Ciencia of the Total Environment 675 (2019) 686 - 693

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Ciencia of the Total Environment

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Liberación de micro- y nanopartículas de plástico frombiodegradable durante en el compostaje situ

Henry Y. Sintim una , si , Andy I. Bary una , si , Douglas G. Hayes do , Marie E. Inglés do , Sean M. Schaeffer do , Carol A. Miles re ,
alla Zelenyuk mi , Kaitlyn Suski mi , Markus Flury una , si , •
una Departamento de Ciencias de Cultivos y Suelos, Washington State University, Pullman, WA 99164, Estados Unidos de América

si Departamento de Ciencias de Cultivos y Suelos, Washington State University, Puyallup, WA 98371, Estados Unidos de América

do Departamento de Ingeniería de Biosistemas y Edafología de la Universidad de Tennessee, Knoxville, TN 37996, Estados Unidos de América
re Departamento de Horticultura de la Universidad Estatal de Washington, WSU Mount Vernon, Noroeste de Washington Investigación y Extensión Centro, Mount Vernon, WA 98273, Estados Unidos de América
mi Pacífico fi c Northwest Laboratory Nacional, Richland, WA 99354, Estados Unidos de América

REFLEJOS GRÁFICAMENTE ABSTRACTO

• la contaminación por plástico es un problema ambiental en

todas partes.

• Biodegradable ayuda a reducir la contaminación lata de plástico de

plástico.

• No todos los componentes en los plásticos biodegradables

pueden degradarse.

• Los aditivos no biodegradables, tales como negro de

carbono, pueden ser liberados tras la degradación de
plástico.

artículo info abstracto

Historia del artículo: El plástico es ubicua vida inmodern, butmost plástico convencional no es biodegradable y se acumula aswaste después de su uso. El plástico
Recibió el 16 de febrero de 2019 biodegradable es una alternativa prometedora a plástico convencional. Sin embargo, plasticsmust biodegradables ser evaluado a fondo para asegurarse
Recibida en forma de abril de 2019 9 revisado Aceptado 11 de
de que sufren una degradación completa y no tengan efectos negativos sobre el medio ambiente. Se evaluó la degradación de los plásticos
abril de 2019 Disponible en Internet el 18 de abril de 2019
biodegradables durante 18 semanas de compostaje a gran escala, y determinedwhether aditivos de los plásticos se libera tras la degradación. Dos de
plástico biodegradable fi LMS - una que contiene polibutileno co-adipato co-tereftalato (PBAT) y el otro que contiene ácido poliláctico / poli-hidroxi - alcanoato
(PLA / PHA) - se colocaron en meshbags y enterrado en el compost. La degradación se evaluó mediante análisis de imagen, el escaneo de la
Editor: Jay Gan
espectroscopia infrarroja microscopía electrónica, transformada de Fourier, la movilidad electroforética, δ 13 análisis de isótopos de C, y sola partícula

palabras clave: espectrometría de masas de fragmentos de mantillo. Los resultados mostraron norte 99% de degradación macroscópica de PLA / PHA y 97% para PBAT fi lm.
Biodegradable plástico Polímeros en la biodegradable fi LMS degradadas; Sin embargo, micro y nanopartículas, lo más probable es negro de carbono, se observaron en
ASTM D6400 ASTM D5338 themeshbags. En general, los plásticos biodegradables holdpromise, pero la liberación de micro y nanopartículas de plástico frombiodegradable sobre
Mulch Compost degradationwarrants una investigación adicional y pide más largo fi campo de pruebas para garantizar que, o bien se produce la biodegradación completa
o que ningún daño a largo plazo para el medio ambiente es causada.

Degradación
micropartículas
© 2019 Elsevier BV Todos los derechos reservados.
nanopartículas

• El primer autor en: Departamento de Cultivos y Ciencias del Suelo, Universidad Estatal de Washington, Puyallup, WA 98371, Estados Unidos de América.
Dirección de correo electrónico: Florida ury@[Link] (M. Flury).

[Link]
0048-9697 / © 2019 Elsevier Todos los derechos reservados.
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1. Introducción 2. Materiales y métodos

la contaminación plástica de los ecosistemas terrestres y acuáticos es un omnipresente y 2.1. enfoque experimental
creciente amenaza para el medio ambiente. En promedio, cada persona en el oeste de Europa y los
[Link]. consume 100 kg de productos de plástico cada año, mientras que en Asia este número es de Dos acolchado plástico biodegradable fi LMS y una cobertura de polietileno no biodegradable
20 kg, y el aumento rápido ( Gourmelon, 2015 ). La producción mundial de plásticos en 2015 fue de convencional fi lmwere utiliza bajo las prácticas agrícolas normales para una estación de producción
400 millones de toneladas métricas, pero 300 millones de toneladas métricas de residuos plásticos de calabaza. Pajote fi películas estaban en el fi campo de 113 días y se retira después de la cosecha
generados (se Geyer et al., 2017 ). Sólo una pequeña fracción (9 a 26%) de plástico utilizado es de calabaza. Pajote fi piezas lm se colocaron entonces en meshbags que fueron enterrados en una
reciclado, con el 22 al 43% de ser desechado en tierra fi LLS ( Gourmelon, 2015 ). Se proyecta que pila de compost para evaluar su degradación durante el compostaje. La degradación se cuanti fi ed
para el año 2050, a nivel mundial se han reciclado 9 mil millones de toneladas métricas, 12 mil por análisis de imagen, microscopía electrónica de barrido, la movilidad electroforética, el análisis de
millones de toneladas métricas incinerados, y 12 mil millones de toneladas métricas descartado en la carbono orgánico, FTIR, y Scanning Mobility Particle Sizer y espectrometría de masas sola partícula
tierra fi LLS o el medio ambiente natural ( Geyer et al., 2017 ). La mayoría de los plásticos producidos (miniSPLAT).
en todo el mundo no son biodegradables, lo que tiene la consecuencia no deseada de que los
plásticos inadvertidamente liberan en el medio ambiente se acumulan con el tiempo.

