats que nous allons présenter dans le paragraphe suivant.

III.6. Etude et caractérisation de films obtenus à différentes épaisseurs

Dans un premier temps, nous nous sommes placés à une température de 700°C et à une
vitesse proche de 30 µm/h. En effet, lors de l’étude précédente, c’est à cette vitesse et à cette
température que nous avons obtenu sur les couches la composition du ferrite massif. Nous
avons alors fait varier l’épaisseur des films entre 11,5 et 54,5 µm. Enfin, les conditions de
recuit sont identiques à celles citées au paragraphe III.5.

III.6.1. Résultats cristallographiques

La figure III.32, présente les diagrammes de diffraction de dépôts non recuits, réalisés
à différentes épaisseurs. Nous constatons sur ces diagrammes que les couches possédant une
épaisseur inférieure ou égale à 37,8 µm cristallisent majoritairement suivant la phase de
l’hexaferrite de baryum massif. De plus, elles présentent une orientation préférentielle dans le
plan (hh0), puisque les pics les plus intenses sont les pics correspondant aux plans (110) et
(220). Par contre, si l’épaisseur est plus importante, nous constatons la présence d’un mélange
biphasé : BaFe12O19 + BaFe2O4.
Après recuit, lorsque l’épaisseur est inférieure ou égale à 37,8 µm, les couches
cristallisent toujours suivant la phase BaFe12O19. Cependant, comme nous l’avons observé
durant l’étude précédente, les dépôts présentent maintenant une légère désorientation par
rapport au plan (hk0).
Pour une épaisseur de 54,5 µm, il existe toujours la présence du mélange biphasé décelé
précédemment. Ce phénomène a aussi été observé à partir des différents films obtenus lors de
l’analyse des dépôts dans une chambre de Guinier. Les résultats sont reportés sur la figure
III.31.

* phase BaFe2O4
Figure III–31 : Analyses Guinier de deux dépôts recuits, réalisés à deux épaisseurs
différentes

109
* phase BaFe2O4

Figure III–32 : Diagrammes de diffraction de dépôts non recuits, réalisés à différentes épaisseurs
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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L’apparition de ce mélange de phases, aux fortes épaisseurs, risque d’avoir une

influence sur les propriétés magnétiques des dépôts. Cela peut être un facteur limitatif pour la
réalisation du circulateur intégré. En effet, afin de réduire les pertes d’insertion au niveau du
dispositif, nous devons concevoir des couches possédant des épaisseurs importantes
(Ed ≥ 50 µm).
Dans le paragraphe suivant, nous allons présenter les résultats obtenus concernant les
propriétés magnétiques que nous avons mesurées lors de cette étude.

III.6.2. Propriétés magnétiques

III.6.2.1. Evolution du champ coercitif

Figure III–33 : Evolution du champ coercitif en fonction de l’épaisseur du dépôt

Sur le graphique de la figure III.33 est représentée l’évolution du champ coercitif,

avant et après recuit, en fonction de l’épaisseur de la couche (Ed).
Nous constatons, avant recuit, que les grandeurs mesurées sont quasiment constantes
quelle que soit l’épaisseur déposée. En effet, elles oscillent autours d’une valeur moyenne
valant 69 kA/m.
Cette évolution a déjà été observée lors des travaux de S. Nakagawa, sur des couches
minces (figure III.34). Ici, la technique de dépôt utilisée est la pulvérisation FTS (Facing
Targets Sputtering), et les films sont réalisés sur une sous-couche de platine orientée (111),
elle même déposée sur un wafer en silicium. La température des substrats a été fixée à 500°C.
Enfin, durant cette étude, l’épaisseur des couches a varié entre 8 et 100 nm.

111
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Les différents résultats obtenus concernant le champ coercitif sont reportés sur la
figure III.34.

Figure III–34 : Evolution de Hc en fonction de l’épaisseur [18]

La courbe qui nous intéresse ici, est la courbe (1). Nous constatons que le champ
coercitif reste constant lorsque l’épaisseur déposée augmente. Cela est bien en accord avec les
résultats expérimentaux que nous avons obtenus durant notre étude. Cependant, les valeurs du
champ coercitif mesurées ici sont plus faibles. En effet, elles sont voisines de 24 kA/m. Cela
est probablement dû au fait que la technique de dépôt utilisée et les épaisseurs visées sont
différentes.
Le fait que Hc soit indépendant de l’épaisseur déposée n’est pas surprenant puisque
cette grandeur est une grandeur intrinsèque au matériau.
Après recuit, les valeurs du champ coercitif mesurées sont plus importantes qu’avant
recuit. En effet, celles-ci varient alors entre 87 et 144 kA/m. Comme précédemment, cela peut
s’expliquer par le fait que les grains que nous observons dans ce cas sont plus petits après
recuit.

III.6.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation

La figure III.35 donne l’évolution de l’intensité d’aimantation à saturation en fonction
de l’épaisseur de la couche (Ed). A partir des valeurs obtenues, il est difficile de déduire une
quelconque évolution. En effet, nous pouvons seulement constater que l’intensité
d’aimantation à saturation mesurée sur les dépôts non recuits, varie entre 0,11 et 0,257 Tesla.
Il est important de noter que la borne inférieure de cet intervalle est trop faible pour la
réalisation d’un circulateur intégré, la valeur minimale à atteindre étant de 0,15 Tesla. Enfin,

112
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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toutes les grandeurs mesurées sont inférieures à celle du ferrite massif pour les mêmes raisons
que lors des études précédentes.

Figure III–35 : Evolution de Js en fonction de l’épaisseur (Ed), avant et après recuit

Après recuit, l’intensité d’aimantation à saturation ne varie quasiment pas lorsque

l’épaisseur de la couche est inférieure à 54,5 µm. Par contre, à cette épaisseur, Js augmente
après recuit. Sa valeur avoisine alors les 0,2 Tesla, au lieu des 0,1 Tesla obtenus
précédemment.

III.6.3. Etude morphologique

La figure III.36 représente l’état de surface de deux dépôts réalisés à la même vitesse
mais avec deux épaisseurs différentes. Nous constatons que lorsque l’on augmente l’épaisseur
déposée, la surface semble d’avantage fissurée. Cela risque d’être un problème lors de la
conception du circulateur intégré. En effet, ces fissures engendrent des pertes.

Figure III–36 : Photos M.E.B. de deux dépôts réalisés à la même vitesse mais à deux
épaisseurs différentes :
(a) : 12,6 µm - (b) : 54,5 µm

113
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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L’augmentation du nombre des fissures est due au fait que les valeurs des coefficients
de dilatation thermique sont modifiées lorsque l’épaisseur de la couche varie. Cela a été
montré dans le cas de couches minces de titane déposées sur SiO2. Il a été observé que les
coefficients de dilatation thermique des couches de titane variaient entre 21,21.10-6 /°C et
9,04.10-6 /°C pour des épaisseurs comprises entre 0,1 et 0,3 µm, ce que représente le schéma
de la figure III.37.
Ces variations augmentent les contraintes au niveau de la couche et entraînent donc
l’apparition de nombreuses fissures.

Figure III–37 : Evolution des coefficients de dilatation thermique en fonction de l’épaisseur

pour des couches minces de Titane [6]

III.6.4. Composition chimique

Sur la figure ci-dessous, nous avons reporté l’évolution du rapport Fer / Baryum en
fonction de l’épaisseur de la couche (Ed) obtenue sur des couches non recuites.

Figure III–38 : Evolution du rapport Fer / Baryum en fonction de l’épaisseur déposée

Avant recuit, nous constatons que le rapport Fer / Baryum décroît lorsque l’épaisseur de
la couche augmente. Celui-ci varie entre 16,7 et 2,3. Cela tend à confirmer qu’il existe bien un

114
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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phénomène d’évaporation préférentielle durant la phase de dépôt. En effet, comme nous

l’avons dit au paragraphe III.5.4., les températures de fusion de l’oxyde de fer et de l’oxyde
de baryum sont différentes. Donc, au début du dépôt (aux faibles épaisseurs), les atomes de
fer s’évaporent de façon préférentielle, ce qui conduit à un rapport Fer / Baryum important.
Par contre, plus nous avançons dans le temps (aux fortes épaisseurs), moins il y a d’atomes de
fer, et donc plus le rapport Fe / Ba devient faible.
Il faut noter que pour une épaisseur proche de 50 µm, nous mesurons un rapport
Fer / Baryum de 2,3. Cela est en accord avec le diagramme de diffraction obtenu sur ce dépôt,
qui, en effet, présentait la phase spinelle BaFe2O4.
Le tableau III.15 donne les valeurs du rapport Fer / Baryum mesurées sur les couches
recuites.

épaisseur (µm) 11,5 12,8 37,8 54,5

Fe / Ba [avant recuit] 13,4 16,7 10 2,3
Fe / Ba [après recuit] 22 23,9 18,9 2,2

Tableau III–15 : Valeurs du rapport Fe / Ba mesurées sur les couches avant et après recuit

Après recuit, nous constatons que le rapport Fer / Baryum augmente lorsque l’épaisseur
déposée est inférieure à 54,5 µm. Il varie alors entre 2,2 et 23,9. Comme nous l’avons montré
au paragraphe III.5.5.2., ceci est dû à un phénomène de diffusion ayant lieu lors du recuit
post-dépôt.
Afin de confirmer ou d’infirmer ces résultats, nous avons effectué des analyses S.I.M.S.
et des analyses E.D.X sur la tranche des couches. Les différents résultats sont présentés au
paragraphe suivant.

III.6.5. Etude de la répartition en profondeur des différents constituants

III.6.5.1. Analyses E.D.X

La figure III.39, donne les profils de concentrations obtenus à partir de deux dépôts
non recuits, réalisés avec deux épaisseurs différentes : 28,4 et 54,5 µm. Ces analyses ont été
effectuées dans les mêmes conditions que lors de l’étude portant sur l’influence de la vitesse
de dépôt. Cependant, ici nous avons délibérément enlevé le profil correspondant au silicium
afin de dilater l’échelle et ainsi de rendre les graphiques plus lisibles.
A partir de ces graphiques, nous constatons qu’il se produit bien un phénomène
d’évaporation préférentielle durant le dépôt. Ce phénomène est particulièrement visible sur le
profil de concentrations (b). En effet, nous observons que les concentrations en baryum et en

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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fer tendent respectivement à croître et à décroître avec l’épaisseur déposée. Ce résultat est en
accord avec les températures de fusion de ces deux oxydes, qui prévoient que les atomes de
fer doivent s’évaporer en premier.
Enfin, compte tenu de l’épaisseur, le profil (a) ne permet d’observer que de faibles
variations de concentrations en fonction du point de la tranche analysé.

Figure III–39 : Répartitions en profondeur des différents constituants, obtenues à partir de

dépôts non recuits
(a) : Ed ≈ 28,4 µm
(b) : Ed ≈ 54,5 µm

III.6.5.2. Analyses SIMS

La figure III.40 présente le profil S.I.M.S. d’un dépôt non recuit ayant une épaisseur de
54,5 µm.
Nous constatons ici que même après quatre heures de pulvérisation l’interface n’a pas
pu être atteinte. Cependant cela est suffisant pour dire que la couche étudiée n’est pas
complètement homogène en profondeur. En effet, la concentration en fer est pratiquement
constante alors que celle en baryum augmente régulièrement avec l’épaisseur déposée. Cela
est bien en accord avec les températures de fusion de ces deux oxydes qui prévoient que
l’oxyde de fer doit s’évaporer de façon préférentielle. A la surface le phénomène s’inverse.

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Probablement que pour de telles épaisseurs, en fin de dépôt, le lingot ne contient

pratiquement plus de baryum, ce qui va à l’encontre des résultats obtenus par analyse E.D.X
qui ont permis de calculer un rapport Fer / Baryum de 2,3. Nous ne pouvons pas expliquer ce
phénomène mais nous devons juste garder à l’esprit que les analyses E.D.X sont effectuées
sur une épaisseur de 2,5 µm.

Figure III–40 : Profil SIMS d’un dépôt non recuit ayant une épaisseur de 54,5 µm

De même que précédemment nous avons fait réaliser une analyse chimique sur ce
dépôt. Les résultats sont regroupés dans le tableau III.16.