2.2. acolchado plástico fi LMS

El creciente uso de los plásticos y el associatedwaste que se genera a causa enormes desafíos
Tres acolchado plástico fi Se han usado películas: dos coberturas biodegradables (BioAgri® y
ambientales y económicos. La eliminación adecuada de los plásticos no se ha conseguido como se
PLA / PHA) y una cobertura de polietileno convencional, whichwas utilizaron como control. Los dos
muestra por la contaminación de plástico de los océanos, que son a menudo el fi receptores NAL de
plástico biodegradable fi LMS representan dos clases típicas de polímeros biodegradables usedby la
residuos plásticos ( Worm et al., 2017 ; Haward, 2018 ). Se están realizando esfuerzos para fi nd
industria: (1) un co-poliéster que contiene PBAT, y (2) ácido poliláctico (PLA) -poli (hidroxi - alcanoato)
maneras para degradar los plásticos convencionales ( Yang et al., 2014 ; Yang et al., 2015 ;
(PHA) mezcla, respectivamente. Estos plásticos se utilizan normalmente asmulch fi películas en
aplicaciones agrícolas. El plástico que contiene PBAT fi lm es un producto comercial llamado
Bombelli et al., 2017 ), Y los resultados iniciales de la utilización de ambos macroorganismos ( Yang et
BioAgri®, cuyo constituyente clave es Mater-Bi®; el PLA / PHA fi lm es un producto experimental.
al., 2014 ; Yang et al., 2015 ; Bombelli et al., 2017 ; Yoshida et al., 2016 ) Y microorganismos ( Yoshida
Todos los plásticos eran de color negro, debido a la presencia de negro de carbono, que se utiliza
et al., 2016 ) Para biodegradar los plásticos convencionales han sido prometedores, aunque parte de
comúnmente como un aditivo para el color y mejorar el rendimiento y durabilidad. Por ejemplo, se ha
la fi hallazgos han sido cuestionados ( Drahl, 2018 ; Weber et al., 2017 ). Una alternativa prometedora a
demostrado que la presencia de negro de carbono ayuda a retener las propiedades mecánicas de
los plásticos convencionales es plásticos biodegradables. Los plásticos biodegradables pueden ser
mantillo PLA / PHA fi LMS durante la meteorización ( Mosnackova et al., 2017 ). especí fi cs sobre
bymicroorganisms convertidos en dióxido de carbono, biomasa microbiana, y agua ( Brodhagen et al.,
fabricantes y composición de las coberturas se dan en la información de apoyo “ El acolchado de
2015 ;
plástico Películas ” y Tablas S1 y S2.

Zumstein et al., 2018 ).