 Fe 
Ba % Fe %  
 Ba  molaire
0,48 3,10 15,9

Tableau III–16 : Analyse chimique réalisée sur une couche (‘%’ = grammes pour 100
grammes)

Le fait que le rapport molaire obtenu sur l’ensemble de la couche (15,9) soit supérieur à
celui mesuré en surface (2,3) tend à prouver qu’en profondeur la quantité de baryum est
moindre.

III.6.6. Conclusion

A partir de cette étude, nous sommes capable de tirer les conclusions suivantes :

117
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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• tout d’abord, l’intensité d’aimantation à saturation (Js) est indépendante de l’épaisseur

déposée. Le recuit post-dépôt ne semble pas améliorer sa valeur. Dans tous les cas, celle-
ci est comprise entre 0,1 et 0,26 Tesla,

• ensuite, avant recuit, le champ coercitif varie entre 43,9 et 79,2 kA/m. Ici, le recuit
améliore ces valeurs puisqu’elles sont alors comprises entre 87,1 et 144,5 kA/m,

• enfin, nous avons montré que pour des épaisseurs importantes il existe probablement un
phénomène d’évaporation préférentielle durant la phase de dépôt.

Dans ce qui va suivre, nous allons présenter les résultats obtenus pour d’autres vitesses de
dépôt (5 et 17 µm/h), lorsque nous avons fait varier l’épaisseur des couches.

III.7. Etude et caractérisation de couches ayant différentes épaisseurs, et réalisées à deux

vitesses de dépôt distinctes

Afin d’observer si les résultats obtenus précédemment sont valables quelle que soit la
vitesse de dépôt, nous avons réalisé une étude portant sur l’influence de l’épaisseur des
couches pour deux autres vitesses de dépôt. Ces deux vitesses ont été fixées arbitrairement à
5 µm/h et 17 µm/h. Les autres paramètres de dépôt ont été maintenus constants. Les couches
ont donc été réalisées dans les conditions suivantes :
Vd ≈ 5 µm/h Vd ≈ 17 µm/h
Ts = 700 °C Ts = 700 °C
Pression ≈ 0,46 Pa Pression ≈ 0,46 Pa
3,7 µm ≤ Ed ≤ 13,4 µm 7,1 µm ≤ Ed ≤ 36,2 µm

III.7.1. Résultats cristallographiques

Comme lors des études précédentes, les diagrammes de diffraction présentent une
orientation préférentielle dans le plan (hh0). Cependant, pour une vitesse de 17 µm/h,
l’apparition du mélange de phases (BaFe2O4 + BaFe12O19) se fait pour une épaisseur plus
faible qu’à 30 µm/h.

Figure III–41 :
Diagramme de
diffraction d’un dépôt
ayant une épaisseur de
36,2 µm

118
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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En effet, comme le montrent les figures III.41 et III.42, la phase spinelle est déjà
présente sur la couche possédant une épaisseur de 36,2 µm.

Figure III–42 : Guinier d’un dépôt ayant une épaisseur de 36,2 µm

Ce phénomène ne paraît pas gênant puisque, compte tenu des épaisseurs visées
(∼ 50 µm), il semble nécessaire de réaliser les dépôts à de fortes vitesses de dépôt.

III.7.2. Propriétés magnétiques

Il faut noter que toutes les valeurs obtenues ici, l’ont été sur des dépôts non recuits, et
en appliquant un champ parallèlement à la surface des couches.

III.7.2.1. Evolution du champ coercitif

Figure III–43 : Evolution du champ coercitif en fonction de l’épaisseur pour deux vitesses de
dépôt

La figure III.43 donne l’évolution du champ coercitif en fonction de l’épaisseur des

couches, pour les deux vitesses de dépôt. A partir de ces graphiques, nous constatons que la
valeur de Hc a tendance à augmenter avec l’épaisseur des dépôts, et ceci pour les deux
vitesses étudiées ici. Les valeurs mesurées sont comprises entre 48,6 et 98,6 kA/m. Ce résultat

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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est différent de ce que nous avions observé à 30 µm/h. En effet, à cette vitesse, les valeurs du
champ coercitif ne varient quasiment pas en fonction de l’épaisseur des couches.
De plus, il faut noter que les grandeurs maximales obtenues ici ( Hc ≈ 98 kA/m) sont
supérieures à celles mesurées lors de l’étude précédente ( Hc ≈ 80 kA/m). Les premières citées
étant proches de celle du ferrite de baryum massif ( Hc = 102 kA/m).
Ces résultats sont toujours à comparer à la taille des grains que nous mesurons au
M.E.B. En effet, comme précédemment, les grains les plus gros conduisent au champ coercitif
le plus faible. A titre d’exemple, nous avons reporté sur la figure III.44, deux photographies
obtenues sur deux dépôts réalisés à 17 µm/h.
Bien que la morphologie soit très différente d’un dépôt à l’autre, il apparaît clairement
à partir de ces photos que les grains les plus petits (photographie b) conduisent au champ
coercitif le plus grand (Hc ≈ 93,4 kA/m).

Figure III–44 : Photos M.E.B. de deux dépôts réalisés à 17 µm/h

(a) : Hc ≈ 73,8 kA/m

(b) : Hc ≈ 93,4 kA/m

III.7.2.2. Evolution de l’aimantation à saturation

La figure III.45 donne l’évolution de l’intensité d’aimantation à saturation en fonction
de l’épaisseur déposée, pour des vitesses de dépôt identiques aux précédentes.
A partir de ces graphiques, nous pouvons dire que les évolutions apparaissent
différentes quand la vitesse de dépôt varie. En effet, lorsque la vitesse est faible (Vd ≈ 5
µm/h), l’aimantation à saturation augmente, puis atteint un maximum pour une épaisseur
proche de 10 µm, et enfin décroît. Par contre, si la vitesse est plus importante (Vd ≈ 17 µm/h),
l’intensité d’aimantation à saturation diminue lorsque l’épaisseur augmente. Cependant, il faut

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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garder à l’esprit que les domaines d’études, en ce qui concerne les épaisseurs, ne sont pas
identiques pour les deux vitesses. Cela peut expliquer ces différences de résultats.

Figure III–45 : Evolution de l’intensité d’aimantation à saturation en fonction de l’épaisseur

déposée pour deux vitesses d’évaporation différentes

Les valeurs maximales obtenues lors de cette étude, sont proches de celle du ferrite de
baryum massif (Js = 0,39 Tesla). Enfin, l’apparition du mélange de phase (BaFe12O19 +
BaFe2O4) pour une épaisseur de 36,2 µm et une vitesse de dépôt de 17 µm/h, entraîne une
chute importante de l’aimantation à saturation. En effet, dans ces conditions Js ne vaut plus
que 0,12 Tesla.

III.7.3. Composition chimique

L’évolution du rapport Fe / Ba en fonction de l’épaisseur des couches est représentée

sur la figure III.46.
Nous constatons que, quelle que soit la vitesse de dépôt, le rapport Fer / Baryum décroît
lorsque l’épaisseur de la couche augmente. Il varie entre 24,7 et 7,4 lorsque la vitesse vaut 5
µm/h, et entre 17,9 et 5,6 à 17 µm/h. Ces évolutions sont bien en accord avec les résultats
obtenus lors de l’étude à 30 µm/h. Ces graphiques confirment l’existence d’un phénomène
d’évaporation préférentielle au cours de la phase de dépôt. Cela reste vrai quelles que soient
les vitesses et les épaisseurs.

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Figure III–46 : Evolution du rapport Fer / Baryum en fonction de l’épaisseur des couches
pour deux vitesses différentes

III.7.4. Conclusion

La principale conclusion, que nous pouvons tirer de cette étude, est qu’il existe bien un
phénomène d’évaporation préférentielle durant la phase de dépôt. De plus, celui-ci se produit
quels que soient les paramètres choisis.
Afin de contourner ce problème, le laboratoire est en train d’acquérir un bâti
d’évaporation équipé de trois sources différentes. Cet équipement permettra d’évaporer de
façon séparée l’oxyde de fer et l’oxyde de baryum, de telle sorte que la composition chimique
des couches sera contrôlée.
Cependant, comme le montre la figure III.47, l’utilisation de deux sources distinctes
nécessite de prendre en compte certains phénomènes d’interaction.
Afin de simuler ces phénomènes, et ainsi d’optimiser la position des différents creusets
dans l’enceinte, une thèse est actuellement en cours au sein du laboratoire. Ces travaux sont
effectués par Pierre Aubreton.
Lors de notre étude, nous avons obtenu des propriétés magnétiques acceptables compte
tenu de l’application visée. Cependant, un problème de taille subsiste. En effet, toutes les
études réalisées jusqu’à présent ont mis en évidence une orientation cristallographique
préférentielle dans le plan des couches. Or, comme nous l’avons montré au chapitre I, pour
réaliser le circulateur, il faut que les dépôts possèdent une orientation selon l’axe c
perpendiculaire à la surface. Pour ce faire, nous avons donc mis au point un porte-substrats

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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équipé d’un solénoïde permettant de réaliser des dépôt sous champ, et nous avons observé
l’influence de la nature du substrat sur la cristallisation. Nous présentons ces travaux dans le
paragraphe suivant.

Figure III–47 : Interaction des atomes issues de deux sources distinctes [19]

III.8. Influence de la nature du substrat et réalisation de dépôts sous champ

III.8.1. Influence de la nature du substrat

Comme nous l’avons vu, quelles que soient les conditions de dépôt, toutes les couches
présentent une orientation cristallographique préférentielle dans le plan du film. Cela étant en
grande partie dû au substrat, nous avons essayé d’optimiser la nature de celui-ci, afin de
favoriser une orientation cristallographique selon l’axe c perpendiculaire. La littérature
montre qu’il est possible d’obtenir l’orientation souhaitée en réalisant les dépôts directement
sur corindon ou sur silicium orienté (111) [20].
La structure corindon doit son nom à α - Al2O3. Elle est caractérisée par un empilement
hexagonal compact déformé d’anions oxygène, dans lequel les cations métalliques M3+
occupent les 2/3 des sites octaédriques (figure III.48).
Nous avons donc simulé, grâce au logiciel « Diamond », les mailles cristallines de
l’hexaferrite de baryum et du corindon dans le plan (00l ) , puis celle du silicium dans le plan
(111). Les différents résultats obtenus sont regroupés sur la figure III.49.
A partir de ces simulations, nous avons mesuré les distances entre les atomes (d) pour
les différents substrats étudiés, et nous les avons comparées avec celles obtenues sur le ferrite
de baryum massif. Tous les résultats sont regroupés dans le tableau III.17.

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Figure III–48 : Structure corindon

corindon (000l )
hexaferrite de baryum
(00l ) silicium (111)
dFe-Fe = 2,887 Å dO-O = 2,507 Å
distances (d) dSi-Si = 3,840 Å
dO-O = 2,570 Å ou 2,875 Å

Tableau III–17 : Tableau récapitulatif des résultats obtenus

Nous pouvons constater qu’il existe seulement un désaccord de 2,45 % entre dO-O de
l’hexaferrite de baryum et dO-O du corindon (000l ) . De plus, pour ce qui est du silicium (111),
nous pouvons déduire la loi suivante : [Link]-O = [Link]-Si à 0,39 % près. Il existe donc une
concordance satisfaisante (à 10% près) entre les distances périodiques des substrats et celles
du matériau déposé, qui permet de favoriser la croissance épitaxiale d’un film mono-orienté
[21].

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Figure III–49 : Simulation à l’aide du logiciel Diamond des mailles cristallines :

(a) : de l’hexaferrite de baryum (00l ) ,
(b) : du silicium (111)
(c) : du corindon (000l )

Nous avons alors réalisé quelques dépôts dans diverses conditions (tableau III.18), afin
de confronter les résultats expérimentaux aux résultats théoriques. Dans tous les cas, la
température des substrats est de 700°C, et la pression dans la partie haute de l’enceinte vaut
0,46 Pa.

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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dépôt n°1 dépôt n°2 dépôt n°3

substrat Si (111) Al2O3 (000l ) Al2O3 (000l )
vitesse de dépôt (µm/h) 8,8 17,8 6,1
épaisseur du dépôt (µm) 5,1 22,9 4,1

Tableau III–18 : Tableau récapitulatif des paramètres de dépôt

Nous avons ainsi obtenu les diagrammes de diffraction reportés sur la figure III.50. Sur
ces diagrammes, nous constatons que l’orientation recherchée (00l ) n’est pas obtenue, et ceci
quelle que soit la nature du substrat utilisé.

Figure III–50 : Diagrammes de diffraction

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Sur silicium orienté (111), les couches cristallisent mais ne possèdent pas d’orientation
préférentielle. En effet, les pics (110), (200), (1010), (1112) et (220) sont visibles. Cela
présente une différence par rapport aux résultats obtenus précédemment, où nous observions
uniquement une orientation préférentielle dans le plan de la couche.
De même, sur substrat corindon (000l ) les résultats obtenus ne sont pas ceux espérés.
En effet, dans ce cas il apparaît une orientation préférentielle dans le plan de la couche (220).
Dans notre cas, il semble donc que les substrats testés ne sont pas les plus appropriés
pour favoriser une orientation cristallographique perpendiculaire au plan de la couche. Cela
peut venir du fait que les épaisseurs réalisées ici et la technique de dépôt employée sont
différentes de celles que l’on rencontre habituellement dans la littérature. Enfin, cette dernière
montre qu’il existe d’autres substrats qui permettent d’obtenir cette orientation : GGG (111),
ZnO (001) [22]. Cependant, ils n’ont pas été testés durant notre étude.
Les couches effectuées sur corindon (000l ) ont été recuites dans les mêmes conditions
que lors des études précédentes. La figure III.51 donne le diagramme de diffraction obtenu à
partir du dépôt n°3 recuit.

Figure III–51 : Diagramme de diffraction du dépôt n°3 recuit

Nous remarquons ici que le fait de recuire les dépôts entraîne une désorientation des
couches qui ne présentent plus l’orientation préférentielle (hk0).

III.8.2. Réalisation de dépôts sous champ

Une autre solution pour tenter d’orienter les couches selon l’axe c perpendiculaire est de
réaliser les dépôt sous champ. De nombreux travaux ont été publiés sur le sujet. En
particulier, les résultats de Z. G. Ji montrent qu’il est possible de modifier l’orientation
cristallographique par application d’un champ (6 mTesla) durant la phase de dépôt [23].

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Nous avons donc utilisé le dispositif décrit au chapitre II et nous avons appliqué un
champ magnétique de 0,04 Tesla durant le dépôt. De plus, toutes les couches ont été réalisées
dans les conditions suivantes :
• vitesse de dépôt : ∼ 13,5 µm/h,

• épaisseur des couches : ∼ 12 µm.

Nous avons alors fait varier la température des substrats entre 600 et 700°C. Il est
important de noter que contrairement au montage utilisé durant les études précédentes, ici, le
chauffage se fait par conduction. La température lue grâce au thermocouple est donc la
température réellement appliquée sur les substrats.
Nous avons alors obtenu les diagrammes de diffraction de la figure III.52.

Figure III–52 : Diagrammes de diffraction de dépôts réalisés sous champ

A partir de ces diagrammes, nous constatons que les couches présentent soit la phase
BaFe12O19, soit la phase BaFe2O4. De plus, nous n’obtenons pas l’orientation souhaitée (00l ) .
En effet, les dépôts possèdent une orientation préférentielle dans le plan puisque seul est
visible le pic de diffraction correspondant au plan (220) lorsque la couche est cristallisée selon
la phase de l’hexaferrite.
En conclusion nous pouvons dire que le fait d’appliquer, dans ces conditions, un champ
magnétique durant la phase de dépôt ne permet pas d’orienter les couches selon l’axe c
perpendiculaire.

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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III.9. Conclusions et perspectives

Durant ces travaux, nous avons obtenu des couches épaisses d’hexaferrite de baryum
possédant des propriétés magnétiques compatibles avec la réalisation d’un circulateur intégré
fonctionnant autour de 70 GHz. En effet, dans la majorité des cas, l’intensité d’aimantation à
saturation mesurée varie entre 0,15 et 0,24 Tesla et le champ coercitif est compris entre 44 et
267 kA/m. De plus, il est important de remarquer que les valeurs de ce dernier sont plus
importantes après recuit.
Cependant, certains problèmes persistent. En effet, les couches obtenues après recuit
présentent des fissures importantes à leur surface qui peuvent entraîner des pertes au niveau
(1)
du circulateur. Celles-ci pourront être réduites grâce à l’utilisation d’un four de recuits
rapides (RTA), qui est en cours de mise au point au sein de l’équipe.
De plus, nous avons montré qu’il existe probablement un phénomène d’évaporation
préférentielle durant la phase de dépôt. Il est aussi possible que la composition initiale du
lingot soit différente de celle du ferrite de baryum massif. En effet, comme nous l’avons
indiqué au chapitre II, les pastilles de ferrite sont fondues avant la phase de dépôt de façon à
obtenir un lingot possédant une surface homogène et légèrement convexe. La puissance canon
nécessaire à la réalisation de ce lingot est relativement faible (≈ 2 kW) mais peut tout de
même permettre une évaporation en surface. Pour confirmer ceci des analyses chimiques ont
été réalisées sur un lingot n’ayant pas encore été utilisé et ont permis d’obtenir les résultats
suivants :

Fe
Ba % Fe %
Ba
17,29 58,81 8,38

Tableau III–19 : Analyse chimique d’un lingot avant dépôt (‘%’ = grammes pour 100
grammes)

Ceci montre bien que le fait de fondre les pastille a déjà entraîné une modification de la
composition chimique du lingot que nous allons évaporer. Afin d’observer l’évolution du
rapport Fer / Baryum sur le lingot, nous avons de nouveau analysé celui-ci après dépôt et la
couche ainsi obtenue. Les résultats sont regroupés dans le tableau III.20.

Nous constatons ici que la composition du lingot a très légèrement varié après le dépôt
puisque le rapport Fe / Ba passe de 8,38 à 7,57. De plus l’analyse chimique de la couche
permet d’obtenir un rapport molaire de 7,67 proche de celui mesuré sur le lingot (7,57). Ceci

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Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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tendrait à prouver que dans ce cas, il s’est produit un transfert stœchiométrique du lingot aux
substrats. Cependant, ces résultats sont à analyser avec précaution, puisque les analyses
chimiques présentées ici ne concernent qu’un dépôt réalisé dans des conditions biens
spécifiques. Nous ne pouvons donc pas généraliser ces résultats mais d’autres analyses du
même type sont actuellement en cours de réalisation.

analyse chimique du lingot analyse chimique de la couche

Fe Fe
Ba % Fe % Ba % Fe %
Ba Ba
17,13 52,65 7,57 3,08 9,59 7,67

Tableau III–20 : Analyses chimique d’un lingot après dépôt et de la couche correspondante

Nous espérons que tous ces problèmes seront éliminés grâce à l’acquisition d’un bâti
d’évaporation comportant trois sources distinctes (voir annexe 2). En effet, nous pourrons
alors évaporer séparément l’oxyde de fer et l’oxyde de baryum. Enfin, nous n’avons pas
réussi à orienter les couches perpendiculairement à la surface des dépôts.
La réalisation d’un dépôt étant un processus relativement long, nous avons appliqué la
méthode des plans d’expériences afin de réduire le nombre de manipulations à effectuer. En
effet, il s’agit de méthodes mathématiques qui permettent de cibler les paramètres influents
afin d’arriver au résultat plus rapidement.
Dans le chapitre suivant nous allons présenter les résultats obtenus lors de l’application
de la méthode Taguchi à la réalisation de couches épaisses de ferrite de baryum.

130
Chapitre III : L’hexaferrite de baryum : résultats expérimentaux
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Bibliographie du chapitre III

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[17] MALAURIE Agnès

Modélisation des mécanismes de transport de la vapeur métallique dans les techniques
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[18] NAKAGAWA S., MATSUSHITA N., NAOE M.

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[19] GROVES James F.

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[21] WITTMANN Jean-Claude

Orientation de matériaux organiques sur un substrat de Téflon, de la physique à la
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[22] LACROIX E. et Al.

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[23] JI Z. G.

133
 CHAPITRE IV :
Application de la méthode Taguchi
aux dépôts en couches minces

134
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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IV.1. Introduction

De nos jours, pour être compétitif au niveau international, le développement des

produits doit être le plus rapide possible, avec un résultat de très bonne qualité et un prix de
revient faible [1]. Il est donc rapidement apparu nécessaire, dans le monde industriel, de
posséder et de maîtriser différentes techniques d’optimisation, afin d’améliorer ces critères.
C’est dans ce contexte que sont apparus les plans d’expériences. Ils permettent de
modéliser, c'est à dire de représenter sous forme d'équations mathématiques, un système
complexe. Le système étudié peut être quelconque, à partir du moment où il dépend de
variables sur lesquelles on peut agir et que celui-ci donne des résultats expérimentaux
mesurables.
La méthode des plans d'expériences se prête particulièrement bien à l'étude de
systèmes très complexes, où de très nombreux paramètres interviennent. D'ailleurs, l'intérêt de
la méthode réside dans le fait qu'il n'est pas nécessaire de rentrer dans le détail des
mécanismes du système pour établir une relation acceptable entre les variables et les résultats.
Le principe consiste à considérer qu'une relation entre les deux peut se traduire par un
polynôme. Le problème revient alors à résoudre une équation à N inconnues (les N facteurs
ou variables qui interviennent dans le système étudié), par une démarche expérimentale. On
réalise un certain nombre d'expériences en fixant des valeurs bien précises aux variables et en
mesurant les résultats.
Dans notre cas, le nombre de facteurs contrôlés étant important (vitesse de dépôt,
température des substrats…) et la réalisation d’un dépôt étant un processus long à mettre en
œuvre (formation du lingot + phase de dépôt) il semble tout à fait justifié d’appliquer ces
méthode d'optimisation afin de limiter le nombre des manipulations expérimentales.
Durant cette étude, nous avons utilisé une méthode d’optimisation particulière : la
méthode Taguchi, qui a fait l’objet d’un stage de DESS au sein de l’équipe. Cela a été pour
nous l’occasion d’aborder cette approche semi-empirique de l’optimisation des propriétés des
couches réalisées. Il ne s’agit ici que d’une pré-étude qui est appliquée à un cas simple, afin
de préparer le terrain à un usage plus large de la méthode au sein de l’équipe.
Dans un premier temps, nous présentons donc, en nous appuyant sur un exemple
concret, cette méthode d’optimisation. Puis, nous allons l’appliquer à notre problème, qui
porte sur l’optimisation de dépôts de couches épaisses de ferrite de baryum en vue de la
réalisation d’un circulateur intégré en technologie MMIC. Enfin, nous conclurons ce chapitre
et présenterons les différentes perspectives qui s’offrent à nous.

135
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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IV.2. Présentation de la méthode Taguchi [2] [3] [4]

IV.2.1. Philosophie de l’approche Taguchi

Genichi Taguchi, Docteur ès sciences, est né au Japon le 1er janvier 1924. Son travail
majeur a consisté à combiner les techniques de l’ingénierie et celles des statistiques, dans le
but d’obtenir une amélioration rapide de la qualité et une réduction des coûts, en recherchant
une optimisation au niveau de la conception des produits et des processus de fabrication.
G. Taguchi a incontestablement contribué à la réussite des Japonais dans le domaine
de la qualité, ce qui leur a permis de devenir, depuis maintenant plus de vingt ans, les leaders
mondiaux dans ce domaine tout en ayant des prix de revient compétitifs. En effet, la méthode
des plans d’expériences Taguchi est utilisée au Japon depuis les années 1960. Or, ce n’est que
dans les années 1980 qu’elle est apparue en Occident, et plus particulièrement, c’est en 1988
qu’elle a commencé à être utilisée en France.
Dans tout processus de production industrielle, on constate souvent des disparités sur
le produit final, malgré des conditions initiales identiques en théorie, mais malheureusement
différentes dans la réalité. Ces différences étant dues, entre autres, aux variations des
conditions d’environnement, ainsi qu’aux variations des caractéristiques des matières
premières utilisées. Les méthodes classiques d’optimisation consistent, pour la plupart, à
éliminer ces facteurs parasites (bruits). Une représentation schématique de cette approche est
donnée sur la figure IV.1.