El uso de plástico biodegradable reducirá las necesidades de eliminación y los impactos
ambientales negativos asociados con los plásticos convencionales, pero tiene que ser demostrado
Los dos plástico biodegradable fi LMS usados ​aquí son conocidos en biodegradarse en el
que, efectivamente, se degradan completamente, ya sea en el ambiente o durante el compostaje ( Sintim
compost como se evaluó con ASTM D6400 ( ASTM 2012 ), Que especifica fi ES que la biodegradación
y Flury, 2017 ). Compostaje, en particular, puede ser un medio viable de disposición para plásticos
se demuestra cuando después de 180 días norte 90% del carbono orgánico de todo el plástico o de
biodegradables, particularmente en climas donde no se produce la degradación completa en el suelo
cada constituyente orgánico, que está presente en Thematerial en norte 1%, se ha convertido en
( Calabr y Grosso, 2018 ; Hottle et al., 2013 ; McGill y Oshins, 2018 ).
dióxido de carbono cuando se prueba con D5338 ASTM ( ASTM International, 2015 ). Los polímeros
en los plásticos biodegradables utilizados en nuestro estudio satisfacen este criterio biodegradación ( BioBag,
2018 ;
Varios polímeros biodegradables se han desarrollado y probado para la biodegradabilidad bajo
un entorno de compostaje. Por ejemplo, poli (butileno adipato-co-tereftalato) (PBAT), un copoliéster
Greene, 2018 ).
importante que se utiliza para la producción de plásticos biodegradables, puede ser metabolizado en
estudios mecanísticos detallados sobre la biodegradación, incluyendo CO 2 liberar y cambio en
dióxido de carbono, agua y biomasa microbiana en compost ( Kijchavengkul et al., 2010 ). los ensayos
las propiedades mecánicas y moleculares de PBAT y PLA / PHA fi LMS, se ha informado en otra
de biodegradación estándar para plásticos en el compost, tales como la ASTM D6400 ( ASTM 2012 )
parte ( Kijchavengkul et al., 2010 ; Mosnackova et al., 2017 ). Sin embargo, lo que no se conoce
Y ASTMD5338 ( ASTM International, 2015 ), Considere un plástico para ser biodegradable cuando
aditivos iswhether, tales como negro de carbón, son liberados durante la degradación de polímeros
durante los 180 días de compostaje norte 90% del carbono orgánico de todo el plástico, o cada uno
de plástico. En las pruebas de degradación de laboratorio, como D5338 ASTM ( ASTM International,
de los componentes orgánicos presentes en cantidades norte 1%, se convierten en CO 2 en
2015 ), Los componentes primarios / ingredientes se muelen a un polvo y se ensayaron, por lo que
comparación con un control positivo. Las muestras de ensayo pueden ser en la forma de fi LMS,
estas pruebas no necesariamente evaluar la degradación de la fi plástico producto final.
gránulos o polvo ( ASTM International, 2015 ), Mientras que constituyentes presentes en el plástico si 1%
en masa no necesita ser probado ( ASTM 2012 ).

2.3. Experimento de campo

Sin embargo, todavía tiene que demostrarse que los plásticos biodegradables se degradan UNA fi experimento de campo con Cucurbita pepo L. (calabaza) se llevó a cabo
completamente in situ en el medio natural o el compostaje. Asimismo, no se sabe hasta qué en Mount Vernon, WA. Los detalles figuran en la información de apoyo
componentes menores de grado, tales como negro de carbono, utilizados en la producción de “ Experimento de campo ”. Después de cosecha de la calabaza, piezas de mantillo (10 cm × 12 cm) se
plásticos biodegradables, serán liberados tras la degradación de plástico biodegradable y si van a transfirieron a meshbags nylon claras (luz de malla 250 μ m), que luego se coloca en una pila de
someterse a la biodegradación. Por lo tanto, nuestros objetivos fueron (a) evaluar la degradación de compost para investigar la degradación mantillo (ver información de apoyo “ Tratamiento de
plástico biodegradable in situ en compost y (b) determinar si las partículas que se agregan en la FieldWeathered pajote Films y Meshbags ”, Fig. S1). La exposición de las coberturas de plástico a la
producción de plásticos son liberados tras la degradación. Este es el fi tiempo primero que se informa radiación UV o bien puede conducir a la reticulación y con ello una reducción de la biodegradabilidad
de la liberación de partículas de mantillo biodegradables en condiciones de compostaje reales. ( Kijchavengkul et al., 2008 ), O alternativamente debilitar las propiedades mecánicas de plástico fi LMS
a través de despolimerización ( Hayes et al., 2017 ), Promoviendo así la biodegradación.
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2.4. El compostaje 2.8. Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) y espectrometría de masas sola partícula (miniSPLAT)

El compost era una pila estática aireada, que consta de sólidos del estiércol lácteos (28% vol.),
Cama de broiler (28%), yardwastes (28%), camas de los animales (14%), y fi cadáveres sh (2%), ScanningMobility Particle Sizer y solo particlemass espectrometría (miniSPLAT) se llevaron a
creado en la Universidad Estatal de Washington Centro de Extensión Investigación y Puyallup, cabo para determinar las distribuciones de tamaño y espectros particlemass de los residuos
Puyallup, WA. El material de alimentación fue formulado para proporcionar una relación C: N de 25 - 30: restantes en themeshbags. espectrómetro de masa única partícula, miniSPLAT se utilizó para
1 y 55 - contenido de humedad gravimétrico 65%, las condiciones recomendadas para generar suf fi- caracterizar vacío diámetro y la composición de las partículas individuales aerodinámico. Themass
espectros de partículas producidas fromaerosolizing todas las muestras se clasificaron fi ed en clases
ciente de calor que cumpla con los requisitos para la reducción de patógenos ( Consejo de Compostaje de o grupos basado en las similitudes en sus espectros de masas utilizando software SpectraMiner ( Zelenyuk
Estados Unidos de 2001 ; USEPA, 1999 ). La pila de compost fue et al., 2006 ) Y se muestra el uso de árbol jerárquico circular interactivo o dendrograma. Para más
≈ 5-mwide × 9-m de largo x 2 m de altura, y estaba bajo una cubierta de techo para protegerlo de la lluvia. detalles, consulte la información de apoyo “ Scanning Mobility Particle Sizer y sola partícula de
Espectrometría de Masas ”.
Los meshbags se colocaron a una profundidad de 60 cm en la pila de compost (en el momento
de la construcción de la pila). Los meshbags fueron recuperados en intervalos de 2 semanas para el fi primeros
siete tiempos de muestreo, y el octavo muestreo de tiempo era después de 18 semanas de
compostaje. La temperatura de la pila en 60 cm de profundidad se controló continuamente en 2.9. análisis de isótopos estables ( δ 13 DO)

diferentes lugares dentro de la pila de compost utilizando sensores de temperatura y registradores de

datos (sensores TMC50HD y U12-008 registradores de datos, Onset Computer Corp., Bourne, MA). análisis de isótopos estables se llevó a cabo en los residuos de mantillo desalojado de la
La temperatura del aire se controló a la estación AgWeatherNet Universidad Estatal de Washington en meshbag fi bras. Piezas de la meshbags de nylon se empaparon en agua desionizada durante 24 h
Puyallup, situado a 300 m de la pila de compost. para desalojar los residuos. Los residuos secos se analizaron después para su 13 DO/ 12 relación C.
Para más detalles, consulte la información de apoyo “ Análisis de isótopos estables ”.

2.10. Negro carbón

2.5. área de la superficie macroscópica

El negro de carbón, el mismo lote que se utilizó para la producción del mantillo PLA / PHA fi lm,
Después de compost fromthe recuperación, themeshbagswere transfirieron a un laboratorio, se
se obtuvo de Techmer PM Polymer modi-
limpian suavemente para eliminar el compost se adhiere, se secó al aire, y después se fotografiaron
fi ers (Clinton, TN). Este negro de carbono también se analizó para determinar la movilidad
para proporcionar una con visual fi configuración de la degradación de mantillo. Los meshbags se
electroforética, FTIR, δ 13 C, y SMPS y miniSPLAT.
cortaron entonces abierta y las piezas de mantillo transferidos sobre un papel blanco. Un esparcidor
no serrado sándwich se utilizó para fragmentos de transferencia de mantillo adheridas a las
2.11. análisis estadístico
meshbags sobre el papel blanco. Los fragmentos de mantillo se extendieron uniformemente sobre la
superficie blanca y se fotografiaron. el software ImageJ ( Rasband, 2014 ) Se utilizó thephotographs
Estadística analyseswere performedwithANOVA en R (versión 3.3.2) ( R Core Team, 2016 ). signi fi
todigitize y tomeasure el número de partículas, área total, y el perímetro total de las muestras de
comparaciones Cance y medias (realizadas con el menor signi fi Diferencia peralte (LSD) de
mantillo degradados. El área total se expresó como un porcentaje del área de superficie inicial de las
comparación) se determinaron a P = 0,05 y P = 0.1.
muestras de mantillo enterrados.

3. resultados

2.6. Microscopía electrónica de barrido y la movilidad electroforética

3.1. degradación mulch macroscópica

Bolsa de malla fi fibras y fragmentos de mantillo fueron examinadas por microscopía electrónica
Las coberturas de plástico biodegradables degradados visualmente durante el compostaje,
de barrido (SEM FEI Quanta 200F SEM; GenTech la Ciencia fi c Inc., Arcade, Nueva York). No hay
mientras que el polietileno no lo hizo ( Figura 1 UNA). A pesar de la degradación macroscópica
partículas eran visibles en meshbags limpios, no usados. Para meshbags compostados, sin
significativa del plástico biodegradable fi LMS, se observaron manchas negras en las meshbags
embargo, podríamos visual y microscópicamente ver restos de mantillo adherido al nylon fi bros de las
utilizados para contener el plástico
meshbags. Estos residuos se analizaron para la movilidad electroforética, FTIR, y δ 13 C. Para la
fi (LMS Figura 1 UNA). Las manchas fueron más evidentes en las meshbags que contenían PLA / PHA
movilidad electroforética, meshbags se colocaron en agua desionizada y se empapó durante la
que las que contenía BioAgri®, pero sin manchas se encontraron en las meshbags que contenían
noche. Esto hizo que los residuos de desalojar de la fi bras. El pH se ajustó a pH aproximadamente 7
polietileno y controles noplastic. Estas manchas fueron causados ​por residuos de la plástico
y la fuerza iónica a 1mMNaNO 3. Los solutionwas decantaron entonces, se sonicó durante 1 min, y se
biodegradable fi LMS. Las manchas ya no se identifica fi poder a simple vista después de 18 semanas
analizaron para la movilidad electroforética con un Zetasizer Nano S (Malvern Instruments, Malvern,
de entierro, porque los meshbags fueron fuertemente oscurecieron con material de compostaje
Reino Unido).
debido a la exposición prolongada al compost.