Figure IV–1 : Approche classique des plans d’expériences [2]

Classiquement, on s’attaque donc aux causes des variations (bruits) grâce notamment à
un surdimensionnement des composants, un resserrement des tolérances, une diversification

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Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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des produits et des conditions d’utilisation. Cependant tout ceci engendre un surcoût parfois
important.
Contrairement à ces méthodes, l’approche de Genichi Taguchi ne cherche pas à
éliminer ces bruits parasites, mais à minimiser leur impact (figure IV.2).

Figure 0V–2 : Approche Taguchi [2]

Pour G. Taguchi, les causes des variations existent toujours, il est inutile de s’y
attaquer ou de s’affranchir de leurs effets. Le but est d’obtenir une certaine « robustesse » par
rapport aux bruits. Concrètement, cette technique consiste à identifier les combinaisons de
facteurs contrôlés qui permettent de réduire les effets des bruits parasites sur la réponse, sans
s’attaquer directement à ceux-ci. Les paramètres relatifs au produit ou à son processus de
fabrication, sur lesquels on peut facilement agir, sont dénommés facteurs contrôlés. Enfin, la
recherche des bonnes valeurs à donner aux facteurs contrôlés s’effectue de façon
expérimentale, afin que : le produit ou le processus à optimiser respecte les performances
fonctionnelles ou dimensionnelles désirées, soit insensible aux bruits, et ce, au coût le plus
faible.
Lors de la réalisation d’un plan d’expériences, plusieurs méthodes d’expérimentation
sont alors possibles :
• variation d’un seul facteur à la fois,

• utilisation d’un plan factoriel complet,

• utilisation d’un plan d’expérience fractionnaire.

Dans le cas de la première méthode, on procède par tâtonnements successifs et

généralement sans méthodologie ; les éventuelles corrélations entre facteurs n’étant pas prises
en compte.

137
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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En ce qui concerne les plans factoriels complets, on étudie toutes les combinaisons
possibles des niveaux des facteurs essayés. Un niveau représente un facteur dans un certain
état. Il en résulte un nombre d’essais prohibitif. Or, tous les essais réalisés n’ont pas le même
degré d’utilité. En effet, certains essais apportent plus d’informations efficaces que d’autres.
C’est pourquoi la méthode Taguchi utilise les plans d’expériences fractionnaires, qui
réduisent considérablement le nombre d’essais à effectuer. Pour illustrer ces propos, le
tableau IV.1 montre le nombre d’essais à réaliser dans le cas d’un plan factoriel complet et
dans celui d’un plan d’expérience fractionnaire. N représente ici le nombre de facteurs sur
lesquels nous pouvons agir, chacun de ces facteurs pouvant avoir deux niveaux distincts.
nombre de facteurs
nombre d’essais à effectuer
à 2 niveaux
plan factoriel complet plan factoriel fractionnaire
N
2N N+1
3 8 4

4 16 5

5 32 6

6 64 7

7 128 8

Tableau 0V–1 : Comparaison du nombre d’essais à effectuer

En contrepartie, la méthode Taguchi ne permet pas de comprendre pourquoi une

combinaison sera « meilleure » qu’une autre, ce qui, à posteriori, laisse dans notre cas, la
porte ouverte à une analyse scientifique des résultats obtenus, afin d’accéder à la
compréhension des phénomènes.

IV.2.2. Organisation de la méthode Taguchi

Dans un premier temps, il est nécessaire de définir avec précision le système à étudier
et les critères de qualité à optimiser. Pour cela, il faut organiser un groupe de réflexions
(brainstorming) réunissant les différentes personnes concernées, c’est à dire, le maître
d’œuvre de l’expérimentation et les experts du système.

IV.2.2.1. Détermination des facteurs à tester et de leurs niveaux

Il faut tout d’abord élaborer la liste des facteurs agissant sur le système, puis
sélectionner ceux qui sont les plus influents. On attribue alors à chaque facteur les niveaux
qu’il prendra, ces niveaux devant être reproductibles au cours de l’expérimentation. De plus,

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Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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il est nécessaire que les niveaux d’un même facteur ne soient ni trop éloignés, ni trop proches,
tout en veillant à ce que les combinaisons entre les niveaux des facteurs soient physiquement
possibles. Enfin, certains facteurs peuvent interagir et donc influer sur le résultat. C’est
pourquoi les interactions doivent être décelées dès le début de l’étude, grâce aux compétences
des experts.
Afin d’expliciter la démarche, nous allons développer un exemple concret [2], celui
d’un processus automatisé d’émaillage de pièces en tôle. Ici, le critère de qualité à optimiser
est l’épaisseur de l’émail qui doit être de 95 µm ± 10 µm. Le cas réel qui a servi de base pour
construire cet exemple comporte 12 facteurs à 2 niveaux et 1 facteur à 4 niveaux. Pour
simplifier, nous ne retenons que les 7 facteurs à 2 niveaux présentés dans le tableau IV.2.

N° description des facteurs niveau 1 niveau 2

A température de la poudre ambiante 50°C
B configuration des pistolets traditionnelle nouvelle
C air de transport 3 bar 4 bar
D air de dosage 6 bar 7 bar
E vitesse des cycles avec temporisation sans temporisation
F tension électrostatique 100 kVolts 75 kVolts
G type de buse buse inversée buse normale
Tableau IV –2 : Définition des facteurs et de leurs niveaux

IV.2.2.2. Détermination de la matrice d’expériences

Afin de déterminer la matrice d’expériences, on doit calculer les degrés de liberté (ddl)
de chaque facteur et de leurs interactions s’il y a lieu. Ces degrés de liberté peuvent se
calculer de la manière suivante :
pour un facteur X : ddl X = (Nombre de niveaux de X) – 1,

pour une interaction entre deux facteurs X et Y : ddl XY = ddl X × ddl Y.

Ensuite, il suffit de sommer les degrés de liberté des facteurs et des interactions, puis
d’ajouter 1 pour déterminer le nombre d’essais à réaliser et donc la dimension de la matrice
d’expériences.
Dans notre exemple, il y a 7 facteurs à 2 niveaux et aucune interaction entre eux. Nous
avons donc :
ddl A = ddl B = ddl C = ddl D = ddl E = ddl F = ddl G = 2 – 1 = 1
d’où un total de 7 degrés de liberté et donc un nombre d’essais de 7 + 1 = 8.

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Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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A partir de là, on constate que la plus petite matrice d’expériences compatible avec
l’objectif de l’expérimentation à effectuer, est une matrice fractionnaire de type L8. La
propriété fondamentale de cette matrice est l’orthogonalité. C’est cette propriété qui permet
d’isoler les effets individuels des différents facteurs testés simultanément dans des conditions
variées. On peut ainsi attribuer aléatoirement une colonne à chaque facteur.
La matrice ainsi obtenue, prédéfinie par Taguchi lui-même, est donnée ci-dessous.
matrice des facteurs contrôlés
N° essai
A B C D E F G
1 1 1 1 1 1 1 1
2 1 1 1 2 2 2 2
3 1 2 2 1 1 2 2
4 1 2 2 2 2 1 1
5 2 1 2 1 2 1 2
6 2 1 2 2 1 2 1
7 2 2 1 1 2 2 1
8 2 2 1 2 1 1 2
Tableau IV –3 : Plan factoriel fractionnaire de 7 facteurs à 2 niveaux

IV.2.2.3. Mesure et exploitation des résultats

Chaque essai doit être effectué avec beaucoup de rigueur. Les mesures doivent toutes
être réalisées avec les mêmes appareils, dans des conditions et avec un calibrage identiques.
De plus, afin de prendre en compte la dispersion des résultats, il est nécessaire d’effectuer
plusieurs mesures pour un même essai. A partir de là, il faut calculer la moyenne pour chaque
essai et la moyenne générale des réponses.

IV.[Link] Définition de l’écart type

Contrairement à la méthode classique des plans d’expériences, qui ne prend en compte
que la moyenne, la méthode Taguchi utilise des outils tels que le ratio Signal / Bruit et la
fonction perte de qualité. Afin de calculer ces grandeurs, on rappelle la notion d’écart type
n

∑(y i − y)2
définie ci-dessous : σ= i =1
(4.1)
n −1
où : σ : écart type des valeurs mesurées,
y : moyenne des valeurs mesurées,
y i : valeur nominale mesurée,
n : nombre de mesures effectuées par essai.

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Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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Dans le cas où l’écart type est nul (par exemple si une seule mesure est possible), on
fixera σ = 0,0001.
Nous allons maintenant donner les différentes formules permettant de calculer le ratio
Signal / Bruit.

IV.[Link] Ratio Signal / Bruit

Il s’agit d’un indicateur de performance qui prend simultanément en compte :
la moyenne des valeurs mesurées : y ,

la variabilité de cette valeur : l’écart type σ .

La performance est d’autant plus grande que le ratio Signal / Bruit est élevé. La
formule permettant d’évaluer ce ratio est différente selon la nature du critère à optimiser
(critère ciblé, à minimiser ou à maximiser).

S  y  2 1 
critère ciblé :   = 10 × log   −  (4.2)
 N  dB  σ  n 

S
critère à minimiser :   = −10 × log σ 2 + y 2 [ ] (4.3)
 N dB

S  1   3 × σ 2 
critère à maximiser :   = −10 × log  2  × 1 + 2  (4.4)
 N  dB  y   y 

IV.[Link] Analyse des résultats

Rappelons que le critère de qualité à optimiser est l’épaisseur de l’émail qui doit être
de 95 µm ± 10 µm : c’est donc un critère ciblé. Lors de chaque essai, 250 pièces sont
produites et 5 échantillons numérotés de 1 à 5 sont prélevés. Les valeurs des épaisseurs
mesurées sont reportées dans le tableau IV.4. De plus, nous avons calculé la moyenne et
l’écart type des mesures relatives à chacun des essais. Par exemple, pour l’essai numéro 1
l’écart type se calcule de la façon suivante :

(107 − 72) 2 + (46 − 72) 2 + (44 − 72) 2 + (110 − 72) 2 + (53 − 72) 2
σ= = 33,5 .
5 −1
De même, le rapport Signal / Bruit vaut :

S  72  2 1 
  = 10 × log   −  = 6,45 dB.
 N  dB  33,5  5 

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 Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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matrice des facteurs contrôlés valeurs mesurées (µm)

N°
Moyenne Ecart type S/N
essai A B C D E F G n°1 n°2 n°3 n°4 n°5
(µm) (µm) (dB)
1 1 1 1 1 1 1 1 107 46 44 110 53 72,00 33,5 6,45
2 1 1 1 2 2 2 2 138 75 126 138 66 108,60 35,27 9,68
3 1 2 2 1 1 2 2 157 61 114 162 65 111,80 48,32 7,12
4 1 2 2 2 2 1 1 194 65 120 186 63 125,60 63,15 5,75
5 2 1 2 1 2 1 2 112 114 107 113 67 102,60 20,08 14,13
6 2 1 2 2 1 2 1 154 78 119 167 77 119,00 41,76 8,99
7 2 2 1 1 2 2 1 111 60 107 165 61 100,80 43,34 7,17
8 2 2 1 2 1 1 2 111 65 118 95 63 90,40 25,51 10,92
103,85 8,78

moyenne générale des réponses

Tableau IV–4 : Résultats des essais, moyennes, écarts types et ratios Signal / Bruit

A partir du tableau IV.4, on peut déterminer les effets moyens de chaque niveau de
S
facteurs, sur la valeur mesurée et sur le ratio   , par rapport à la moyenne générale des
 N  dB
réponses.
Pour cela, il faut calculer :
la réponse moyenne pour chaque niveau de facteur qui correspond à la moyenne des résultats
de tous les essais où le facteur se trouve à ce niveau. Par exemple, pour le facteur A au
niveau 1, nous avons :

72 + 108,60 + 111,80 + 125,60

A1 = = 104,50
4

l’effet moyen de chaque niveau d’un facteur qui s’apprécie par rapport à la moyenne générale
de l’ensemble des essais. Par exemple, l’effet moyen sur la valeur mesurée lorsque le
facteur A est au niveau 1 s’écrit :

E A1 = A1 − T = 104,50 − 103,85 = 0,65 avec T : moyenne de l’ensemble des essais.