Figura 1 B muestra la cuanti fi cación de themacroscopic fi lmdegradation (es decir, la pérdida de% de
2.7. espectroscopia de infrarrojos de transformada de Fourier área) y las temperaturas durante el compostaje. Ambos plásticos biodegradables mostraron una rápida
degradación macroscópica ( Figura 1 B): PLA / PHA mostró pérdida de 92% en área de superficie dentro de
residuos de pajote se analizaron adicionalmente con total atenuada Re Florida reflectancia (ATR) la fi dos primeras semanas, mientras que BioAgri® mostraron una pérdida del 60%. Después fue de 18
-FTIR Spectroscopy (IRAF fi nidad-1, Shimadzu Co., Tokio, Japón; Milagro ATR, el lucio Technologies, semanas de compostaje la pérdida de área superficial norte 99% para PLA / PHA y 97% para BioAgri®.
Madison, WI, [Link].). No pudimos obtener suf fi material de mantillo ciente para FTIR por raspado de Como era de esperar, no había degradación de polietileno, incluso después de 18 semanas de compostaje.
mantillo de la meshbag fi fibras, por lo que de corte meshbag piezas de 1 cm x 1 cm que contenían
residuos de mantillo, y después se analizó estas piezas con FTIR. También se analizaron meshbags
limpias para obtener el espectro de fondo para el nailon. Resolución de la medición fue de 2 cm - 1, y se
registraron 16 barridos por espectro. Los picos se asignan siguiendo 3.2. degradación mulch microscópico

Micrografías electrónicas de barrido no mostraron evidencia de partículas adheridas a limpios,

Hayes et al. (2017) . no usedmeshbags, pero que no había residuos de la
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Inicial semana 4 semana 8 semana 12 semana 18

UNA
BioAgri UNA si

BioAgri
500μm 50 micras
PLA / PHA

do re

PLA / PHA
Polietileno

500μm 50 micras

si
mi F
100
Polietileno

Polietileno
BioAgri PLA /
75 PHA
Temperatura área de°superficie (C) Mulch restante (%)

50 500μm 50 micras

25 sol H

No usado
80 El compost
60 ambiente

40
500μm 50 micras
20

0 4 8 12 dieciséis Figura 2. Micrografías electrónicas de barrido de nylon meshbag fi fibras después de 18 semanas de compostaje. Las
Tiempo (semanas) imágenes muestran meshbag fi fibras en dos Magni diferente fi cationes. (UNA,
B) BioAgri®, PLA / PHA, (E, F) de polietileno (C, D), (G, H) meshbag sin usar.

Figura 1. degradación macroscópica de plástico fi LMS en el compost. (A) la degradación visual de plástico fi LMS en meshbags
después de compostaje para diferentes tiempos. El plastico fi películas fueron encerrados en meshbags de nylon para el
compostaje. Tamaño de piezas de plástico inicial es de 10 cm × grupos funcionales de los materiales de compostaje con el tiempo. Las partículas en el meshbag que
12 cm, como se muestra en forma de rectángulos oscuros. El token ronda es la etiqueta de aluminio utilizado para identi fi catión. contenían BioAgri® y PLA / PHA también fueron cargadas negativamente. Después de 4 semanas de
La extensa oscuro tinción en la semana 18 es causada por el propio compost. (B) Porcentaje de plástico fi área de
compostaje, la movilidad electroforética de BioAgri® y PLA / significación PHAwere fi cativamente
superficie lm restante en diferentes etapas de compostaje, y temperaturas atmosféricas y de compost durante el
diferente ( P = 0,014), pero ninguno de los dos era diferente de negro de carbono y compost. Después
compostaje. Barras de error ( n = 4) y una cinta gris ( n = 8 en la fecha inicial, pero reducido en 1 en cada fecha de muestreo
posterior) representan la desviación estándar de la media. de 18 semanas, la movilidad electroforética de ambas partículas de PLA / PHA y BioAgri® acercado
a la de negro de carbono, mientras que el compost (a partir de los meshbags de polietileno) tenía
movilidad electroforética más negativa. Las diferencias, sin embargo, no fueron estadísticamente
el plastico fi LMS en el nylon meshbag fi fibras después de 18 semanas de compostaje ( Figura 2 ). No significante fi peralte ( P = 0,110-0,150).
se observaron residuos en los meshbags de los tres fi LMS; sin embargo, las que se encuentran en la
meshbag que contenía polietileno eran mucho menos, y claramente distinto en forma y estructura a
estos en los meshbags que contenía BioAgri® y PLA / PHA fi LMS. meshbags BioAgri® parecen Fig. 3 muestra B de la δ 13 C Los valores para el plástico inicial fi LMS (0 semanas) y la fi residuos
contener fragmentos de plástico, mientras que los meshbags PLA / PHA contenía mucha partículas lm en diferentes momentos durante el compostaje. los δ 13 C de
más pequeñas que no eran reconocibles como fragmentos de plástico. Magni superior fi cationmicrographs fi ELD-degradado de polietileno (0 semanas) es - 29,9 (%). El PLA / PHA original tenía una
sugieren que los residuos son micro y nanopartículas que agregados formados ( Figura 2 SI, significación fi cativamente menos negativa δ 13 C que BioAgri®, negro de carbono, y compost ( PAGS si
0,001). Esto se debe PLA / PHA está hecho de materia prima de maíz (C 4 carbón). Durante el
compostaje, sin embargo, el - δ 13 C de los residuos de PLA / PHA más y más se acercó a los valores
RE). Evenmicrographs del insepulto fi LMS indican la presencia de partículas (información de apoyo, de BioAgri®, polietileno, y negro de carbono. En la semana 18, el δ 13 C de BioAgri® ( - 27,1%) y PLA /
Fig. S2). PHA ( - 27,1%) no fueron signi fi cativamente diferentes, pero su δ 13 signi Cwere fi negativo cantlymore
El color negro de estos residuos sugiere la presencia de negro de carbón. El pigmento negro de que la de polietileno ( - 26,8%), pero menos negativa que la de negro de carbono ( - 27,7%). Esto
carbón utilizado para la preparación de PLA / PHA consistía en una población polidispersa de sugiere que los componentes a base de maíz del plástico PLA / PHA eran degradantes, dejando tras
partículas, y algunas partículas de agregados formados (información de apoyo, Fig. S3A). Los de sí un residuo no basado en maíz, que era diferente del compost.
residuos negros en las meshbags que contenían BioAgri® y PLA / PHA después de 18 semanas de
compostaje también poseía una distribución de tamaño polidispersa, pero eran más grande que el
componente de negro de carbono puro de PLA / PHA.
Los espectros FTIR de meshbags recuperados indican que los polímeros de los plásticos
biodegradables degradan con el tiempo ( Fig. 3 DO). Los espectros de re Florida ect la señal del
3.3. caracterización de partículas nylonmeshbag, que no se degradan. picos característicos de los plásticos biodegradables que no se
superpongan con nylon son a 1750 - 1700 cm - 1 ( carbonilo
Las partículas en el nylon fi bros de las meshbags que polyethylenewere contenida cargados estiramiento) y
negativamente, y su movilidad electroforética se hicieron más negativo con el tiempo (semanas 4, 8, 1150 - 1000 cm - 1 ( C \\ O estiramiento). Para BioAgri®, 1750 - 1700 cm - 1
y 18) compostaje ( Fig. 3 UNA). A medida que el polietileno no se degrada, se concluye que las pico disminuyó con el tiempo, pero todavía estaba presente después de 18 semanas de compostaje ( Fig.
partículas de los polyethylenemeshbags se derivan de la propia compost. La disminución en la 3 DO). Esto indica que el plástico es degradante, pero no se ha descompuesto completamente al final
movilidad electroforética sugiere un aumento de la de compostaje. Esto es apoyado por observaciones themicroscopic que mostraron posibles
fragmentos de plástico
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(A) BioAgri Carbono

Inicial negro 4mantillo
Semana Semana 8
BioAgri PLA / PHA do Semana
utilizado 18 meshbag no
UNA
de polietileno negro

Movilidad electroforética
( μ Sra - 1 / V cm - 1)
de carbono

absorbancia
-1 0

-2
46

02
-3
0
si (B) PLA / PHA
8

-10

absorbancia
6
δ 13 C (‰)

-20 4

2
-30

0
0 4 8 12 dieciséis 20
Tiempo (Semana) (C) polietileno
8

absorbancia
6

1800 1600 1400 1200 1000

Número de onda (cm - 1)
negras indican cero partículas. Los números son porcentajes en ramas. 690

Fig. 3. Caracterización físico-química de los residuos de plástico. (A) Electrophoreticmobility y (B) δ 13 C de los residuos plásticos recogidos nylon frommeshbag fi bras como una función del tiempo de compostaje. negro de carbón puro no se
compostar y se indica como una línea horizontal. Las mediciones de electrophoreticmobilityweremade a pH 6,7 a 7,1 y la fuerza iónica de 1mMNaNO 3.
El recuadro negro indica los valores determinados a partir de la inicial fi plasticmulches campo-resistido. (Fc) FTIR espectros ofmeshbag fi berswith adherido plástico: BioAgri®, PLA / PHA, y polietileno
fi LMS en diferentes momentos durante el compostaje. Las líneas negras indican los espectros de nanopartículas pura de carbono negro (líneas de trazos) y nylonmeshbag sin usar (líneas de puntos); líneas coloreadas indican los espectros de plástico fi LMS.

partículas adheridas a meshbags después de la semana 8 y 18de compostaje. Cada línea representa un tipo de partícula, y el color indica la fracción de partículas de esa composición. Las líneas rojas indican muchas partículas y azul muy pocos. Las líneas

medios (líneas) y las desviaciones estándar (bandas) de tres repeticiones. Los datos para el negro de carbón se multiplican por un factor de 5 para que sean más visibles. (C) dendrogramas de análisis de conglomerados de partículas de negro de carbón y