De même, l’effet moyen du facteur A au niveau 1 sur le rapport Signal / Bruit est
obtenu de la façon suivante :
6,45 + 9,68 + 7,12 + 5,75
E 'A1 = ( ) − 8,78 = −1,53
4
On en déduit donc les différents résultats regroupés dans le tableau IV.5.

142
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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effet sur la valeur mesurée effet sur le ratio Signal / Bruit

facteur n°
niveau 1 niveau 2 niveau 1 niveau 2
EA1= 0,65 EA2= -0,65 A E’A1=-1,53 E’A2=1,53
EB1= -3,30 EB2= 3,30 B E’B1=1,04 E’B2=-1,04
EC1= -10,90 EC2= 10,90 C E’C1=-0,22 E’C2=0,22
ED1= -7,05 ED2= 7,05 D E’D1=-0,06 E’D2=0,06
’
EE1= -5,55 EE2= 5,55 E E E1=-0,41 E’E2=0,41
EF1= -6,20 EF2= 6,20 F E’F1=0,54 E’F2=-0,54
’
EG1= 0,50 EG2= -0,50 G E G1=-1,69 E’G2=1,69
Tableau IV–5 : Effets des facteurs suivant leurs niveaux

En général, il est commode de transcrire ces résultats sous forme graphique. Les
différents graphiques obtenus sont regroupés sur les figures IV.3 et IV.4. Ils représentent les
effets moyens des différents facteurs sur la valeur mesurée et sur le ratio Signal / Bruit.

Figure IV–3 : Effet sur la valeur mesurée

Figure IV–4 : Effet sur le ratio S/N (dB)

143
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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Il reste ensuite à chercher la combinaison des facteurs contrôlés qui maximise la

S
valeur algébrique du ratio   afin de minimiser la variabilité de la caractéristique à
 N  dB
optimiser. Concrètement, à partir des graphiques on choisit pour tous les facteurs les niveaux
S
qui ont des effets positifs pour maximiser la valeur algébrique de   . Par exemple, si l’on
 N  dB
se reporte à la figure IV.4, pour le facteur A nous constatons que l’effet sur le rapport Signal /
Bruit est positif lorsque ce facteur est au niveau 2. En réalisant le même raisonnement pour
les autres facteurs nous arrivons à la combinaison suivante : A2B1C2D2E2F1G2. Si cette
combinaison conduit à un écart trop important entre l’épaisseur mesurée et celle souhaitée (95
± 10 µm), on modifie le niveau des facteurs qui ont le maximum d’influence sur cette valeur
S
et dégradent le moins possible le ratio   . Dans notre cas, d’après les figures IV.3 et
 N  dB
IV.4, les facteurs qui remplissent ces deux conditions sont : C et D. Effectivement, la figure
IV.4 montre bien que ces deux facteurs ont peu d’influence sur le rapport Signal / Bruit (les
effets calculés sont proches de la valeur moyenne) et la figure IV.3 met en évidence que
ceux-ci ont un effet important sur la valeur mesurée (amplitude importante entre les deux
points de mesure).
Dans notre exemple, l’objectif étant de réaliser une épaisseur d’émail de 95 µm ± 10
S
µm tout en ayant un ratio   le plus grand possible, on réalise le compromis décrit dans
 N  dB
le tableau IV.6, dans lequel le facteur C est alors mis au niveau 1.

Effet des niveau sur

Signal / Bruit
N° description des facteurs niveau épaisseur (µm)
(dB)
A température de la poudre 2 1,53 -0,65
B configuration des pistolets 1 1,04 -3,30
C air de transport 1 -0,22 -10,90
D air de dosage 2 0,06 7,05
E vitesse des cycles 2 0,41 5,55
F tension électrostatique 1 0,54 -6,20
G type de buse 2 1,69 -0,50

Somme des effets 5,05 -8,95

Moyenne générale des réponses 8,78 103,85

Tableau IV–6 : Configuration adoptée

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Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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En fixant les niveaux des différents paramètres comme indiqué dans ce tableau nous
pouvons espérer obtenir une épaisseur d’émail voisine de 104 µm et un rapport Signal / Bruit
proche de 8,8 dB. Afin de confirmer ces résultats, il reste encore à effectuer un essai de
validation.
Dans le paragraphe suivant, nous allons présenter les résultats obtenus lors de
l’application de cette méthode à l’étude qui nous concerne, à savoir l’optimisation des
différentes propriétés des couches épaisses d’hexaferrite de baryum.

IV.3. Application de la méthode Taguchi à la réalisation de couches d’hexaferrite de

baryum

La première étape de la mise en œuvre du plan d’expériences a été l’organisation d’un

groupe de réflexions. Celui-ci a permis de mettre au point les aspects techniques et
l’organisation de la réalisation de l’expérimentation, grâce aux compétences rassemblées.

IV.3.1. Définition des objectifs

Durant cette réunion, il a été décidé d’optimiser trois grandeurs caractérisant la qualité
d’un dépôt :
le champ coercitif, Hc, qui est un paramètre à maximiser,

l’intensité d’aimantation à saturation, Js, qui est aussi un paramètre à maximiser,

et enfin, le rapport Fer / Baryum, qui est un paramètre à cibler sur la valeur 12.

A partir de là, il a fallu déterminer les facteurs influents.

IV.3.2. Sélection des facteurs influents

Parmi les paramètres contrôlables du dispositif, nous en avons retenu deux

principaux :
la température des substrats : Ts,

et la vitesse de dépôt : Vd.

La température des substrats pouvant varier entre la température ambiante et 700°C,

nous prendrons 3 niveaux (300, 500 et 700°C) pour notre étude. En effet, comme nous l’avons
montré au chapitre III, pour une température inférieure à 300°C, l’adhérence du dépôt est
insuffisante.
De même, la vitesse de dépôt peut varier entre 5 et 37 µm/h. Durant cette étude nous
avons choisi deux niveaux (10 et 20 µm/h).

145
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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Enfin, ces deux facteurs interagissent probablement. Il est donc nécessaire de réserver
une colonne de la matrice d’expériences afin d’étudier l’interaction entre Ts et Vd. Toutes ces
données sont regroupées dans le tableau IV.7.

description des facteurs niveau 1 niveau 2 niveau 3

température des substrats Ts 300°C 500°C 700°C
vitesse de dépôt Vd 10 µm/h 20 µm/h

Tableau IV–7 : Définition des facteurs et de leurs niveaux

IV.3.3. Définition de la matrice d’expérience

Nous avons donc un facteur à deux niveaux, un facteur à trois niveaux et une
interaction. A partir de là, nous pouvons calculer les degrés de liberté pour chaque facteur.
Nous obtenons alors :
ddl Ts = 3 – 1 = 2
ddl Vd = 2 – 1 =1
ddl TsVd = ddl Ts × ddl Vd = 2 × 1 = 2
Il existe donc cinq degrés de liberté, ce qui conduit à un nombre d’essais de 5 + 1 = 6.
Cela implique l’utilisation de la matrice présentée ci-après.
N° essai Ts Vd TsVd
1 1 1 I1
2 1 2 I2
3 2 1 I3
4 2 2 I4
5 3 1 I5
6 3 2 I6

Tableau IV–8 : Matrice d’expériences

Dans ce tableau les grandeurs In représentent les interactions entre Ts et Vd pour l’essai
n° n. Par exemple I1 représente l’interaction entre Ts au niveau 1 et Vd également au niveau 1
pour l’essai n°1.
Tous les résultats qui vont suivre ont été obtenus sur des couches recuites. Ces recuits
étant réalisés dans les mêmes conditions que celles décrites dans le chapitre précédent. De
plus, à la suite de chaque dépôt, le porte-échantillons pouvant contenir 8 substrats, nous en
avons prélevé trois que nous avons recuits et sur lesquels nous avons alors mesuré les
grandeurs suivantes : Hc, Js et Fe / Ba.

146
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
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IV.3.4. Traitement et analyse des données

IV.3.4.1. Intensité d’aimantation à saturation

Dans un premier temps, nous réalisons un plan factoriel complet, nécessaire à la
détermination et à la quantification des interactions. Les différents résultats obtenus, après
caractérisation des dépôts sont regroupés dans le tableau IV.9.
valeurs mesurées de Js (Tesla)
N° Ts Vd n°1 n°2 n°3 moyenne
1 1 1 0,206 0,226 0,215 0,215
2 1 2 0,201 0,185 0,209 0,198
3 2 1 0,140 0,134 0,152 0,142
4 2 2 0,102 0,126 0,106 0,111
5 3 1 0,190 0,270 0,200 0,220
6 3 2 0,230 0,200 0,170 0,200

Tableau IV–9 : Résultats des essais et moyennes

Toutes les valeurs de Js ont été mesurées à l’aide de l’hystérésismètre décrit au

chapitre II. De plus, elles sont évaluées en appliquant un champ parallèle à la surface des
couches. La dernière colonne de ce tableau donne la moyenne des valeurs, calculée pour
chacun des essais.
A l’aide de ce tableau, on peut tracer les courbes de la figure IV.5 qui représentent
l’évolution de la moyenne des valeurs mesurées en fonction de la température (300, 500 et
700°C) pour les deux vitesses de dépôt (10 et 20 µm/h). Ces courbes permettent d’étudier le
degré d’interaction (nul, faible, moyen ou fort) entre la température des substrats et la vitesse
de dépôt.

Figure IV–5 : Effet

moyen de Ts sur Js

147
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Les évolutions tracées ici sont à analyser avec précautions. En effet, comme nous
l’avons dit, cette étude réalisée dans le cadre d’un projet de DESS, s’est déroulée il y a plus
d’un an. Or depuis, de nouvelles données nous ont permis de tirer d’autres conclusions (voir
chapitre III).
Toutefois, les droites obtenues ici n’étant pas totalement parallèles sur les deux
intervalles, il existe donc une faible interaction. Ainsi, l’effet de la température des substrats
sur l’intensité d’aimantation à saturation, dépend de la vitesse de dépôt. Il est donc nécessaire
d’introduire une nouvelle colonne affectée à l’interaction dans la matrice d’expériences.
Celle-ci devient alors factorielle fractionnaire, ce qui permet de calculer le ratio Signal / Bruit.
Dans le tableau IV.10 sont reportées les valeurs de la nouvelle matrice d’expériences
obtenue.
N° Ts Vd TsVd n°1 n°2 n°3 moyenne écart type S/N (dB)
1 1 1 I1 0,206 0,226 0,215 0,215 0,0100 -13,34
2 1 2 I2 0,201 0,185 0,209 0,198 0,0122 -14,10
3 2 1 I3 0,140 0,134 0,152 0,142 0,0001 -16,95
4 2 2 I4 0,102 0,126 0,106 0,111 0,0129 -19,24
5 3 1 I5 0,190 0,270 0,200 0,220 0,0436 -13,64
6 3 2 I6 0,230 0,200 0,170 0,200 0,0300 -14,26

0,181 moyenne -15,26

Tableau IV–10 : Résultats des essais, moyennes, écarts types et ratios Signal / Bruit

S
Dans ce cas, la formule que nous avons utilisée pour calculer le rapport   est
 N  dB
celle d’un critère à maximiser (voir IV.[Link].). Nous avons ensuite calculé les effets moyens
des facteurs contrôlés sur Js et sur le ratio Signal / Bruit. Les résultats sont regroupés dans le
tableau IV.11.

valeurs mesurées Js ratio S/N (dB)

niveau 1 niveau2 niveau 3 facteur niveau1 niveau 2 niveau 3
0,026 -0,055 0,029 Ts 1,53 -2,84 1,31
0,011 -0,011 Vd 0,61 -0,61
Tableau IV–11 : Effets moyens autour de la moyenne des niveaux des facteurs

Par exemple le calcul de l’effet moyen de la température des substrats au niveau 1 sur
la valeur mesurée est le suivant :
0,215 + 0,198
E TS1 = − 0,181 = 0,026
2

148
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Ensuite, nous avons pu calculer les interactions à l’aide de ce tableau et de la formule

suivante :
I1 = I TS1Vd1 = Ts1Vd1 − T − E Ts1 − E Vd1 (4.5)

avec : T : moyenne de l’ensemble des essais,

TS1V d1 : moyenne des résultats des essais pour lesquels Ts et Vd sont au niveau 1,

E TS1 : effet moyen de Ts au niveau 1 sur Js,

E Vd1 : effet moyen de Vd au niveau 1 sur Js.

Cette formule s’applique dans le cas de la valeur mesurée et du ratio Signal / Bruit,
d’où :
I1 = 0,215 – 0,181 – 0,026 – 0,011 = - 0,003
S
I1 (%   ) = - 13,34 – (- 15,26) – 1,53 – 0,61 = - 0,24
 N  dB
Nous avons effectué les mêmes calculs pour les autres interactions et nous avons alors
obtenu les résultats regroupés dans le tableau IV.12.
interaction I1=TS1Vd1 I2=TS1Vd2 I3=TS2Vd1 I4=TS2Vd2 I5=TS3Vd1 I6=TS3Vd2
S
%  -0,24 0,24 0,53 -0,53 -0,30 0,30
 N  dB
mesure -0,003 0,003 0,004 -0,004 -0,001 0,001

Tableau IV–12 : Effets moyens autour de la moyenne des interactions

A partir des tableaux IV.11 et IV.12, il est possible de réaliser les graphiques des
figures IV.6 et IV.7 représentant les effets moyens des facteurs sur la valeur mesurée et sur le
rapport Signal / Bruit. A partir de la figure IV.6 on s’aperçoit que la température a plus
d’influence sur l’intensité d’aimantation à saturation que la vitesse de dépôt. De plus, on
constate que les interactions sont, comme prévues, faibles. En effet, comme nous pouvons le
voir ces interactions se situent autour de la moyenne des valeurs mesurées.

Figure IV–6 : Effet moyen

autour de la moyenne sur la
valeur mesurée de Js

149
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Comme nous l’avons montré au paragraphe IV.[Link]., le graphique de la figure IV.7

nous permettra, par la suite, de mieux optimiser la valeur de Js étant donné que le ratio
Signal / Bruit doit être maximal. Une combinaison possible pour maximiser ce rapport est
TS1Vd1. En effet, l’effet moyen du rapport Signal / Bruit sur Js est le plus important lorsque Ts
est au niveau 1.

Figure IV–7: Effet

moyen autour de la
moyenne sur le ratio
S/N (dB) de Js

IV.3.4.2. Champ coercitif

Comme précédemment, nous réalisons un plan factoriel complet afin de déterminer et
de quantifier les interactions.
valeurs mesurées de Hc (kA/m)
N° Ts Vd n°1 n°2 n°3 moyenne
1 1 1 214 208 185 202,33
2 1 2 135 129 130 131,33
3 2 1 177 165 163 168,33
4 2 2 97,8 99,4 100 99,07
5 3 1 114,23 60,7 77,6 84,18
6 3 2 103,46 45,5 63,2 70,72

Tableau IV–13 : Résultats des essais et moyennes

Grâce à la figure IV.8 qui représente l’évolution de la moyenne des valeurs mesurées
en fonction de la température (300, 500 et 700°C) pour les deux vitesses de dépôt (10 et 20
µm/h), on étudie le degré d’interaction (nul, faible, moyen ou fort) entre la température des
substrats et la vitesse de dépôt.
Les droites obtenues sont quasiment parallèles entre 300 et 500°C, d’où une
interaction faible. Entre 500 et 700°C, elles sont convergentes. Il existe donc, ici, une
interaction de degré moyen. Ainsi, l’effet de la température des substrats sur le champ
coercitif dépend de la vitesse de dépôt. Il faut donc introduire une nouvelle colonne affectée à

150
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

l’interaction dans la matrice d’expériences. Celle-ci devient alors factorielle fractionnaire, ce

qui permet de calculer le ratio Signal / Bruit.

Figure IV–8 :
Effet moyen
de Ts sur Hc

La nouvelle matrice d’expériences ainsi obtenue est donnée tableau IV.14.

N° Ts Vd TsVd n°1 n°2 n°3 moyenne écart type S/N (dB)

1 1 1 1 214 208 185 202,33 15,31 46,05
2 1 2 2 135 129 130 131,33 3,21 42,36
3 2 1 3 177 165 163 168,33 7,57 44,50
4 2 2 4 97,8 99,4 100 99,07 1,14 39,92
5 3 1 5 114,23 60,7 77,6 84,18 27,36 37,31
6 3 2 6 103,46 45,5 63,2 70,72 29,70 35,15

125,99 40,88

moyennes
Tableau IV–14 : Résultats des essais, moyennes, écarts types et ratios Signal / Bruit

S
Ici aussi, la formule utilisée pour le calcul du rapport   est celle d’un critère à
 N  dB
maximiser. Nous pouvons alors calculer les effets moyens des facteurs contrôlés sur Hc et son
ratio Signal / Bruit (tableau IV.15).

valeur mesurée Hc ratio S/N (dB)

niveau 1 niveau 2 niveau 3 facteur niveau 1 niveau 2 niveau 3
40,84 7,71 -48,55 Ts 3,32 1,33 -4,65
25,62 -25,62 Vd 1,74 -1,74

Tableau IV–15 : Effets moyens des niveaux des facteurs sur Hc

151
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Grâce à ce tableau et à la formule (4.5), nous pouvons calculer les interactions dans le
cas de la valeur mesurée et dans celui du ratio Signal / Bruit. Nous trouvons alors les résultats
portés dans le tableau IV.16.
interaction Ts1Vd1 Ts1Vd2 Ts2Vd1 Ts2Vd2 Ts3Vd1 Ts3Vd2
S
%  0,11 -0,11 0,55 -0,55 -0,66 0,66
 N  dB
mesure 9,88 -9,88 9,01 -9,01 -18,89 18,89

Tableau IV–16 : Effets moyens des interactions sur Hc

A partir de là, nous pouvons aussi tracer les graphiques des figures IV.9 et IV.10.

Figure IV–9 :
Effet moyen sur
la valeur mesurée
de Hc

Figure IV–10 :
Effet moyen sur
le ratio S/N (dB)
de Hc

Grâce à la figure IV.9 représentant l’effet moyen des différents facteurs sur les valeurs
mesurées, on s’aperçoit que la température des substrats a plus d’influence sur le champ
coercitif que la vitesse de dépôt. Nous constatons aussi que les interactions sont, comme
prévues, d’un degré moyen sur la gamme de températures étudiées. De plus, l’effet de la

152
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

température sur Hc est quasiment linéaire décroissant sur la plage testée. En effet, comme
nous l’avons montré au chapitre III, plus la température des substrats est élevée et plus le
champ coercitif est faible.
Enfin, le graphique de la figure IV.10 qui représente l’effet moyen des facteurs sur le
S
ratio   , permettra de mieux optimiser la valeur de Hc par la suite, étant donné que le
 N  dB
ratio Signal / Bruit doit être maximal. De même que précédemment la combinaison TS1Vd1
semble convenir ici.

IV.3.4.3. Rapport Fer / Baryum

Toujours dans le même esprit, dans un premier temps, nous réalisons un plan factoriel
complet nécessaire à la détermination et à la quantification des interactions.
N° Ts Vd n°1 n°2 n°3 moyenne
1 1 1 7,47 8,39 7,15 7,67
2 1 2 24,70 34,26 28,76 29,24
3 2 1 10,59 10,62 10,73 10,65
4 2 2 19,08 17,20 17,13 17,80
5 3 1 8,67 11,07 8,98 9,57
6 3 2 13,33 25,03 13,85 17,40

Tableau IV–17 : Résultats des essais et moyennes

A l’aide de ce tableau, il est possible de tracer le graphique de la figure IV.11 qui

représente l’effet moyen de la température des substrats sur le rapport Fer / Baryum pour les
deux vitesses de dépôt. Celui-ci nous permet d’étudier le degré d’interaction (nul, faible,
moyen ou fort) entre la température des substrats et la vitesse de dépôt.

Figure IV–11 :
Effet moyen de Ts
sur le rapport Fer /
Baryum

153
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Ces droites n’étant pas parallèles, nous pouvons dire qu’entre 300 et 500°C il y a une
interaction de degré moyen. Par contre, cette interaction est faible entre 500 et 700°C. Ainsi,
l’effet de la température des substrats sur le rapport Fer / Baryum dépend de la vitesse de
dépôt. Il est donc nécessaire d’introduire une nouvelle colonne affectée à l’interaction, dans la
matrice d’expériences. De plus, cela permet de calculer le ratio Signal / Bruit.
Cette nouvelle matrice d’expériences est donnée dans le tableau IV.18. Il faut noter
S
que, dans ce cas, la formule utilisée pour le calcul du ratio   est différente des
 N  dB
précédentes car ici, nous avons un critère ciblé à une valeur (Fe / Ba = 12).

N° Ts Vd TsVd n°1 n°2 n°3 moyenne écart type S/N (dB)

1 1 1 1 7,47 8,39 7,15 7,67 0,64 21,51
2 1 2 2 24,70 34,26 28,76 29,24 4,80 15,66
3 2 1 3 10,59 10,62 10,73 10,65 0,07 43,19
4 2 2 4 19,08 17,20 17,13 17,80 1,11 24,13
5 3 1 5 8,67 11,07 8,98 9,57 1,31 17,28
6 3 2 6 13,33 25,03 13,85 17,40 6,61 8,19

15,39 moyennes 21,66

Tableau IV–18 : Résultats des essais, moyennes et ratios Signal / Bruit

Grâce à ce tableau, nous pouvons calculer les effets moyens des facteurs contrôlés sur
le rapport Fe/Ba et son ratio Signal / Bruit.

valeur mesurée Fe/Ba ratio S/N (dB)

niveau 1 niveau 2 niveau 3 facteur niveau 1 niveau 2 niveau 3
3,07 -1,16 -1,90 Ts -3,08 12,00 -8,92
-6,09 6,09 Vd 5,67 -5,67

Tableau IV–19 : Effets moyens des niveaux des facteurs sur Fe/Ba

A partir de là, nous pouvons aussi calculer les différentes interactions. Les résultats
obtenus sont regroupés dans le tableau IV.20.

interaction Ts1Vd1 Ts1Vd2 Ts2Vd1 Ts2Vd2 Ts3Vd1 Ts3Vd2

%S/N (dB) -2,74 2,74 3,87 -3,87 -1,12 1,12
mesure -4,69 4,69 2,51 -2,51 2,18 -2,18

Tableau IV–20 : Effets moyens des interactions sur le rapport Fer / Baryum

154
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Comme précédemment, nous pouvons alors former les graphiques représentés sur les
figures IV.12 et IV.13 donnant les effets moyens des facteurs sur la valeur mesurée de Fe /
S
Ba et sur le ratio   .
 N  dB

Figure IV–12 : Effet moyen sur la valeur mesurée de Fe / Ba

Figure IV–13 : Effet moyen sur le ratio S/N (dB) de Fe/Ba

Grâce à ces graphiques, nous nous apercevons que la vitesse de dépôt a plus
d’influence sur le rapport Fer sur Baryum que la température. On constate aussi que les
interactions sont, comme prévu, d’un degré moyen.
De même que précédemment, la figure IV.13 permettra de mieux optimiser la valeur
du rapport Fer / Baryum, étant donné que le ratio Signal / Bruit doit être maximal. La
meilleure combinaison dans ce cas est TS2Vd1.