La Fig. 4. distribución de tamaño de partículas y Single ParticleMass Espectrometría (miniSPLAT). (A, B) la distribución del tamaño Particlemobility de negro de carbono y residuos onmeshbags después de la semana 8 y 18 de compostaje. Los datos representan
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en el meshbag fi (fibras Figura 2 A, B). Para PLA / PHA, el tiempo decreasedwith tramo C_O y todos los fragmentos pasarían de un tamiz de 2 mm. Los dos plásticos también son certi-

desaparecido por completo en 18 semanas ( Fig. 3 C), lo que indica la degradación completa de los fi biodegradable ed en compost ( norte 90% de conversión del carbono orgánico en CO 2) según el
polímeros de plástico. Esto se apoya de nuevo por las imágenes microscópicas ( Figura 2 DISCOS ensayo ASTM D5338 ( BioBag, 2018 ; Greene, 2018 ).
COMPACTOS). Patrones similares se pueden ver en el 1150 - 1000 cm - 1 región de absorbancia. El
negro de carbón, debido a su estructura de carbono elemental predominantemente pura, no
contribuye picos de FTIR ( Fig. 3 DO). Los espectros de FTIR para el polietileno no cambió ( Fig. 3 C), 4.2. Negro carbón
apoya la hipótesis de que el polietileno no se degrada. distribuciones de tamaño adquiridas por el
medidor de partículas movilidad de barrido (SMPS) mostraron que los residuos en los meshbags Los residuos restantes de los plásticos biodegradables después de 18 semanas de compostaje
contenían partículas de tamaño nanométrico ( La Fig. 4 A, B). La distribución de partículas de negro probable contienen negro de carbón. múltiples evidencias apunta a la presencia de negro de
de carbono puro alcanzó su punto máximo en un diámetro movilidad de 60 nm, BioAgri® en carbono: (1) Mientras que el interior de la malla de nylon estaba completamente vacío, el nylon fi bras
alrededor de 90 - 100 nm, y PLA / PHA y polietileno (compost) tanto en 60 nm. Las mediciones de se tiñeron negro, dejando tras de sí una “ sombra ” del mantillo originales fi lmpiece ( Figura 1 ). El único
espectrometría de masas por espectrómetro de masas sola partícula, miniSPLAT, son indicativos de agente que hace que el color negro en los plásticos es negro de carbono; (2) electronmicrographs
las partículas predominantemente en carbono y que contienen oxígeno (información de apoyo, Fig. exploración mostró que las stainwas negras de naturaleza particulada ( Figura 2 ); (3) la movilidad
S4). Los datos apuntan a la presencia de partículas de diferentes tamaños, formas y composiciones. electroforética de estas partículas era similar a la del negro de carbón puro usado en la producción
nos cLASSI fi ed las partículas en diferentes clases o grupos en base a las similitudes en sus de los plásticos; (4) δ 13 valores de C de las partículas fueron similares a la de negro de carbono; y (5)
espectros de masas y cuanti fi ED para cada muestra de las fracciones relativas de partículas en cada FTIR mostró degradación sucesiva de polímeros plásticos durante el compostaje, la degradación casi
cluster ( Zelenyuk et al., 2006 ). Este análisis indica que los residuos en el meshbagswere todo completa después de 18 semanas de compostaje. Una de fi identificación definitiva fi cación, sin
fromeach claramente diferente de otros, sino también diferentes de negro de carbón puro ( La Fig. 4 DO). embargo, no fue posible debido a ruido de fondo de partículas de compost.
Al aumentar el tiempo de compostaje, las partículas procedentes de compost (indicada por las
agrupaciones de polietileno) se hicieron más dominante, consistente con la tinción más pronunciada
de los meshbags ( Figura 1 ).
El negro de carbón es un tipo de carbono elemental producido principalmente por pirólisis en
fase de vapor de hidrocarburos en condiciones controladas ( IARC, 2010b ; Long et al., 2013 ). Es
cación fi ed como carcinógeno en animales de experimentación y como Grupo 2B posible carcinógeno
para los seres humanos por la Agencia Internacional para la Investigación sobre el Cáncer ( IARC,
2010a ; IARC, 2010b ). El Instituto Nacional de Seguridad y Salud Ocupacional (NIOSH) recomienda
Tomados en conjunto, la movilidad electroforética, los análisis FTIR, SMPS, y miniSPLAT el tratamiento de negro de humo como un posible carcinógeno humano cuando su concentración de
sugieren que los dos plásticos biodegradables degradados, pero las partículas micro y nanométricas HAP es de norte 0,1% ( Departamento de Salud andHuman Servicios, 1988 ). blackwas de carbono se
se mantuvieron en el nylon fi bras. Estas partículas no podría ser inequívocamente identi fi ed como considere que no presentan un riesgo para el medio ambiente o la salud humana por la EPA ( Agencia
negro de carbono puro; sin embargo, en base a su color, química y características físicas, es de Protección Ambiental de 2009 ) Y Medio Ambiente de Canadá ( Environment Canada, 2013 ). Al
probable que contenían negro de carbón. Se espera que el negro de carbón a sufrir transformaciones igual que otros materiales carbonosos, negro de carbón puede ser un sumidero para los
químicas y físicas, contaminantes orgánicos en el suelo ( Fitch y Smith, 1979 ; Prete et al., 2017 ; Skinner y Beattie, 1916 );
pero en general, poco se sabe sobre el destino de negro de carbono en ecosistemas terrestres y su
por ejemplo, adsorben diversas especies que están presentes en el medio ambiente y experimentan reacciones toxicidad para las micro y macroorganismos del suelo. El negro de carbón es considerada como no
de superficie como la oxidación, y es por esto que no pudimos identificar de manera inequívoca las partículas. biodegradable ( Environment Canada, 2013 ); Por lo tanto, si los polímeros en plástico biodegradable fi LMS
en última instancia, se degradan por completo, se dará a conocer el negro de humo.