155
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

IV.3.5. Conclusion et perspectives

L’objectif de notre étude est d’obtenir un rapport Fer / Baryum de 12, et de maximiser
les valeurs de Hc et de Js.
Pour cela, comme nous l’avons dit depuis le début, il faut maximiser le rapport
Signal / Bruit pour toutes les grandeurs, afin d’éviter les dispersions. A partir des résultats que
S
nous avons obtenus lors de cette étude nous pouvons conclure que ce ratio   est maximal
 N  dB
lorsque la température des substrats et la vitesse de dépôt sont au niveau 1. A partir de là nous
avons regroupé dans le tableau IV.21 les effets moyens de Ts et Vd au niveau 1 et de
l’interaction correspondante sur la valeur mesurée et le ratio Signal / Bruit pour le champ
coercitif, l’intensité d’aimantation à saturation et le rapport Fer / Baryum.
facteurs niveau Js Hc Fe / Ba
valeur mesurée 0,026 40,84 3,07
Ts 1
ratio Signal / Bruit 1,53 3,32 -3,08
valeur mesurée 0,011 25,62 -6,09
Vd 1
ratio Signal / Bruit 0,61 1,74 5,67
valeur mesurée -0,003 9,88 -4,69
TsVd I1
ratio Signal / Bruit -0,24 0,11 -2,74
ratio Signal / Bruit théorique résultant -13,36 46,05 21,51
valeur mesurée théorique résultante 0,215 202,33 7,67

Tableau IV–21 : Tableau d’optimisation

Dans ce tableau les valeurs résultantes théoriques sont calculées de la façon suivante :
pour Js : J s = T + E TS1 + E Vd1 + I1 (4.6)

avec : T : moyenne de l’ensemble des essais,

I1 : interaction TS1Vd1,
E TS1 : effet moyen de Ts au niveau 1 sur Js,
E Vd1 : effet moyen de Vd au niveau 1 sur Js.
En pratique, pour Js nous avons donc :
Js = 0,181 + 0,026 + 0,011 + (-0,003) = 0,215 Tesla
Js(S/N(dB)) = -15,26 + 1,53 + 0,61 + (-0,24) = -13,36 dB.
Ces valeurs ont déjà été obtenues expérimentalement (voir tableaux IV.10, IV.14 et
IV.18) puisque le nombre de facteurs étant faible, nous avons réalisé un plan factoriel
complet.

156
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Cette combinaison des différents facteurs nous permet d’obtenir pour Js et Hc un

S
rapport   maximal ainsi qu’une valeur mesurée maximale. Cependant cette combinaison
 N  dB
n’est pas satisfaisante dans le cas du rapport Fer / Baryum (Fe / Ba ≠ 12).
Un autre facteur jouant un rôle important sur ce rapport Fer / Baryum est apparu
depuis la réalisation de cette étude : la durée du dépôt (voir chapitre III). En effet, nous
avons montré qu’il se produit probablement des phénomènes d’évaporation préférentielle
durant la phase de dépôt qui nous empêchent de contrôler la composition des couches et donc
la valeur du rapport Fer / Baryum. Il sera donc nécessaire de refaire cette étude en intégrant ce
paramètre supplémentaire.
Cependant, la démarche présentée a montré l’utilité de ces techniques d’optimisation
qui sont abordées de façon approfondie par Sandrine Karam, dans le cadre de sa thèse débutée
il y a un an au sein de l’équipe. Cela lui permettra, en s’appuyant sur les résultats
expérimentaux acquis, de contribuer à l’étude plus complexe, car faisant intervenir un plus
grand nombre de paramètres, liée à l’usage d’une installation équipée d’un tri-canon (voir
chapitre III).

157
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Bibliographie du chapitre IV

[1] CLAUSING Don

Taguchi methods to improve the development process, Massachusetts institute of
technology, IEEE, 1988, pp 826 – 832.

[2] ALEXIS Jacques et Philippe

Pratique industrielle des plans d’expériences Taguchi, Paris, AFNOR, 1999, ISBN 2-12-
465038-6.

[3] CHOU Tai-Yu

Applications of the Taguchi mathods for optimized package design, Express Packaging
Systems Inc., IEEE, 1996, pp 14 – 17.

[4] WEAVER Jonathan M.

A course in design for quality, Frontiers in education conference, IEEE, 1997, pp 968 – 971.

158
Chapitre IV : Application de la méthode Taguchi aux dépôts en couches minces
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

130
Conclusion générale
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

CONCLUSION GENERALE

Tout d’abord, rappelons que l’objectif de cette thèse était de réaliser des couches
d’hexaferrite de baryum possédant les propriétés nécessaires à la conception future d’un
circulateur intégré.
La technique de dépôt employée, l’évaporation au canon à électrons, nous a permis
d’atteindre des vitesses de dépôts (jusqu’à 37 µm/h) compatibles avec la réalisation de
couches possédant des épaisseurs importantes (50 µm) tout en conservant une adhérence
convenable entre le substrat et la couche de ferrite.
D’un point de vue cristallographique, les couches réalisées ont montré qu’en modifiant
les paramètres de dépôt nous pouvons obtenir soit la phase unique de l’hexaferrite de baryum
de type M, soit un mélange de phases comprenant la phase précédemment citée et la phase
spinelle (BaFe2O4), l’apparition de cette dernière n’étant pas uniquement liée aux variations
Fe
de composition chimique (2,3 < < 56). De plus, tous les dépôts présentent une orientation
Ba
cristallographique préférentielle dans le plan de la couche. Compte tenu de ce qui a été dit au
chapitre I, pour obtenir le phénomène de résonance gyromagnétique, ceci est un problème
qu’il est impératif de surmonter en vue de la réalisation d’un circulateur intégré. Quelques
pistes ont été explorées (modification du substrat et utilisation d’un champ magnétique durant
la phase de dépôt) mais n’ont pas permis d’obtenir une orientation selon l’axe c
perpendiculaire.
Dans l’ensemble, les propriétés magnétiques (Js et Hc) mesurées sur les couches sont
acceptables pour l’application visée. En effet, l’intensité d’aimantation à saturation maximale
relevée est proche de 0,41 Tesla, ce qui est la valeur mesurée sur le ferrite de baryum massif
(Js = 0,4 Tesla) et la valeur la plus faible vaut 0,11 Tesla. Cependant ces deux valeurs ne sont
pas très significatives de l’ensemble des valeurs obtenues, ces dernières étant plutôt
comprises entre 0,15 et 0,24 Tesla. De même, les valeurs du champ coercitif
(44 〈 H c 〈 267 kA/m ) sont acceptables comparées à celle du massif (Hc ≈ 100 kA/m). De plus,
nous avons constaté que les valeurs de ce champ sont plus importantes après recuit.
Cependant, après avoir subi un recuit à haute température, la surface des couches présente de
nombreuses fissures malgré l’utilisation de sous-couches intermédiaires permettant
l’adaptation des coefficients de dilatation thermique. Ces fissures pourront être réduites par
l’utilisation d’un four de recuits rapides qui est en cours de mise au point au sein de l’équipe.
Conclusion générale
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Nous avons aussi mis en évidence des phénomènes d’évaporation préférentielle qui
ont lieu, soit durant la phase de dépôt elle-même, soit lors de la formation du lingot de ferrite.
Ces phénomènes nous empêchent de contrôler la composition chimique des couches. En effet,
la grande majorité des dépôts ne présente pas la composition du ferrite de baryum massif
 Fe 
  ≈ 12 .
 Ba 
Dans le futur, ce problème d’évaporation préférentielle sera éliminé grâce à
l’utilisation d’un bâti d’évaporation équipé de trois sources différentes. Il permettra, dans un
premier temps, d’évaporer de façon séparée l’oxyde de fer et l’oxyde de baryum puis, dans un
second temps, de procéder à l’étude de ferrites doux comme le ferrite de Nickel-zinc ou celui
de Lithium-Zinc.
En effet, comme il apparaît difficile d’orienter les couches de ferrite de baryum selon
l’axe c perpendiculaire, une autre solution envisageable serait de déposer une couche de
ferrite doux entre deux couches d’aimant, ces dernières servant à polariser la couche de
ferrite. Actuellement, une thèse en cours au sein du laboratoire porte sur la réalisation et
l’optimisation de couches minces de Samarium-Cobalt. Un deuxième aimant devrait être
étudié : le Néodyme-Fer-Bore.
Enfin, nous avons montré que la méthode des plans d’expériences pouvait être
appliquée à l’optimisation des propriétés des couches réalisées par les techniques classiques
de dépôts sous vide. Les résultats présentés au chapitre IV, concernant l’application de la
méthode Taguchi à notre cas, ne constituent qu’une pré-étude qui est approfondie
actuellement dans le cadre d’une thèse menée dans l’équipe. En effet, la démarche à suivre est
beaucoup plus complexe que cela, puisque en toute rigueur, avant de choisir un plan
d’expérience, il faut réaliser une « Analyse en Composante Principale » qui permet d’une part
de mettre en évidence les interactions entre les différents facteurs et d’autre part de faire
ressortir ceux qui ont le plus d’influence sur la grandeur à optimiser.
ANNEXES

161
 ANNEXE I :
Processus d’évaporation
au canon à électrons

162
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

I. Introduction

Dans le processus d’évaporation, la vapeur du matériau à déposer est produite par le

chauffage de ce matériau à une température telle que sa pression de vapeur soit très supérieure
à la pression de vapeur de l’enceinte où se déroule le procédé. Les techniques utilisées pour
chauffer les matériaux à évaporer sont multiples :
• chauffage par résistance (effet Joule),

• par bombardement électronique (canon à électrons),

• par laser,

• par arc électrique…

Les substrats sont en général placés au dessus de la source, dans une position telle que la
surface à recouvrir d’un dépôt soit en regard de la vapeur provenant de cette source.
Nous allons développer uniquement le cas où la source d’évaporation est chauffée en
utilisant un canon à bombardement électronique.

II. Présentation des différentes étapes du processus d’évaporation [1]

II.1. Mise en phase vapeur

Tout d’abord, le matériau est chauffé jusqu’à sa température d’évaporation à l’aide du

faisceau d’électrons. Les atomes du matériau à déposer sont donc mis en phase vapeur. Une
fois émises, les particules se déplacent dans tout le volume de l’enceinte de dépôt avant
d’atteindre les substrats.

II.2. Transfert de la vapeur

Dès que l’atome quitte la surface du lingot, la nature de sa trajectoire dépend de la

présence ou non d’un gaz. En effet, en l’absence de gaz cette trajectoire est rectiligne car
l’atome ne subit, statistiquement, aucune collision durant son déplacement. Dans le cas où il y
a présence d’un gaz, l’atome subit des collisions avec les atomes de ce gaz. La distance
parcourue entre deux collisions successives avec une autre particule est caractérisée par le
libre parcours moyen λm. Sa valeur dépend de la pression dans l’enceinte, de la température,
du rayon des particules…
Pour décrire le transport de la vapeur métallique, il faut prendre en compte la valeur de
la pression du gaz présent dans l’enceinte de dépôt. En théorie, on distingue trois cas :

163
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

• dans le premier cas, la pression de gaz résiduel est négligeable (P < 10-2 Pa). La
probabilité d’avoir une collision entre un atome éjecté et un atome de gaz est presque nulle.
Le libre parcours moyen est largement supérieur aux dimensions de l’enceinte. Ce régime,
schématisé sur la figure 1.a, est appelé régime balistique,

• dans le second cas, la pression de gaz n’est plus négligeable (10-2 ≤ P ≤ 2 Pa). Ici, le libre
parcours moyen n’est plus très grand devant la distance source-substrats. La probabilité
d’avoir une collision entre un atome éjecté et un atome du gaz n’est plus nulle. Lors d’une
collision, il y a échange d’énergie et de quantité de mouvement entre les deux partenaires :
l’atome incident change de direction, son énergie varie et il repart en ligne droite avec un
nouveau libre parcours moyen. Sa trajectoire est alors schématisée par une ligne brisée entre
la source et les substrats (figure 1.b),

(a)
P ≤ 10-2 Pa

(b)
10-2 Pa ≤ P ≤ 2 Pa

(c)
P > 2 Pa

Figure 1 : Schématisation des différents modes de transport de la vapeur dans les techniques
de dépôt sous vide

164
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

• enfin, lorsque la pression de gaz est élevée (P > 2 Pa), la probabilité d’avoir une collision
entre un atome éjecté et, au moins, un atome de gaz, est proche de 1. Dans ce cas, le nombre
de collisions est tellement important que l’atome perd rapidement son énergie cinétique et se
thermalise. Son énergie cinétique devient égale à celle du gaz. L’atome diffuse à travers le gaz
(figure 1.c). Ce mode de transfert est appelé régime diffusionnel.

II.3. Condensation de la vapeur

Quand ils arrivent sur les substrats, les premiers atomes, en fonction de leur énergie,
peuvent : soit être absorbés au point d’impact, soit diffuser pour se répartir de façon
statistique dans des sites préférentiels de la surface (liaisons pendantes, lacunes …). Ils vont
permettre l’accrochage d’autres atomes. Il se forme des îlots qui grossissent indépendamment.
Ces îlots se lient les uns aux autres pour former un maillage lâche qui finit par se transformer
en couche continue sur laquelle va croître le dépôt.

III. Les principales lois de l’évaporation

III.1. Vitesse d’évaporation

Il s’agit d’une grandeur caractéristique en évaporation. Elle représente la quantité de

matière (masse) évaporée par unité de temps dans tout le demi-espace situé au-dessus de la
source. Généralement cette valeur est obtenue par pesée du lingot avant et après le dépôt.

III.2. Fonction de distribution spatiale

En pratique, les atomes évaporés ne sont pas répartis uniformément dans tout le demi-
espace au-dessus de la source. Pour caractériser cette répartition, on pose que le nombre
d’atomes émis dans un angle solide élémentaire dΩ, autour d’une direction faisant un angle θ
avec la normale (voir figure 2), est de la forme :

dNe = N0 g(θ) dΩ

Dans cette expression nous avons :

- N0 : nombre total d’atomes évaporés par unité de temps,
- g(θ) : fonction de distribution des atomes évaporés dans l’espace.
La fonction de distribution g(θ) est matérialisée en traçant son indicatrice d’émission. A
partir d’une origine M on porte, dans une direction faisant un angle θ avec la normale à la

165
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
r
source, un vecteur MPi tel que : MPi = g (θ) . La courbe obtenue en joignant l’extrémité de

ces vecteurs (lieu géométrique des points Pi), est l’indicatrice d’émission (figure 2).

Figure 2 : Indicatrice d’émission d’une source d’évaporation supposée ponctuelle

Il faut noter que la forme de la fonction de distribution spatiale dépend de la vitesse

d’évaporation.

III.2.1. Cas des faibles vitesses

Si la vitesse d’évaporation est faible, la fonction de distribution spatiale est approchée

par une loi de Knudsen :

cos θ
g (θ) =
π

L’indicatrice de cette fonction est représentée par un cercle (une sphère en trois
dimensions) tangent à la surface au point M comme le montre la figure 3 ci-dessous.

Figure 3 : Indicatrice d’émission de la loi de Knudsen

166
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

III.2.2. Cas des fortes vitesses

Quand la vitesse d’évaporation augmente, tout se passe comme s’il y avait une pseudo-
focalisation des atomes évaporés autour de la normale à la source. Autrement dit, tout se
passe comme si la loi d’émission n’était plus en cos θ mais en cos n θ , avec n ≥ 1. La fonction
de distribution est alors de la forme :

n +1
g(θ) = cos n θ
2π

où n croît avec la vitesse d’évaporation.

Afin d’obtenir un meilleur accord entre les résultats théoriques et les résultats
expérimentaux, E. B. Graper utilise une loi légèrement différente, de la forme :

g(θ) = (1-A) cosn θ + A

où A et n sont des coefficients dépendant des conditions de dépôt.

Cependant ce type de formalisme est peu utilisé. En général, c’est la fonction de
distribution en cos n θ qui est employée. La figure 4 ci-dessous, représente en exemple
d’indicatrice d’émission [2] dans le cas de l’évaporation au canon à électrons.

Figure 4 : Répartition spatiale normalisée pour une vitesse d’évaporation de 6,67 mg.s-1

1 : courbe expérimentale
2 : courbe théorique cos θ
3 : courbe théorique cos2 θ
4 : courbe théorique cos3 θ

167
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
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III.3. Fonction de distribution énergétique

Tous les atomes quittant la surface du lingot ne possèdent pas la même énergie. On
considère généralement que la répartition des énergies obéit à une distribution de Maxwell-
Boltzmann. La fonction de distribution d’énergie des atomes évaporés s’écrit sous la forme :
2π E
f (E ) = E exp(− )
(πk T ) 3 / 2 kT
avec :
- E : énergie d’un atome évaporé,
- k : constante de Boltzmann,
- T : température des atomes à la sortie de la source (généralement prise égale à la
température d’évaporation du matériau à déposer).
3
L’énergie moyenne E = kT est de l’ordre de quelques dixièmes d’électronvolt.
2

IV. Avantages et inconvénients du chauffage par bombardement électronique

Les principaux avantages du canon à électrons sont :

• l’obtention de couches propres car il ne peut pas y avoir contamination du matériau à
évaporer par le creuset en cuivre refroidi par eau,

• une vitesse de dépôt qui peut varier dans une plage étendue, de très faible à très forte. Les
valeurs varient avec la puissance appliquée, la nature du matériau à déposer et les
conditions de réalisation du dépôt.

Le principal inconvénient réside dans la difficulté à maîtriser l’évaporation d’alliages.

Les alliages à deux ou plusieurs composants ont des pressions de vapeur différentes, et donc
des vitesses d’évaporation différentes. Si on évapore un alliage à partir d’une seule source, la
composition de la phase vapeur et donc celle du dépôt, change continuellement. C’est
typiquement le problème que nous avons rencontré lors de l’évaporation de l’hexaferrite de
baryum.
Nous allons maintenant présenter la solution envisagée pour résoudre ce problème.

168
Annexe 1 : Processus d’évaporation au canon à électrons
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Bibliographie Annexe 1

[1] MALAURIE Agnès

Modélisation des mécanismes de transport de la vapeur métallique dans les techniques
de dépôt physique en phase vapeur, pp 3 – 12, Thèse de doctorat en matériaux céramiques
et traitement de surface, Université de Limoges, janvier 1995.

[2] SCHILLER S., HEISIG U., PANZER S.

Electron beam technology, ed : J. Wiley & Sons, New York, Chichester, Brisbane, Toronto,
Singapore, 1982.

169
 ANNEXE II :
Processus d’évaporation
au tri-canons

170
Annexe 2 : Processus d’évaporation au tri-canons
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I. Introduction

Pour résoudre le problème de l’évaporation des alliages qui ont des pressions de
vapeur différentes, on peut utiliser plusieurs sources d’évaporation (une pour chaque
matériau). La vitesse d’évaporation de chaque source doit être contrôlée avec précision en
utilisant une balance à quartz pour chaque source. De plus, afin d’obtenir, sur les substrats
placés en regard des sources, un bon mélange des différentes vapeurs, la distance source-
substrat ne doit pas être choisie au hasard. Enfin, si la différence de densité des matériaux est
importante, il sera difficile d’obtenir une composition uniforme sur toute la surface des
substrats à cause des collisions entre atomes légers et atomes lourds qui risquent d’entraîner
une dispersion des atomes légers.
Nous allons maintenant présenter très succinctement l’étude en cours concernant la
mise au point de la nouvelle installation de dépôt.

II. Conception d’un bâti de dépôt par co-évaporation au canons à électrons

Les résultats de simulation présentés dans cet annexe font l’objet de la thèse de Pierre
Aubreton au sein de l’équipe. Nous lui avons demandé de simuler, par la méthode de Monte
Carlo, l’évaporation séparée de trois matériaux et de regarder l’influence de la distance
source-substrat, de la position des sources d’évaporation et de la vitesse de rotation des
substrats sur la répartition en épaisseur et la répartition en composition des dépôts.

Les différentes simulations ont montré que la distance source-substrat devait être au
moins égale à 40 cm pour obtenir une répartition en épaisseur uniforme sur les substrats.

II.1. Etude de la position des sources d’évaporation

Le dispositif expérimental comportera trois sources d’évaporation. L’évaporation de

chaque matériau sera réalisée par trois canons à électrons. La disposition des différents canons
sur la platine intermédiaire de l’enceinte, est actuellement à l’étude par le constructeur.
L’enceinte sera à priori un cube de 55 cm de côté. Les deux configurations qui pourraient être
retenues sont reportées sur la figure 1.
Les résultats des simulations que nous allons présenter, ont été réalisées dans la
configuration (a) où les trois sources d’évaporation sont disposées aux trois sommets d’un
triangle équilatéral. Les matériaux choisis sont le fer, le nickel et le zinc et leur vitesse
d’évaporation est supposée identique et égale à 7,7 mg/s. Le nombre de particules simulées
est de 50 millions pour chaque source. De façon à nous placer dans les conditions les plus

171
Annexe 2 : Processus d’évaporation au tri-canons
----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

défavorables pour obtenir des dépôts homogènes en composition, nous avons pris une loi
d’émission en cos5θ et nous nous sommes placés dans le cas où les atomes évaporés ne
subissent aucune collision dans le volume de transfert source-substrat (régime balistique).
Dans un premier temps, le porte-substrats est supposé immobile.

(a) (b)

Figure 1 : Positionnement des trois blocs canons à électrons

II.2. Etude de la répartition en épaisseur et de la composition des films

II.2.1. Porte-substrats fixe

La figure 2 représente la répartition en épaisseur simulée selon l’axe zz’ de la figure 1.

Figure 2 :
Répartition
en épaisseur
mesurée
selon l’axe
zz’ de la
figure 1

172
Annexe 2 : Processus d’évaporation au tri-canons
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L’épaisseur simulée en chaque point est la somme des épaisseurs de fer, de nickel et de
zinc. Nous constatons que l’épaisseur est relativement homogène au centre sur une distance
de 5 cm puisque l’épaisseur est comprise entre 18,5 et 19 µm.

Par contre, la figure 4 qui représente respectivement les pourcentages de fer, de nickel
et de zinc contenus dans la couche, montre que les dépôts ne sont pas homogènes en
composition. Ce résultat était prévisible compte tenu de l’emplacement des différentes
sources d’évaporation par rapport aux substrats. Il est normal de retrouver beaucoup plus de
nickel à gauche et de fer à droite de la figure. De plus, quelque soit le matériau, les
pourcentages simulés varient de façon très importante. Par exemple, le pourcentage de fer
contenu dans le dépôt varie entre 10 et 70 % d’une extrémité à l’autre du substrat.
Afin de remédier à ce problème, d’autres simulations ont été réalisées en simulant la
rotation du porte-substrats. En réalité, le code de calcul développé prend en compte la rotation
des trois sources d’évaporation ce qui, d’un point de vue théorique, est identique à la rotation
des substrats. Dans la pratique, il serait impossible de déplacer les trois blocs canons à
électrons alors qu’une rotation du porte-substrats bien que complexe, est déjà envisagée.

III.2.2. Porte-substrats en rotation

Comme on peut le voir sur la figure 3, la rotation des substrats ne modifie pas la
répartition en épaisseur obtenue précédemment.

Figure 3 : Répartition en épaisseur mesurée selon l’axe zz’ de la figure 1

173
Annexe 2 : Processus d’évaporation au tri-canons
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Par contre, à partir d’une vitesse de rotation de 10 tr/min, nous constatons (voir
figure 5) que la couche déposée devient relativement bien homogène en composition et ceci
pour les trois matériaux évaporés. En effet, comme le montre cette figure, les pourcentages
simulés ne varient que de 1,5 % d’une extrémité à l’autre du substrat dont les dimensions sont
importantes (carré de côté 55 cm).

III. Conclusion

Ces premiers résultats de simulation menés en parallèle avec le concepteur de la

nouvelle installation d’évaporation utilisant trois blocs canons à électrons, sont très
encourageants. Nous pensons ainsi pouvoir résoudre les problèmes d’évaporation
préférentielle inhérents à la technique de dépôt utilisée jusqu’alors et obtenir des films de
ferrites (ferrites doux ou ferrites durs) présentant les propriétés chimiques et physiques des
matériaux massifs.

174
Annexe 2 : Processus d’évaporation au tri-canons
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Figure 4 : Evolution des pourcentages de fer (a), de nickel (b) et de zinc (c) sur un substrat
immobile de dimension 55 cm × 55 cm situé à 40 cm des sources d’évaporation

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