4. Discusión

4.1. Degradación en micro y nanopartículas

El plástico biodegradable fi LMS estudiados aquí se sometieron a degradación diferente en 4.3. limitaciones
compost, que se puede atribuir al tipo de material de la fuente y de las propiedades fisicoquímicas de
los plásticos. BioAgri® se hace de tipo N Mater-Bi®, que consiste en polibutileno coadipate Las partículas observadas en los meshbags en este estudio se detectaron porque los meshbags
co-tereftalato (PBAT) ( Borchani et al., 2015 ). PBAT se divulga para ser fácilmente degradable por de nylon blancas contrastan con las partículas oscuras y también por el cambio de los espectros
bacterias en compost ( Müller et al., 2001 ; Witt et al., 2001 ), Pero menos por hongos ( Saadi et al., FTIR con el tiempo. Escaneado de microscopía electrónica reveló que las partículas de los plásticos
2013 ). mantillo de PLA / PHA fi lm está hecho de una mezcla de ácido poliláctico (PLA) y poli (hidroxi - alcanoato)
se adherían a la nylon fi bras. partículas si 250 μ m puede no haber necesariamente degradado, sino
(PHA), ambos de los cuales son de base biológica polímeros. PLA tiene una temperatura de más bien puede haber caído a través de la meshbag, a excepción de aquellos que se adhirieron al
transición vítrea elevada ( ≈ 60 ° C) y un número limitado de microorganismos degradadores nylon fi bras. Esto llevaría a una subestimación de las partículas observadas en nuestro estudio. La
microbianas; por lo tanto, no se degrada fácilmente en el suelo ( Hayes et al., 2012 ; Mosnackova et fragmentación de los plásticos biodegradables, como se observa en la fi primeras 8 semanas de
al., 2017 ; Suyama et al., 1998 ; compostaje, producidos miles de partículas macro y microscópicas de una de 10 cm x 12 cm pieza
de plástico (Tabla S3), y partículas aún más nanométricas como se detecta por SMPS y miniSPLAT
espectrometría de masas. Algunas de estas partículas puede haberse degradado adicionalmente en
Tokiwa et al., 2009 ). Estudios, sin embargo, muestran que PLA sufre una degradación satisfactoria el compost después de 18 semanas.
en compost ( Hayes et al., 2012 ; Rudnik y Briassoulis de 2011 ). En contraste con PLA, PHA es
fácilmente degradable bajo la mayoría de condiciones ambientales ( Rudnik y Briassoulis de 2011 ;
Es probable que el 250 μ mnylonmeshbags utilizados en nuestro estudio se desaceleró la
Vroman y Tighzert de 2009 ). degradación de los plásticos debido a que algunos de los plásticos fue cubierto por el nylon fi bras
Las normas internacionales para la desintegración satisfactoria de los plásticos en compost (por (ver información de apoyo “ Efecto de Meshbags sobre la Degradación de mantillo de Cine “). La
ejemplo, ASTM D6400 e ISO 17088) especifican que después de 12 semanas de compostaje, si 10% biodegradación de los plásticos se produce en la superficie; así la presencia de una cubierta no
del peso original de plasticsmust permanecerá uponwashing los compostedmaterials inwater y biodegradable puede afectar a la velocidad de degradación. No obstante, sin una red de protección,
fraccionar en un tamiz de 2 mm ( ASTM 2012 ; ISO 2012 ). Según este criterio, los dos estudiaron la recuperación de fragmentos y partículas se vuelve prácticamente imposible debido a los
plasticmulch biodegradables fi LMS sometieron desintegración satisfactoria, porque después de 12 fragmentos y partículas posiblemente liberados por el plástico fi lmwould enredarse con el compost
meses de compostaje, todos los fragmentos dejan en los meshbags eran si 2 mm de tamaño como se circundante. El uso de bolsas de malla puede servir como una fuente potencial de artefactos
observan microscópicamente, y experimentales. Meshbags puede
692 HY Sintim et al. / Ciencia of the Total Environment 675 (2019) 686 - 693

Borchani, KE, zanahoria, C., Jaziri, M., 2015. Biocomposites de alfa fi Bers dispersa en el
han disminuido la velocidad de degradación, y por lo tanto las partículas detectadas en el nylon fi fibras
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podrían haber degradado completamente en ausencia de un [Link] thismay probable ser
el caso de los polímeros residuales detectadas para el plástico BioAgri®, suponemos que el carbono Brodhagen, M., Peyron, M., Miles, C., Inglis, DA, 2015. Biodegradable plásticos agrícolas

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aditivos en plástico fi películas no siempre se conocen. Si estos aditivos no se biodegradan, la
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El apoyo financiero para la investigación fue proporcionada por el USDA Especialidad Crops
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Research Initiative, CAP (Premio 2014-51181-22382), el Programa SARE Occidental (Premio Kijchavengkul, T., auras, R., Rubino, M., Ngouajio, M., Fernández, T., 2008. Evaluación de

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